含钌硅氢加成催化剂及含有该催化剂的组合物-复审决定


发明创造名称:含钌硅氢加成催化剂及含有该催化剂的组合物
外观设计名称:
决定号:193589
决定日:2019-10-21
委内编号:1F249321
优先权日:2011-09-20
申请(专利)号:201280045203.1
申请日:2012-09-20
复审请求人:美国陶氏有机硅公司
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:狄延鑫
合议组组长:肖鹏
参审员:张丹
国际分类号:C07F15/00
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款
决定要点
:在判断创造性时,不仅要考虑发明是否具有突出的实质性特点,还需要考虑发明是否具有显著的进步。发明所要求保护的技术方案与现有技术相比是否都能够产生有益的技术效果。如果权利要求中包含了未能解决技术问题,未对现有技术作出技术贡献的技术方案,则该权利要求不具备创造性。
全文:
本复审请求涉及申请号为201280045203.1,名称为“含钌硅氢加成催化剂及含有该催化剂的组合物”的发明专利申请。申请人为美国陶氏有机硅公司。本申请的申请日为2012年09月20日,优先权日为2011年09月20日,公开日为2014年05月21日。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门审查员于2018年01月04日发出驳回决定,驳回了本发明专利申请,其理由是:权利要求1-6不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为申请人于2017年08月18日提交的权利要求第1-6项;2014年03月17日进入中国国家阶段日提交的国际申请中文译文的说明书摘要;2014年09月11日提交的说明书第1-84页(即第[0001]-[0335]段)(下称驳回文本)。驳回决定所针对的权利要求书如下:
1. 一种组合物,所述组合物包含:
(A)通过包括以下的方法制备的产物:
(1)将包含Ru前体和配体的成分合并,从而制备反应产物,其中
所述Ru前体是双(2-甲基烯丙基)(1,5-环辛二烯)钌(II)或二氯(苯)钌(II)二聚体;并且
所述配体是以下中的一者:
以及
(2)将所述反应产物与还原剂合并;
(B)脂族不饱和化合物,所述脂族不饱和化合物每分子平均具有一个或多个能够进行硅氢加成反应的脂族不饱和有机基团,其中所述脂族不饱和化合物是式(I)的聚二有机硅氧烷、式(II)的聚二有机硅氧烷、或式(I)和式(II)的聚二有机硅氧烷的组合,其中
式(I)是R12R2SiO(R12SiO)a(R1R2SiO)bSiR12R2,并且
式(II)是R13SiO(R12SiO)c(R1R2SiO)dSiR13,
其中每个R1独立地为氢原子或不含脂族不饱和基团的单价有机基团,每个R2独立地为脂族不饱和有机基团,下标a具有在2至2,000范围内的值,下标b具有在0至2,000范围内的平均值,下标c具有在0至2,000范围内的平均值,并且下标d具有在2至2000范围内的平均值;以及
(C)式(III)的聚有机氢硅氧烷或式(IV)的聚有机氢硅氧烷、或式(III)的聚有机氢硅氧烷和式(IV)的聚有机氢硅氧烷的组合,其中
式(III)是R53SiO(R52SiO)g(R5HSiO)hSiR53,
式(IV)是R52HSiO(R52SiO)i(R5HSiO)jSiR52H,
其中下标g具有在0至2000范围内的平均值,下标h具有在2至2000范围内的平均值,下标i具有在0至2000范围内的平均值,并且下标j具有在0至2000范围内的平均值,并且每个R5独立地选自不含脂族不饱和基团的单价有机基团。
2. 根据权利要求1所述的组合物,其中所述组合物还包含一种或多种另外的成分,所述一种或多种另外的成分不同于成分(A)、(B)和(C),并且选自由以下组成的组:(D)隔离物;(E)增量剂、增塑剂或它们的组合;(F)填料;(G)填料处理剂;(H)杀生物剂;(I)稳定剂;(J)阻燃剂;(K)表面改性剂;(L)增链剂;(M)封端剂;(N)助熔剂;(O)抗老化添加剂;(P)颜料;(Q)酸受体;(R)流变添加剂;(S)媒介物;(T)表面活性剂;以及(U)腐蚀抑制剂。
3. 一种组合物,所述组合物包含:
(A)通过包括以下的方法制备的产物:
(1)将包含Ru前体和配体的成分合并,从而制备反应产物,其中
所述Ru前体是双(2-甲基烯丙基)(1,5-环辛二烯)钌(II)或二氯(苯)钌(II)二聚体;并且
所述配体是以下中的一者:


以及
(2)将所述反应产物与离子活化剂合并;
