使用天然气将氧化铁还原为金属铁-复审决定


发明创造名称:使用天然气将氧化铁还原为金属铁
外观设计名称:
决定号:193215
决定日:2019-10-24
委内编号:1F251328
优先权日:2013-07-31,2013-11-01
申请(专利)号:201380078556.6
申请日:2013-11-05
复审请求人:米德雷克斯技术公司
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:刘天佐
合议组组长:王辉
参审员:刘辉
国际分类号:C21B13/02,C01B3/24,C21C5/40
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款
决定要点:如果要求保护的发明相对于最接近的现有技术存在区别技术特征,但现有技术中给出了将上述区别技术特征应用到该最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示,这种启示会使本领域的技术人员在面对所述技术问题时,有动机改进该最接近的现有技术并获得要求保护的技术方案,则该要求保护的发明是显而易见的,不具备创造性。
全文:
本复审请求涉及申请号为201380078556.6、发明名称为“使用天然气将氧化铁还原为金属铁”的发明专利申请(下称本申请)。本申请的申请人为米德雷克斯技术公司,申请日为2013年11月5日,优先权日为2013年7月31日和2013年11月1日,进入中国国家阶段日为2016年1月28日,公开日为2016年3月16日。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门于2018年2月26日发出驳回决定,以权利要求1-26相对于对比文件1(US2011/0277591A1,公开日为2011年11月17日)和本领域公知常识的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由,驳回了本申请。驳回决定所依据的审查文本为:2016年1月28日提交的说明书附图图1-图3、说明书第[0001]-[0025]段、摘要附图、说明书摘要,2017年9月7日提交的权利要求第1-26项。驳回决定所针对的权利要求书如下:
“1. 一种将氧化铁还原为金属铁的方法,所述方法包括:
提供来自直接还原竖炉的炉顶煤气流;
使用二氧化碳移除系统将二氧化碳从所述炉顶煤气流移除;
在气体加热器中加热所述炉顶煤气流以形成还原气流,并提供所述还原气流至所述直接还原竖炉以将所述氧化铁还原为所述金属铁;
将天然气流和焦炉气流中的一种加入至所述还原气流作为所述合成气流之前,在预热器中预热所述天然气流和所述焦炉气流中的所述一种;以及
提供所述天然气流和所述焦炉气流中的经预热的所述一种的一部分至所述直接还原竖炉作为环风管富气体和过渡区气体,
其中所述方法还包括使所述天然气流和所述焦炉气流中的经预热的所述一种在热反应系统中反应以形成所述合成气流,其中所述热反应系统包括使用氧和燃料的热氧燃烧器和喷嘴。
2. 根据权利要求1所述的方法,其中所述天然气流和所述焦炉气流中的所述一种包括烃、氢、一氧化碳、二氧化碳和硫中的一种或多种。
3. 根据权利要求1所述的方法,其中从空气分离设备接收所述氧。
4. 根据权利要求1所述的方法,其中所述燃料包括所述炉顶煤气流的一部分。
5. 根据权利要求1所述的方法,所述方法还包括提供所述天然气流和所述焦炉气流中的所述一种的一部分至所述气体加热器作为燃料。
6. 根据权利要求1所述的方法,所述方法还包括用所述炉顶煤气流的一部分为所述预热器加燃料。
7. 根据权利要求1所述的方法,所述方法还包括将氧加入至所述环风管富气体。
8. 根据权利要求1所述的方法,所述方法还包括使用所述炉顶煤气流的显热在锅炉中产生蒸汽,并在所述二氧化碳移除系统中使用所述蒸汽。
9. 根据权利要求1所述的方法,所述方法还包括提供所述炉顶煤气流的一部分至所述气体加热器作为燃料。
