发明创造名称：具有高还原性的基于铈的、锆的和另外的稀土金属的氧化物的组合物，其制备方法及其在催化剂领域的用途
外观设计名称：
决定号：193264
决定日：2019-10-24
委内编号：1F243318
优先权日：2011-06-17
申请（专利）号：201280029643.8
申请日：2012-06-13
复审请求人：罗地亚运作公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：吕艳玲
合议组组长：李玮
参审员：周洋
国际分类号：C01G25/02，B01D53/94，B01J21/06，B01J23/10，C01F17/00，C01G25/00，B01J23/00
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别技术特征，而现有技术给出了将该区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，则该技术方案是显而易见的，不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201280029643.8，名称为“具有高还原性的基于铈的、锆的和另外的稀土金属的氧化物的组合物，其制备方法及其在催化剂领域的用途”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为罗地亚运作公司，申请日为2012年6月13日，优先权日为2011年6月17日，公开日为2014年3月5日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年10月10日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-8、21-22相对于对比文件3（CN1845875A，公开日为2006年10月11日）不具备新颖性，不符合专利法第22条第2款的规定；权利要求9-10相对于对比文件3和对比文件4（EP1464622A1，公开日为2004年10月6日）的结合不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定；权利要求11-20、23相对于对比文件3和对比文件2（EP0834348A2，公开日为1998年4月8日）及对比文件4的结合不具有创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。驳回决定所依据的文本为：申请人于2013年12月16日进入国家阶段时提交的国际申请文件的中文译文的说明书第1-259段（第1-23页）、说明书附图、说明书摘要和摘要附图；以及于2017年6月6日提交的权利要求第1-23项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种基于铈、锆和至少一种除铈之外的稀土金属的氧化物的组合物，其中氧化铈含量为按质量计大于50%，其特征在于，在1000°C下煅烧4小时之后，该组合物具有的比表面积为至少20 m2/g，在200°C至400°C之间可移动的氧的量为至少0.8 ml O2/g，并且在1000°C下煅烧4小时之后，该组合物具有至多520°C的最高还原温度。
2. 如权利要求1所述的组合物，其特征在于，该组合物具有至少1 ml O2/g，更特别是至少1.2 ml O2/g和甚至更特别是至少1.8 ml O2/g的在200°C至400°C之间可移动的氧的量。
3. 如权利要求1或2所述的组合物，其特征在于，该组合物具有至少1 ml O2/g，更特别是的至少2 ml O2/g和甚至更特别是至少2.5 ml O2/g的在200°C至450°C之间可移动的氧的量。
4. 如前述权利要求之一所述的组合物，其特征在于，在1000°C下煅烧4小时之后，该组合物具有至少25 m2/g的比表面积。
5. 如前述权利要求之一所述的组合物，其特征在于，该组合物具有在大于50%至90%的值之间，更特别是在55%至80%之间的氧化铈含量。
6. 如前述权利要求之一所述的组合物，其特征在于，该组合物具有的其他稀土金属的氧化物的含量是至多30%，并且更特别是至多20%。
7. 如权利要求6所述的组合物，其特征在于，该组合物具有的其他稀土金属的氧化物的含量在5%至20%之间。
8. 如前述权利要求之一所述的组合物，其特征在于，该稀土金属选自包含以下各项的组：钇、镧、镨、钆和钕。
9. 如前述权利要求之一所述的组合物，其特征在于，该组合物还包括一种或多种选自包含铁、钴、锶、铜和锰的组的另外的元素。
10. 如前述权利要求之一所述的组合物，其特征在于，该组合物通过一种超声波处理是可解聚的，并且在于在该处理之后，该组合物处于平均直径（d50）至多10 ?m的颗粒形式。
11. 一种用于制备如前述权利要求之一所述的组合物的方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：
-（a）形成一种液体混合物，该液体混合物包含铈的、锆的、其他稀土金属的和任选地该另外的元素的化合物；
-（b）将所述混合物与碱性化合物连续地反应
-在反应器中，其中该反应介质在该反应器的混合区中的停留时间是至多100毫秒，或
-在离心反应器中，其中该反应介质在该反应器的混合区中的停留时间是至多10秒，
由此，在该反应器出口处获得沉淀；
-（c）将所述沉淀在水性介质中加热，维持该介质的pH为至少5；