(B)脂族不饱和化合物,所述脂族不饱和化合物每分子平均具有一个或多个能够进行硅氢加成反应的脂族不饱和有机基团,其中所述脂族不饱和化合物是式(I)的聚二有机硅氧烷、式(II)的聚二有机硅氧烷、或式(I)和式(II)的聚二有机硅氧烷的组合,其中
式(I)是R12R2SiO(R12SiO)a(R1R2SiO)bSiR12R2,并且
式(II)是R13SiO(R12SiO)c(R1R2SiO)dSiR13,
其中每个R1独立地为氢原子或不含脂族不饱和基团的单价有机基团,每个R2独立地为脂族不饱和有机基团,下标a具有在2至2,000范围内的值,下标b具有在0至2,000范围内的平均值,下标c具有在0至2,000范围内的平均值,并且下标d具有在2至2000范围内的平均值;以及
(C)式(III)的聚有机氢硅氧烷或式(IV)的聚有机氢硅氧烷、或式(III)的聚有机氢硅氧烷和式(IV)的聚有机氢硅氧烷的组合,其中
式(III)是R53SiO(R52SiO)g(R5HSiO)hSiR53,
式(IV)是R52HSiO(R52SiO)i(R5HSiO)jSiR52H,
其中下标g具有在0至2000范围内的平均值,下标h具有在2至2000范围内的平均值,下标i具有在0至2000范围内的平均值,并且下标j具有在0至2000范围内的平均值,并且每个R5独立地选自不含脂族不饱和基团的单价有机基团。
4. 根据权利要求3所述的组合物,其中所述组合物还包含一种或多种另外的成分,所述一种或多种另外的成分不同于成分(A)、(B)和(C),并且选自由以下组成的组:(D)隔离物;(E)增量剂、增塑剂或它们的组合;(F)填料;(G)填料处理剂;(H)杀生物剂;(I)稳定剂;(J)阻燃剂;(K)表面改性剂;(L)增链剂;(M)封端剂;(N)助熔剂;(O)抗老化添加剂;(P)颜料;(Q) 酸受体;(R)流变添加剂;(S)媒介物;(T)表面活性剂;以及(U)腐蚀抑制剂。
5. 一种组合物,所述组合物包含:
(A)通过包括以下的方法制备的产物:
(1)将包含Ru前体和配体的成分合并,从而制备反应产物,其中
所述Ru前体是双(2-甲基烯丙基)(1,5-环辛二烯)钌(II)或二氯(苯)钌(II)二聚体;并且
所述配体是以下中的一者:
以及
(2)将所述反应产物与还原剂合并;
(B)脂族不饱和化合物,所述脂族不饱和化合物每分子平均具有一个或多个能够进行硅氢加成反应的脂族不饱和有机基团,其中所述脂族不饱和化合物是式(I)的聚二有机硅氧烷、式(II)的聚二有机硅氧烷、或式(I)和式(II)的聚二有机硅氧烷的组合,其中
式(I)是R12R2SiO(R12SiO)a(R1R2SiO)bSiR12R2,并且
式(II)是R13SiO(R12SiO)c(R1R2SiO)dSiR13,
其中每个R1独立地为氢原子或不含脂族不饱和基团的单价有机基团,每个R2独立地为脂族不饱和有机基团,下标a具有在2至2,000范围内的值,下标b具有在0至2,000范围内的平均值,下标c具有在0至2,000范围内的平均值,并且下标d具有在2至2000范围内的平均值;以及
(C)式R4eSiHf的硅烷,其中下标e是0、1、2或3;下标f是1、2、3或4,前提条件是(e f)之和是4,并且每个R4独立地为卤素原子或单价有机基团。
6. 根据权利要求5所述的组合物,其中所述组合物还包含一种或多种另外的成分,所述一种或多种另外的成分不同于成分(A)、(B)和(C),并且选自由以下组成的组:(D)隔离物;(E)增量剂、增塑剂或它们的组合;(F)填料;(G)填料处理剂;(H)杀生物剂;(I)稳定剂;(J)阻燃剂;(K)表面改性剂;(L)增链剂;(M)封端剂;(N)助熔剂;(O)抗老化添加剂;(P)颜料;(Q)酸受体;(R)流变添加剂;(S)媒介物;(T)表面活性剂;以及(U)腐蚀抑制剂。
驳回决定指出:权利要求1请求保护一种组合物,对于Ru前体为二氯(苯)钌(II)二聚体的技术方案,对比文件1(“Catalytic Asymmetric Hydrosilylation of Ketones Using Mixed-Ligand Ruthenium Complexes”,Christelle Moreau et al.,Tetrahedron Letters,40,第5617-5620页,公开日为1999年12月31日)为最接近的现有技术,公开了一种组合物(参见第5617页式1)[RuCl2(C6H6)]2与配体2和Ph2SiH2的组合物。由此可见,权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1公开的内容相比,区别在于:配体不同以及本申请权利要求1还限定了在制备钌催化剂时加入还原剂;本申请权利要求1还限定了脂族不饱和化合物和聚有机氢硅氧烷的种类。