发明创造名称：永磁材料的生产方法
外观设计名称：
决定号：193917
决定日：2019-11-01
委内编号：1F275748
优先权日：
申请（专利）号：201710057941.2
申请日：2017-01-23
复审请求人：包头天和磁材科技股份有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：尹璐旻
合议组组长：郭永菊
参审员：田丽娜
国际分类号：H01F41/02,H01F1/057
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果一项权利要求与作为最接近现有技术的对比文件相比存在区别技术特征，其中一部分区别技术特征被其他对比文件公开或是本领域公知常识，但是其余区别技术特征既不是本领域公知常识，其他对比文件也没有给出将该其余区别技术特征应用于该最接近的现有技术以解决其技术问题的技术启示，且该权利要求的技术方案对于本领域技术人员来说并非是显而易见的，并带来了有益的技术效果，则该权利要求具有突出的实质性特点和显著的进步，从而具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201710057941.2，名称为“永磁材料的生产方法”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为包头天和磁材科技股份有限公司。本申请的申请日为2017年01月23日，公开日为2017年08月18日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2019年02月02日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1与作为最接近现有技术的对比文件1（CN103617884A，公开日为2014年03月05日）相比，区别技术特征是：电镀液为水溶液；电镀液还含有可溶性第VIII族金属盐，第VIII族金属选自Co或Fe；配位剂选自多元羧酸的碱金属盐、硫氰酸的碱金属盐、脂肪族氨基酸的碱金属盐。对于该区别技术特征，对比文件2（“稀土合金电沉积研究进展”，徐国宝等，材料保护，第28卷第11期，1995年11月）及本领域公知常识给出了相关的技术启示。从属权利要求2-9的附加技术特征或者被对比文件1-3（CN102024544A，公开日为2011年04月20日）公开，或者是本领域公知常识。因此，在对比文件1的基础上结合对比文件2和本领域公知常识或者在对比文件1的基础上结合对比文件2、3和本领域公知常识，从而得到权利要求1-9请求保护的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的。权利要求1-9不具有突出的实质性特点和显著的进步，从而不具备专利法第22条第3款规定的创造性。此外，驳回决定还在“其他说明”部分评述了权利要求10不具备创造性。
驳回决定所依据的文本为：申请日2017年01月23日提交的说明书第1-89段、说明书摘要以及2018年07月26日提交的权利要求第1-10项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种永磁材料的生产方法，其特征在于，所述的方法包括如下步骤：
S2)电镀工序：在电镀液中将重稀土金属电镀在烧结磁体的表面，从而形成带有镀层的磁体；
S3)扩散工序：对所述带有镀层的磁体进行热处理，从而将重稀土金属扩散至所述烧结磁体的内部；
其中，所述电镀液为含有可溶性重稀土盐、可溶性第VIII族金属盐和配位剂的水溶液；所述可溶性重稀土盐含有重稀土元素，该重稀土元素选自镨、钕、铽、镝、钬、铒、铥、镱和镥中的至少一种元素；所述可溶性第VIII族金属盐的第VIII族金属选自Fe或Co；其中，所述水溶液不是有机溶剂或离子液体；
其中，所述配位剂为能够使得重稀土金属的沉积电位正移的物质；所述配位剂选自多元羧酸的碱金属盐、硫氰酸的碱金属盐、脂肪族氨基酸的碱金属盐；其中，所述多元羧酸包括含羟基的多元羧酸。
2. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述配位剂选自草酸的碱金属盐、柠檬酸的碱金属盐、硫氰酸的碱金属盐、丙氨酸的碱金属盐、缬氨酸的碱金属盐、亮氨酸的碱金属盐、异亮氨酸的碱金属盐、蛋氨酸的碱金属盐、天冬氨酸的碱金属盐、谷氨酸的碱金属盐、赖氨酸的碱金属盐、精氨酸的碱金属盐、甘氨酸的碱金属盐、丝氨酸的碱金属盐、苏氨酸的碱金属盐、半胱氨酸的碱金属盐。
3. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在所述电镀液中，所述可溶性重稀土盐为所述重稀土元素的氯化物、醋酸盐、硝酸盐或硫酸盐；且所述可溶性第VIII族金属盐为第VIII族金属的氯化物或硫酸盐。
4. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在所述电镀液中，所述可溶性重稀土盐的浓度为0.1～1mol/L，所述配位剂的浓度 为0.1～1mol/L，并且所述可溶性第VIII族金属盐的浓度为0.05～0.5mol/L。
5. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在所述电镀液中，所述可溶性重稀土盐的浓度为0.3～0.6mol/L；所述配位剂的浓度为0.3～0.6mol/L；并且所述可溶性第VIII族金属盐的浓度为0.1～0.3mol/L。
6. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，电镀工序S2)的阳极选自铂电极、石墨电极或者所述重稀土金属与所述第VIII族金属形成的合金电极；并且电镀工序S2)的阴极为待电镀的烧结磁体。
7. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在电镀工序S2)中，电流密度为10～100mA/cm2，电镀温度为20～50℃，且电镀时间为10～120min。
8. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的方法还包括如下步骤：
S1)磁体制造工序：将磁体原料熔炼以形成厚度为0.01～5mm的合金片，将所述合金片在氢破碎炉中进行吸氢和脱氢处理，从而形成平均粒度D50为50～500μm的粗磁粉，然后将所述粗磁粉在气流磨中破碎成平均粒度D50为2～20μm的细磁粉，在取向磁场的作用下，将所述细磁粉压制成坯体；将所述坯体在960～1100℃的烧结温度下烧结定型，然后切割，从而形成所述烧结磁体；该烧结磁体为R-Fe-B-M型，R选自Nd、Pr、La、Ce、Tb、Dy、Ho、Er、Eu、Sm、Gd、Pm、Tm、Yb、Lu、Y和Sc中的一种或多种；M选自Ti、V、Cr、Mn、Co、Ni、Ga、Ca、Cu、Zn、Si、Al、Mg、Zr、Nb、Hf、Ta、W、Mo中的一种或多种；Fe表示铁元素，B表示硼元素；和
S4)时效处理工序：对扩散工序S3)得到的磁体进行时效处理。
9. 根据权利要求8所述的方法，其特征在于，在扩散工序S3)中，热处理温度为600～1060℃，且热处理时间为2～20小时；并且在时效处理工序S4)中，处理温度为400～600℃，且处理时间为0.5～10小时。
10. 根据权利要求1～9任一项所述的方法，其特征在于，所述可溶性第VIII族金属盐选自氯化亚铁、硫酸亚铁、氯化钴、硫酸钴；且所述配位剂选自柠檬酸的锂盐、钠盐或钾盐。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2019年03月08日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书，将从属权利要求3的部分附加技术特征补入权利要求1中并删除权利要求1、3中的部分并列技术方案，还根据说明书中的实施例1、2增加了权利要求11、12。复审请求人认为：修改后的权利要求1与对比文件1相比，至少存在如下区别：1）电镀液为水溶液，所述水溶液不是有机溶剂或离子液体，且含有选自Fe或Co的可溶性第VIII族金属盐以及选自多元羧酸的碱金属盐、硫氰酸的碱金属盐、脂肪族氨基酸的碱金属盐的配位剂。2）电镀液同时含有可溶性重稀土盐（铽和/或镝的氯化物、醋酸盐、硝酸盐或硫酸盐）、可溶性第VIII族金属（Fe或Co）盐和配位剂（多元羧酸的碱金属盐、硫氰酸的碱金属盐、脂肪族氨基酸的碱金属盐的配位剂）。对于区别1），对比文件1将稀土盐和柠檬酸溶于有机溶剂形成电镀液，不适合本申请的电镀液体系，也不适合对比文件2的共沉积体系。对比文件2的电镀基体为铜，共沉积体系的作用为提高铜的耐腐蚀性。因此，对比文件1和对比文件2之间根本不存在结合的技术启示。对于区别2），对比文件1的电镀液仅含稀土盐和柠檬酸，对比文件2没有教导碱金属盐配位剂适合铽和/或镝的电沉积。因此，对比文件2没有教导采用可溶性第VIII族金属（Fe或Co）盐能够提高磁体矫顽力且节约重稀土用量。而且，复审请求人还提供了对比实验，以表明本申请的方法可以显著提高磁体矫顽力，并进一步佐证将区别1）、2）用于对比文件1不是常规技术手段。因此，权利要求1具备创造性。此外，修改后的权利要求11、12进一步限定了详细的工艺步骤，对比文件1-3没有给出相应的技术启示，因而具备创造性。
复审请求时新修改的权利要求1、3、11、12如下：
“1. 一种永磁材料的生产方法，其特征在于，所述的方法包括如下步骤：
S2)电镀工序：在电镀液中将重稀土金属电镀在烧结磁体的表面，从而形成带有镀层的磁体；
S3)扩散工序：对所述带有镀层的磁体进行热处理，从而将重稀土金属扩散至所述烧结磁体的内部；
其中，所述电镀液为含有可溶性重稀土盐、可溶性第VIII族金属盐和配位剂的水溶液；所述可溶性重稀土盐为所述重稀土元素的氯化物、醋酸盐、硝酸盐或硫酸盐，该重稀土元素选自铽和镝中的至少一种元素；所述可溶性第VIII族金属盐的第VIII族金属选自Fe或Co；其中，所述水溶液不是有机溶剂或离子液体；
其中，所述配位剂为能够使得重稀土金属的沉积电位正移的物质；所述配位剂选自多元羧酸的碱金属盐、硫氰酸的碱金属盐、脂肪族氨基酸的碱金属盐；其中，所述多元羧酸包括含羟基的多元羧酸。
3. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在所述电镀液中，所述可溶性第VIII族金属盐为第VIII族金属的氯化物或硫酸盐。
11. 一种永磁材料的生产方法，其特征在于，所述的方法包括如下步骤：
S1)磁体制造工序：
以原子百分比计，将12.5％的Nd、1.5％的Dy、0.5％的Al、0.5％的Co、0.05％的Cu、0.2％的Nb、5.9％的B和余量的Fe配制磁体原料；在氩气保护的环境下，在真空中频速凝感应炉中使用中频感应将磁体原料加热熔化，然后在1480℃下浇注在旋转的急冷铜辊上，得到平均厚度为0.3mm的合金片；将合金片在0.1MPa的氢气下氢化破碎，然后在550℃下抽真空脱氢，得到平均粒度D50为300μm的粗磁粉，然后经气流磨粉碎成平均粒度D50为3μm的细磁粉；将细磁粉在氮气保护下，在取向磁场1.8T的成型压机上压制成生坯；抽真空封装，再将封装好的生坯在200MPa等静压压制15s得到坯体；将坯体置于真空烧结炉中，在1×10-2Pa、1050℃下烧结4小时，然后充氩气风冷却至60℃以下出炉，得到烧结坯体，经切割制成尺寸为40×25×5mm的烧结磁体；
S2)电镀工序：
对上述烧结磁体做表面预处理，采用碱洗除油，5％的稀硝酸酸洗除锈、活化、清洗和干燥，得到待电镀的烧结磁体，备用；
配制0.5mol/L醋酸镝二水合物Dy(CH3COO)3·2H2O、0.5mol/L柠檬酸钠二水合物Na3C6H5O7·2H2O和0.2mol/L亚硫酸铁七水合物FeSO4·7H2O的水溶液，作为电镀液备用；
将上述待电镀的烧结磁体置于上述电镀液中，以纯度为99.99％的铂作为阳极，待电镀的烧结磁体为阴极进行电镀，电流密度为30mA/cm2，电镀时间为30min；重稀土金属沉积在磁体表面；随后用无水乙醇清洗磁体表面，然后烘干；
S3)扩散工序：
将烘干后的磁体均匀摆放在石墨盒中，并加盖密封；然后装入真空烧结炉中；将真空烧结炉抽真空至5×10-3Pa以下，然后以10℃/min的速度升温至800℃，然后以2℃/min的速度升温至950℃，保温5小时，使镝元素扩散至磁体的内部晶界；
S4)时效处理工序：
充入氩气风冷至60℃以下，然后在1Pa以下和490℃保温4小时，再充入氩气，冷却到60℃以下出炉，得到永磁材料。
12. 一种永磁材料的生产方法，其特征在于，所述的方法包括如下步骤：
S1)磁体制造工序：
以原子百分比计，将12.5％的Nd、1.5％的Dy、0.5％的Al、0.5％的Co、0.05％的Cu、0.2％的Nb、5.9％的B和余量的Fe配制磁体原料；在氩气保护的环境下，在真空中频速凝感应炉中使用中频感应将磁体原料加热熔化，然后在1480℃下浇注在旋转的急冷铜辊上，得到平均厚度为0.3mm的合金片；将合金片在0.08MPa的氢气下氢化破碎，然后在550℃下抽真空脱氢，得到平均粒度D50为300μm的粗磁粉；粗磁粉经气流磨粉碎成平均粒度D50为3.0μm的细磁粉；将细磁粉在氮气保护下，在取向磁场1.8T的成型压机上压 制成生坯；抽真空封装，再将封装好的生坯在200MPa等静压压制15s，得到坯体；将坯体置于真空烧结炉中，在1×10-2Pa、1050℃下烧结4小时，然后充氩气风冷却至60℃以下出炉，得到烧结坯体，经切割制成尺寸为40×25×5mm的烧结磁体；
S2)电镀工序：
对上述烧结磁体做表面预处理，采用碱洗除油，5％的稀硝酸酸洗除锈、活化、清洗和干燥，得到待电镀的烧结磁体；
配制0.5mol/L醋酸铽二水合物Tb(CH3COO)3·2H2O、0.5mol/L柠檬酸钠二水合物Na3C6H5O7·2H2O和0.2mol/L亚硫酸铁七水合物FeSO4·7H2O的水溶液，作为电镀液备用；
将上述待电镀的烧结磁体置于上述电镀液中，以纯度为99.99％的铂作为阳极，待电镀的烧结磁体为阴极进行电镀，电流密度为30mA/cm2，电镀时间为30min；重稀土金属沉积在磁体表面；随后用无水乙醇清洗磁体表面，然后烘干；
S3)扩散工序：
将烘干后的磁体均匀摆放在石墨盒中，并加盖密封；然后装入真空烧结炉中；将真空烧结炉抽真空至5×10-3Pa以下，以10℃/min的速度升温至800℃，然后以2℃/min的速度升温至950℃，保温5小时，使铽元素扩散至磁体的内部晶界；
S4)时效处理工序：
充入氩气风冷至60℃以下；然后在1Pa以下和490℃保温4小时，再充入氩气，冷却到60℃以下出炉，得到永磁材料。”
2019年03月25日，国家知识产权局发出复审请求补正通知书，指出复审请求人与经合法变更后的专利申请人名称不一致。复审请求人于2019年03月27日对复审请求书中的申请人名称进行了补正，同时再次提交了权利要求书的修改文本，该修改文本与2019年03月08日提出复审请求时提交的权利要求书一致。
