发明创造名称：氧化锆系多孔体及其制造方法
外观设计名称：
决定号：194667
决定日：2019-11-11
委内编号：1F263008
优先权日：2014-03-28
申请（专利）号：201480006519.9
申请日：2014-04-25
复审请求人：第一稀元素化学工业株式会社
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：李珊
合议组组长：代玲莉
参审员：强婧
国际分类号：C01G25/00，C01G25/02
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：在判断所要求保护的发明是否具备创造性时，应将其与最接近的现有技术比较以确定区别特征和发明实际解决的技术问题，确定现有技术整体上是否给出将上述区别特征应用到该最接近的现有技术以解决所述技术问题的启示；如果不存在这种启示，则本领域技术人员在面对所述技术问题时，没有动机改进该最接近的现有技术并获得要求保护的发明，则该发明是非显而易见的，具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201480006519.9，名称为“氧化锆系多孔体及其制造方法”的发明专利申请（下称本申请）。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年7月3日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-5相对于对比文件1（CN101596451A，公开日为2009年12月9日）和本领域常规技术手段的结合不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。驳回决定所依据的文本为：申请人于2017年8月15日所提交的权利要求第1-5项，于2016年1月4日所提交的摘要附图，以及其于2015年7月29日所提交的说明书、说明书附图及说明书摘要。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种氧化锆系多孔体，其为颗粒，所述氧化锆系多孔体的特征在于：
(1)在基于BJH法的细孔分布中，在20～100nm的细孔径具有峰，将由测得的细孔分布曲线求出的峰的半值宽度设为W、将峰的高度设为P时，P/W比为0.05以上，总细孔容量为0.5cm3/g以上，
(2)在以1000℃进行12小时的热处理后，在20～100nm的细孔径具有峰，所述P/W比为0.03以上，具有至少40m2/g的比表面积，总细孔容量为0.3cm3/g以上。
2. 如权利要求1所述的氧化锆系多孔体，其特征在于：
在以1100℃进行12小时的热处理后，具有至少20m2/g的比表面积。
3. 如权利要求1或2所述的氧化锆系多孔体，其特征在于：
由SEM图像确定的所述颗粒的形状为球状或大致球状，圆形度系数为0.85～1.0。
4. 一种氧化锆系多孔体的制造方法，用于制造权利要求1～3中任一项所述的氧化锆系多孔体，所述制造方法的特征在于，依次具有下述工序：
(1)工序1，将锆盐溶液和硫酸盐化剂溶液分别加热到95℃以上，
(2)工序2，将所述加热后的锆盐溶液和所述加热后的硫酸盐化剂溶液进行接触和混合，由此以混合液的形态得到含碱式硫酸锆的反应液，从该混合开始到混合结束，将混合液中的SO42-/ZrO2重量比率维持在0.3～0.8的范围，并且，将混合液的温度维持在95℃以上，
(3)工序3，将工序2中混合结束后的含碱式硫酸锆的反应液在95℃以上熟化3小时以上，
(4)工序4，在工序3中得到的熟化后的含碱式硫酸锆的反应液中添加碱，由此得到含锆氢氧化物，
(5)工序5，对工序4中得到的含锆氢氧化物进行热处理，由此得到氧化锆系多孔体。
5. 如权利要求4所述的氧化锆系多孔体的制造方法，其特征在于：
在工序1～工序4中的任意工序中，添加选自稀土元素、除稀土元素外的过渡金属元素、碱土金属元素、Al、In、Si、Sn和Bi中的至少1种金属的盐。”
驳回决定认为：独立权利要求1与对比文件1的区别在于：对氧化锆多孔体的表征方式不同。根据本申请说明书对所述氧化锆多孔体制备方法的记载，其与对比文件1所公开的制备方法相比，区别在于硫酸盐化试剂溶液分别加热到95℃以上，锆盐溶液和硫酸盐化溶液进行接触和混合，从该混合开始到混合结束，将混合液中的SO42-/ZrO2重量比率维持在0.3-0.8的范围，锆盐溶液和硫酸盐化溶液的混合溶液在95℃以上熟化3小时以上。但是本领域技术人员根据对比文件1公开的制备方法容易想到并获得本申请所述制备方法，尽管权利要求1使用了不同于对比文件1的表征方式进行表征，但表征方式的不同并不会使权利要求1的多孔体具有突出的实质性特点和显著的进步，因此权利要求1不具备创造性。由于本领域技术人员根据对比文件1公开的制备方法容易想到并获得独立权利要求4所述制备方法，因此，权利要求4也不具备创造性。从属权利要求2-3、5的附加技术特征或被对比文件1公开或由对比文件1容易获得，因此也不具备创造性。
