发明创造名称：烯烃的制造方法
外观设计名称：
决定号：192634
决定日：2019-10-20
委内编号：1F242602
优先权日：2012-12-26
申请（专利）号：201380067975.X
申请日：2013-12-19
复审请求人：花王株式会社
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：刘婷婷
合议组组长：何炜
参审员：胡杨
国际分类号：C07C1/24
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：在判断创造性时，首先要将权利要求的技术方案和最接近的现有技术进行对比，找出二者的区别特征，确定所述技术方案实际解决的技术问题，进而考察现有技术中是否存在将该区别特征引入到所述最接近的现有技术中以解决上述技术问题的启示，如果现有技术中存在这样的启示，则该权利要求不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201380067975.X，名称为“烯烃的制造方法”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为花王株式会社。本申请的申请日为2013年12月19日，优先权日为2012年12月26日，公开日为2015年09月02日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年10月19日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-26不符合专利法第22条第3款的规定。驳回决定所依据的文本为2017年06月19日提交的权利要求第1-26项、2015年06月25日申请进入国家阶段时提交的说明书第1-16页和说明书摘要。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种烯烃的制造方法，其中，
是在固体酸催化剂的存在下通过醇的脱水反应来制造烯烃的方法，所述固体酸催化剂为使电负性比铝高的元素的氧化物担载于氧化铝上而成的，所述醇的碳原子数为8以上且22以下，在液相中进行所述脱水反应，
使所述元素的氧化物担载于氧化铝上的调制方法是混合氧化铝的水性悬浊液或含水固体、成为所述元素的氧化物源的化合物、以及离子交换水来调制浸渍物，将所获得的浸渍物干燥并烧成的调制方法，
成为所述元素的氧化物源的化合物为硫酸铵、钨酸铵、磷酸氢二铵、正硅酸乙酯。
2. 如权利要求1所述的烯烃的制造方法，其中，
所述氧化铝为γ-氧化铝。
3. 如权利要求1所述的烯烃的制造方法，其中，
所述醇为伯醇。
4. 如权利要求2所述的烯烃的制造方法，其中，
所述醇为伯醇。
5. 如权利要求1所述的烯烃的制造方法，其中，
一边将所述脱水反应中生成的水排除到体系外一边进行所述脱水反应。
6. 如权利要求2所述的烯烃的制造方法，其中，
一边将所述脱水反应中生成的水排除到体系外一边进行所述脱水反应。
7. 如权利要求3所述的烯烃的制造方法，其中，
一边将所述脱水反应中生成的水排除到体系外一边进行所述脱水 反应。
8. 如权利要求4所述的烯烃的制造方法，其中，
一边将所述脱水反应中生成的水排除到体系外一边进行所述脱水反应。
9. 如权利要求5～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
导入惰性气体来进行所述脱水反应。
10. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
所述醇的碳原子数为12以上且20以下。
11. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
所述醇的碳原子数为14以上且18以下。
12. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
所述醇为选自1-十二烷醇、1-十三烷醇、1-十四烷醇、1-十五烷醇、1-十六烷醇、1-十七烷醇、1-十八烷醇、1-十九烷醇、1-二十烷醇中的1种或者2种以上。
13. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