经形式审查合格，国家知识产权局于2019年04月09日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：对比文件1与本申请的区别在于：电镀液为水溶液以及电镀液的具体组成，而“在水溶液中通过配位剂添加到电镀液中使得稀土元素沉积电位正移，使其沉积在磁体表面，通过可溶性第VIII族金属盐添加到电镀液中提高电镀效率，降低与水反应的原理”已被对比文件2公开。虽然对比文件2沉积的为轻稀土，但由于稀土元素的电位相近，本领域技术人员基于相近电位的考虑，容易想到将对比文件2的轻稀土合理选择为重稀土元素，这是本领域的常规技术手段。对比文件2已经给出了选择络合剂必须考虑稀土元素配合物的特点的教导，而在水溶液中电镀到磁体表面的重稀土层能够实现的情况下，提高磁体矫顽力也是显而易见的。关于电镀液的具体组成，是在现有技术中的络合剂组成中进行合理选择，并不能产生预料不到的技术效果。因此，复审请求人的意见陈述不具有说服力，因而坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年06月10日向复审请求人发出复审通知书，指出：在对比文件1的基础上结合对比文件2和本领域公知常识并通过有限的试验，或者在对比文件1的基础上结合对比文件2、3和本领域公知常识并通过有限的试验，从而得到权利要求1-12请求保护的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的。因此，权利要求1-12不具有突出的实质性特点和显著的进步，从而不具备专利法第22条第3款规定的创造性。对于复审请求人的意见陈述，合议组认为：对比文件1公开了电镀制备烧结NdFeB重稀土扩散层的方法，并通过热处理使重稀土元素通过晶界扩散到磁体内部，以提高矫顽力。本申请与对比文件1的区别在于电镀液为水溶液且水溶液的组成不同。但是，对比文件2给出了电镀液可以是水溶液的技术启示。复审请求人所给出的对比实验，并不能说明除柠檬酸、EDTA、NiSO4·6H2O以外的其他配位剂或铁族金属盐就获得不了与本申请相同或相近的技术效果。在对比文件2的技术启示下，本领域技术人员有动机对对比文件1的技术方案进行改进，从而得到权利要求1请求保护的技术方案，这是显而易见的。因此，权利要求1不具备创造性。此外，权利要求11、12虽然对工艺步骤作了进一步限定，但是部分工艺步骤被对比文件1、3公开，其余工艺步骤是本领域常用的技术手段，至于工艺步骤中的具体参数，本领域技术人员可以根据实际需要通过有限的试验来选择确定，这无需任何创造性劳动，其效果也是可以预料到的。因此，权利要求11、12也不具备创造性。复审请求人所陈述的理由不予接受。
复审请求人于2019年07月18日提交了意见陈述书，同时修改了权利要求书，将原权利要求5、10的附加技术特征加入权利要求1中，并根据说明书第37、42段对权利要求1进一步限定，还删除了原权利要求2-5、10、11并调整其他权利要求的引用关系和序号；修改后的权利要求书共6项权利要求。复审请求人认为：修改后的权利要求1与对比文件1相比至少存在如下区别：（1）烧结磁体的长、宽和高分别为10～60 mm、5～40mm和1～10mm，烧结磁体的密度为6.5～8.9g/cm3，烧结磁体的含氧量低于2000ppm；（2）所述电镀液为含有醋酸铽、硫酸亚铁和选自柠檬酸的锂盐、钠盐或钾盐的配位剂的水溶液；所述水溶液不是有机溶剂或离子液体；（3）所述电镀液中，所述醋酸铽的浓度为0.3～0.6mol/L；所述配位剂的浓度为0.3～0.6mol/L；并且所述硫酸亚铁的浓度为0.1～0.3mol/L。基于上述区别，本发明实际要解决的技术问题是提高磁体矫顽力。将本申请的实施例2和实施例1进行比较发现，采用醋酸铽可以显著提高磁体矫顽力。对于区别（1），上述参数限定的烧结磁体适合于本申请的工艺，从而显著提高磁体矫顽力。即使相同的处理条件，不同的处理对象得到的矫顽力提高幅度也不同。对比文件1-3没有公开上述区别，也没有给出相应的技术启示。对于区别（2），就提高磁体矫顽力而言，对比文件1的稀土硝酸盐不能等同于本申请的醋酸铽，对比文件1的柠檬酸不能等同于本申请的选自柠檬酸的锂盐、钠盐或钾盐的配位剂。此外，对比文件1不含硫酸亚铁，且不是水溶液。而对比文件2没有教导采用水溶液电沉积方法可以提高磁体矫顽力，也没有明确教导采用水溶液体系电镀可以节约重稀土Tb用量。对比文件3也没有公开上述区别，也没有给出相应的技术启示。对于区别（3），对比文件1-3没有公开上述区别，也没有给出相应的技术启示。经过上述参数的选择取得了预料不到的技术效果，这些参数的选择对于磁体矫顽力具有重要影响，并不是本领域的常规选择。因此，修改后的权利要求1-6具备创造性。
复审请求人于2019年07月18日答复复审通知书时提交的权利要求1-6如下：
“1. 一种永磁材料的生产方法，其特征在于，所述的方法包括如下步骤：
S2)电镀工序：在电镀液中将重稀土金属电镀在烧结磁体的表面，从而形成带有镀层的磁体；其中，烧结磁体的长、宽和高分别为10～60mm、5～40mm和1～10mm，烧结磁体的密度为6.5g/cm3～8.9g/cm3，烧结磁体的含氧量低于2000ppm；
S3)扩散工序：对所述带有镀层的磁体进行热处理，从而将重稀土金属扩散至所述烧结磁体的内部；