-（d）将选自阴离子表面活性剂、非离子表面活性剂、聚乙二醇、羧酸及其盐、以及羧甲基化脂肪醇乙氧基化物类型的表面活性剂的添加剂加入从前一步骤得到的沉淀或反应介质中；
-（e）煅烧由前一步骤得到的固体。
12. 一种用于制备如权利要求1至10之一所述的组合物的方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：
-（a1）形成一种包括铈和锆化合物的第一液体混合物，并且形成一种包括其他稀土金属和任选地该另外的元素的化合物的第二液体混合物；
-（b1）将该第一混合物与碱性化合物连续地反应
-在反应器中，其中该反应介质在该反应器的混合区中的停留时间是至多100毫秒，或
-在离心反应器中，其中该反应介质在该反应器的混合区中的停留时间是至多10秒，
由此，在该反应器出口处获得第一沉淀；
-（b'1）将该第一沉淀置于与该上述第二液体混合物的接触中，由此获得一种第二沉淀；
-（c1）在水性介质中加热该第二沉淀，维持该介质的pH为至少5；
-（d1）将选自阴离子表面活性剂、非离子表面活性剂、聚乙二醇、羧酸及其盐、以及羧甲基化脂肪醇乙氧基化物类型的表面活性剂的添加剂加入从前一步骤得到的该沉淀或反应介质中；
-（e1）煅烧由前一步骤得到的固体。
13. 一种用于制备如权利要求1至10之一所述的组合物的方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：
-（a2）形成一种包括铈和锆化合物的第一液体混合物，并且形成包括其他稀土金属和任选地该另外的元素的化合物的第二液体混合物；
-（b2）将该第一混合物与碱性化合物连续地反应
-在反应器中，其中该反应介质在该反应器的混合区中的停留时间是至多100毫秒，或
-在离心反应器中，其中该反应介质在该反应器的混合区中的停留时间是至多10秒，
由此，在该反应器出口处获得第一沉淀；
-（b'2）将该上述的第二液体混合物与碱性化合物反应，由此获得一种第二沉淀；
-（b''2）将该第一和第二沉淀混合在一起；
-（c2）在水性介质中加热前一步骤之后获得的沉淀的混合物，维持该介质的pH为至少5；
-（d2）将选自阴离子表面活性剂、非离子表面活性剂、聚乙二醇、羧酸及其盐、以及羧甲基化脂肪醇乙氧基化物类型的表面活性剂的添加剂加入从前一步骤得到的沉淀或反应介质中；
-（e2）煅烧由前一步骤得到的固体。
14. 一种用于制备如权利要求1至10之一所述的组合物的方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：
-（a3）形成一种包括铈和锆化合物的第一液体混合物，并且形成一种包括其他稀土金属和任选地该另外的元素的化合物的第二液体混合物；
-（b3）将该第一混合物与碱性化合物连续地反应
-在反应器中，其中该反应介质在该反应器的混合区中的停留时间是至多100毫秒，或
-在离心反应器中，其中该反应介质在该反应器的混合区中的停留时间是至多10秒，
由此，在该反应器出口处获得一种沉淀；
-（c3）将所述沉淀在水性介质中加热，维持该介质的pH为至少5；
-（d3）将选自阴离子表面活性剂、非离子表面活性剂、聚乙二醇、羧酸及其盐、以及羧甲基化脂肪醇乙氧基化物类型的表面活性剂的添加剂加入从前一步骤得到的沉淀或反应介质中；
-（d'3）将由上述步骤得到的该沉淀置于与上述的第二混合物的接触中；
-（e3）煅烧由前一步骤得到的固体。
15. 一种用于制备如权利要求1至10之一所述的组合物的方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：
-（a4）形成一种包括铈和锆化合物的第一液体混合物，并且形成一种包括其他稀土金属和任选地该另外的元素的化合物的第二液体混合物；
-（b4）将该第一混合物与碱性化合物连续地反应，
-在反应器中，其中该反应介质在该反应器的混合区中的停留时间是至多100毫秒，或
-在离心反应器中，其中该反应介质在该反应器的混合区中的停留时间是至多10秒，
由此，在该反应器出口处获得第一沉淀；
-（c4）在水性介质中加热在上一步骤之后得到的沉淀，维持该介质的pH为至少5；
-（d4）将选自阴离子表面活性剂、非离子表面活性剂、聚乙二醇、羧酸及其盐、以及羧甲基化脂肪醇乙氧基化物类型的表面活性剂的添加剂加入前一步骤中得到的固体产物或反应介质中；
-（d'4）将该上述的第二液体混合物与碱性化合物反应，由此获得第二沉淀；
-（d''4）将这种第二沉淀与步骤（d4）之后获得的固体或介质混合；
-（e4）对如此获得的混合物进行煅烧。
16. 一种用于制备如权利要求1至10之一所述的组合物的方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：
-（a5）形成包括铈和锆化合物的第一液体混合物；
-（b5）将所述混合物与碱性化合物连续地反应
-在反应器中，其中该反应介质在该反应器的混合区中的停留时间是至多100毫秒，或
-在离心反应器中，其中该反应介质在该反应器的混合区中的停留时间是至多10秒，
由此，在该反应器出口处获得一种沉淀；
-（c5）将所述沉淀在水性介质中加热，维持该介质的pH为至少5；
-（d5）将选自阴离子表面活性剂、非离子表面活性剂、聚乙二醇、羧酸及其盐、以及羧甲基化脂肪醇乙氧基化物类型的表面活性剂的添加剂加入从前一步骤得到的该沉淀或反应介质中；
-（e5）煅烧由前一步骤得到的固体，
-（f5）形成一种包括其他稀土金属、以及任选地该另外的元素的化合物的第二液体混合物；
-（g5）用该第二混合物浸渍由在步骤（e5）得到的该煅烧的固体；
-（h5）煅烧由前一步骤得到的固体。
