高电压高倍率型钴酸锂正极材料及其制备方法-复审决定


发明创造名称:高电压高倍率型钴酸锂正极材料及其制备方法
外观设计名称:
决定号:193614
决定日:2019-10-25
委内编号:1F271835
优先权日:
申请(专利)号:201610039657.8
申请日:2016-01-21
复审请求人:河北省科学院能源研究所
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:武绪丽
合议组组长:张颖
参审员:郑伟伟
国际分类号:H01M4/36,H01M4/485,H01M4/525,H01M4/62,H01M4/131,H01M4/1391,H01M10/525
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款
决定要点
:如果一项权利要求请求保护的技术方案与作为最接近的现有技术的对比文件相比具有区别技术特征,部分区别技术特征是本领域技术人员的常规选择和公知常识,其余区别技术特征被其他对比文件公开,并且所起的作用相同,则该权利要求相对于上述对比文件和本领域公知常识的结合是显而易见的,该权利要求不具有突出的实质性特点和显著的进步,因而不具备创造性。
全文:
本复审请求涉及申请号为201610039657.8,名称为“高电压高倍率型钴酸锂正极材料及其制备方法”的发明专利申请(下称“本申请”)。申请人为河北省科学院能源研究所。本申请的申请日为2016年01月21日,公开日为2016年05月18日。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门于2018年12月03日发出驳回决定,以权利要求1-6不符合专利法第22条第3款规定的创造性为由驳回了本申请。其中权利要求1要求保护一种高电压高倍率型钴酸锂正极材料的制备方法,其与对比文件1(CN103746114A,公开日为2014年04月23日)的区别技术特征为:1)加入醇铝和钛酸酯的混合醇溶液,所述破碎的平均粒径为2~4μm;2)钴酸锂正极材料的平均粒径为2~4μm,为单晶或类单晶形貌,钴酸锂的化学式 Li1 xCo1-yMgyO2(1),式(1)中:0≤x≤0.05,0.002≤y≤0.01。基于上述区别技术特征可以确定,权利要求1实际解决的技术问题是:1)提供一种与加入Al(OH)3和TiO2具有相同或相似技术效果的替代包覆方案;2)优化钴酸锂的组成以及粒径大小。对于区别技术特征1),对比文件2(CN102332577A,公开日为2012年01月25日)公开了将上述技术特征应用到对比文件1中以解决其技术问题的启示。为了提高钴酸锂的比表面积,以进一步提高其电化学活性,通过对制备工艺参数的调节,例如破碎粒径、煅烧温度和时间等,以得到所需要的粒径范围,是本领域常用的技术手段。对于区别技术特征2),在对比文件1公开了掺杂元素为Mg的基础上,为了获得较高的电化学活性,本领域技术人员通过有限的试验即可得到钴酸锂中Mg的掺杂量以及Li的含量。另外,为了提高钴酸锂的比表面积,以及在充放电的过程中锂离子可以达到相对均匀的脱嵌,以进一步提高其循环稳定性,通过对制备工艺参数的调节,例如破碎粒径、煅烧温度和时间等,以得到所需要的粒径范围和单晶或类单晶形貌,是本领域常用的技术手段。因此,权利要求1相对于对比文件1、对比文件2和本领域公知常识的结合不具有创造性。权利要求1的从属权利要求2-6的附加技术特征或被对比文件1公开、或被对比文件2公开、或是本领域的常规技术手段,因此权利要求2-6不具有创造性。
驳回决定所依据的文本为申请日2016年01月21日提交的说明书摘要、说明书第1-47段,2016年03月28日提交的摘要附图、说明书附图图1-12,2018年08月03日提交的权利要求第1-6项。驳回决定所针对的权利要求书如下:
“1. 一种高电压高倍率型钴酸锂正极材料的制备方法,其特征在于:其采用氧化钴和碳酸锂作为前驱体,加入碳酸镁,第一次烧结、破碎后,即可得到钴酸锂,所述破碎的平均粒径为2~4μm;然后加入醇铝和钛酸酯的混合醇溶液,混合后进行第二次烧结,即可得到所述的钴酸锂正极材料;所述钴酸锂正极材料的平均粒径为2~4μm,为单晶或类单晶形貌;其是在钴酸锂的表面包覆有主要含Ti和Al的包覆层,所述钴酸锂的化学式见式(1):
Li1 xCo1-yMgyO2 (1)
式(1)中:0≤x≤0.05,0.002≤y≤0.01。
2. 根据权利要求1所述的高电压高倍率型钴酸锂正极材料的制备方法,其特征在于:所述氧化钴和碳酸锂按Li/Co摩尔比为1~1.05配置,碳酸镁按Mg/Co摩尔比为0.002~0.01加入。
3. 根据权利要求1所述的高电压高倍率型钴酸锂正极材料的制备方法,其特征在于,所述第一次烧结工艺为:在空气气氛、900~1000℃的条件下烧结8~16h。
4. 根据权利要求1所述的高电压高倍率型钴酸锂正极材料的制备方法,其特征在于:所述加入的混合醇溶液中,醇铝按Al/Co摩尔比为0.001~0.01配置,钛酸酯按Ti/Co摩尔比为0.001~0.01。
5. 根据权利要求4所述的高电压高倍率型钴酸锂正极材料的制备方法,其特征在于:所述醇铝选自异丙醇铝、仲丁醇铝、正戊醇铝、正己醇铝和异辛醇铝中的一种或几种;所述钛酸酯选自钛酸四异丙酯、钛酸四异丁酯、钛酸四异戊酯和钛酸四异辛酯中的一种或几种。
6. 根据权利要求1-5任意一项所述的高电压高倍率型钴酸锂正极材料的制备方法,其特征在于:第二次烧结的温度为900~1000℃,时间为2~8h。”
申请人(下称“复审请求人”)对上述驳回决定不服,于2019年01月19日向国家知识产权局提出了复审请求,修改了权利要求书,其中将原权利要求7中的“第二次烧结的温度为900-1000℃,时间为2-8h”修改为“第二次烧结的温度为900-1000℃,时间为2-5h”,并将修改后的权利要求7和权利要求4的技术特征分别添加到原权利要求1和2中,删除原权利要求7和原权利要求4的同时,对其他权利要求的编号做适应性修改。复审请求人认为:(1)对比文件1没有公开减小粒径可以达到提高材料振实密度的记载和启示,在此基础上本领域技术人员不会显而易见地想到通过减小钴酸锂的粒径来获得较好压实效果,进而不会通过减小钴酸锂的粒径为2-4μm来制备高电压高倍率型钴酸锂正极材料。(2)本申请通过控制钴酸锂的粒径,使其更利于与钴酸锂与醇锂和钛酸酯反应,在较短的反应时间的情况下达到了晶体生长完全,晶体结构逐渐稳定,最终形成结晶性好的结构稳定的产物,提高了钴酸锂正极材料充放电过程中结构的稳定性,这是与对比文件1不同的技术构思与方案。(3)对比文件1记载了使用包覆物质为锂化合物和M混合物,将组合而成的固态包覆剂包覆到钴酸锂半成品的表面,实现包覆层降低钴酸锂和电解液的技术效果,进而保证材料结构稳定等性能。而本申请向体系中加入含铝和钛的混合醇溶液,没有动机舍弃包覆物中的锂。而即使结合对比文件2和本领域的公知常识,本领域技术人员能够想到的技术方案是煅烧实践3h,煅烧温度600度,不会想到提高煅烧温度的方式来提高材料的稳定性,因此对比文件1和2对本申请要解决的技术问题没有任何技术启示。复审请求时新修改的权利要求1-2如下:
“1. 一种高电压高倍率型钴酸锂正极材料,其特征在于:所述钴酸锂正极材料的平均粒径为2~4μm,为单晶或类单晶形貌;其是在钴酸锂的表面包覆有主要含Ti和Al的包覆层,所述钴酸锂的化学式见式(1):
Li1 xCo1-yMgyO2 (1)
式(1)中:0≤x≤0.05,0.002≤y≤0.01;
所述高电压高倍率型钴酸锂正极材料是按照下述方法制备得到的:
采用氧化钴和碳酸锂作为前驱体,加入碳酸镁,第一次烧结、破碎后,即可得到钴酸锂,所述破碎的平均粒径为2~4μm;然后加入醇铝和钛酸酯的混合醇溶液,混合后进行第二次烧结,即可得到所述的钴酸锂正极材料;
所述第一次烧结工艺为:在空气气氛、900~1000℃的条件下烧结8~16h,第二次烧结的温度为900~1000℃,时间为2~5h。
2. 一种高电压高倍率型钴酸锂正极材料的制备方法,其特征在于:其采用氧化钴和碳酸锂作为前驱体,加入碳酸镁,第一次烧结、破碎后,即可得到钴酸锂,所述破碎的平均粒径为2~4μm;然后加入醇铝和钛酸酯的混合醇溶液,混合后进行第二次烧结,即可得到所述的钴酸锂正极材料;
所述第一次烧结工艺为:在空气气氛、900~1000℃的条件下烧结8~16h,第二次烧结的温度为900~1000℃,时间为2~5h。”
经形式审查合格,国家知识产权局于2019年02月02日依法受理了该复审请求,并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为:采用四氧化三钴或者氧化钴作为钴源是本领域技术人员根据需要的一种常规选择。另外,对比文件1的对比例2公开了不加入锂化合物,且加入含Al和Ti的化合物进行包覆的技术方案。根据本领域技术人员的技术知识,钴酸锂颗粒的粒径大或小各有各的优势,为了提高钴酸锂的比表面积,以及在充放电的过程中锂离子可以达到相对均匀的脱嵌,以进一步提高其循环稳定性,通过对制备工艺参数的调节,例如破碎粒径、煅烧温度和时间等,以得到所需要的粒径范围,是本领域常用的技术手段,即本领域技术人员是有动机对其粒径进行优化。另外,考虑到原料选择的不同、煅烧温度的高低以及上述所提到的对粒径的控制等因素,本领域技术人员是有动机对其煅烧的温度和时间进行调节、控制,以得到性能优异的正极材料,其产生的技术效果也是可以预料到的。因而坚持原驳回决定。
随后,国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年05月31日向复审请求人发出复审通知书,指出权利要求1-5相对于对比文件1、对比文件2和本领域公知常识的结合不具有专利法第22条第3款规定的创造性。合议组认为:(1)对比文件1公开了在制备钴酸锂以及包覆后的钴酸锂时,均在烧结后进行破碎,这与本申请是相同的;而对比文件1为了获得好的压实密度而控制粒径分布非常宽,对本领域技术人员来说,控制压实密度还可以减小粒径,而减小粒径在实际生产中也是本领域技术人员容易想到或预测得到的。而且,本申请中没有具体记载粒径2-4μm与高电压高倍率的关系,而影响材料性能的主要因素还是材料的组成,而对比文件1公开了本申请的正极材料组成。(2)对于含铝和钛的包覆物的制备方法来说,虽然是在无水乙醇中搅拌,钴酸锂实际是不溶解的,只是为了充分混合。而且,本申请中没有具体记载复审请求人强调的粒径与结晶之间的关系效果,而对比文件1和2公开了与本申请相似的制备方法,因此其构思是基本相同的。(3)虽然对比文件1中公开了钴酸锂表面的包覆剂含有锂,但是对比文件2公开了正极材料表面包覆铝和钛,其混合方法以及混合材料都是相同的。虽然本申请与对比文件中的包覆物的煅烧温度和时间不同,但是对比文件1公开了相应煅烧温度为500-1000℃,时间为6-20h;对比文件2公开了相应煅烧温度为400-800℃,煅烧时间为1-10小时;因此基于上述现有技术的考量,本领域技术人员根据实际需要,有动机选择煅烧温度900-1000℃,煅烧时间为3h来进行包覆材料的烧结。这种选择对本领域技术人员来说是显而易见的,并且所得的技术效果是可以预见的。