第一稀元素化学工业株式会社（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年10月17日向专利局复审和无效审理部提出了复审请求，并提交了权利要求书全文的修改替换页，具体修改为：将权利要求4中“将锆盐溶液和硫酸盐化试剂溶液分别加热到95℃以上”修改为“将锆盐溶液和硫酸盐化试剂溶液分别加热到95～97℃”。复审请求人认为：对比文件1的目的是降低100nm以上直径的细孔容积，而本申请的目的是提高基于氮吸附法的细孔及中孔区域的细孔径分布的均匀性；本申请使反应液与沉淀剂溶液以一定比率进行接触和混合，使反应浓度保持一定，由此能够生成细孔径、均匀且球状的凝聚颗粒，这在现有技术中既无公开也无教导。
经形式审查合格，专利局复审和无效审理部依法受理了该复审请求，于2018年10月24日发出复审请求受理通知书，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见中认为，对比文件1公开了65℃上的温度即可生成碱式硫酸锆，即本申请与对比文件1在加热温度上的区别不会影响碱式硫酸锆的生成，只会影响粒径，而权利要求1中不涉及粒径方面的特征；对比文件1公开了SO42-/ZrO2按0.3-0.6重量比添加，平稳控制离子浓度及pH值属于本领域常规技术手段。因而坚持驳回决定。
随后，专利局复审和无效审理部成立合议组对本案进行审理。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
关于审查文本
本决定针对的文本为：复审请求人于2018年10月17日所提交的权利要求第1-5项，于2016年1月4日所提交的摘要附图，以及其于2015年7月29日所提交的说明书、说明书附图及说明书摘要。
关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
在判断所要求保护的发明是否具备创造性时，应将其与最接近的现有技术比较以确定区别特征和发明实际解决的技术问题，确定现有技术整体上是否给出将上述区别特征应用到该最接近的现有技术以解决所述技术问题的启示；如果不存在这种启示，则本领域技术人员在面对所述技术问题时，没有动机改进该最接近的现有技术并获得要求保护的发明，则该发明是非显而易见的，具备创造性。
权利要求1请求保护一种氧化锆系多孔体。对比文件1（参见说明书第3页第3-4段，权利要求1-2）公开了一种锆-铈类复合氧化物，该复合氧化物总细孔容积至少为0.4ml/g，具有10～100nm直径的细孔容积为0.25ml/g以上，并且具有100nm～10μm直径的细孔容积为0.2ml/g以下；在1000℃热处理3小时后的总细孔容积至少为0.35ml/g，具有10～100nm直径的细孔容积为0.2ml/g以上，并且具有100nm～10μm直径的细孔容积为0.2ml/g以下。权利要求1与对比文件1的区别在于：在基于BJH法的细孔分布中，在20～100nm的细孔径具有峰，将由测得的细孔分布曲线求出的峰的半值宽度设为W、将峰的高度设为P时，P/W比为0.05以上，总细孔容量为0.5cm3/g以上，在以1000℃进行12小时的热处理后，在20～100nm的细孔径具有峰，所述P/W比为0.03以上，具有至少40m2/g的比表面积，总细孔容量为0.3cm3/g以上。
从属权利要求2-3对权利要求1所述多孔体作了进一步限定。
权利要求4请求保护一种制造权利要求1-3任一项所述多孔体的制造方法。对比文件1（参见说明书第3页第7段、第8页第2、8段，权利要求5）公开了所述铈-锆类复合氧化物的制造方法：向铈盐溶液添加氧化剂的第一工序；在高压釜中，向温度为100℃以上的锆盐溶液添加硫酸盐化剂，生成碱式硫酸锆的第二工序，优选按照硫酸根（SO42-）/ZrO2为0.3－0.6的重量比添加，如果温度低于100℃，则硫酸盐化的反应变慢，生成较大的凝集粒子，因而不优选；在硫酸盐反应结束后，并没有特别限定，优选在高压釜中保持10～60分钟，熟化所生成的碱式锆；将添加有氧化剂的铈盐溶液与碱式硫酸锆混合的第三工序；中和所述混合溶液，制得铈-锆类复合氢氧化物的第四工序；和对所述铈-锆类复合氢氧化物进行热处理，制得铈-锆类复合氧化物的第五工序。权利要求4与对比文件1相比可知，除了所制造的多孔体不同外，二者在制造方法上还存在以下区别：将锆盐溶液和硫酸盐化剂溶液分别加热到95～97℃；锆盐溶液和硫酸盐化剂溶液进行接触和混合，从该混合开始到混合结束，将混合液中的SO42-/ZrO2重量比率维持在0.3-0.8的范围；锆盐溶液与硫酸盐化剂溶液的混合溶液在95℃以上熟化3小时以上。
从属权利要求5对权利要求4所述制造方法作了进一步限定。