10. 一种将氧化铁还原为金属铁的方法,所述方法包括:
提供来自直接还原竖炉的炉顶煤气流;
使用二氧化碳移除系统将二氧化碳从所述炉顶煤气流移除;
使用饱和器将水分从所述炉顶煤气流和合成气流中的一种或多种移除;
在气体加热器中加热所述炉顶煤气流以形成还原气流,并提供所述还原气流至所述直接还原竖炉以将所述氧化铁还原为所述金属铁;
使天然气流和焦炉气流中的一种在换热器中预热以形成所述合成气流;以及
提供所述天然气流和所述焦炉气流中的经预热的所述一种的一部分至所述直接还原竖炉作为环风管富气体和过渡区气体,
其中所述方法还包括使所述天然气流和所述焦炉气流中的经预热的所述一种在热反应系统中反应以形成所述合成气流,其中所述热反应系统包括使用氧和燃料的热氧燃烧器和喷嘴。
11. 根据权利要求10所述的方法,其中所述天然气流和所述焦炉气流中的所述一种包括烃、氢、一氧化碳、二氧化碳和硫中的一种或多种。
12. 根据权利要求10所述的方法,其中从空气分离设备接收所述氧。
13. 根据权利要求10所述的方法,其中所述燃料包括所述炉顶煤气流的一部分。
14. 根据权利要求10所述的方法,所述方法还包括在锅炉和所述换热器中冷却所述天然气流和所述焦炉气流中的经预热和反应的所述一种以形成所述合成气流。
15. 根据权利要求10所述的方法,所述方法还包括提供所述天然气流和所述焦炉气流中的所述一种的一部分至所述气体加热器作为燃料。
16. 根据权利要求10所述的方法,其中所述换热器通过与所述合成气流交叉交换而运行。
17. 根据权利要求10所述的方法,所述方法还包括使用所述炉顶煤气流在第一锅炉中产生蒸汽,并在所述二氧化碳移除系统中使用所述蒸汽。
18. 根据权利要求10所述的方法,所述方法还包括使用所述天然气流和所述焦炉气流中的经预热和反应的所述一种在第二锅炉中产生蒸汽,并在所述二氧化碳移除系统中使用所述蒸汽。
19. 根据权利要求10所述的方法,所述方法还包括提供所述炉顶煤气流 的一部分至所述气体加热器作为燃料。
20. 根据权利要求10所述的方法,所述方法还包括将氧加入至所述还原气流。
21. 一种将氧化铁还原为金属铁的方法,所述方法包括:
提供天然气流和焦炉气流中的一种;
在换热器中预热所述天然气流和所述焦炉气流中的所述一种;
使所述天然气流和所述焦炉气流中的经预热的所述一种在热反应系统中反应以形成还原气流,其中所述热反应系统包括使用氧和燃料的热氧燃烧器和喷嘴;
提供所述还原气流至直接还原竖炉以将所述氧化铁还原为所述金属铁;以及
提供所述天然气流和所述焦炉气流中的经预热的所述一种的一部分至所述直接还原竖炉作为环风管富气体和过渡区气体。
22. 根据权利要求21所述的方法,其中所述天然气流和所述焦炉气流中的所述一种包括烃、氢、一氧化碳、二氧化碳和硫中的一种或多种。
23. 根据权利要求21所述的方法,其中从空气分离设备接收所述氧。
24. 根据权利要求21所述的方法,其中所述燃料包括来自所述直接还原竖炉的、在所述换热器中冷却并在洗涤器中净化的炉顶煤气流的一部分。
25. 根据权利要求24所述的方法,其中在所述换热器中通过与所述炉顶煤气流交叉交换而预热所述天然气流和所述焦炉气流中的所述一种。
26. 根据权利要求24所述的方法,所述方法还包括在发电系统和炼钢设备中的一种或多种中使用所述经冷却/净化的炉顶煤气流的剩余部分。”
申请人(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2018年5月9日向国家知识产权局提出了复审请求,未修改申请文件。复审请求人认为对比文件1中的部分氧化反应器90与本申请的包括热氧燃烧器(HOB)的热反应系统不同:对比文件1 公开了在部分氧化反应器90等中,通过加入O2和H2O经由氧化处理(即部分燃烧)等,将来自COG源50的在间接加热器70中完全加热的COG优选首先清洁除去将会使间接加热器70结垢的硫和复杂的烃,即部分氧化反应器90是常规重整装置。而本申请中燃料(如NG)与O2反应形成合成气流;由本申请说明书附图3可以确定:来自HOB的合成气流与还原气合并,直接进料到DRI/HDRI而不经过间接加热器。本申请中HOB的效果是可以将净化的或原料NG(天然气)、净化的或污染的COG等以最低限度的处理或净化,转化为适用于直接还原(DR)的还原气/合成气。烃类等会被转化为H2和CO。S不会影响向还原气/合成气的转化,而是会被移除或否则在DR竖炉中以铁床清除。
