发明创造名称：一种双离子电池
外观设计名称：
决定号：193969
决定日：2019-10-28
委内编号：1F281665
优先权日：
申请（专利）号：201410461666.7
申请日：2014-09-11
复审请求人：中国科学院长春应用化学研究所 常州盈华高科储能材料科技有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：赵中琴
合议组组长：徐国祥
参审员：颜庙青
国际分类号：H01M10/0569
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果一项权利要求与作为最接近的现有技术的对比文件相比存在多个区别技术特征，其中一部分区别技术特征是本领域技术人员根据所述对比文件和另一对比文件容易想到的，其余区别技术特征是本领域的公知常识，则该权利要求不具有突出的实质性特点，不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201410461666.7，名称为“一种双离子电池”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为中国科学院长春应用化学研究所和常州盈华高科储能材料科技有限公司，申请日为2014年09月11日，公开日为2016年03月16日。
经实质审查，国家知识产权局实质审查部门于2019年02月22日发出驳回决定，以权利要求1-6不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由驳回了本申请。驳回决定所依据的文本为：2018年10月08日提交的权利要求书第1-6项，申请日2014年09月11日提交的说明书第1-9页、说明书附图第1-3页、说明书摘要和摘要附图。
驳回决定所针对的权利要求书内容如下：
“1. 一种双离子电池，包括石墨正极、负极、介于正极和负极之间的隔膜与电解液，其特征在于，所述电解液包括电解质和有机溶剂；所述有机溶剂由链状碳酸酯和环丁砜组成；所述链状碳酸酯为碳酸二甲酯、碳酸二乙酯和碳酸甲乙酯中的一种或多种；
所述有机溶剂中所述链状碳酸酯的体积百分比为30％～90％。
2. 根据权利要求1所述的双离子电池，其特征在于，所述电解质为锂盐。
3. 根据权利要求2所述的双离子电池，其特征在于，所述锂盐在所述有机溶剂中的摩尔浓度为0.2mol/L～饱和浓度。
4. 根据权利要求2所述的双离子电池，其特征在于，所述锂盐为六氟磷酸锂、六氟砷酸锂、四氟硼酸锂、双草酸硼酸锂、双三氟甲基磺酰亚胺锂或高氯酸锂。
5. 根据权利要求1～4任意一项所述的双离子电池，其特征在于，所述双离子电池的电压为3V～5.6V。
6. 根据权利要求1～4任意一项所述的双离子电池，其特征在于，所述双离子电池的电流密度为10mA/g～600mA/g。”
驳回决定中引用了以下2篇对比文件：
对比文件1：“Dual-graphite chemistry enabled by a high voltage electrolyte”，Jeffrey A. Read等，Energy & Environmental Science，第7卷，第617-620页，公开日为2013年11月20日；
对比文件2：CN102667984A，公开日为2012年09月12日。
驳回决定认为：（1）权利要求1与对比文件1的区别技术特征在于：有机溶剂包括环丁砜以及链状碳酸酯的选择。其中部分区别技术特征被对比文件2公开，部分区别技术特征是本领域技术人员根据对比文件1容易想到的，其余区别技术特征是本领域的公知常识。权利要求1相对于对比文件1、对比文件2和本领域公知常识的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。（2）权利要求2-6的附加技术特征或被对比文件1公开，或为公知常识。因此，权利要求2-6也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2019年05月05日向国家知识产权局提出了复审请求，其中将权利要求1的负极限定为锂片，链状碳酸酯限定为碳酸甲乙酯，链状碳酸酯的体积百分比限定为60-90%。并陈述了修改后的权利要求具备创造性的理由。
提出复审请求时新提交的权利要求1内容如下：
“1. 一种双离子电池，包括石墨正极、负极、介于正极和负极之间的隔膜与电解液，其特征在于，所述负极为锂片；所述电解液包括电解质和有机溶剂；所述有机溶剂由链状碳酸酯和环丁砜组成；所述链状碳酸酯为碳酸甲乙酯；
所述有机溶剂中所述链状碳酸酯的体积百分比为60％～90％。”