复审请求人于2019年07月11日提交了意见陈述书和修改后的权利要求书,其中将权利要求4的附加技术特征添加到权利要求1和2中,删除权利要求4,并对其他权利要求进行适应性的编号调整。复审请求人认为:(1)根据对比文件1的记载,本领域技术人员制备高电压高倍率型钴酸锂正极材料,能够显而易见地知道需提高材料的压实密度,进而能够显而易见地想到采用常规的较大颗粒,或者大中小三种粒度合理搭配的电极材料来提高其压实密度,而不会显而易见地想到减小电极材料的粒径。本申请通过制备具有较小粒径的钴酸锂,能够提供较短的锂离子扩散路径,有利于容量性能和倍率性能的提高,克服了技术偏见。(2)在正极材料表面包覆主要成分为含Ti和Al的混合物,此包覆层与基体材料钴酸锂形成固溶体,这层固溶体起到了物理屏障的作用,从而防止了高电压条件下Co在电解液中的溶解,增强了材料在高电压充放电过程中的结构稳定性,使得在高电压下依旧保持较高的容量性能和倍率性能。(3)对比文件1记载了使用包覆物质为锂化合物和M混合物,将组合而成的固态包覆剂包覆到钴酸锂半成品的表面,实现包覆层降低钴酸锂和电解液的技术效果,进而保证材料结构稳定等性能。而本申请向体系中加入含铝和钛的混合醇溶液,没有动机舍弃包覆物中的锂。而即使结合对比文件2和本领域的公知常识,本领域技术人员能够想到的技术方案是煅烧时间3h,煅烧温度600度,不会想到提高煅烧温度的方式来提高材料的稳定性,因此对比文件1和2对本申请要解决的技术问题没有任何技术启示。
复审请求人答复复审通知书时新修改的权利要求如下:
“1. 一种高电压高倍率型钴酸锂正极材料,其特征在于:所述钴酸锂正极材料的平均粒径为2~4μm,为单晶或类单晶形貌;其是在钴酸锂的表面包覆有主要含Ti和Al的包覆层,所述钴酸锂的化学式见式(1):
Li1 xCo1-yMgyO2 (1)
式(1)中:0≤x≤0.05,0.002≤y≤0.01;
所述高电压高倍率型钴酸锂正极材料是按照下述方法制备得到的:
采用氧化钴和碳酸锂作为前驱体,加入碳酸镁,第一次烧结、破碎后,即可得到钴酸锂,所述破碎的平均粒径为2~4μm;然后加入醇铝和钛酸酯的混合醇溶液,混合后进行第二次烧结,即可得到所述的钴酸锂正极材料;
所述第一次烧结工艺为:在空气气氛、900~1000℃的条件下烧结8~16h,第二次烧结的温度为900~1000℃,时间为2~5h;所述加入的混合醇溶液中,醇铝按Al/Co摩尔比为0.001~0.01配置,钛酸酯按Ti/Co摩尔比为0.001~0.01。
2. 一种高电压高倍率型钴酸锂正极材料的制备方法,其特征在于:其采用氧化钴和碳酸锂作为前驱体,加入碳酸镁,第一次烧结、破碎后,即可得到钴酸锂,所述破碎的平均粒径为2~4μm;然后加入醇铝和钛酸酯的混合醇溶液,混合后进行第二次烧结,即可得到所述的钴酸锂正极材料;
所述第一次烧结工艺为:在空气气氛、900~1000℃的条件下烧结8~16h,第二次烧结的温度为900~1000℃,时间为2~5h;所述加入的混合醇溶液中,醇铝按Al/Co摩尔比为0.001~0.01配置,钛酸酯按Ti/Co摩尔比为0.001~0.01。
3. 根据权利要求2所述的高电压高倍率型钴酸锂正极材料的制备方法,其特征在于:所述氧化钴和碳酸锂按Li/Co摩尔比为1~1.05配置,碳酸镁按Mg/Co摩尔比为0.002~0.01加入。
4. 根据权利要求2所述的高电压高倍率型钴酸锂正极材料的制备方法,其特征在于:所述醇铝选自异丙醇铝、仲丁醇铝、正戊醇铝、正己醇铝和异辛醇铝中的一种或几种;所述钛酸酯选自钛酸四异丙酯、钛酸四异丁酯、钛酸四异戊酯和钛酸四异辛酯中的一种或几种。”
在上述程序的基础上,合议组认为本案事实已经清楚,可以作出审查决定。
二、决定的理由
(一)审查文本的认定
复审请求人在答复复审通知书时,提交了修改的权利要求书,经核实,修改后的申请文件符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定。因此本复审请求审查决定针对的文本是:2019年07月11日提交的权利要求第1-4项,2016年03月28日提交的摘要附图和说明书附图图1-12,申请日2016年01月21日提交的说明书摘要、说明书第1-47段。