所述元素的氧化物相对于所述氧化铝的担载量为0.01质量％以上且10质量％以下。
14. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
所述元素的氧化物相对于所述氧化铝的担载量为0.1质量％以上且10质量％以下。
15. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
所述元素的氧化物相对于所述氧化铝的担载量为0.5质量％以上且10质量％以下。
16. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
所述元素的氧化物相对于所述氧化铝的担载量为0.8质量％以上且10质量％以下。
17. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
所述元素的氧化物相对于所述氧化铝的担载量为0.8质量％以上且7质量％以下。
18. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
所述元素的氧化物相对于所述氧化铝的担载量为0.8质量％以上且2质量％以下。
19. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
以150℃以上且350℃以下进行所述脱水反应。
20. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
以230℃以上且295℃以下进行所述脱水反应。
21. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
以270℃以上且290℃以下进行所述脱水反应。
22. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
所述固体酸催化剂的BET比表面积为100m2/g以上且500m2/g以下。
23. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
所述固体酸催化剂的BET比表面积为100m2/g以上且300m2/g以下。
24. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
所述固体酸催化剂的孔容为0.20cm3/g以上且2.0cm3/g以下。
25. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
所述固体酸催化剂的孔容为0.30cm3/g以上且1.2cm3/g以下。
26. 一种烯烃磺酸盐的制造方法，其中，
包括：通过将由权利要求1～25中任一项所述的制造方法制得的烯烃磺化从而获得磺化产物的工序；以及，在将所述磺化产物中和之后，对中和物进行水解处理的工序。”
驳回决定认为，权利要求1请求保护一种烯烃的制造方法，对比文件4（US4207424A，公开日期为1980年06月10日）公开了2-16个碳原子的醇在固体酸催化剂存在下通过液相脱水制备烯烃的过程，权利要求1与对比文件4公开的技术方案相比，其区别为：权利要求1中还限定了催化剂的制备方法及所属元素的氧化物源的化合物的种类。基于上述区别特征，本申请实际解决的技术问题是提供更多醇制备烯烃的方法。对比文件4公开了氧化铝和硅试剂在液相媒介中混合然后加热制备催化剂。对比文件5（US20110098519A1，公开日期是2011年04月28日）公开了醇脱水制备烯烃的方法，在对比文件4和5的基础上调整催化剂的制备方法并选择合适的元素氧化物源的化合物，是本领域的常规技术手段。因此，权利要求1相对于对比文件4结合对比文件5及本领域常规技术手段不具备专利法第22条第3款的创造性。从属权利要求2-25或为对比文件4或5公开，或为本领域公知常识，因此也不具备创造性。权利要求26请求保护烯烃磺酸盐的制造方法，其相对于对比文件2（US3888918A，公开日期是1975年06月10日）结合本领域常规技术手段不具备创造性。