17. 如权利要求11至16之一项所述的方法，其特征在于，使用选自硝酸盐、硫酸盐、乙酸盐、氯化物以及硝酸铈铵的化合物作为铈的、锆的、其他稀土金属的、以及任选地该另外的元素的化合物。
18. 如权利要求11至17之一项所述的方法，其特征在于在步骤（c）、（c1）、（c2）、（c3）、（c4）或（c5）中的加热在至少100°C的温度下进行。
19. 如权利要求11至18之一项所述的方法，其特征在于在该反应器内的停留时间至多20毫秒。
20. 如权利要求13和15中任一项所述的方法，其特征在于步骤（b'2）或（d'4）是连续地进行的
-在反应器中，其中该反应介质在该反应器的混合区中的停留时间是至多100毫秒；或
-在离心反应器中，其中该反应介质在该反应器的混合区中的停留时间是至多10秒。
21. 一种催化体系，其特征在于，该催化体系包括如权利要求1至10之一项所述的组合物。
22. 一种用于处理来自内燃发动机的排气的方法，其特征在于，该方法使用如权利要求21所述的催化体系或者如权利要求1至10之一项所述的组合物作为催化剂。
23. 一种基于铈、锆和至少一种除铈之外的稀土金属的氧化物的组合物，该组合物通过根据权利要求11-18任一项的方法获得，其中氧化铈含量为按质量计大于50%，其特征在于，在1000°C下煅烧4小时之后，该组合物具有的比表面积为至少20 m2/g并且在200°C至400°C之间可移动的氧的量为至少0.8 ml O2/g。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年1月25日向国家知识产权局提出了复审请求。复审请求人认为：本申请是在反应剂之间没有连续反应；本申请中具有短的停留时间；本申请中限定了最高还原温度、在200-400℃之间的不稳定的O2的量及200-450℃之间的不稳定O2的量 。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年2月8日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2018年12月20 日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1-23相对于对比文件3和对比文件2以及本领域常用技术手段的结合不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。针对复审请求人陈述的意见，合议组认为：
对比文件3中公开了混合物与溶液进行接触或者进行反应，尤其是添加混合物到碱性化合物的溶液中的操作可全部一次、逐渐或连续地进行，并且其优选在搅拌下进行，其优选在环境温度下进行（参见对比文件3说明书第6页第8-10行）。对比文件2公开了一种复合氧化物的制备方法，该复合氧化物可以为Al2O3/(Ce,Zr)O2、SiO2(Ce,Zr)O2及其组合，多元组分的混合盐溶液与碱性溶液采用高速混合的方式制备沉淀，高速混合可以使沉淀具有均匀分散的性质，高速混合的方法可采用如图1所示的旋转盘装置或如图2所示的旋转圆筒形装置（参见对比文件2第3页第34-49行，第4页第7-37行），对比文件2实施例1公开了使用图1所示的高速混合设备，圆盘以5000rpm的速度旋转，液体A和B以此速同时倒在圆盘中，这些液体在1秒内被均质地混合在一起（参见对比文件2第6页倒数第50-57行），对比文件2中的旋转圆筒形装置即离心反应器。相同的制备方法制备相同的产品。在对比文件3公开的技术方案基础上结合对比文件2公开的内容及常用技术手段得到本申请要求保护的组合物的制备方法是显而易见的，由此可以推得本申请中要保护的产品不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
复审请求人于2019 年3 月29 日提交了意见陈述书，同时修改了权利要求书，将原方法权利要求修改为权利要求1-10，将原组合物权利要求1-10修改为权利要求11-20，相应地修改了其他权利要求，删除了权利要求23，并陈述了本申请具备创造性的理由。
修改后的权利要求1和11如下：
“1. 一种用于制备基于铈、锆和至少一种除铈之外的稀土金属的氧化物的组合物的方法，其中氧化铈含量为按质量计大于50%，该组合物在1000℃下煅烧4小时之后具有的比表面积为至少20 m2/g，在200℃至400℃之间可移动的氧的量为至少0.8 ml O2/g，并且该组合物在1000℃下煅烧4小时之后具有至多520℃的最高还原温度，其特征在于，该方法包括以下步骤：
-（a）形成一种液体混合物，该液体混合物包含铈的、锆的、其他稀土金属的化合物和任选的选自包含铁、钴、锶、铜和锰的组的另外的元素的化合物；
-（b）将所述混合物与碱性化合物连续地反应
-在反应器中，其中该反应介质在该反应器的混合区中的停留时间是至多100毫秒，由此，在该反应器出口处获得沉淀；
-（c）将所述沉淀在水性介质中加热，维持该介质的pH为至少5；
-（d）将选自阴离子表面活性剂、非离子表面活性剂、聚乙二醇、羧酸及其盐、以及羧甲基化脂肪醇乙氧基化物类型的表面活性剂的添加剂加入到从前一步骤得到的沉淀或反应介质中；
-（e）煅烧由前一步骤得到的固体。
11. 一种根据权利要求1至10之一项所述的方法获得的组合物，其中该组合物基于铈、锆和至少一种除铈之外的稀土金属的氧化物，其中氧化铈含量为按质量计大于50%，其特征在于，该组合物在1000℃下煅烧4小时之后具有的比表面积为至少20 m2/g，在200℃至400℃之间可移动的氧的量为至少0.8 ml O2/g，并且该组合物在1000℃下煅烧4小时之后具有至多520℃的最高还原温度。”