(二)具体理由的阐述
专利法第22条第3款:创造性,是指与现有技术相比,该发明具有突出的实质性特点和显著的进步,该实用新型具有实质性特点和进步。
如果一项权利要求请求保护的技术方案与作为最接近的现有技术的对比文件相比具有区别技术特征,部分区别技术特征是本领域技术人员的常规选择和公知常识,其余区别技术特征被其他对比文件公开,并且所起的作用相同,则该权利要求相对于上述对比文件和本领域公知常识的结合是显而易见的,该权利要求不具有突出的实质性特点和显著的进步,因而不具备创造性。本复审请求审查决定引用驳回决定中引用的对比文件1和2作为现有技术,具体为:
对比文件1:CN103746114A,公开日为2014年04月23日;
对比文件2:CN102332577A,公开日为2012年01月25日。
其中,对比文件1作为最接近的现有技术。
1.权利要求1-4不具有专利法第22条第3款规定的创造性。
(1)权利要求1要求保护一种高电压高倍率型钴酸锂正极材料,对比文件1(参见说明书第0007-0049段)公开了一种钴酸锂正极材料,钴酸锂材料的平均粒径是15.5μm,在钴酸锂表面包覆有主要含有Ti和Al的包覆层,所述钴酸锂正极材料的制备方法如下,采用四氧化三钴和碳酸锂作为前驱体,加入碳酸镁,空气中第一次烧结,烧结温度为900-1100℃,烧结时间为6-20h,破碎、过筛后的平均粒径为15.5μm;然后加入氢氧化铝、氧化钛和氢氧化锂与钴酸锂一起混合后进行第二次烧结,烧结温度为500-1000℃,烧结时间为6-20h。对比文件1公开的制备方法与本申请的制备方法相似并且一次加热和二次加热的温度基本相同,以及考虑到包覆材料不影响钴酸锂的晶型;并且从对比文件1的SEM图示与本申请的SEM图示对比看出,两者的颗粒形状也是相似的,因此基于本申请“从SEM图中看出该钴酸锂呈现出单晶或类单晶形貌”出发,可以推定对比文件1中的钴酸锂正极材料也是单晶或类单晶形貌。
可见,权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1的区别技术特征为:(1)氧化钴为原料;(2)表面包覆有主要含Ti和Al的包覆层,制备时钴酸锂中加入醇铝和钛酸酯的混合醇溶液,混合后进行第二次烧结,烧结时间为2-5h;(3)钴酸锂正极材料的平均粒径为2-4μm;(4)所述加入的混合醇溶液中,醇铝按Al/Co摩尔比为0.001~0.01配置,钛酸酯按Ti/Co摩尔比为0.001~0.01。基于上述区别技术特征,权利要求1实际解决的技术问题是提供一种充放电过程中结构稳定的钴酸锂正极材料。
对于区别技术特征(1),四氧化钴和氧化钴均是本领域制备钴酸锂的公知原料,因此选择氧化钴替换四氧化钴是本领域的常规选择。
对于区别技术特征(2),对比文件1公开了包覆物中,Li与其他包覆元素如Al和Ti的摩尔比例为0.5-2,因此当摩尔比为0.5时,表面主要含有Al和Ti的包覆物。以及对比文件2(参见说明书第0007-0026和0041-0043段)公开了将0.475g钛酸异丙酯(Ti[OCH(CH3)2]4)与0.378g异丙醇铝 (C9H21AlO3)加入到200mL无水乙醇中,搅拌使其混合均匀后,再将60g LiCoO2和40g Li(Ni0.5Co0.2Mn0.3)O2的均匀混合物加入其中,搅拌2h后将上述液体固液分离,所得固体在120℃真空干燥后,再在600℃空气中锻炼3h。含有Ti和Al的包覆材料均匀地沉积在正极材料的表面,可以有效的改善材料的结构稳定性,因此表面包覆有主要含Ti和Al的包覆层在对比文件2中所起的作用与其在本申请中所起的作用相同,因此对比文件2给出了包覆方法的技术启示。对于烧结时间,在对比文件1和2公开的二次烧结温度和时间的基础上,本领域技术人员根据实际需要有动机选择烧结时间为3h来进行包覆材料的烧结。