对于权利要求4与对比文件1在制造方法上的上述区别，驳回决定及前置意见认为：对比文件1说明书第8页第12-13行公开了65℃上的温度即可生成碱式硫酸锆，该页第14-18行仅公开了硫酸盐化温度对产物粒径有影响，即权利要求4与对比文件1在加热温度上的区别不会影响碱式硫酸锆的生成，只会影响粒径；两种反应物以“接触和混合”的方式加入、优化控制各组分离子的浓度、pH并最大限度降低浓度梯度，属于本领域常规技术手段（参见书证：Krijn P. de Jong, Synthesis of Solid Catalysts, WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA，2009年12月31日，第7.5部分，特别是图7.3和该图下面的第一段）；而且，所述含锆离子的溶液与含SO42-离子的溶液接触后即会反应生成沉淀，在两种溶液同时加入的模式下，两种离子的浓度在整个反应过程中显然应该是平稳的，不会存在锆浓度“自然而然地反应浓度会发生变化（降低）”的情况，如果先加入含锆的溶液，再加入含硫酸根的溶液，上述锆离子浓度降低的情况才是自然出现的。由此可见，权利要求4所述制造方法与对比文件1相比并没有突出的实质性特点和显著的进步。
对于权利要求1与对比文件1的上述区别，驳回决定及前置意见认为：在权利要求4所述制造方法与对比文件1相比没有突出的实质性特点和显著的进步的基础上，尽管权利要求1使用了不同于对比文件1的表征方式进行表征，但表征方式的不同并不会使权利要求1的多孔体具有突出的实质性特点和显著的进步。
对此，合议组认为：基于权利要求4与对比文件1在制造方法上的上述区别，并结合本申请说明书的记载（参见第20段）可知，权利要求4实际所要解决的技术问题是：提高基于氮吸附法（BJH）的细孔及中孔区域的细孔径分布均匀性及热处理后的比表面积。对于硫酸盐化反应的温度，对比文件1第8页第12-18行记载：“通常，锆盐和硫酸盐化剂在65℃上的温度下反应，生成碱式硫酸锆”，“然而，本发明的特征在于：通过在高压釜中、向温度为100℃以上、优选110～150℃的锆盐溶液添加硫酸盐化剂，生成碱式硫酸锆”，“如果温度低于100℃，则硫酸盐化的反应变慢，生成较大的凝集粒子”。可见，从有利于反应速度及粒子大小的角度考虑，对比文件1给出的是温度不低于100℃的教导；而且根据对比文件1所公开的上述内容，本领域技术人员在面临提高基于BJH法的细孔及中孔区域的细孔径分布均匀性及热处理后的比表面积的技术问题时，并没有动机将锆盐溶液和硫酸盐化剂溶液的温度下调到95～97℃。对于使SO42-/ZrO2以一定比率进行接触和混合，对比文件1公开的是按照硫酸根（SO42-）/ZrO2为0.3－0.6的重量比添加，并未公开从该混合开始到混合结束，将混合液中的SO42-/ZrO2重量比率始终维持在0.3-0.8的范围，所述书证（Krijn P. de Jong, Synthesis of Solid Catalysts, WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA，2009年12月31日）只是说明了共沉淀的常规操作要求及手段，并未公开或教导将混合液中的SO42-/ZrO2重量比率始终维持在一定范围。既然前置意见也认为所述含锆离子的溶液与含SO42-离子的溶液接触后即会反应生成沉淀，那么，随着沉淀反应的进行，相对于未产生沉淀的初期溶液的锆浓度，溶液中的锆浓度自然是减少的，即反应进行下去时，自然而然地反应浓度会降低。可见，权利要求4所述方法与对比文件1相比，并非显而易见。而且，所述方法是为了提高基于BJH法的细孔及中孔区域的细孔径分布均匀性及热处理后的比表面积，对于所述方法制造的多孔体在基于BJH法的细孔分布中，从20～100nm的细孔分布均匀性、颗粒圆形度系数、热处理后的比表面积及总细孔容积等方面进行考察，均取得了预期效果（参见说明书表2-3，图1-2、4、6）；而对比文件1在基于水银压入法的细孔分布中，主要考察的是细孔容积，关注10～100nm直径的细孔容积大、并且100nm以上直径的细孔容积小（参见说明书第2页倒数第一段，表2，图1-2），对比文件1并没有公开或教导使20～100nm的细孔分布均匀，更没有关注表示细孔分布曲线中的峰高度P与半值宽度W之间的关系。可见，权利要求1所述多孔体与对比文件1相比，也并非显而易见。
综上，合议组认为，驳回决定和前置意见中认为权利要求1、4不具备创造性的理由不成立。
在此基础上，合议组认为，驳回决定和前置意见中认为从属权利要求2-3、5不具备创造性的理由也不成立。
基于上述事实和理由，合议组作出如下决定。
三、决定
撤销国家知识产权局于2018年7月3日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门在本复审请求审查决定所针对的文本的基础上对本申请继续进行审查。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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