申请人花王株式会社（下称复审请求人）对上述驳回决定不服,于2018年01月12日向国家知识产权局提出了复审请求，同时提交了权利要求书的全文修改替换页（共19项）（下称复审请求文本）、参考资料（Recreation of Br?nsted acid sites in phosphorus-modified HZSM-5(Ga) by modifification with various metal cations,Nao Tsunoji et al.,Applied Catalysis A General 481(2014),p161-168）、在催化剂为“氧化铝 担载元素：无”（本申请特定的催化剂限定范围以外）且脱水反应温度为220℃（本申请温度范围以外）条件下的追加实验数据以及本申请的实施例3、比较例1和追加比较例X（催化剂的担载量为10%，在本申请的担载量范围以外）的追加实验数据比较，其中在权利要求1中补入权利要求17的附加技术特征以及技术特征“以230℃以上且310℃以下进行所述脱水反应”。复审请求人认为：（1）追加实验数据证明了反应温度及氧化物的担载量结合催化剂取得了“能够以短暂的反应时间高收率地制造长链烯烃”的技术效果；（2）对比文件5公开了H-ZSM-5催化剂和20重量%H3PO4浸渍的H-ZSM-5催化剂，在300℃下，经磷酸修饰的催化剂为低活性、低选择性；在400℃下，经磷酸修饰的催化剂具有低活性导致的选择性提高；参考资料证明通过磷酸基的封端效果，抑制作为强酸催化剂的沸石的Br?nsted酸点，进一步推测对比文件5中的经磷酸修饰的催化剂具有低活性、高选择性表达。（3）本申请催化剂的改性机理与对比文件5不同。
复审请求时新修改的权利要求书如下：
“1. 一种烯烃的制造方法，其中，
是在固体酸催化剂的存在下通过醇的脱水反应来制造烯烃的方法，所述固体酸催化剂为使电负性比铝高的元素的氧化物担载于氧化铝上而成的，所述醇的碳原子数为8以上且22以下，在液相中进行所述脱水反应，
使所述元素的氧化物担载于氧化铝上的调制方法是混合氧化铝的水性悬浊液或含水固体、成为所述元素的氧化物源的化合物、以及离子交换水来调制浸渍物，将所获得的浸渍物干燥并烧成的调制方法，
成为所述元素的氧化物源的化合物为硫酸铵、钨酸铵、磷酸氢二铵、正硅酸乙酯，
所述元素的氧化物相对于所述氧化铝的担载量为0.8质量％以上且7质量％以下， 以230℃以上且310℃以下进行所述脱水反应。
2. 如权利要求1所述的烯烃的制造方法，其中，
所述氧化铝为γ-氧化铝。
3. 如权利要求1所述的烯烃的制造方法，其中，
所述醇为伯醇。
4. 如权利要求2所述的烯烃的制造方法，其中，
所述醇为伯醇。
5. 如权利要求1所述的烯烃的制造方法，其中，
一边将所述脱水反应中生成的水排除到体系外一边进行所述脱水反应。
6. 如权利要求2所述的烯烃的制造方法，其中，
一边将所述脱水反应中生成的水排除到体系外一边进行所述脱水反应。
7. 如权利要求3所述的烯烃的制造方法，其中，
一边将所述脱水反应中生成的水排除到体系外一边进行所述脱水反应。
8. 如权利要求4所述的烯烃的制造方法，其中，
一边将所述脱水反应中生成的水排除到体系外一边进行所述脱水反应。
9. 如权利要求5～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
导入惰性气体来进行所述脱水反应。
10. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
所述醇的碳原子数为12以上且20以下。
11. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
所述醇的碳原子数为14以上且18以下。
12. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
所述醇为选自1-十二烷醇、1-十三烷醇、1-十四烷醇、1-十五烷醇、1-十六烷醇、1-十七烷醇、1-十八烷醇、1-十九烷醇、1-二十烷醇中的1种或者2种以上。
13. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
所述元素的氧化物相对于所述氧化铝的担载量为0.8质量％以上且2质量％以下。
14. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
以230℃以上且295℃以下进行所述脱水反应。
15. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