而根据说明书的记载,本申请的目的就在于提供作为硅氢加成反应的钌催化剂,与此相应,在说明书中仅仅记载了Ru前体为双(2-甲基烯丙基)(1,5-环辛二烯)钌(II)、二氯(苯)钌(II)二聚体与特定的几种配体反应制备相应的反应产物并在活化剂的存在下催化1-己烯与PhSiH3、1,1,1,3,5,5,5-七甲基三硅氧烷进行硅氢加成反应,而当前体为二氯(苯)钌(II)二聚体时,在进行的硅氢加成反应均未体现出催化活性(参见说明书表5)。因此,并不能证明其反应得到的催化剂在硅氢加成中的可行性。因此,由此可以确定权利要求1实际解决的技术问题是提供一种不同于现有技术的组合物。而为了得到需要的组合物选择合适的Ru前体、配体、催化剂制备方法、脂族不饱和化合物和聚有机氢硅氧烷为本领域的惯用技术手段。因此,权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。相应的,权利要求2-6也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
申请人(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2018年04月18日向国家知识产权局提出了复审请求,同时提交了权利要求的全文替换页(共6页,6项)。与驳回决定所针对的权利要求书相比,请求人对权利要求1、3、5限定了Ru前体的种类以及相应Ru前体的配体形成新的权利要求。复审请求人认为通过上述修改已经克服了驳回通知书中指出的缺陷。复审请求时新修改的权利要求1如下:
1. 一种组合物,所述组合物包含:
(A)通过包括以下的方法制备的产物:
(1)将包含Ru前体和配体的成分合并,从而制备反应产物,其中所述Ru前体是双(2-甲基烯丙基)(1,5-环辛二烯)钌(II)或二氯(苯)钌(II)二聚体;并且
所述配体是以下中的一者:

其中,当所述Ru前体是双(2-甲基烯丙基)(1,5-环辛二烯)钌(II)时,所述配体是如上所示的配体484、487、510或788之一,而当所述Ru前体是二氯(苯)钌(II)二聚体时,所述配体是如上所示的配体2921;以及
(2)将所述反应产物与还原剂合并;
(B)脂族不饱和化合物,所述脂族不饱和化合物每分子平均具有一个或多个能够进行硅氢加成反应的脂族不饱和有机基团,其中所述 脂族不饱和化合物是式(I)的聚二有机硅氧烷、式(II)的聚二有机硅氧烷、或式(I)和式(II)的聚二有机硅氧烷的组合,其中
式(I)是R12R2SiO(R12SiO)a(R1R2SiO)bSiR12R2,并且
式(II)是R13SiO(R12SiO)c(R1R2SiO)dSiR13,
其中每个R1独立地为氢原子或不含脂族不饱和基团的单价有机基团,每个R2独立地为脂族不饱和有机基团,下标a具有在2至2,000范围内的值,下标b具有在0至2,000范围内的平均值,下标c具有在0至2,000范围内的平均值,并且下标d具有在2至2000范围内的平均值;以及
(C)式(III)的聚有机氢硅氧烷或式(IV)的聚有机氢硅氧烷、或式(III)的聚有机氢硅氧烷和式(IV)的聚有机氢硅氧烷的组合,其中
式(III)是R53SiO(R52SiO)g(R5HSiO)hSiR53,
式(IV)是R52HSiO(R52SiO)i(R5HSiO)jSiR52H,
其中下标g具有在0至2000范围内的平均值,下标h具有在2至2000范围内的平均值,下标i具有在0至2000范围内的平均值,并且下标j具有在0至2000范围内的平均值,并且每个R5独立地选自不含脂族不饱和基团的单价有机基团。
复审请求人认为:1)基于对比文件1,无法预期本申请的技术方案;2)对于权利要求1-6,本申请说明书中已经提交了支持性数据。
经形式审查合格,国家知识产权局于2018年05月04日依法受理了该复审请求,并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后,国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019 年01 月18 日向复审请求人发出复审通知书,指出:权利要求1要求保护一种组合物,所述组合物包含:(A)通过包括以下的方法制备的产物:(1)将包含Ru前体和配体的成分合并,从而制备反应产物,其中所述Ru前体是双(2-甲基烯丙基)(1,5-环辛二烯)钌(II)或二氯(苯)钌(II)二聚体;并且所述配体是以下中的一者:

其中,当所述Ru前体是双(2-甲基烯丙基)(1,5-环辛二烯)钌(II)时,所述配体是如上所示的配体484、487、510或788之一,而当所述Ru前体是二氯(苯)钌(II)二聚体时,所述配体是如上所示的配体2921;以及(2)将所述反应产物与还原剂合并;(B)脂族不饱和化合物,所述脂族不饱和化合物每分子平均具有一个或多个能够进行硅氢加成反应的脂族不饱和有机基团,其中所述脂族不饱和化合物是式(I)的聚二有机硅氧烷、式(II)的聚二有机硅氧烷、或式(I)和式(II)的聚二有机硅氧烷的组合,其中式(I)是R12R2SiO(R12SiO)a(R1R2SiO)bSiR12R2,并且式(II)是R13SiO(R12SiO)c(R1R2SiO)dSiR13,其中每个R1独立地为氢原子或不含脂族不饱和基团的单价有机基团,每个R2独立地为脂族不饱和有机基团,下标a具有在2至2,000范围内的值,下标b具有在0至2,000范围内的平均值,下标c具有在0至2,000范围内的平均值,并且下标d具有在2至2000范围内的平均值;以及(C)式(III)的聚有机氢硅氧烷或式(IV)的聚有机氢硅氧烷、或式(III)的聚有机氢硅氧烷和式(IV)的聚有机氢硅氧烷的组合,其中式(III)是R53SiO(R52SiO)g(R5HSiO)hSiR53,式(IV)是R52HSiO(R52SiO)i(R5HSiO)jSiR52H,其中下标g具有在0至2000范围内的平均值,下标h具有在2至2000范围内的平均值,下标i具有在0至2000范围内的平均值,并且下标j具有在0至2000范围内的平均值,并且每个R5独立地选自不含脂族不饱和基团的单价有机基团。根据说明书第[0320]-[0334]段记载可知:
当金属前体为Ru-1,配体为484,硅烷为PhSiH3,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为484,硅烷为HMTS或PhSiH3,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-1,配体为487,硅烷为PhSiH3,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为487,硅烷为HMTS或PhSiH3,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-1,配体为510,硅烷为PhSiH3,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为510,硅烷为HMTS或PhSiH3,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-1,配体为788,硅烷为PhSiH3,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为788,硅烷为HMTS或PhSiH3,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-1,配体为2921,硅烷为PhSiH3或HMTS,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为2921,硅烷为HMTS,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂不具有催化活性。因此,权利要求1所请求保护的范围中存在大量不能解决所述技术问题的技术方案,因此,权利要求1整体上不具备创造性,不符合专利法第22条第3款的规定。相应的,权利要求2-6不具备创造性,不符合专利法第22条第3款的规定。
针对复审请求人在提交复审请求时提交的意见,合议组认为:权利要求1-6保护了金属前体Ru-1和Ru-2,与多种配体形成化合物作为催化硅氢加成反应催化剂的多种技术方案,其中某些技术方案可以解决本申请技术问题,达到相应的技术效果,如,当金属前体为Ru-1,配体为484,硅烷为HMTS,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂具有催化活性;但是,同样是金属前体为Ru-1,配体为484,硅烷为PhSiH3,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂不具有催化活性。因此,说明书表5的数据恰好证明了,并不是权利要求1-6保护的所有技术方案,都能解决本申请的技术问题,达到相应的技术效果,对现有技术作出贡献。
针对上述复审通知书,复审请求人于2019年02月15日提交了意见陈述书和修改的申请文件,并且同时提交了修改的权利要求第1-6项,相对于复审请求时提交的文本,复审请求人将根据说明书的内容对权利要求1、3和5中的基团R5和R4做出进一步限定,形成新的权利要求。