复审请求人认为：对比文件2没有提及反应介质在反应器的混合区中停留时间限定，且没有公开沉淀物加热，氧化铈含量限定；对比文件3中没有公开溶液之间连续反应，也没有公开反应介质在反应器混合区中停留时间；本申请的制备方法与对比文件2和3的区别导致了本申请能够得到特定比表面积、可移动的氧的量及最高还原温度的产品。
合议组于2019年6月27日再次向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1- 22相对于对比文件3和对比文件2及本领域常用技术手段的结合不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。针对复审请求人陈述的意见，合议组认为：
对比文件2给出了多元组分的混合盐溶液与碱性溶液可以采用高速混合的方式进行反应的启示，并且给出了一个的具体实施方式，使用旋转圆盘在一定速度下在1s内进行反应。本领域技术人员能够由此想到以高速混合的方式使混合盐溶液与碱性溶液反应。当反应器由旋转型（离心型）替换为其他类型的反应器时，为了追求相同的技术效果，本领域技术人员能够想到通过有限的实验选择适合该反应器的反应时间。此外，从本申请说明书的实施例与对比例中不能看出产品性质差异与具体反应时间相关，只能说明其与反应方式有一定相关性。对比文件3中公开了混合物与溶液进行接触或者进行反应，尤其是添加混合物到碱性化合物的溶液中的操作可全部一次、逐渐或连续地进行，并且其优选在搅拌下进行，其优选在环境温度下进行（参见对比文件3说明书第6页第8-10行），由此可见，对比文件3公开了反应物可以连续反应。对比文件3没有限定反应介质在反应器混合区的停留时间，该启示由对比文件2得到，前面已经进行了详细评述。权利要求1-10所述的制备方法不具有创造性，前面已经进行了详细的评述，该制备方法与对比文件3中制备方法的区别之处给产品性质带来的差异能够由现有技术的启示推测得到，因而本申请中产品的性质能够预料。
复审请求人于2019 年10月14日提交了意见陈述书，同时修改了权利要求书，在权利要求1中补充了“该煅烧在空气中进行”，并陈述了本申请具备创造性的理由。
修改后的权利要求1如下：
“1. 一种用于制备基于铈、锆和至少一种除铈之外的稀土金属的氧化物的组合物的方法，其中氧化铈含量为按质量计大于50%，该组合物在1000℃下煅烧4小时之后具有的比表面积为至少20 m2/g，在200℃至400℃之间可移动的氧的量为至少0.8 ml O2/g，并且该组合物在1000℃下煅烧4小时之后具有至多520℃的最高还原温度，其特征在于，该方法包括以下步骤：
-（a）形成一种液体混合物，该液体混合物包含铈的、锆的、其他稀土金属的化合物和任选的选自包含铁、钴、锶、铜和锰的组的另外的元素的化合物；
-（b）将所述混合物与碱性化合物连续地反应
-在反应器中，其中该反应介质在该反应器的混合区中的停留时间是至多100毫秒，由此，在该反应器出口处获得沉淀；
-（c）将所述沉淀在水性介质中加热，维持该介质的pH为至少5；
-（d）将选自阴离子表面活性剂、非离子表面活性剂、聚乙二醇、羧酸及其盐、以及羧甲基化脂肪醇乙氧基化物类型的表面活性剂的添加剂加入到从前一步骤得到的沉淀或反应介质中；
-（e）煅烧由前一步骤得到的固体，该煅烧在空气中进行。”
复审请求人认为：（1）对比文件3没有公开在1000℃下煅烧4h后的比表面积、520℃的Tmax、<>
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
（一）审查文本
复审请求人答复复审通知书时提交的修改文本符合专利法实施细则第61条第1款和专利法第33条的规定。因此，本复审请求审查决定所依据的文本是复审请求人于2013年12月16日进入国家阶段时提交的国际申请文件的中文译文的说明书第1-259段（第1-23页）、说明书附图、说明书摘要和摘要附图；以及于2019年10月14日提交的权利要求第1-22项。
（二）专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别技术特征，而现有技术给出了将该区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，则该技术方案是显而易见的，不具备创造性。
1、关于权利要求1：
权利要求1要求保护一种用于制备基于铈、锆和至少一种除铈之外的稀土金属的氧化物的组合物的方法。 对比文件3公开了一种基于相应重量比例为60/30/3/7的氧化铈、氧化锆、氧化镧和氧化镨的组合物的制备方法，包括：将375ml硝酸锆(80g/l)、121ml的III氧化态的硝酸铈(496g/l)、6.6ml硝酸镧(454g/l)和14ml硝酸镨(500g/l)引入到搅拌的烧杯中；随后用蒸馏水配制该混合物，以便获得1升的硝酸盐溶液；将200ml氨水溶液(12mol/l)和302ml过氧化氢水溶液(110体积)引入到搅拌的圆底反应器中，随后用蒸馏水配制该混合物，以便获得1升的总体积；随后如实施例1一样进行制备，然后在布氏漏斗上过滤在高压釜处理结束后获得的悬浮液；回收含30.5重量％氧化物的沉淀物；提取100g这种沉淀物，并将36.5g如实施例1一样制备的月桂酸铵凝胶加入其中，直到获得均匀的糊剂；随后在下述条件下，使如此获得的产物进行两次煅烧；第一次煅烧发生在300cm3/min流速的氮气下，在900℃的温度下保持4小时；随后使该产物返回到环境温度；第二次煅烧发生在流速为300cm3/min在氮气中含10％氧的混合物中，在500℃的温度下保持2小时；如此获得的产物具有40m2/g的比表面和99％的还原率；最大还原性温度为570℃（参见对比文件3实施例3）。本领域技术人员可以直接地、毫无疑义地确定如此获得产物为相应重量比例为60/30/3/7的氧化铈、氧化锆、氧化镧和氧化镨的组合物，其中的氧化镧和氧化镨相当于至少一种除铈之外的稀土金属的氧化物，氧化铈含量60%落入权利要求1限定的大于50%的范围内。