对于区别技术特征(3),钴酸锂正极材料的粒径为2-4μm是本领域技术人员基于材料性能等进行的常规选择,这种选择可以通过控制制备时的粒径或制备后通过破碎筛选获得,其所带来的技术效果是可以预见的。
对于区别技术特征(4),对比文件2(参见说明书第0041-0043段)公开了醇铝为异丙醇铝,钛酸酯为钛酸异丙酯,虽然没有公开Al/Co以及Ti/Co摩尔比,但是基于实际需要和本领域技术人员的有限试验,按照Al/Co摩尔比为0.001-0.01以及Ti/Co摩尔比为0.001-0.01进行添加是容易想到的。
由此可知,在对比文件1的基础上结合对比文件2和本领域公知常识得到权利要求1要求保护的技术方案是显而易见的。因此权利要求1不具有突出的实质性特点和显著的进步,因而不具有专利法第22条第3款规定的创造性。
(2)权利要求2请求保护一种高电压高倍率型钴酸锂正极材料的制备方法,对比文件1(参见说明书第0007-0049段)公开了一种钴酸锂正极材料的制备方法,采用四氧化三钴和碳酸锂作为前驱体,加入碳酸镁,空气中第一次烧结,烧结温度为900-1100℃,烧结时间为6-20h,破碎、过筛后的平均粒径为15.5μm;然后加入氢氧化铝、氧化钛和氢氧化锂与钴酸锂一起混合后进行第二次烧结,烧结温度为500-1000℃,烧结时间为6-20h。
可见,权利要求2请求保护的技术方案与对比文件1的区别技术特征为:(1)氧化钴为原料;(2)第一次烧结后,破碎的钴酸锂平均粒径为2-4μm;(3)制备时钴酸锂中加入醇铝和钛酸酯的混合醇溶液,混合后进行第二次烧结,烧结时间为2-5h;(4)所述加入的混合醇溶液中,醇铝按Al/Co摩尔比为0.001~0.01配置,钛酸酯按Ti/Co摩尔比为0.001~0.01。基于上述区别技术特征,权利要求2实际解决的技术问题是提供一种充放电过程中结构稳定的钴酸锂正极材料的制备方法。
对于区别技术特征(1),四氧化钴和氧化钴均是本领域制备钴酸锂的公知原料,因此选择氧化钴替换四氧化钴是本领域的常规选择。
对于区别技术特征(2),第一次烧结后控制钴酸锂的粒径为2-4μm是本领域技术人员基于后续制备方法以及最终钴酸锂正极材料的粒径考虑进行的常规选择,这种选择可以通过控制制备时的粒径或制备后通过破碎筛选获得,其所带来的技术效果是可以预见的。
对于区别技术特征(3),对比文件2(参见说明书第0007-0026和0041-0043段)公开了将0.475g钛酸异丙酯(Ti[OCH(CH3)2]4)与0.378g异丙醇铝 (C9H21AlO3)加入到200mL无水乙醇中,搅拌使其混合均匀后,再将60g LiCoO2和40g Li(Ni0.5Co0.2Mn0.3)O2的均匀混合物加入其中,搅拌2h后将上述液体固液分离,所得固体在120℃真空干燥后,再在600℃空气中锻炼3h。含有Ti和Al的包覆材料均匀地沉积在正极材料的表面,可以有效的改善材料的结构稳定性,因此表面包覆有主要含Ti和Al的包覆层在对比文件2中所起的作用与其在本申请中所起的作用相同,因此对比文件2给出了包覆方法的技术启示。对于烧结时间,在对比文件1和2公开的二次烧结温度和时间的基础上,本领域技术人员根据实际需要有动机选择烧结时间为3h来进行包覆材料的烧结。
对于区别技术特征(4),对比文件2(参见说明书第0041-0043段)公开了醇铝为异丙醇铝,钛酸酯为钛酸异丙酯,虽然没有公开Al/Co以及Ti/Co摩尔比,但是基于实际需要和本领域技术人员的有限试验,按照Al/Co摩尔比为0.001-0.01以及Ti/Co摩尔比为0.001-0.01进行添加是容易想到的。
由此可知,在对比文件1的基础上结合对比文件2和本领域公知常识得到权利要求2要求保护的技术方案是显而易见的。因此权利要求2不具有突出的实质性特点和显著的进步,因而不具有专利法第22条第3款规定的创造性。