复审请求人认为：(1)对比文件1的双石墨电极电池循环50次后容量衰减30%。修改后的权利要求1提供的双离子电池循环750次后容量衰减不明显，电解液电导率＞5.5mS/cm。根据本申请说明书附图5可知，有机溶剂组分配比不在修改后权利要求1范围内的电解液的电导率均＜5.3mS/cm。修改后的权利要求1还解决了FEC含氟、难制备、高温易分解、不易储存、不够绿色环保、价格高昂等问题。(2）对比文件2并没有公开或启示由环丁砜和链状钛酸酯组成的电解液溶剂能显著提升电化学器件的循环稳定性，对比文件2公开的内容很容易让本领域技术人员认为采用该电解液溶剂会导致电化学器件的循环稳定性变差。而且，对比文件2公开的电解液是用于制造双电层电容器，而本申请修改后权利要求1所要保护的是一种双离子电池，两种电化学器件存在显著差异：双电层电容器是阴阳离子在电极表面的积累，电压低，对带电离子的尺寸和状态没有要求；而双离子电池是电压高，解离后离子的溶剂化构型尺寸必须满足要求才能保证双离子电池正常工作。现有技术并没有公开或启示采用由环丁砜和链状钛酸酯组成的电解液溶剂制备双离子电池能够显著提升电池循环稳定性。因此，本申请取得了预料不到的技术效果，具备创造性。
经形式审查合格，国家知识产权局于2019年05月08日依法受理了该复审请求，并将其转送至实质审查部门进行前置审查。
实质审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定，认为：1）本申请与对比文件1的区别技术特征在于使用环丁砜替代FEC作为电解液溶剂成分，环丁砜是本领域具有较高的电介质常数和化学稳定性的有机溶剂，其抗氧化能力是由于其本身的化学性质决定的，适当的加入可以提高电解液的稳定性，通过提高稳定从而提高电池的库伦效率。因此加入后的技术效果是本领域技术人员合理预期的；2）对比文件2是电容器电解液的组合，其作用也是提高电解液的稳定性，虽然领域略有区别，但是其作用是相同的，退一步说，本申请相对于对比文件1和本领域公知常识的结合同样不具备创造性。综上所述，复审请求人的意见陈述不具备说服力。因而坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年09月09日向复审请求人发出复审通知书。该复审通知书中指出：权利要求1-6不符合专利法第22条第3款的规定。具体理由是：（1）权利要求1与对比文件1的区别技术特征在于：有机溶剂由环丁砜和作为链状碳酸酯的碳酸甲乙酯构成，有机溶剂中链状碳酸酯的体积百分比为60%-90%。但是，其中部分区别技术特征是本领域技术人员根据对比文件2和对比文件1容易想到的，其余区别技术特征是本领域的公知常识。权利要求1相对于对比文件1、对比文件2和本领域公知常识的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。（2）权利要求2-6的附加技术特征或被对比文件1公开，或为公知常识。因此，权利要求2-6也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
针对复审请求人的意见陈述，合议组认为：（1）对比文件1的Li/MCMB10-28的双离子电池的循环性能好，从图2可以看出，200次循环容量基本没有衰减。对比文件2给出了采用环丁砜与链状碳酸酯的非水系溶剂可以提高电解液的抗氧化能力的启示。在此基础上，本领域技术人员容易想到使用环丁砜和链状碳酸酯作为对比文件1的电解液的有机溶剂。此时能够解决FEC含氟、难制备、高温易分解、不易储存、不够绿色环保、价格高昂等问题。（2）首先，对比文件2给出了采用环丁砜与链状碳酸酯的非水系溶剂可以提高电解液的抗氧化能力的启示。在此基础上，本领域技术人员容易想到使用环丁砜和链状碳酸酯作为对比文件1的电解液的有机溶剂。同时，对比文件1公开了采用碳酸甲乙酯作为链状碳酸酯。对于链状碳酸酯的比例，这是本领域技术人员通过简单的有限试验能够得到的。其次，对比文件2虽然是电容器电解液的组合，但是其也是提高电解液的抗氧化能力，虽然领域略有区别，但是其作用是相同的。另外，《有机化工原料大全（第二版）》（下卷）（魏文德 主编，化学工业出版社，1999.8）在第22页提及“环丁砜热稳定性及抗氧化性能较好”，这也进一步说明环丁砜具有抗氧化性能好的特点，本申请并没有带来预料不到的技术效果。另外，对比文件2公开了采用环丁砜与链状碳酸酯的非水系溶剂。链状碳酸酯本身粘度低，能够增加电解质的溶解度，提高电解液的电导率和倍率性能，能够改善容量和循环性能。也就是说，循环性能改善的效果是能够合理预期得到的。本申请并没带来预料不到的技术效果。
复审请求人于2019年10月09日提交了意见陈述书，同时提交了权利要求书的全文修改替换页，具体修改内容如下：将权利要求1中的链状碳酸酯的体积百分比限定为85.7%。同时陈述了修改后的权利要求1具备创造性的理由。
复审请求人于2019年10月09日提交的权利要求1的内容如下：