权利要求1与对比文件3的区别技术特征为：（1）权利要求1中包括任选的选自包含铁、钴、锶、铜和锰的组的另外的元素的化合物；（2）权利要求1中所述混合物与碱性化合物连续反应并限定了反应介质在反应器混合区中的停留时间；（3）权利要求1中限定了沉淀在水性介质中加热，维持该介质的pH为至少5；（4）权利要求1中限定了煅烧在空气中进行；（5）权利要求1中限定了产品性质。基于以上区别技术特征，权利要求1实际解决的技术问题是选择合适的反应环境。
对于区别技术特征（1），对比文件2公开了一种复合氧化物载体的制备方法，通过将所述元素的盐溶液与碱性溶液混合，形成元素铝、铈和锆的氧化物的前体；然后烧制所述前体以形成氧化铝和二氧化铈-氧化锆复合氧化物的复合氧化物载体，所述混合在几秒钟内进行（参见对比文件2权利要求1-3），其中，含有上述复合氧化物的催化剂还包含稳定组分碱土金属、碱金属、过渡金属、稀土金属等，例如钡（锶是碱土金属钡的常规替换）、铁（钴、铜、锰是过渡金属铁的常规替换）、镧等（参见对比文件2第6页第20-22行），在此基础上，本领域技术人员容易想到制备组合物时液体混合物还包含任选地上述元素或与之性质相似的替代元素。
对于区别技术特征（2），对比文件3中公开了混合物与溶液进行接触或者进行反应，尤其是添加混合物到碱性化合物的溶液中的操作可全部一次、逐渐或连续地进行，并且其优选在搅拌下进行，其优选在环境温度下进行（参见对比文件3说明书第6页第8-10行）。此外，对比文件2公开了多元组分的混合盐溶液与碱性溶液采用高速混合的方式制备沉淀，高速混合可以使沉淀具有均匀分散的性质，高速混合可采用图1所示的旋转盘装置或图2所示的旋转圆筒形装置（参见对比文件2第3页第34-49行，第4页第7-37行），其中实施例1公开的图1所示的高速混合设备，圆盘以5000rpm的速度旋转，液体A和B以此速同时倒在圆盘中，在1秒内被均质地混合在一起（参见对比文件2第6页倒数第50-57行）。对比文件2给出了多元组分的混合盐溶液与碱性溶液可以采用高速混合的方式进行反应的启示，并且给出了一个的具体实施方式，使用旋转圆盘在一定速度下在1s内进行反应。本领域技术人员能够由此想到使用高速混合的方式使混合盐溶液与碱性溶液进行反应，而当反应器由旋转型（离心型）替换为其他类型的反应器时，相应地通过有限的实验选择适合该反应器的反应时间，从而达到相同的技术效果。
对于区别技术特征（3），对比文件3中公开了在含水介质中加热沉淀物，加热的介质通常具有至少5的pH（参见对比文件3说明书第6页第11-26行）。
对于区别技术特征（4），对比文件3公开了使产物进行两次煅烧；第一次煅烧发生在300cm3/min流速的氮气下，在900℃的温度下保持4小时；随后使该产物返回到环境温度；第二次煅烧发生在流速为300cm3/min在氮气中含10％氧的混合物中，在500℃的温度下保持2小时。氮气加10%的氧气气氛即相当于空气气氛。氮气气氛和空气气氛都是本领域常用的煅烧气氛，本领域技术人员容易选择合适的气氛进行煅烧。
对于区别技术特征（5），产品性质是由制备方法带来的结果，在制备方法及其相似且差异之处能够由现有技术带来启示的情况下，产品的性质差别是能够预期的。
在对比文件3公开的技术方案基础上结合对比文件2公开的内容及本领域常用技术手段得到权利要求1的技术方案是显而易见的，权利要求1不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具有专利法第22条第3款规定的创造性。
2、关于权利要求2：
权利要求2要求保护一种用于制备基于铈、锆和至少一种除铈之外的稀土金属的氧化物的组合物的方法。对比文件3公开了一种基于相应重量比例为60/30/3/7的氧化铈、氧化锆、氧化镧和氧化镨的组合物的制备方法，具体公开内容见对权利要求1的评述部分。
权利要求2与对比文件3的区别技术特征为：（1）权利要求2中包括形成第一液体混合物及第二液体混合物；（2）权利要求2中所述第一液体混合物与碱性化合物连续反应并限定了反应时间；（3）权利要求2中限定了第一沉淀与第二液体混合物接触获得第二沉淀，在水性介质中加热，维持该介质的pH为至少5；（4）权利要求2中限定了产品性质。基于以上区别技术特征，权利要求2实际解决的技术问题是选择合适的反应环境。
对于区别技术特征（1）和（3），对比文件2公开了一种复合氧化物载体催化剂还包含稳定组分碱土金属、碱金属、过渡金属、稀土金属等，例如钡、铁、镧等，本领域技术人员容易由此想到液体混合物可以包含任选地上述元素或者与上述元素性质相似的其他元素。将原料分别溶解并且分步依次进行沉淀反应并不影响最终产品的形成，是本领域的常规选择。对比文件3中公开了在含水介质中加热沉淀物，加热的介质通常具有至少5的pH。
对于区别技术特征（2），对比文件3中公开了混合物与溶液可以连续地进行。此外，对比文件2公开了一种复合氧化物的制备方法，具体公开内容参见对权利要求1的评述部分。由对权利要求1的区别（2）的评述可知，在反应器中少于100ms的反应时间是本领域技术人员通过有限的实验容易得到的。