其中，所述电镀液为含有可溶性重稀土盐、可溶性第VIII族金属盐和配位剂的水溶液；所述可溶性重稀土盐为醋酸铽；所述可溶性第VIII族金属盐为硫酸亚铁；且所述配位剂选自柠檬酸的锂盐、钠盐或钾盐；所述水溶液不是有机溶剂或离子液体；
在所述电镀液中，所述可溶性重稀土盐的浓度为0.3～0.6mol/L；所述配位剂的浓度为0.3～0.6mol/L；并且所述可溶性第VIII族金属盐的浓度为0.1～0.3mol/L。
2. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，电镀工序S2)的阳极选自铂电极、石墨电极或者所述重稀土金属与所述第VIII族金属形成的合金电极；并且电镀工序S2)的阴极为待电镀的烧结磁体。
3. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在电镀工序S2)中，电流密度为10～100mA/cm2，电镀温度为20～50℃，且电镀时间为10～120min。
4. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的方法还包括如下步骤：
S1)磁体制造工序：将磁体原料熔炼以形成厚度为0.01～5mm的合金片，将所述合金片在氢破碎炉中进行吸氢和脱氢处理，从而形成平均粒度D50为50～500μm的粗磁粉，然后将所述粗磁粉在气流磨中破碎成平均粒度D50为2～20μm的细磁粉，在取向磁场的作用下，将所述细磁粉压制成坯体；将所述坯体在960～1100℃的烧结温度下烧结定型，然后切割，从而形成所述烧结磁体；该烧结磁体为R-Fe-B-M型，R选自Nd、Pr、La、Ce、Tb、Dy、Ho、Er、Eu、Sm、Gd、Pm、Tm、Yb、Lu、Y和Sc中的一种或多种；M选自Ti、V、Cr、Mn、Co、Ni、Ga、Ca、Cu、Zn、Si、Al、Mg、Zr、Nb、Hf、Ta、W、Mo中的一种或多种；Fe表示铁元素，B表示硼元素；和
S4)时效处理工序：对扩散工序S3)得到的磁体进行时效处理。
5. 根据权利要求4所述的方法，其特征在于，在扩散工序S3)中，热处理温度为600～1060℃，且热处理时间为2～20小时；并且在时效处理工序S4)中，处理温度为400～600℃，且处理时间为0.5～10小时。
6. 一种永磁材料的生产方法，其特征在于，所述的方法包括如下步骤：
S1)磁体制造工序：
以原子百分比计，将12.5％的Nd、1.5％的Dy、0.5％的Al、0.5％的Co、0.05％的Cu、0.2％的Nb、5.9％的B和余量的Fe配制磁体原料；在氩气保护的环境下，在真空中频速凝感应炉中使用中频感应将磁体原料加热熔化，然后在1480℃下浇注在旋转的急冷铜辊上，得到平均厚度为0.3mm的合金片；将合金片在0.08MPa的氢气下氢化破碎，然后在550℃下抽真空脱氢，得到平均粒度D50为300μm的粗磁粉；粗磁粉经气流磨粉碎成平均粒度D50为3.0μm的细磁粉；将细磁粉在氮气保护下，在取向磁场1.8T的成型压机上压制成生坯；抽真空封装，再将封装好的生坯在200MPa等静压压制15s，得到坯体；将坯体置于真空烧结炉中，在1×10-2Pa、1050℃下烧结4小时，然后充氩气风冷却至60℃以下出炉，得到烧结坯体，经切割制成尺寸为40×25×5mm的烧结磁体；
S2)电镀工序：
对上述烧结磁体做表面预处理，采用碱洗除油，5％的稀硝酸酸洗除锈、活化、清洗和干燥，得到待电镀的烧结磁体；
配制0.5mol/L醋酸铽二水合物Tb(CH3COO)3·2H2O、0.5mol/L柠檬酸钠二水合物Na3C6H5O7·2H2O和0.2mol/L亚硫酸铁七水合物FeSO4·7H2O的水溶液，作为电镀液备用；
将上述待电镀的烧结磁体置于上述电镀液中，以纯度为99.99％的铂作为阳极，待电镀的烧结磁体为阴极进行电镀，电流密度为30mA/cm2，电镀时间为30min；重稀土金属沉积在磁体表面；随后用无水乙醇清洗磁体表面，然后烘干；
S3)扩散工序：
将烘干后的磁体均匀摆放在石墨盒中，并加盖密封；然后装入真空烧结炉中；将真空烧结炉抽真空至5×10-3Pa以下，以10℃/min的速度升温至800℃，然后以2℃/min的速度升温至950℃，保温5小时，使铽元素扩散至磁体的内部晶界；
S4)时效处理工序：
充入氩气风冷至60℃以下；然后在1Pa以下和490℃保温4小时，再充入氩气，冷却到60℃以下出炉，得到永磁材料。”
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出复审请求审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
复审请求人在答复复审通知书时修改了权利要求书。该修改文本符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定。因此，本复审请求审查决定所针对的审查文本是：复审请求人于2019年07月18日提交的权利要求第1-6项，申请日2017年01月23日提交的说明书第1-89段以及说明书摘要。
关于创造性
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