以270℃以上且290℃以下进行所述脱水反应。
16. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
所述固体酸催化剂的BET比表面积为100m2/g以上且500m2/g以下。
17. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
所述固体酸催化剂的BET比表面积为100m2/g以上且300m2/g以下。
18. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
所述固体酸催化剂的孔容为0.20cm3/g以上且2.0cm3/g以下。
19. 如权利要求1～8中任一项所述的烯烃的制造方法，其中，
所述固体酸催化剂的孔容为0.30cm3/g以上且1.2cm3/g以下。 ”
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年02月09日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年03月27日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1与对比文件4公开的技术方案的区别特征在于催化剂的制备方法略有不同。综合本申请说明书内容以及现有技术状况整体考虑，本申请权利要求1相对于对比文件4实际解决的技术问题是提供一种醇制备烯烃所需催化剂的制备方法。对比文件5公开了存在醇脱水制备系统的过程中使用提高反应选择性的改性催化剂，该改性催化剂可在氧化铝上通过浸渍法锚定改性剂，改性剂可使用例如H3PO4、H2PO4-、HPO42-、PO43-、H2SO4、HSO4-、SO42-或WO3，也可选用磷酸二氢铵。因此，权利要求1相对于对比文件4结合对比文件5及本领域公知常识不具备专利法第22条第3款规定的创造性。从属权利要求2-19或被对比文件4或对比文件5公开，或为本领域公知常识，因此也不具备创造性。
复审请求人于2019 年07 月05 日提交了意见陈述书，同时提交权利要求书全文修改替换页（共19项），其中将“成为所述元素的氧化物源的化合物”中的“正硅酸乙酯”删除，修改为“硫酸铵、钨酸铵、磷酸氢二铵”，并将“担载量”修改为“0.8质量%以上且5质量%以下”。复审请求人认为：（1）对于催化剂可使用“氧化铝” “S的氧化物”、“W的氧化物”或“P的氧化物”，对比文件4没有记载也没有给出技术启示；对比文件5没有动机调整至本申请的“担载量的特定范围”。（2）比较本申请实施例9和实施例8并比较实施例6和实施例7、4可知，本申请发明的烯烃的制造方法中，通过上述“特定的催化剂、与该催化剂相关联的元素的氧化物的担载量”得到了显著的技术效果。
复审请求人新修改的权利要求1如下：
“1. 一种烯烃的制造方法，其中，
是在固体酸催化剂的存在下通过醇的脱水反应来制造烯烃的方法，所述固体酸催化剂为使电负性比铝高的元素的氧化物担载于氧化铝上而成的，所述醇的碳原子数为8以上且22以下，在液相中进行所述脱水反应，
使所述元素的氧化物担载于氧化铝上的调制方法是混合氧化铝的水性悬浊液或含水固体、成为所述元素的氧化物源的化合物、以及离子交换水来调制浸渍物，将所获得的浸渍物干燥并烧成的调制方法，
成为所述元素的氧化物源的化合物为硫酸铵、钨酸铵、磷酸氢二铵，
所述元素的氧化物相对于所述氧化铝的担载量为0.8质量％以上且5质量％以下，
以230℃以上且310℃以下进行所述脱水反应。”
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
在答复复审通知书时，复审请求人提交了权利要求书全文修改替换页（共19项），其在复审请求文本的基础上，将权利要求1 “成为所述元素的氧化物源的化合物”中的“正硅酸乙酯”删除，并将“担载量”由“0.8质量%以上且7质量%以下”修改为“0.8质量%以上且5质量%以下”，形成新的权利要求1-19。因此，本复审请求审查决定所依据的文本是2019年07月05日提交的权利要求第1-19项、2015年06月25日申请进入中国国家阶段时提交的说明书中文译文第1-16页和说明书摘要。