对于区别技术特征（4），产品性质是由制备方法带来的结果，在制备方法及其相似且差异之处能够由现有技术带来启示的情况下，产品的性质差别是能够预期的。
在对比文件3公开的技术方案基础上结合对比文件2公开的内容及本领域常用技术手段得到权利要求2的技术方案是显而易见的，权利要求2不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具有专利法第22条第3款规定的创造性。
3、关于权利要求3：
权利要求3要求保护一种用于制备基于铈、锆和至少一种除铈之外的稀土金属的氧化物的组合物的方法。对比文件3公开了一种基于相应重量比例为60/30/3/7的氧化铈、氧化锆、氧化镧和氧化镨的组合物的制备方法，具体公开内容见对权利要求1的评述部分。
权利要求3与对比文件3的区别技术特征为：（1）权利要求3中包括形成第一液体混合物及第二液体混合物；（2）权利要求3中将第一液体混合物与碱性化合物连续反应并限定了反应时间，将第二液体混合物与碱性化合物反应；（3）权利要求3中混合两种沉淀，在水性介质中加热，维持该介质的pH为至少5；（4）权利要求3中限定了产品性质。基于以上区别技术特征，权利要求3实际解决的技术问题是选择合适的反应环境。
对于区别技术特征（1），对比文件2公开了一种复合氧化物载体催化剂还包含稳定组分碱土金属、碱金属、过渡金属、稀土金属等，例如钡、铁、镧等，本领域技术人员容易由此想到液体混合物还包含任选地上述元素或者与上述元素性质相似的其他元素。将原料分别溶解是本领域的常规选择。
对于区别技术特征（2），对比文件3中公开了混合物与溶液可以连续地进行。此外，对比文件2公开了一种复合氧化物的制备方法，具体公开内容参见对权利要求1的评述部分。由对权利要求1的区别（2）的评述可知，在反应器中少于100ms的反应时间是本领域技术人员通过有限的实验容易得到的。将原料溶液分别与碱性溶液反应得到沉淀并不影响最终产品，是本领域常规选择。
对于区别技术特征（3），合并沉淀是本领域技术人员容易想到的。对比文件3中公开了在含水介质中加热沉淀物，加热的介质通常具有至少5的pH（参见对比文件3说明书第6页第11-26行）。
对于区别技术特征（4），产品性质是由制备方法带来的结果，在制备方法及其相似且差异之处能够由现有技术带来启示的情况下，产品的性质差别是能够预期的。
在对比文件3公开的技术方案基础上结合对比文件2公开的内容及本领域常用技术手段得到权利要求3的技术方案是显而易见的，权利要求3不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具有专利法第22条第3款规定的创造性。
4、关于权利要求4：
权利要求4要求保护一种用于制备基于铈、锆和至少一种除铈之外的稀土金属的氧化物的组合物的方法。对比文件3公开了一种基于相应重量比例为60/30/3/7的氧化铈、氧化锆、氧化镧和氧化镨的组合物的制备方法，具体公开内容见对权利要求1的评述部分。
权利要求4与对比文件3的区别技术特征为：（1）权利要求4中包括形成第一液体混合物及第二液体混合物；（2）权利要求4中将第一液体混合物与碱性化合物连续反应并限定了反应时间；（3）权利要求4中在水性介质中加热，维持该介质的pH为至少5；（4）权利要求4中添加添加剂后与第二混合物接触；（5）权利要求4中限定了产品性质。基于以上区别技术特征，权利要求4实际解决的技术问题是选择合适的反应环境。
对于区别技术特征（1），对比文件2公开了一种复合氧化物载体催化剂还包含稳定组分碱土金属、碱金属、过渡金属、稀土金属等，例如钡、铁、镧等，本领域技术人员容易由此想到液体混合物还包含任选地上述元素或者与上述元素性质相似的其他元素。将原料分别溶解是本领域的常规选择。
对于区别技术特征（2），对比文件3中公开了混合物与溶液可以连续地进行。此外，对比文件2公开了一种复合氧化物的制备方法，具体公开内容参见对权利要求1的评述部分。由对权利要求1的区别（2）的评述可知，在反应器中少于100ms的反应时间是本领域技术人员通过有限的实验容易得到的。
对于区别技术特征（3），对比文件3中公开了在含水介质中加热沉淀物，加热的介质通常具有至少5的pH（参见对比文件3说明书第6页第11-26行）。
对于区别技术特征（4），第二混合物的加入时机是本领域常规选择。
对于区别技术特征（5），产品性质是由制备方法带来的结果，在制备方法及其相似且差异之处能够由现有技术带来启示的情况下，产品的性质差别是能够预期的。
在对比文件3公开的技术方案基础上结合对比文件2公开的内容及本领域常用技术手段得到权利要求4的技术方案是显而易见的，权利要求4不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具有专利法第22条第3款规定的创造性。
5、关于权利要求5：
权利要求5要求保护一种用于制备基于铈、锆和至少一种除铈之外的稀土金属的氧化物的组合物的方法。对比文件3公开了一种基于相应重量比例为60/30/3/7的氧化铈、氧化锆、氧化镧和氧化镨的组合物的制备方法，具体公开内容见对权利要求1的评述部分。
权利要求5与对比文件3的区别技术特征为：（1）权利要求5中包括形成第一液体混合物及第二液体混合物；（2）权利要求5中将第一液体混合物与碱性化合物连续反应并限定了反应时间；将第二液体混合物与碱性化合物反应；（3）权利要求5中在水性介质中加热，维持该介质的pH为至少5；（4）权利要求5中添加添加剂后与第二沉淀混合；（5）权利要求5中限定了产品性质。基于以上区别技术特征，权利要求5实际解决的技术问题是选择合适的反应环境。