经形式审查合格,国家知识产权局于2018年5月15日依法受理了该复审请求,并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后,国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年6月26日向复审请求人发出复审通知书,依职权引入公知常识性证据1(《基本有机原料译文集 第三辑 氧与烃的化合》,化学工业部图书编辑室编辑,中国工业出版社,1965年10月北京第一版)并指出:权利要求1-26相对于对比文件1和本领域的常规选择的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。针对复审请求人的意见,合议组认为:证据1证明天然气流经预热在热反应系统中采用氧化法和氧反应制备合成气,以及使用氧和燃料的热氧燃烧器和喷嘴的热反应系统都是本领域的公知常识;使用上述热反应系统必然会产生本申请HOB的效果。对比文件1说明书第[0031]段公开了在对来自COG源的COG经过间接加热器70加热前,优选先将COG中的硫和复杂碳氢化合物除去以防止污染间接加热器70,因此S也不会影响后续的向还原气/合成气的转化。
针对上述复审通知书,复审请求人于2019年7月25日提交了意见陈述书,并提交了修改后的权利要求书。其中修改后的权利要求1、2、5、10-11、14-15、18、21-22、25为:
“1. 一种将氧化铁还原为金属铁的方法,所述方法包括:
提供来自直接还原竖炉的炉顶煤气流;
使用二氧化碳移除系统将二氧化碳从所述炉顶煤气流移除;
在气体加热器中加热所述炉顶煤气流以形成还原气流,并提供所述还原气流至所述直接还原竖炉以将所述氧化铁还原为所述金属铁;
在预热器中预热天然气流;
使预热的天然气流在热反应系统中反应以形成合成气流,其中所述热反应系统包括使用氧和燃料的热氧燃烧器和喷嘴;
将所述合成气流的一部分加入到所述还原气流中;和
将所述合成气流的一部分加入到所述气体加热器的入口中,以提供额外的水分。
2. 根据权利要求1所述的方法,其中所述天然气流包括烃、氢、一氧化碳、二氧化碳和硫中的一种或多种。
5. 根据权利要求1所述的方法,所述方法还包括提供所述天然气流的一部分至所述气体加热器作为燃料。
10. 一种将氧化铁还原为金属铁的方法,所述方法包括:
提供来自直接还原竖炉的炉顶煤气流;
使用二氧化碳移除系统将二氧化碳从所述炉顶煤气流移除;
使用饱和器将水分从所述炉顶煤气流和合成气流中的一种或多种移除;
在气体加热器中加热所述炉顶煤气流以形成还原气流,并提供所述还原气流至所述直接还原竖炉以将所述氧化铁还原为所述金属铁;以及
使天然气流在换热器中预热以形成所述合成气流;并且将所述合成气流加入到所述炉顶煤气流;
其中所述方法还包括:使经预热的天然气流在热反应系统中反应以形成所述合成气流,其中所述热反应系统包括使用氧和燃料的热氧燃烧器和喷嘴;以及将所述合成气流的一部分加入到所述气体加热器的入口中,以提供额外的水分。
11. 根据权利要求10所述的方法,其中所述天然气流包括烃、氢、一氧化碳、二氧化碳和硫中的一种或多种。
14. 根据权利要求10所述的方法,所述方法还包括在锅炉和所述换热器中冷却经预热和反应的天然气流以形成所述合成气流。
15. 根据权利要求10所述的方法,所述方法还包括提供所述天然气流的一部分至所述气体加热器作为燃料。
18. 根据权利要求10所述的方法,所述方法还包括使用经预热和反应的天然气流在第二锅炉中产生蒸汽,并在所述二氧化碳移除系统中使用所述蒸汽。
21. 一种将氧化铁还原为金属铁的方法,所述方法包括:
提供来自直接还原竖炉的炉顶煤气流;
使用二氧化碳移除系统将二氧化碳从所述炉顶煤气流移除;
在气体加热器中加热所述炉顶煤气流以形成还原气流,并提供所述还原气流至所述直接还原竖炉以将所述氧化铁还原为所述金属铁;
提供天然气流;
在换热器中预热所述天然气流;
使经预热的天然气流在热反应系统中反应以形成合成气流,其中所述热反应系统包括使用氧和燃料的热氧燃烧器和喷嘴;
将所述合成气流的一部分加入到所述还原气流中;以及
将所述合成气流的一部分加入到所述气体加热器的入口中,以提供额外的水分。
22. 根据权利要求21所述的方法,其中所述天然气流包括烃、氢、一氧化碳、二氧化碳和硫中的一种或多种。
25. 根据权利要求24所述的方法,其中在所述换热器中通过与所述炉顶煤气流交叉交换而预热所述天然气流。”
复审请求人在意见陈述书中认为:(1)对于区别特征“用于使天然气流反应的热反应系统包括使用氧和燃料的热氧燃烧器和喷嘴”,天然气流中可能包含损害性物质如硫,本申请的将氧化铁还原为金属铁的方法中,天然气源可以是净化的或原料天然气、其不依赖于将要被注入到竖炉中的天然气的实际组成;且在热反应系统之前没有对任何天然气的清洁或处理步骤。而对比文件1公开了来自COG源的COG经过间接加热器加热前,优选将其中的硫除去以防止污染间接加热器,因此硫也不会影响后续的反应,即对比文件1需要清洁或处理步骤;现有技术仅公开了使用常规重整装置(即部分氧化反应器)将天然气预热并将其转入竖炉,因此本领域技术人员不会使用难的氧化条件使用天然气流。(2)对于区别特征“将所述合成气流的一部分加入到所述气体加热器的入口中,以提供额外的水分”,其作用是防止C在气体加热器中累积。
在上述程序的基础上,合议组认为,本案事实已经清楚,可以作出复审请求审查决定。
二、决定的理由
1、关于审查文本
本复审请求审查决定针对的审查文本为:2016年1月28日提交的说明书附图图1-图3、说明书第[0001]-[0025]段、摘要附图、说明书摘要,2019年7月25日提交的权利要求第1-26项。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定:创造性,是指与现有技术相比,该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果要求保护的发明相对于最接近的现有技术存在区别技术特征,但现有技术中给出了将上述区别技术特征应用到该最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示,这种启示会使本领域的技术人员在面对所述技术问题时,有动机改进该最接近的现有技术并获得要求保护的技术方案,则该要求保护的发明是显而易见的,不具备创造性。
(1)关于权利要求1
权利要求1要求保护一种将氧化铁还原为金属铁的方法。对比文件1公开了一种使用焦炉煤气和氧气炼钢炉气将氧化铁还原为金属铁的系统和方法(参见说明书第[0004]、[0005]、[0035]段,说明书附图1),从竖炉废气和BOFG的混合物中,除去CO2,随后将此贫CO2气与净化的COG(焦炉煤气)混合、润湿、并在间接加热器中加热,随后向被加热的还原气中注入氧(O2),以进一步提高其温度。此热还原气流动至直接还原竖炉,在该处热还原气中的CH4通过与IRD/HIRD接触而经历重整,随后将氧化铁还原。COG(焦炉煤气)可以用作间接加热器顶部气体燃料的补充,作为直接还原竖炉过渡区注入气体,和/或作为富气体。具体为COG可以用作间接加热器70顶部气体燃料的补充(通过管道53和54),作为直接还原竖炉过渡区注入气体(通过管道53和55),和/或作为富气体(通过管道53、54和59)。
权利要求1的技术方案与对比文件1相比,区别特征在于:(1)在预热器中预热天然气流,使预热的天然气流在热反应系统中反应以形成合成气流,热反应系统包括使用氧和燃料的热氧燃烧器和喷嘴;(2)将所述合成气流的一部分加入到所述气体加热器的入口中,以提供额外的水分。由此确定权利要求1实际解决的技术问题是:如何选择替代的合成气的制备方法并防止气体加热器内C的沉积。