(3)权利要求3引用权利要求2,对比文件1(参见说明书第0007-0049段)公开了Li/Co摩尔比为1.1-1.05,碳酸镁以镁相对钴酸锂的添加量为2000ppm,虽然没有公开碳酸镁按Mg/Co摩尔比为0.002-0.01加入,但是基于上述对比文件1公开的添加量的基础上,将碳酸镁按Mg/Co摩尔比为0.002-0.01加入是常规选择。因此在所引用的权利要求不具有创造性时,权利要求3也不具有专利法第22条第3款规定的创造性。
(4)权利要求4引用权利要求2,对比文件2(参见说明书第0041-0043段)公开了醇铝为异丙醇铝,钛酸酯为钛酸异丙酯。可见,对比文件2公开了权利要求4的附加技术特征。因此在所引用的权利要求不具有创造性时,权利要求4也不具有专利法第22条第3款规定的创造性。
对于权利要求4中醇铝为异丙醇铝,钛酸酯为钛酸异丙酯之外的技术方案,仲丁醇铝等醇铝以及钛酸四异丁酯等钛酸酯均是本领域技术人员基于公知常识基础上的常规选择。因此在所引用的权利要求不具有创造性时,权利要求4的上述技术方案也不具有专利法第22条第3款规定的创造性。
(三)对复审请求人相关意见的评述
合议组认为:(1)对比文件1公开了在制备钴酸锂以及包覆后的钴酸锂时,均在烧结后进行破碎,这与本申请是相同的;而对比文件1为了获得好的压实密度而控制粒径分布非常宽,对本领域技术人员来说,基于控制压实密度的需要,减小粒径也是容易想到的一个方面,而减小粒径在实际生产中也是本领域技术人员根据实际材料的性能需要容易想到或预测得到的。而且,本申请中没有具体记载粒径2-4μm与高电压高倍率的关系,而影响材料性能的主要因素还是材料的组成,而对比文件1公开了本申请的正极材料组成。因此本领域技术人员容易在对比文件1的基础上获得粒径2-4μm的钴酸锂正极材料。(2)对比文件1公开了在正极材料表面包覆含锂、Ti和Al的化合物,该层化合物能够降低钴酸锂和电解液的反应,提高循环性能和安全性能。因此对比文件1中公开的包覆层的作用与本申请是相同的。对比文件2也公开了通过将含Ti和Al的包覆材料均匀地涂覆在正极材料表面,可以有效地改善材料的结构稳定性,阻止电解液在正极材料表面发生副反应,改善锂电池的高温存储性能与安全性能。因此对比文件2中对于含有Ti和Al的包覆层的作用描述与本申请也是一致的,因此本领域技术人员容易想到采用对比文件2中公开的包覆层来替换对比文件1中的包覆层,即采用含有Ti和Al的包覆层是显而易见的。(3)虽然对比文件1中公开了钴酸锂表面的包覆剂含有锂,但是对比文件2公开了正极材料表面包覆铝和钛,其混合方法以及混合材料都是相同的。虽然本申请与对比文件中的包覆物的煅烧温度和时间不同,但是对比文件1公开了相应煅烧温度为500-1000℃,时间为6-20h;对比文件2公开了相应煅烧温度为400-800℃,煅烧时间为1-10小时;因此基于上述现有技术的考量,本领域技术人员根据实际需要,有动机选择煅烧温度900-1000℃,煅烧时间为3h来进行包覆材料的烧结。这种选择对本领域技术人员来说是显而易见的,并且所得的技术效果是可以预见的。
因此,复审请求人的意见陈述不具有说服力,合议组坚持认为权利要求1-4不具有创造性。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年12月03日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人自收到本审查决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。


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