对于区别技术特征（1），对比文件2公开了一种复合氧化物载体催化剂还包含稳定组分碱土金属、碱金属、过渡金属、稀土金属等，例如钡、铁、镧等，本领域技术人员容易由此想到液体混合物还包含任选地上述元素或者与上述元素性质相似的其他元素。将原料分别溶解是本领域的常规选择。
对于区别技术特征（2），对比文件3中公开了混合物与溶液可以连续地进行。此外，对比文件2公开了一种复合氧化物的制备方法，具体公开内容参见对权利要求1的评述部分。由对权利要求1的区别（2）的评述可知，在反应器中少于100ms的反应时间是本领域技术人员通过有限的实验容易得到的。
对于区别技术特征（3），对比文件3中公开了在含水介质中加热沉淀物，加热的介质通常具有至少5的pH（参见对比文件3说明书第6页第11-26行）。
对于区别技术特征（4），分步沉淀是本领域常用技术手段，何时混合两种沉淀，本领域技术人员通过有限的实验容易得到合适的时机。
对于区别技术特征（5），产品性质是由制备方法带来的结果，在制备方法及其相似且差异之处能够由现有技术带来启示的情况下，产品的性质差别是能够预期的。
在对比文件3公开的技术方案基础上结合对比文件2公开的内容及本领域常用技术手段得到权利要求5的技术方案是显而易见的，权利要求5不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具有专利法第22条第3款规定的创造性。
6、关于权利要求6：
权利要求6要求保护一种用于制备基于铈、锆和至少一种除铈之外的稀土金属的氧化物的组合物的方法。对比文件3公开了一种基于相应重量比例为60/30/3/7的氧化铈、氧化锆、氧化镧和氧化镨的组合物的制备方法，具体公开内容见对权利要求1的评述部分。
权利要求6与对比文件3的区别技术特征为：（1）权利要求6中将第一液体混合物与碱性化合物连续反应并限定了反应时间；（2）权利要求6中在水性介质中加热，维持该介质的pH为至少5；（3）权利要求6中煅烧后与第二液体混合液浸渍，再次煅烧；（4）权利要求6限定了产品性质。基于以上区别技术特征，权利要求6实际解决的技术问题是选择合适的反应环境。
对于区别技术特征（1），对比文件3中公开了混合物与溶液可以连续地进行。此外，对比文件2公开了一种复合氧化物的制备方法，具体公开内容参见对权利要求1的评述部分。由对权利要求1的区别（2）的评述可知，在反应器中少于100ms的反应时间是本领域技术人员通过有限的实验容易得到的。
对于区别技术特征（2），对比文件3中公开了在含水介质中加热沉淀物，加热的介质通常具有至少5的pH（参见对比文件3说明书第6页第11-26行）。
对于区别技术特征（3），对比文件2公开了一种复合氧化物载体催化剂还包含稳定组分碱土金属、碱金属、过渡金属、稀土金属等，例如钡、铁、镧等，本领域技术人员容易由此想到液体混合物还包含任选地上述元素或者与上述元素性质相似的其他元素。将包括其他金属以及任选的选自包含铁、钴、锶、铜和锰的组的元素的化合物的第二液体混合物在第一沉淀煅烧后浸渍再煅烧，是本领域的常规选择。
对于区别技术特征（4），产品性质是由制备方法带来的结果，在制备方法及其相似且差异之处能够由现有技术带来启示的情况下，产品的性质差别是能够预期的。
在对比文件3公开的技术方案基础上结合对比文件2公开的内容及本领域常用技术手段得到权利要求6的技术方案是显而易见的，权利要求6不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具有专利法第22条第3款规定的创造性。
7、关于权利要求7-10：
权利要求7-10做了进一步限定。对比文件3公开了使用硝酸盐，而硫酸盐、乙酸盐、氯化物及硝酸铈铵的化合物也是本领域的常用的盐；还公开了加热温度至少100℃，优选至少130℃（参见对比文件3第6页第15行）。
对比文件2公开了一种复合氧化物的制备方法，具体公开内容参见对权利要求1的评述部分。由对权利要求1的区别（2）的评述可知，在反应器中的具体反应时间是本领域技术人员通过有限的实验容易得到的。
对比文件3中公开了混合物与溶液可以连续地进行（参见对权利要求1的评述）。
在引用的权利要求不具有创造性的基础上，权利要求7-10也不具有创造性。
8、关于权利要求11：
权利要求11要求保护根据权利要求1至10之一项所述的方法获得的组合物。对比文件3公开了一种基于相应重量比例为60/30/3/7的氧化铈、氧化锆、氧化镧和氧化镨的组合物及其制备方法，具体公开内容见对权利要求1的评述部分，其产物具有40m2/g的比表面积和99%的还原率，最大还原性温度为570℃。
权利要求11要求保护的技术方案与对比文件3公开的技术内容相比，区别技术特征为：权利要求1中限定了组合物在1000℃下煅烧4h之后具有比表面积、200℃至400℃之间可移动的氧的量在1000°C下煅烧4小时之后该组合物的最高还原温度。由此可知本申请实际解决的技术问题是提供一种在较低温度下结合较高比表面积和良好还原性的组合物。
权利要求1-10所述的方法不具有创造性，前面已经进行了详细的评述。由此可知，权利要求1-10中的制备方法与对比文件3中的制备方法的区别之处给产品性质带来的差异能够由现有技术的启示推测得到，因而推定权利要求11要求保护的产品不具备创造性。
9、关于权利要求12-20：
权利要求12-14做了进一步限定。其限定的可移动氧的量、比表面积等，对比文件3中并没有测量这些参数，但对比文件3中的制备方法与本申请极为相似。权利要求1-10所述的方法不具有创造性，前面已经进行了详细的评述。由此可知，权利要求1-10中的制备方法与对比文件3中的制备方法的区别之处给产品性质带来的差异能够由现有技术的启示推测得到，因而推定权利要求12-14要求保护的产品不具备创造性。