如果一项权利要求与作为最接近现有技术的对比文件相比存在区别技术特征，其中一部分区别技术特征被其他对比文件公开或是本领域公知常识，但是其余区别技术特征既不是本领域公知常识，其他对比文件也没有给出将该其余区别技术特征应用于该最接近的现有技术以解决其技术问题的技术启示，且该权利要求的技术方案对于本领域技术人员来说并非是显而易见的，并带来了有益的技术效果，则该权利要求具有突出的实质性特点和显著的进步，从而具备创造性。
本复审请求审查决定引用在驳回决定以及复审通知书中引用的对比文件1-3作为现有技术，即：
对比文件1：CN103617884A，公开日为2014年03月05日；
对比文件2：“稀土合金电沉积研究进展”，徐国宝等，材料保护，第28卷第11期，1995年11月；
对比文件3：CN102024544A，公开日为2011年04月20日。
（2.1）权利要求1符合专利法第22条第3款的规定。
权利要求1请求保护一种永磁材料的生产方法。对比文件1公开了一种烧结NdFeB磁体的重稀土附着方法，其说明书第[0007]-[0028]公开了该方法的具体步骤：A.电镀溶液的配制：将一定量的重稀土盐与有机酸溶于有机溶剂中，配制重稀土盐有机电镀溶液；B.电镀：以石墨为阳极，以经表面预处理的NdFeB磁体为阴极，置放于步骤A配制的重稀土盐有机溶液中，通入直流电，进行电镀；C.热处理：将表面沉积有重稀土金属膜的NdFeB磁体从溶液中取出；将风干后的磁体置于真空热处理炉中，在保护气氛下进行热处理，高温扩散处理是700-1000℃条件下保温1-50h，低温回火处理是在400-700℃条件下保温1-10h，得到带有重稀土扩散层的烧结NdFeB稀土永磁材料。所述重稀土盐选自R(NO3)?nH2O(n=0～9)、RCl3、R2(SO4)3?nH2O（即重稀土元素的硝酸盐、氯化物、硫酸盐），R代表包含钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、钇在内的重稀土元素中的至少一种；重稀土盐溶液的浓度为0.001mol/L～10.0mol/L。对比文件1的实施例2公开了重稀土盐为Tb(NO3)?6H2O且溶后浓度为0.08mol/L或0.09mol/L。
权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1公开的内容相比，区别技术特征在于：（1）用于电镀的烧结磁体的长、宽、高分别为10～60mm、5～40mm和1～10mm，烧结磁体的密度为6.5g/cm3～8.9g/cm3，烧结磁体的含氧量低于2000ppm；（2）电镀液为水溶液，不是有机溶液或离子溶液；电镀液中除了可溶性重稀土盐，还含有可溶性第VIII族金属盐和配位剂，可溶性重稀土盐是醋酸铽，可溶性第VIII族金属盐为硫酸亚铁，配位剂选自柠檬酸的锂盐、钠盐或钾盐；可溶性重稀土盐的浓度为0.3～0.6mol/L；配位剂的浓度为0.3～0.6mol/L，可溶性第VIII族金属盐的浓度为0.1～0.3mol/L。由此可见，本申请实际要解决的技术问题是：提高磁体矫顽力并且节约重稀土用量、降低生产成本。
对于区别技术特征（1），虽然对比文件1没有公开用于电镀重稀土金属的烧结磁体的尺寸、密度和含氧量的具体数值，但是，尺寸、密度和含氧量是表征烧结磁体的常见参数，这属于本领域公知常识，本领域技术人员完全可以根据实际需要来确定具有合适参数的烧结磁体以适用于电镀，其效果也是可以预料到的。
对于区别技术特征（2），对比文件2公开了“稀土合金电沉积研究进展”，第4页右栏第4-13行公开了“目前许多稀土合金薄膜主要通过……熔盐电沉积和非水溶剂电沉积等方法制备，这些技术对制备条件要求较高，而水溶液电沉积却具有设备简单，操作方便，可以在大面积的表面和曲面上形成薄膜，较易通过改变一些参数如电压、电流密度等来调节薄膜的厚度、组成和外貌等优点。”对比文件2第5页左栏第4-34行公开了，合金电沉积方法包括“诱导电沉积，单一金属盐不能电沉积，但在另外一种或几种金属盐的作用下能发生共沉积现象，铁族金属离子经常能诱导一些难沉积的金属离子使之发生共沉积”，“从稀土元素与铁族元素的标准电极电位看，……必须通过加入络合剂使不同金属离子的电极电位尽量接近”，“在选择络合剂时必须考虑稀土元素配合物的特点。……稀土金属离子属于硬酸类，与属于硬碱的配位原子如氧、氮和氟等具有较强的配位能力，……因此无机阴离子、羧酸类、氨基羧酸类、……等都是可以供选择的络合剂”。由此可见，对比文件2给出了使用水溶液作为电镀液的技术启示。在该技术启示下，本领域技术人员虽然容易想到将对比文件1中的硝酸铽在水溶液中进行电镀，但是，对比文件2没有给出将醋酸铽在水溶液中电镀到烧结磁体表面以及如何确定配位剂、可溶性第VIII族金属盐的具体组成及浓度从而提高磁体矫顽力的技术启示。因此，本领域技术人员无法基于对比文件2公开的内容，容易想到为了提高磁体矫顽力而用醋酸铽、硫酸亚铁、柠檬酸的锂盐、钠盐或钾盐配置电镀水溶液来代替对比文件1中的电镀液并确定水溶液中各物质的具体浓度。即，对比文件2没有给出确定具体的水溶液组成及浓度以提高磁体矫顽力的技术启示。