关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定，创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
在判断创造性时，首先要将权利要求的技术方案和最接近的现有技术进行对比，找出二者的区别特征，确定所述技术方案实际解决的技术问题，进而考察现有技术中是否存在将该区别特征引入到所述最接近的现有技术中以解决上述技术问题的启示，如果现有技术中存在这样的启示，则该权利要求不具备创造性。
就本申请而言，权利要求1请求保护一种烯烃的制造方法（详见案由部分）
对比文件4公开了2-16个碳原子的醇在固体酸催化剂存在下通过液相脱水制备烯烃的过程，其中固体酸催化剂为氧化铝和氧化硅,氧化铝和硅试剂在液相介质中混合后加热制备催化剂，在氧化铝表面通过硅烷化反应担载硅试剂的量优选0.5重量%-1重量%，反应温度为250-300℃（参见对比文件4第2栏第3行-第7栏第53行权利要求1-5）。
权利要求1与对比文件4公开的技术方案相比，两者使用原料范围有交叉，催化剂均是电负性比铝高的元素的氧化物担载在氧化铝上所形成，对比文件4相应氧化物的担载量以及脱水反应温度与权利要求1限定的担载量范围重叠，其区别特征为：催化剂担载在氧化铝上的元素不同且制备方法略有不同，权利要求1采用水性悬浊液或含水固体、成为所述元素的氧化物源的化合物、以及离子交换水来调制浸渍物，氧化物源的化合物为硫酸铵、钨酸铵、磷酸氢二铵并限定了所述元素的氧化物相对于所述氧化铝的担载量，对比文件4的氧化物源为硅试剂，且未公开液相介质是水。
根据本申请说明书记载，专利文献1中公开有在作为固体催化剂的铝硅酸盐的存在下以200-400℃的反应温度通过气相中的叔醇的脱水反应的烯烃化合物的制造方法。关于专利文献1中所用的氧化硅-氧化铝催化剂，容易同时发生由烷基重排引起的支化或者烯烃的多聚体化，从而生成物的收率降低会成为问题。本发明者们发现：通过在特定的催化剂的存在下进行长链脂肪族醇的脱水反应，从而能够以短暂的反应时间高收率地制造长链烯烃。本发明的烯烃的制造方法是使用使电负性比铝高的元素的氧化物担载于氧化铝上的催化剂作为固体酸催化剂，通过醇的脱水反应来制造烯烃的方法。
从抑制副反应的观点出发，优选为硫（S）、钨（W）、磷（P）、硅（Si）。从催化剂活性的观点出发，优选将硫酸铵、钨酸铵、磷酸氢二铵、正硅酸乙酯作为氧化物源来使用。通过使用所涉及的催化剂，从而长链醇的脱水反应能够以高收率获得目标的长链烯烃。如果所述元素的氧化物的担载量在所述范围内，则能够以短时间结束反应（参见本申请说明书第1页第9-11行、第2页第9-20行、第3页第1-26行）。
并提供了烯烃化反应的实施例1-9和比较例1-4（参见本申请说明书第12页第14行至第15页第9行以及表1），具体参见以下表1：
表1
上表比较了实施例与比较例之间的烯烃收率以及单体烯烃选择率，实施例1-9的催化剂为担载元素（硫、钨、磷、硅、硫、硅） 氧化铝，其各实施例的烯烃收率和选择率相当。其中实施例7、9的催化剂与对比文件4相同，均为氧化硅 氧化铝，两者担载量也相同，均为1%，由于催化剂的性质取决于催化剂的组成和含量，实施例7和9的催化剂组成和含量与对比文件4相同，实施例7和9能够代表对比文件4的催化剂的活性。因此，对比文件4的催化剂具有与本申请所保护的催化剂相当的烯烃收率和选择率。
请求人在提出复审请求时补充提交了追加比较例和追加比较例X，具体见下表I和表II:
表I 表II
表I表明催化剂为氧化铝，脱水反应温度为220℃（在本申请的温度范围以外）时，相应的烯烃收率低下；表II表明催化剂为氧化铝 磷，担载量为10%(在本申请的担载量范围以外)时，相应的烯烃收率低下；以期由此证明反应温度及氧化物的担载量结合催化剂取得了“能够以短暂的反应时间高收率地制造长链烯烃”的显著技术效果。
对此，合议组认为，根据在前评述可知，本申请说明书记载了氧化铝表面担载电负性高于铝的元素的氧化物的催化剂将有利于提高烯烃收率，而对于氧化物的担载量，仅在本申请第3页第20-27行记载了“如果所述元素的氧化物的担载量在所述范围内，则能够以短时间结束反应”；对于反应温度，仅在本申请第7页第20-26行记载了从抑制副反应以及反应速度的观点出发，从能源效率以及设备负载的观点出发来选择反应温度，可见本申请说明书并未记载反应温度及氧化物的担载量有利于提高烯烃的收率。因此，请求人提交的上述补充实验数据所反映的技术效果已经明显超出了由申请文件在申请日时所确定的技术贡献的事实基础，因此，请求人用该补充实验数据欲证明反应温度及氧化物的担载量结合催化剂取得了“能够以短暂的反应时间高收率地制造长链烯烃”显著技术效果的主张不能得到合议组支持。