合议组于2019年05月30日向复审请求人再次发出复审通知书,指出:权利要求1中增加了“并且当所述Ru前体是双(2-甲基烯丙基)(1,5-环辛二烯)钌(II)时,每个R5独立地为烷基或环烷基,而当所述Ru前体是二氯(苯)钌(II)二聚体时,每个R5独立地为芳基或芳烷基”,删除了“并且每个R5独立地选自不含脂族不饱和基团的单价有机基团”上述增加的技术特征并未记载在请求人声称的修改依据说明书第[0192]-[0193]段中以及申请文件其余部分,是请求人根据原申请文件概括得到的,无法从原申请文件中直接毫无疑义的确定。因此,权利要求1的修改超出了原申请文件的记载,不符合专利法第33条的规定。相应的,权利要求2-6也超出了原申请文件的记载,不符合专利法第33条的规定。并指出,由于上述申请文件修改超范围不能被接受,因此,前次复审意见所指出的创造性的缺陷也没有得到克服,因此,本申请全部权利要求仍然不具备创造性,不符合专利法第22条第3款的规定。
针对上述复审通知书,复审请求人于2019年07月10日提交了意见陈述书和修改的申请文件,并且同时提交了修改的权利要求第1-9项,相对于复审请求时提交的文本,复审请求人将权利要求1、3和5的技术方案重新进行拆分,形成新的权利要求。答复复审通知书时提交的权利要求1如下:
1. 一种组合物,所述组合物包含:
(A)通过包括以下的方法制备的产物:
(1)将包含Ru前体和配体的成分合并,从而制备反应产物,其中所述Ru前体是双(2-甲基烯丙基)(1,5-环辛二烯)钌(II);并且
所述配体是以下中的一者:
以及
(2)将所述反应产物与还原剂合并;
(B)脂族不饱和化合物,所述脂族不饱和化合物每分子平均具有一个或多个能够进行硅氢加成反应的脂族不饱和有机基团,其中所述脂族不饱和化合物是式(I)的聚二有机硅氧烷、式(II)的聚二有机硅氧烷、或式(I)和式(II)的聚二有机硅氧烷的组合,其中
式(I)是R12R2SiO(R12SiO)a(R1R2SiO)bSiR12R2,并且
式(II)是R13SiO(R12SiO)c(R1R2SiO)dSiR13,
其中每个R1独立地为氢原子或不含脂族不饱和基团的单价有机基团,每个R2独立地为脂族不饱和有机基团,下标a具有在2至2,000范围内的值,下标b具有在0至2,000范围内的平均值,下标c具有在0至2,000范围内的平均值,并且下标d具有在2至2000范围内的平均值;以及
(C)式(III)的聚有机氢硅氧烷或式(IV)的聚有机氢硅氧烷、或式(III)的聚有机氢硅氧烷和式(IV)的聚有机氢硅氧烷的组合,其中
式(III)是R53SiO(R52SiO)g(R5HSiO)hSiR53,
式(IV)是R52HSiO(R52SiO)i(R5HSiO)jSiR52H,
其中下标g具有在0至2000范围内的平均值,下标h具有在2至2000范围内的平均值,下标i具有在0至2000范围内的平均值,并且下标j具有在0至2000范围内的平均值,并且每个R5独立地为烷基或环烷基。
复审请求人认为:将权利要求中并列的技术方案进行拆分,形成新的技术方案,从而克服超范围的问题。
在上述程序的基础上,合议组认为本案事实已经清楚,可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
复审请求人在复审阶段于2019年07月10日提交了修改的权利要求书(共9项),上述修改实质上是对原权利要求1、3和5并列技术方案的拆分,即将Ru-1前体及其配体以及Ru-2前体及其配体拆分,形成不同的权利要求。经审查,该修改符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定。因此,本复审请求审查决定所依据的文本为:复审请求人于2019年07月10日提交的权利要求第1-9项,2014年09月11日提交的说明书第1-84页(即第[0001]-[0335]段),2014年03月17日进入中国国家阶段时提交的国际申请中文译文的说明书摘要。
2、具体理由的阐述
专利法第22条第3款规定,创造性,是指与现有技术相比,该发明具有突出的实质性特点和显著的进步,该实用新型具有实质性特点和进步。
在判断创造性时,不仅要考虑发明是否具有突出的实质性特点,还需要考虑发明是否具有显著的进步。发明所要求保护的技术方案与现有技术相比是否都能够产生有益的技术效果。如果权利要求中包含了未能解决技术问题,未对现有技术作出技术贡献的技术方案,则该权利要求不具备创造性,不符合专利法第22条第3款的规定。
1)权利要求1要求保护一种组合物(具体参见案由部分):