“1. 一种双离子电池，包括石墨正极、负极、介于正极和负极之间的隔膜与电解液，其特征在于，所述负极为锂片；所述电解液包括电解质和有机溶剂；所述有机溶剂由链状碳酸酯和环丁砜组成；所述链状碳酸酯为碳酸甲乙酯；
所述有机溶剂中所述链状碳酸酯的体积百分比为85.7％。”
复审请求人认为：（1）本申请修改后的权利要求1与对比文件1相比，其实际要解决的技术问题在于：提供一种双离子电池，该双离子电池的循环性能好、电解液的电导率高；且该双离子电池的电解液原料易获得，好存储，绿色环保，价格低廉。（2）权利要求1提供的双离子电池循环750次后容量衰减不明显。而对比文件1提供的双离子电池在循环次数超过200次之后，容量会出现明显的衰减（参见对比文件1的618页附图2）。虽然环丁砜的化学稳定性略高于碳酸甲乙酯，但二者相差并不大，本领域技术人员能够预期的技术效果应该为：将环丁砜添加到碳酸甲乙酯溶液中能够在一定程度上改善溶液的稳定性，从而小幅提升采用该电解质溶液的电池的循环稳定性。但权利要求1提供的双离子电池在循环性能方面取得了大幅度的提升。（3）对于电导率而言：参见本申请说明书附图5可知，以纯环丁砜作为溶剂的电解液的电导率约为2.7mS/cm，以纯碳酸甲乙酯作为溶剂的电解液的电导率约为5.3mS/cm。那么以环丁砜和碳酸甲乙酯作为溶剂的电解液的电导率应该在2.7~5.3mS/cm之间。通过图5可以看出，当溶剂中碳酸甲乙酯的含量为85.7vol%时，电解液的电导率为5.7mS/cm，属于预料不到的技术效果。因此，本申请权利要求1具备创造性。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以依法作出本复审请求审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
复审请求人在2019年10月09日提交了权利要求书的全文修改替换页，经审查，2019年10月09日所作的修改符合专利法实施细则第61条第1款以及专利法第33条的规定。本复审请求审查决定所依据的审查文本为：2019年10月09日提交的权利要求第1-6项，申请日2014年09月11日提交的说明书第1-9页、说明书附图第1-3页、说明书摘要和摘要附图。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
如果一项权利要求与作为最接近的现有技术的对比文件相比存在多个区别技术特征，其中一部分区别技术特征是本领域技术人员根据所述对比文件和另一对比文件容易想到的，其余区别技术特征是本领域的公知常识，则该权利要求不具有突出的实质性特点，不具备创造性。
本复审请求审查决定中引用的对比文件与驳回决定和复审通知书中引用的对比文件相同，即：
对比文件1：“Dual-graphite chemistry enabled by a high voltage electrolyte”，Jeffrey A. Read等，Energy & Environmental Science，第7卷，第617-620页，公开日为2013年11月20日；
对比文件2：CN102667984A，公开日为2012年09月12日。
权利要求1-6不具备专利法第22条第3款规定的创造性，理由如下：
2.1、权利要求1请求保护一种双离子电池，对比文件1公开了一种双石墨电极,其中（参见第618页左栏最后一段至第619页左栏第3段，图3）公开了以下内容：以阴离子嵌入石墨MCMB10-28作为正极，以0.02〞锂片作为对电极，来构成扣式电池，电解液采用1.7M的LiPF6（即电解质）、FEC（氟代碳酸乙烯酯）-EMC（碳酸甲乙酯）（即链状碳酸酯）(4：6 W/W) 5mM 的三（六氟异丙基）磷酸酯HFIP（其中FEC-EMC-HFIP构成有机溶剂）。由此可见，权利要求1与对比文件1相比，其区别技术特征为：有机溶剂由环丁砜和作为链状碳酸酯的碳酸甲乙酯构成，有机溶剂中链状碳酸酯的体积百分比为85.7%。基于上述区别技术特征，本申请实际解决的技术问题是提高电解液的抗氧化能力以及改善循环性能。
对比文件2公开了一种双电层电容器电解质溶剂，并具体公开了以下内容（参见说明书第[0002]-[0007]段）：为了提高耐电压（氧化电位），专利文献2（日本特开平08-306591号公报）提出了使用含有环丁砜或其衍生物与特定的链状碳酸酯的非水系溶剂。其作用与本申请中的作用相同，都是为了提高耐压性、提高氧化电位。对于本领域技术人员来讲，提高氧化电位则提高抗氧化能力。即对比文件2给出了采用环丁砜与链状碳酸酯的非水系溶剂可以提高电解液的抗氧化能力的启示。在此基础上，本领域技术人员容易想到使用由环丁砜和链状碳酸酯构成的有机溶剂作为对比文件1的电解液的有机溶剂。同时，对比文件1公开了采用碳酸甲乙酯作为链状碳酸酯。对于链状碳酸酯的体积比例值，由于链状碳酸酯本身粘度低，能够增加电解质的溶解度，提高电解液的电导率和倍率性能，改善容量和循环性能，这是本领域的常用技术手段。基于此，为了改善容量和循环性能，本领域技术人员有动机使链状碳酸酯的含量更多一些，通过简单的有限试验能够得到合适的体积比例值85.7%，这不需要付出创造性劳动。