对于区别(1),在预热器中预热天然气流,使预热的天然气流在热反应系统中采用氧化法和氧反应以形成合成气流以及热反应系统包括使用氧和燃料的热氧燃烧器和喷嘴是本领域的公知常识,例如证据1(参见第51-55页)公开了下述内容:用合成气作中间体直接还原铁矿石;在用部分氧化法制造合成气的流程中,氧和天然气均须分别预热,再在压力下反应,生成一氧化碳和氢;图14公开了用Texaco部分氧化反应器的流程图,其中天然气或燃料油经过预热器、氧经过预热器加入到反应釜的反应段中;壳牌公司法的工序是将经过预热的空气和燃料油,通入一个特殊的燃烧器,使在一种特殊形状的气流中进行燃烧,见图15(Shell法制合成气的燃烧炉)。壳牌公司法与德士古法不同,后者为在没有水蒸气存在下进行反应。由图15可以确定燃烧炉的燃料通过喷嘴加入,燃烧炉中也加入空气。由于天然气和焦炉煤气都是包括烃、氢、一氧化碳、二氧化碳的气体,在还原氧化铁方面具有相似的性质,因此使用天然气代替焦炉煤气也是本领域的常规选择。
对于区别(2),对比文件1的说明书第[0020]段公开了为了在直接还原竖炉10中的碳控制,向该气体中加入水而对它进行调节,即对比文件1公开了向气体中加入水来控制碳的启示。而且用水从生成气中洗出残余的碳以减少设备内炭的沉积是本领域的公知常识。为了防止气体加热器内炭的沉积,将合成气流的一部分加入到气体加热器的入口中,以提供额外的水分是本领域的常规选择。
因此,在对比文件1公开的内容基础上结合本领域的常规选择获得权利要求1所要求保护的技术方案,对于本领域技术人员来说是显而易见的,权利要求1不具有突出的实质性特点,不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(2)关于权利要求2-9
对于权利要求2,天然气包括烃、氢、一氧化碳、二氧化碳的气体和硫是本领域的公知常识;
对于权利要求3,空气分离设备是本领域常用的分离氧的设备,因此,为了燃烧的需要从空气分离设备接收氧是本领域的常规选择;
对于权利要求4-6、9,由对比文件1说明书附图1可直接地、毫无疑义地确定:所述间接加热燃料包括所述炉顶煤气流的一部分、焦炉气流中的一部分至所述气体加热器作为燃料,在此启示下,根据需要将炉顶煤气流的一部分作为燃料供给热反应系统、提供天然气流的一部分至所述气体加热器作为燃料,以及炉顶煤气流的一部分为所述预热器加燃料都是本领域的常规选择;
对于权利要求7,根据工艺需要将氧加入至所述环风管富气体是本领域的常规选择;
对于权利要求8,对比文件1公开(参见说明书第[0019]段,附图1)含有CO和H2的热还原气将氧化铁还原为金属铁,并且作为用过的还原气退出直接还原竖炉10,经过在直接还原竖炉10顶部的排气管道,流入通向废热锅炉18的导管17,并随后流动至冷却洗涤器20;在废热锅炉18中生成的蒸汽提供了大部分再生热,用于例如CO2移除系统40;
综上,在其引用的权利要求不具备创造性的前提下,从属权利要求2-9也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(3)关于权利要求10
权利要求10要求保护一种将氧化铁还原为金属铁的方法。对比文件1公开的内容参见对权利要求1的评述。对比文件1还公开了下述内容(参见说明书第[0012]段):从直接还原竖炉获得废气;从BOFG源获得BOFG;从废气和BOFG的混合物中除去二氧化碳(CO2);将所得的贫CO2气与来自COG源的COG混合;以及使用所得的还原气在直接还原竖炉中将氧化铁还原为金属铁。所述方法也包括在将所得的还原气用于直接还原竖炉中之前使用饱和器调节其水分含量。所述方法还包括将所得的还原气用于直接还原竖炉中之前使用间接加热器将其加热。
权利要求10的技术方案相对于对比文件1的区别特征与权利要求1的技术方案相对于对比文件1的区别特征相同。参见对权利要求1的评述。