其中,当所述Ru前体是双(2-甲基烯丙基)(1,5-环辛二烯)钌(II)时,所述配体是如上所示的配体484、487、510或788之一,而当所述Ru前体是二氯(苯)钌(II)二聚体时,所述配体是如上所示的配体2921;以及(2)将所述反应产物与还原剂合并;(B)脂族不饱和化合物,所述脂族不饱和化合物每分子平均具有一个或多个能够进行硅氢加成反应的脂族不饱和有机基团,其中所述脂族不饱和化合物是式(I)的聚二有机硅氧烷、式(II)的聚二有机硅氧烷、或式(I)和式(II)的聚二有机硅氧烷的组合,其中式(I)是R12R2SiO(R12SiO)a(R1R2SiO)bSiR12R2,并且式(II)是R13SiO(R12SiO)c(R1R2SiO)dSiR13,其中每个R1独立地为氢原子或不含脂族不饱和基团的单价有机基团,每个R2独立地为脂族不饱和有机基团,下标a具有在2至2,000范围内的值,下标b具有在0至2,000范围内的平均值,下标c具有在0至2,000范围内的平均值,并且下标d具有在2至2000范围内的平均值;以及(C)式(III)的聚有机氢硅氧烷或式(IV)的聚有机氢硅氧烷、或式(III)的聚有机氢硅氧烷和式(IV)的聚有机氢硅氧烷的组合,其中式(III)是R53SiO(R52SiO)g(R5HSiO)hSiR53,式(IV)是R52HSiO(R52SiO)i(R5HSiO)jSiR52H,其中下标g具有在0至2000范围内的平均值,下标h具有在2至2000范围内的平均值,下标i具有在0至2000范围内的平均值,并且下标j具有在0至2000范围内的平均值,并且每个R5独立地选自不含脂族不饱和基团的单价有机基团。
合议组查明,根据本申请说明书第[0002]-[0003]段记载了“用于催化硅氢加成反应的催化剂是本领域已知的并且可商购获得的。这些常规的硅氢加成催化剂可以是选自铂、铑、钌、钯、锇和铱的金属。或者,硅氢加成催化剂可以是这种金属的化合物,例如氯铂酸、六水合氯铂酸、二氯化铂,以及所述化合物与低分子量有机聚硅氧烷的络合物或微封装于基质或芯/壳型结构中的铂化合物。铂与低分子量有机聚硅氧烷的络合物包括1,3-二乙烯基-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷与铂的络合物”。“这些硅氢加成催化剂存在的缺点是极其昂贵。这些硅氢加成催化剂中的某些金属也可能难以获得,并且这些硅氢加成催化剂中的某些可能难以制备。在工业中需要将上述的常规硅氢加成催化剂替换为不太昂贵和/或更易得的替代物。”
说明书第[0320]-[0334]段记载了金属前体Ru-1和Ru-2与不同的配体形成的催化剂,在催化硅氢加成反应过程中是否具有催化活性的技术效果。
因此,基于本申请说明书的记载,合议组可以确定本申请实际要解决的技术问题是:如何在保持催化剂活性的前提下,降低催化剂成本,采用的关键技术手段是选择特定的配体与金属前体Ru-1和Ru-2形成催化剂化合物。
但是根据说明书第[0320]-[0334]段记载可知:
当金属前体为Ru-1,配体为484,硅烷为PhSiH3,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为484,硅烷为HMTS或PhSiH3,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-1,配体为487,硅烷为PhSiH3,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为487,硅烷为HMTS或PhSiH3,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-1,配体为510,硅烷为PhSiH3,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为510,硅烷为HMTS或PhSiH3,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-1,配体为788,硅烷为PhSiH3,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为788,硅烷为HMTS或PhSiH3,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-1,配体为2921,硅烷为PhSiH3或HMTS,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为2921,硅烷为HMTS,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂不具有催化活性;