请求人在答复复审通知书时主张，实施例8相对于实施例9、实施例6相对于实施例4和实施例7的“烯烃收率”、“二聚体生成率”、“单体烯烃选择率”均优异，因此证明本发明通过“特定的催化剂、与该催化剂相关联的元素的氧化物的担载量”得到了显著的技术效果。
经查，实施例9和实施例8的担载量、原料醇、催化剂量、反应温度均相同，不同在于实施例8担载元素是钨、反应时间是8小时；实施例9担载元素是硅，反应时间是6小时；实施例6相对于实施例4和7同样是担载元素和反应时间不同。
合议组认为，首先，实施例9相对于实施例8、实施例6相对于实施例4和7不仅仅是担载元素不同，反应时间也不同，因此不能据此认为“烯烃收率”、“二聚体生成率”、“单体烯烃选择率”的差异是基于特定的催化剂与相应的担载量。其次，本申请第15页第5-10行明确记载“根据表1的结果可知，在使用担载有电负性高于铝的元素的氧化物的催化剂的情况下，烯烃的收率非常高”，可见本申请认为担载元素为硅、钨、硫、磷具有相当的烯烃收率，上述“烯烃收率”、“二聚体生成率”、“单体烯烃选择率”的差异并不足以认定为显著的技术效果。
综合本申请说明书内容以及现有技术状况整体考虑，本领域技术人员不能确认本申请相对于对比文件4具有何种技术效果，因此，本申请权利要求1相对于对比文件4实际解决的技术问题是：提供一种醇制备烯烃所需催化剂的制备方法。
对于上述区别特征，在对比文件4已公开了在醇脱水制备烯烃的方法中使用氧化铝担载一定担载量的电负性高于铝的元素的氧化物作为催化剂的基础上，对比文件5公开了醇脱水制备烯烃的方法，所述醇不限于烷基醇。根据所述醇和其他反应条件，所述脱水反应也可在液相中进行。脱水催化剂为改性剂改性的催化剂可为氧化物不限于氧化铝，改性剂可使用例如H3PO4、H2PO4-、HPO42-、PO43-、H2SO4、HSO4-、SO42-或WO3。所述改性剂可例如锚定在所述催化剂的表面和/或浸渍于催化剂的孔中。所述浸渍法可包括使用大于充满基质的孔所需量的水进行浸渍。反应温度可为例如但不限于250至约450℃（参见对比文件5第0025-0049段）。且根据对比文件5的背景技术公开了本申请的催化剂进行醇脱水能减少副产物产生，选择性高，经久耐用，并且在反应过程中不会表现出明显失活（参见对比文件5第0008-0016段）且公开了磷酸二氢铵可用于催化剂改性（参见对比文件5第0029段）。可见，对比文件5公开了在醇脱水制备烯烃的过程中使用提高反应选择性的改性催化剂，该改性催化剂可在氧化铝上通过浸渍法锚定改性剂，改性剂可使用例如H3PO4、H2PO4-、HPO42-、PO43-、H2SO4、HSO4-、SO42-或WO3，也可选用磷酸二氢铵。在此基础上，本领域技术人员很容易想到选择合适的元素的氧化物源的化合物，其达到的技术效果是可以预料的。同时在对比文件4公开了氧化铝和硅试剂在液相介质中混合后加热制备催化剂，以及对比文件5公开了所述改性剂可例如锚定在所述催化剂的表面和/或浸渍于催化剂的孔中（具体参见对比文件5第0038段）的基础上，本领域技术人员容易想到使用浸渍法这一本领域常用的催化剂制备方法来制备所需催化剂，且根据本领域的常规技术手段得到合适的氧化物的担载量。
因此，在对比文件4的基础上，结合对比文件5及本领域公知常识，得到权利要求1的技术方案对于本领域技术人员来说是显而易见的，因此权利要求1不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
从属权利要求2-4对催化剂及醇进行了进一步的限定。对比文件4公开了固体酸催化剂为氧化铝和氧化硅；醇为伯醇，氧化铝为γ-氧化铝（参见对比文件4第2栏第33-38行，第4栏第53-59行，第5栏第60行至第6栏第41行）。可见权利要求2-4的附加技术特征已经被对比文件4公开。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求2-4也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