此外，对比文件3公开了一种稀土永磁材料的制备方法，其说明书第[0041]-[0044]段公开了具体的制备步骤：1）以稀土永磁材料总重量为基准，称取Pr0.46％、Nd2.02％、Dy2.8％、Tb0.2％、Ho17.91％、B1％、Fe73.11％、Co1.65％、Al0.2％、Cu0.15％、Zr0.15％、Ga0.1％放入甩带炉中，制得稀土永磁材料速凝薄片，该薄片的厚度为0.3毫米；2）将步骤1）中制备的速凝薄片，通过氢碎炉破碎，然后经过气流磨制成平均粒径为3.5微米的稀土永磁材料粉末，将占稀土永磁材料粉末3％的聚环氧乙烷烷基醚加入稀土永磁材料粉末中，得到混合粉末；3）将混合粉末通过磁场压机制成坯件；4）将稀土永磁材料坯件放入真空烧结炉内烧结，烧结温度为1080℃，烧结时间为3小时，在850℃条件下第一次回火，保温2小时，在550℃条件下第二次回火，保温3小时，制得稀土永磁材料。由此可见，对比文件3也没有公开区别技术特征“可溶性重稀土盐是醋酸铽，可溶性第VIII族金属盐为硫酸亚铁，配位剂选自柠檬酸的锂盐、钠盐或钾盐；可溶性重稀土盐的浓度为0.3～0.6mol/L；配位剂的浓度为0.3～0.6mol/L，可溶性第VIII族金属盐的浓度为0.1～0.3mol/L”。该区别技术特征也不是本领域公知常识。
综上所述，权利要求1请求保护的技术方案相对于对比文件1与对比文件2、3以及公知常识的结合是非显而易见的，且该技术方案能够提高磁体矫顽力并且节约重稀土用量、降低生产成本，带来了有益的技术效果。因此，权利要求1具有突出的实质性特点和显著的进步，从而具备创造性，符合专利法第22条第3款的规定。
（2.2）权利要求2-5符合专利法第22条第3款的规定。
权利要求2-5直接或间接引用独立权利要求1，在独立权利要求1具备创造性的情况下，从属权利要求2-5也具备创造性，符合专利法第22条第3款的规定。
（2.3）权利要求6符合专利法第22条第3款的规定。
权利要求6请求保护一种永磁材料的生产方法。对比文件1公开了一种烧结NdFeB磁体的重稀土附着方法，其说明书第[0007]-[0028]公开了该方法的具体步骤：A.电镀溶液的配制：将一定量的重稀土盐与有机酸溶于有机溶剂中，配制重稀土盐有机电镀溶液；B.电镀：以石墨为阳极，以经表面预处理的NdFeB磁体为阴极，置放于步骤A配制的重稀土盐有机溶液中，通入直流电进行电镀，直流电流密度为0.01A/cm2～50A/cm2；C.热处理：将表面沉积有重稀土金属膜的NdFeB磁体从溶液中取出；将风干后的磁体置于真空热处理炉中，在保护气氛下进行热处理，高温扩散处理是700-1000℃条件下保温1-50h，低温回火处理是在400-700℃条件下保温1-10h，得到带有重稀土扩散层的烧结NdFeB稀土永磁材料。所述重稀土盐选自R(NO3)?nH2O(n=0～9)、RCl3、R2(SO4)3?nH2O（即重稀土元素的硝酸盐、氯化物、硫酸盐），R代表包含钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、钇在内的重稀土元素中的至少一种。对比文件1的实施例2公开了重稀土盐为Tb(NO3)?6H2O且溶后浓度为0.08mol/L或0.09mol/L。
权利要求6请求保护的技术方案与对比文件1相比，其区别技术特征在于：（1）对比文件1没有公开具体的磁体制造工序；（2）对比文件1没有公开电镀工序中的“采用碱洗除油，5％的稀硝酸酸洗除锈、活化、清洗和干燥”以及“以纯度为99.99％的铂作为阳极，电流密度为30mA/cm2，电镀时间为30min，用无水乙醇清洗磁体表面”；对比文件1也没有公开扩散工序中的“将烘干后的磁体均匀摆放在石墨盒中，并加盖密封”、真空烧结炉的真空度、具体的扩散温度和时间以及具体的时效处理温度、保护气体和时间；（3）对比文件1没有公开“配制0.5mol/L醋酸铽二水合物Tb(CH3COO)3·2H2O、0.5mol/L柠檬酸钠二水合物Na3C6H5O7·2H2O和0.2mol/L亚硫酸铁七水合物FeSO4·7H2O的水溶液，作为电镀液”。由此可见，本申请实际要解决的技术问题是：制造用于电镀的磁体，提高磁体矫顽力并节约重稀土用量、降低生产成本。
对于区别技术特征（1），对比文件3公开了一种稀土永磁材料的制备方法，其说明书第[0041]-[0044]段公开了具体的制备步骤：1）以稀土永磁材料总重量为基准，称取Pr0.46％、Nd2.02％、Dy2.8％、Tb0.2％、Ho17.91％、B1％、Fe73.11％、Co1.65％、Al0.2％、Cu0.15％、Zr0.15％、Ga0.1％放入甩带炉中，制得稀土永磁材料速凝薄片，该薄片的厚度为0.3毫米；2）将步骤1）中制备的速凝薄片，通过氢碎炉破碎，然后经过气流磨制成平均粒径为3.5微米的稀土永磁材料粉末，将占稀土永磁材料粉末3％的聚环氧乙烷烷基醚加入稀土永磁材料粉末中，得到混合粉末；3）将混合粉末通过磁场压机制成坯件，其中成型取向磁场强度为1.2T，压力为200兆帕，压制时间为10s；4）将稀土永磁材料坯件放入真空度为2×10-2帕的真空烧结炉内烧结，烧结温度为1080℃，烧结时间为3小时，在850℃条件下第一次回火，保温2小时，在550℃条件下第二次回火，保温3小时，制得稀土永磁材料。