并且,上述记载的不具备催化活性的实施方案均落在本申请权利要求1所请求保护的范围内。权利要求1请求保护的技术方案中存在大量的不能解决所述技术问题(在保持催化剂活性的前提下,降低催化剂成本)的技术方案,并且,本申请说明书也没有明确记载足以区分哪些技术方案能够解决所述技术问题、哪些技术方案不能解决技术问题的关键特征或规律。因此,本领域技术人员无法预见权利要求1所请求保护的全部技术方案都能够实现保持催化剂活性的前提下,降低催化剂成本的技术效果,都对现有技术作出了技术贡献。因此,权利要求1整体上不具备创造性,不符合专利法第22条第3款的规定。
2)权利要求2同样要求保护一种组合物。但其同样包含上述不能解决本申请所述技术问题,实现所述技术效果的技术方案。因此基于评述权利要求1相同的理由,权利要求2也不具备创造性,不符合专利法第22条第3款的规定。
3)权利要求3是权利要求1或2的从属权利要求,限定了组合物中还包含其它组分。但其同样包含上述不能解决本申请所述技术问题,实现所述技术效果的技术方案。因此基于评述权利要求1相同的理由,权利要求3也不具备创造性,不符合专利法第22条第3款的规定。
4)权利要求4同样保护一种组合物,但是根据说明书第[0320]-[0334]段记载可知:
当金属前体为Ru-1,配体为483,硅烷为HMTS,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为483,硅烷为PhSiH3或HMTS,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-1,配体为486,硅烷为HMTS,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为486,硅烷为PhSiH3或HMTS,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-1,配体为488,硅烷为HMTS,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为488,硅烷为PhSiH3或HMTS,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-1,配体为777,硅烷为HMTS,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为777,硅烷为PhSiH3或HMTS,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-1,配体为1214,硅烷为HMTS,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为1214,硅烷为PhSiH3或HMTS,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-1,配体为6269,硅烷为HMTS,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为21.25,金属与配体比率为1:10时,催化剂不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为6269,硅烷为PhSiH3或HMTS,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-1,配体为8946,硅烷为HMTS或PhSiH3,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为8946,硅烷为PhSiH3或HMTS,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-1,配体为10364,硅烷为HMTS或PhSiH3,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为10364,硅烷为HMTS,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂不具有催化活性;
并且,上述不具备催化活性的技术方案全部落入权利要求4所请求保护的范围内。基于上述相同理由,本领域技术人员也无法预见权利要求3所请求保护的所有技术方案都能够解决本申请的技术问题,实现保持催化剂活性的前提下,降低催化剂成本的技术效果,都对现有技术作出了技术贡献。因此,权利要求4不具备创造性,不符合专利法第22条第3款的规定。
5)权利要求5同样要求保护一种组合物。但其同样包含上述不能解决本申请所述技术问题,实现所述技术效果的技术方案。因此基于评述权利要求4相同的理由,权利要求5也不具备创造性,不符合专利法第22条第3款的规定。