从属权利要求5-8进一步限定了脱水。对比文件4公开了反应过程中进行脱水（参见对比文件4第9栏第31-37行），可见权利要求5-8的附加技术特征已经被对比文件4公开。因此，权利要求5-8不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
从属权利要求9进一步限定了引入惰性气体进行脱水。对比文件5公开了反应中加入氦气（参见对比文件5第0053段），可见权利要求9的附加技术特征已经被对比文件5公开。因此，权利要求9不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
从属权利要求10-13进一步限定了醇的种类及氧化物的担载量。对比文件4公开了十六醇，催化剂中硅的担载含量优选为0.5重量%-1重量%（参见对比文件4第5栏第16-25行，第6栏第31-40行），上述区别技术特征被对比文件4公开。其它未公开的醇在对比文件4的基础上选择合适反应醇是本领域的常规技术手段，其效果也是可以预料的。因此，权利要求10-13不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
从属权利要求14-19进一步限定了反应的温度、催化剂的BET比表面积及孔容。反应温度为250-300℃（参见对比文件4第7栏第50-53行），对比文件5公开了表面积为70至300m2/g，其孔体积为0.10至0.25cc/g（参见对比文件5权利要求4、说明书第0039-0040段）。在对比文件4和5的基础上通过本领域的常规技术手段，选择并确定反应的温度及催化剂的孔容是本领域的常规技术手段，其效果也是可以预料的。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求14-19也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
针对复审请求人在提出复审请求以及答复复审通知书的主张（参见案由部分），合议组认为，（1）根据权利要求1中相关评述可知，根据本申请说明书记载无法确认反应温度及氧化物的担载量结合催化剂取得了“能够以短暂的反应时间高收率地制造长链烯烃”的技术效果，且根据请求人所强调的实施例比较也无法确认“特定的催化剂、与该催化剂相关联的元素的氧化物的担载量”具有显著的技术效果，因此请求人所强调的上述技术效果均未记载在原始申请文件中，不能作为本专利相对于对比文件4实际取得的技术效果。（2）对比文件5公开了H-ZSM-5催化剂和20重量%H3PO4浸渍的H-ZSM-5催化剂均是以硅酸铝作为催化剂，而对比文件5中公开了“硅酸铝 改性剂”和“氧化铝 改性剂”的不同固体酸性催化剂的组成方式，审查员所选用的技术启示来源于对比文件5中“氧化铝 改性剂”的技术方案，而不是“硅酸铝 改性剂”。虽然根据对比文件5记载可知，“硅酸铝 改性剂”和“氧化铝 改性剂”均具有改进选择性的技术效果，但“硅酸铝 改性剂”的活性表达的温度范围并不能代表“氧化铝 改性剂”在上述温度范围会具有相同的活性表达现状，同理，涉及“硅酸铝 改性剂”的参考资料所体现的活性表达现状也不适用于“氧化铝 改性剂”的技术方案。因此，参考资料以及对比文件5中H-ZSM-5催化剂和20重量%H3PO4浸渍的H-ZSM-5催化剂的活性表达现状并不能代表“氧化铝 改性剂”实际呈现的技术效果。（3）催化剂的性质取决于催化剂的组成和含量，对比文件4给出了担载元素的氧化物的含量范围，虽然其具体限定的担载元素与修改后的权利要求所限定的不相同，但均为电负性比铝高的元素；在对比文件5给出了催化剂浸渍制备条件以及修改后的权利要求1所限定的电负性比铝高的担载元素氧化物来源的教导的基础上，本领域技术人员容易想到根据对比文件4给出的担载元素的担载量调整对比文件5中的同为电负性比铝高的担载元素的担载量，因此，修改后的权利要求1相对于对比文件4结合对比文件5以及本领域公知常识仍不具有创造性。综上所述，复审请求人的所有主张均不能成立。
三、决定
维持国家知识产权局于2017 年10 月19 日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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