因此,在对比文件1公开的内容基础上结合本领域的常规选择以获得权利要求10所要求保护的技术方案,对于本领域技术人员来说是显而易见的,权利要求10不具有突出的实质性特点,不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(4)关于权利要求11-20
对于权利要求11-13、15、17、19,参见对权利要求2-5、8-9的评述;
对于权利要求14,采用锅炉和换热器作为换热设备冷却经预热和反应的天然气流以形成合成气流,是本领域常用的换热手段;
对于权利要求16,通过气流交叉换热是本领域常用的换热方式;
对于权利要求18,在对比文件1说明书第[0019]段公开内容的启示下,使用经预热和反应的天然气流在第二锅炉中产生蒸汽,并在所述二氧化碳移除系统中使用所述蒸汽是本领域的常规选择;
对于权利要求20,由对比文件1说明书附图1可直接地、毫无疑义地确定:将氧加入到还原气流;
因此,在对比文件1基础上结合本领域的常规选择以获得权利要求11-20所要求保护的技术方案,对于本领域技术人员来说是显而易见的,权利要求11-20不具有突出的实质性特点,不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(5)关于权利要求21
权利要求21要求保护一种将氧化铁还原为金属铁的方法。对比文件1公开的内容参见对权利要求10的评述。
权利要求21的技术方案相对于对比文件1的区别特征与权利要求10的技术方案相对于对比文件1的区别特征相同。参见对权利要求10的评述。
因此,在对比文件1公开的内容基础上结合本领域的常规选择以获得权利要求21所要求保护的技术方案,对于本领域技术人员来说是显而易见的,权利要求21不具有突出的实质性特点,不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(6)关于权利要求22-26
对于权利要求22-23,参见对权利要求2-3的评述;
对于权利要求24,由对比文件1说明书附图1可直接地、毫无疑义地确定燃料包括来自所述直接还原竖炉的、在所述换热器中冷却并在洗涤器中净化的炉顶煤气流的一部分,在此启示下,根据需要将上述气体作为燃料供给热反应系统是本领域的常规选择;
对于权利要求25,通过气流交叉换热是本领域常用的换热方式,在所述换热器中通过与所述炉顶煤气流交叉交换而预热所述天然气流是本领域的常规选择;
对于权利要求26,将经冷却/净化的炉顶煤气流的剩余部分供给发电系统和炼钢设备中的一种或多种,是本领域根据发电、炼钢工业对气体的需求可以确定的;
因此,在对比文件1基础上结合本领域的常规选择以获得权利要求22-26所要求保护的技术方案,对于本领域技术人员来说是显而易见的,权利要求22-26不具有突出的实质性特点,不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3、关于复审请求人的意见
对于复审请求人答复复审通知书时提出的意见,合议组经审查后认为:
(1)参见对权利要求1的评述,证据1证明在预热器中预热天然气流、使预热的天然气流在热反应系统中采用氧化法和氧反应以形成合成气流,以及热反应系统包括使用氧和燃料的热氧燃烧器和喷嘴都是本领域的公知常识;使用上述热反应系统必然会产生本申请热氧燃烧器(HOB)的效果。证据1第53-55页中燃烧器处理经预热的空气和原料油生成合成气产品、天然气或燃料油在进入预热器之后进入到部分氧化反应器,均未提及需要清洁或处理硫的步骤。
(2)参见对权利要求1区别特征(2)的评述。
综上,复审请求人陈述的理由不具备说服力,合议组不予支持。
根据上述事实和理由,合议组作出如下复审请求审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年2月26日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。


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