6)权利要求6是权利要求4或5的从属权利要求,限定了组合物中还包含其它组分。但其同样包含上述不能解决本申请所述技术问题,实现所述技术效果的技术方案。因此基于评述权利要求4相同的理由,权利要求6也不具备创造性,不符合专利法第22条第3款的规定。
7)权利要求7同样保护一种组合物,但是根据说明书第[0320]-[0334]段记载可知:
当金属前体为Ru-1,配体为805,硅烷为PhSiH3或HMTS,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为805,硅烷为HMTS,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂不具有催化活性;
当金属前体为Ru-1,配体为2921,硅烷为PhSiH3或HMTS,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为2921,硅烷为HMTS,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂不具有催化活性;
当金属前体为Ru-1,配体为8838,硅烷为PhSiH3或HMTS,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为8838,硅烷为HMTS,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-1,配体为8856,硅烷为PhSiH3或HMTS,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为8856,硅烷为HMTS,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-1,配体为8945,硅烷为PhSiH3或HMTS,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂均不具有催化活性;
当金属前体为Ru-2,配体为8945,硅烷为HMTS,活化剂为LiBArF,配体的微摩尔数为2.125,金属与配体比率为1:1时,催化剂不具有催化活性;
并且,上述不具备催化活性的技术方案全部落入权利要求7所请求保护的范围内。基于上述相同理由,本领域技术人员无法预见权利要求7所请求保护的所有技术方案都能够解决本申请的技术问题,实现保持催化剂活性的前提下,降低催化剂成本的技术效果,都对现有技术作出了技术贡献。因此,权利要求7不具备创造性,不符合专利法第22条第3款的规定。
8)权利要求8同样要求保护一种组合物。但其同样包含上述不能解决本申请所述技术问题,实现所述技术效果的技术方案。因此基于评述权利要求7相同的理由,权利要求8也不具备创造性,不符合专利法第22条第3款的规定。
9)权利要求9是权利要求7或8的从属权利要求,限定了组合物中还包含其它组分。但其同样包含上述不能解决本申请所述技术问题,实现所述技术效果的技术方案。因此基于评述权利要求7相同的理由,权利要求9也不具备创造性,不符合专利法第22条第3款的规定。
3、关于复审请求人的意见陈述
复审请求人在2018年04月18日提交复审请求时提出,本申请与对比文件1的催化剂完全不同、不存在相应的技术启示。对此,合议组认为,复审决定不再涉及对比文件1,因此,复审请求人提出的关于对比文件1的意见无需再考虑。
复审请求人在2019年02月15日提交的意见陈述认为,通过修改权利要求书将说明书记载的不具备催化活性的技术方案排除的权利要求请求保护的范围之外,因此,克服了创造性的缺陷。但正如第二次审查意见通知书中所指出的,上述修改不符合专利法第33条、专利法实施细则第61条第1款的规定,因此复审陈述的上述意见也不予接受。
复审请求人在2019年07月10日提交的意见陈述仅仅针对修改超范围的问题陈述了意见,并未对创造性的问题进行陈述。而如前所述,复审请求人于2019年07月10日提交的权利要求的修改替换页的内容,与提交复审请求时的权利要求书的内容实质相同。该权利要求所请求保护的范围仍然覆盖说明书中所记载的大量不具备催化活性的技术方案,如表5中所示,当权利要求1中金属前体为Ru-1,配体为484,硅烷为PhSiH3,活化剂为NaEt3BH,配体的微摩尔数为4.25,金属与配体比率为1:2时,催化剂不具有催化活性,但该技术方案仍然落入权利要求1的保护范围之内。基于前述相同理由,本申请权利要求1-9不具备创造性,不符合专利法第22条第3款的规定。

三、决定
维持国家知识产权局于2018年01月04日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。


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