因此，在对比文件1的基础上结合对比文件2和本领域常用技术手段得到权利要求1的技术方案，对于本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求1不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.2、权利要求2-3是从属权利要求，对比文件1公开了电解质为LiPF6，锂盐浓度是1.7M（落在了0.2mol/L-饱和浓度范围之内）。因此，当其引用的权利要求不具备创造性时，从属权利要求2-3也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.3、权利要求4是从属权利要求，对比文件1公开了锂盐为LiPF6。而权利要求4提及的其他锂盐也是常见的锂盐。因此，当其引用的权利要求不具备创造性时，从属权利要求4也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.4、权利要求5是从属权利要求，对比文件1公开了电压为5.2V。因此，当其引用的权利要求不具备创造性时，从属权利要求5也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.5、权利要求6是从属权利要求，对于本领域技术人员来讲，双离子电池的电流密度是本领域技术人员经过简单的有限试验能够得到的。因此，当其引用的权利要求不具备创造性时，从属权利要求6也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3、针对复审请求人答复复审通知书的相关意见的评述
对于复审请求人答复复审通知书时的意见陈述，合议组认为：
（1）首先，对比文件2给出了采用环丁砜与链状碳酸酯的非水系溶剂可以提高电解液的抗氧化能力的启示。在此基础上，本领域技术人员容易想到使用由环丁砜和链状碳酸酯构成的有机溶剂作为对比文件1的电解液的有机溶剂。同时，对比文件1公开了采用碳酸甲乙酯作为链状碳酸酯。对于链状碳酸酯的体积比例值，由于链状碳酸酯本身粘度低，能够增加电解质的溶解度，提高电解液的电导率和倍率性能，改善容量和循环性能，这是本领域的常用技术手段。基于此，为了改善容量和循环性能，本领域技术人员有动机使链状碳酸酯的含量更多一些，通过简单的有限试验能够得到合适的体积比例值85.7%，这不需要付出创造性劳动。且没有带来预料不到的技术效果。
（2）关于循环性能：首先，结合对比文件1的图2可知，其在200次循环时，容量基本保持稳定，其没有继续测量200次循环的循环性能，所以并不能说循环200次后的容量明显下降。其次，复审请求人提及权利要求1提供的双离子电池在循环性能方面取得了循环充放电750次后容量无明显衰减的效果，结合本申请说明书可知，其循环750次容量基本无明显衰减的情况是图3（对应于实施例3，其中碳酸甲乙酯的体积含量是50%，并不是目前权利要求1的技术方案）。本申请并没有取得预料不到的技术效果。
（3）关于电导率：首先，对比文件2已经公开了使用含有环丁砜或其衍生物与特定的链状碳酸酯的非水系溶剂。对比文件1公开了碳酸甲乙酯作为链状碳酸酯。基于此，本领域技术人员容易想到采用环丁砜和碳酸甲乙酯来作为对比文件1的有机溶剂。对于链状碳酸酯的体积比例值，由于链状碳酸酯本身粘度低，能够增加电解质的溶解度，提高电解液的电导率和倍率性能，改善容量和循环性能，这是本领域的常用技术手段。另外，对比文件2所引用的专利文献2（日本特开平08-306591号公报）中也具体公开了采用环丁砜和链状碳酸酯（碳酸甲乙酯）作为有机溶剂，且其公开了链状碳酸酯的体积含量是85-15%（其端点值85%与本申请权利要求1的85.7%相差不多）。其次，对于使用环丁砜和碳酸甲乙酯作为有机溶剂的电解液的电导率的具体值，这是本领域技术人员通过测试可以得到的，其并不会带来预料不到的技术效果。
基于上述理由，复审请求人的意见陈述不具有说服力，合议组不予支持。
基于以上事实和理由，本案合议组依法作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2019年02月22对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本复审请求审查决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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