权利要求15-18限定了元素含量，对比文件3公开重量比例为60/30/3/7的氧化铈、氧化锆、氧化镧和氧化镨的组合物的制备方法，其落入了本申请权利要求15-18的保护范围之内。
权利要求19限定了另外元素的具体种类。对比文件2公开了含有上述复合氧化物的催化剂还包含稳定组分碱土金属、碱金属、过渡金属、稀土金属等，例如钡、铁、镧等，前面已经详细评述。本领域技术人员容易想到制备组合物时液体混合物还包含任选地上述元素或其性质相似的其他元素。
权利要求20限定了颗粒粒径。该组合物在超声波处理下可以解聚是本领域技术人员能够想到的。超声处理后得到平均直径至多10μm的颗粒是本领域常规选择。
因此，在其引用的权利要求不具备创造性时，权利要求12-20也不具备创造性。
10、关于权利要求21：
权利要求21要求保护一种催化体系，对比文件3公开了一种催化体系，包含组合物（参见对比文件3权利要求14）。
权利要求21与对比文件3的区别技术特征是权利要求21包含权利要求11-20任一所述的组合物。基于以上区别技术特征，权利要求21实际解决的技术问题是选择合适的组合物。
本申请的组合物不具有创造性，前面已经详细评述。由此可知，权利要求21要求保护的催化体系在对比文件3公开的技术方案基础上结合对比文件2公开的内容及本领域常用技术手段是容易实现的，权利要求21的技术方案是显而易见的，不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具有专利法第22条第3款规定的创造性。
11、关于权利要求22：
权利要求22要求保护一种用于处理来自内燃发动机的排气的方法，对比文件3公开了一种用于处理内燃机废气的方法，包含使用权利要求14的催化体系或者权利要求1-6任一项的组合物作为催化剂（参见对比文件3权利要求15）。
权利要求22与对比文件3的区别技术特征是权利要求22包含权利要求21所述的催化体系或者如权利要求11-20任一所述的组合物作为催化剂。基于以上区别技术特征，权利要求22实际解决的技术问题是选择合适的催化体系或组合物。
本申请的组合物不具有创造性，催化体系不具有创造性，前面已经详细评述。由此可知，权利要求22要求保护的处理来自内燃发动机的排气方法在对比文件3公开的技术方案基础上结合对比文件2公开的内容及本领域常用技术手段是容易实现的，权利要求22的技术方案是显而易见的，不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具有专利法第22条第3款规定的创造性。
（三）复审请求人的相关意见
复审请求人认为：（1）对比文件3没有公开在1000℃下煅烧4h后的比表面积、520℃的Tmax、<>
合议组经审查后认为：
（1）尽管对比文件3没有公开“1000℃下煅烧4h后的比表面积、520℃的Tmax”，但产品性质是由制备方法带来的结果，本申请的制备方法不具有创造性，前面已经详细评述，在制备方法及其相似且差异之处能够由现有技术带来启示的情况下，产品的性质差别是能够预期的。
申请人陈述对比文件3中煅烧最高温仅为900℃，但对比文件3中明确给出了通常最大煅烧温度至多1100℃（参见对比文件3说明书第12页），即对比文件3的产品可以在低于1100℃下进行煅烧而非最高温度900℃。本申请的多个实施例都是在700℃下煅烧，并非1000℃，所述的1000℃下煅烧4h指的是测定产品性质的方法，而非限定制备方法。
本申请限定的最大还原温度和比表面积均是在1000℃下煅烧4h后进行测定的，对比文件3中的570℃和40m2/g并不是在这一条件下测定，因此没有可比性。退一步讲，即使申请人重复的对比文件3实施例3的实验过程完全与对比文件3记载的一致，其测定的比表面积32m2/g也落入本申请的“至少20m2/g”保护范围内。
对比文件2公开了多元组分的混合盐溶液与碱性溶液采用高速混合的方式制备沉淀，高速混合可以使沉淀具有均匀分散的性质，实施例1中圆盘以5000rpm的速度旋转，液体A和B以此速同时倒在圆盘中，在1秒内被均质地混合在一起（参见对比文件2第6页倒数第50-57行）。即对比文件2给出了多元组分的混合盐溶液与碱性溶液可以采用高速混合的方式进行反应的启示，当反应器由旋转型（离心型）替换为其他类型的反应器时，相应地通过有限的实验选择适合该反应器的反应时间，从而达到相同的技术效果。
（2）本申请中并未限定煅烧次数，并且说明书（参见本申请说明书第101段）中明确给出了煅烧总体上在空气中进行，但是例如，很明显地不排除在一种惰性气体或一种受控气氛中进行煅烧。煅烧的次数和气氛属于本领域中常规选择，本领域技术人员容易根据实验的具体情况选择合适的煅烧次数及气氛。
（3）对比文件2与本申请的技术方案均是用作催化领域的复合氧化物及其制备方法，对比文件2公开了可以在制备复合氧化物时添加钡（锶是碱土金属钡的常规替换）、铁（钴、铜、锰是过渡金属铁的常规替换）、镧等元素，这些元素是本领域常用的作为催化剂的复合氧化物添加剂，本领域技术人员能够根据实验的具体情况选择性添加。对比文件2中是否限定氧化铈含量，并不影响其添加常用添加剂。
因此，复审请求人的理由不能成立。
基于上述理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年10月10日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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