由此可见，对比文件3公开了磁体制造工序的大部分工艺步骤，但是磁体原料的配比、细磁粉的粒度、成型压机的取向磁场、压制时间、真空烧结炉的真空度、烧结温度、烧结时间不同于权利要求1，对比文件3也没有公开将熔化后的原料“在1480℃下浇注在旋转的急冷铜辊上”、“合金片在0.08MPa的氢气下氢化破碎，然后在550℃下抽真空脱氢，得到平均粒度D50为300μm的粗磁粉”、烧结后“充氩气冷却至60℃以下出炉”以及烧结磁体的尺寸。但是，上述未被对比文件3公开的工艺步骤及参数，都是本领域制备磁粉的惯用技术手段；本领域技术人员可以根据实际需要来确定，这无需任何创造性劳动，其效果也是可以预料到的。
对于区别技术特征（2），对烧结磁体进行的预处理工艺、电镀电极的选择、电镀电流密度及时间的选择、扩散工艺中的密封处理、真空烧结炉的真空度、扩散温度和时间以及时效处理温度、保护气体和时间，这些都是本领域制备磁体以及对磁体热处理的常用工艺步骤，本领域技术人员可以根据实际需要并通过有限的试验来确定，这无需任何创造性劳动，其效果也是可以预料到的。
对于区别技术特征（3），对比文件2公开了“稀土合金电沉积研究进展”，第4页右栏第4-13行公开了“目前许多稀土合金薄膜主要通过……熔盐电沉积和非水溶剂电沉积等方法制备，这些技术对制备条件要求较高，而水溶液电沉积却具有设备简单，操作方便，可以在大面积的表面和曲面上形成薄膜，较易通过改变一些参数如电压、电流密度等来调节薄膜的厚度、组成和外貌等优点。”对比文件2第5页左栏第4-34行公开了，合金电沉积方法包括“诱导电沉积，单一金属盐不能电沉积，但在另外一种或几种金属盐的作用下能发生共沉积现象，铁族金属离子经常能诱导一些难沉积的金属离子使之发生共沉积”，“从稀土元素与铁族元素的标准电极电位看，……必须通过加入络合剂使不同金属离子的电极电位尽量接近”，“在选择络合剂时必须考虑稀土元素配合物的特点。……稀土金属离子属于硬酸类，与属于硬碱的配位原子如氧、氮和氟等具有较强的配位能力，……因此无机阴离子、羧酸类、氨基羧酸类、……等都是可以供选择的络合剂”。由此可见，对比文件2给出了使用水溶液作为电镀液的技术启示。在该技术启示下，本领域技术人员虽然容易想到将对比文件1中的硝酸铽在水溶液中进行电镀，但是，对比文件2没有给出将醋酸铽在水溶液中电镀到烧结磁体表面以及选择柠檬酸钠作为配位剂、硫酸亚铁作为铁族金属盐并确定其具体浓度从而提高磁体矫顽力的技术启示。因此，本领域技术人员无法基于对比文件2公开的内容，容易想到为了提高磁体矫顽力而用0.5mol/L醋酸铽二水合物、0.2mol/L亚硫酸铁七水合物、0.5mol/L柠檬酸钠二水合物配置电镀水溶液来代替对比文件1中的电镀液。即，对比文件2没有给出确定具体的水溶液组成及浓度以提高磁体矫顽力的技术启示，该区别技术特征也不是本领域公知常识。
综上所述，权利要求6请求保护的技术方案相对于对比文件1与对比文件2、3以及公知常识的结合是非显而易见的，且该技术方案能够提高磁体矫顽力并且节约重稀土用量、降低生产成本，带来了有益的技术效果。因此，权利要求6具有突出的实质性特点和显著的进步，从而具备创造性，符合专利法第22条第3款的规定。
驳回决定和前置审查意见中相关意见的评述
合议组认为：修改后的权利要求1限定了“可溶性重稀土盐是醋酸铽，可溶性第VIII族金属盐为硫酸亚铁，配位剂选自柠檬酸的锂盐、钠盐或钾盐；可溶性重稀土盐的浓度为0.3～0.6mol/L；配位剂的浓度为0.3～0.6mol/L，可溶性第VIII族金属盐的浓度为0.1～0.3mol/L”。
对比文件1公开了采用重稀土盐有机溶液作为电镀液的技术方案且重稀土盐为硝酸铽，对比文件2公开了稀土元素能够在水溶液中进行电镀的技术方案。基于对比文件2的技术启示，本领域技术人员虽然容易想到将对比文件1中的重稀土盐在水溶液中进行电镀，但是，由于对比文件2没有给出将醋酸铽在水溶液中电镀到烧结磁体表面以及如何确定配位剂、可溶性第VIII族金属盐的具体组成及浓度从而提高磁体矫顽力的技术启示。因此，本领域技术人员想不到用醋酸铽代替对比文件1中的硝酸铽在水溶液中电镀到烧结磁体表面并且确定水溶液中各物质的具体浓度也不是本领域的公知常识，由此得到的提升永磁材料的磁体矫顽力的效果也不是本领域技术人员容易预料到的。因此，修改后的权利要求1及其从属权利要求2-5、独立权利要求6具备创造性。
三、决定
撤销国家知识产权局于2019年02月02日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门以下述文本为基础继续进行审批程序：
复审请求人于2019年07月18日提交的权利要求第1-6项；
复审请求人于2017年01月23日提交的说明书第1-89段、说明书摘要。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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