发明创造名称：制备轻质陶瓷材料的方法
外观设计名称：
决定号：193050
决定日：2019-10-17
委内编号：1F251315
优先权日：2011-09-20
申请（专利）号：201280043814.2
申请日：2012-08-23
复审请求人：赢创罗姆有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：吕艳玲
合议组组长：周荃
参审员：史卫良
国际分类号：C04B35/634,C04B35/638,C04B38/08
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别技术特征，而现有技术给出了将该区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，则该技术方案是显而易见的，不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201280043814.2，名称为“制备轻质陶瓷材料的方法”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为赢创罗姆有限公司，申请日为2012年8月23日，优先权日为2011年9月20日，公开日为2014年5月14日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年1月25日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-16相对于对比文件1（US5589428A，公开日为1996年12月31日）以及本领域公知常识的结合不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。驳回决定所依据的文本为：申请人于2014年3月10日进入国家阶段时提交的国际申请文件的中文译文的说明书第1-260段（第1-31页）、说明书附图、说明书摘要和摘要附图；以及于2017年10月9日提交的权利要求第1-16项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 制备陶瓷材料的方法，其特征在于向陶瓷原料组合物中加入0.5-90重量％的具有5μm-3mm的直径的球形聚合物颗粒，基于陶瓷原料组合物和聚合物颗粒的总量，其中浇铸所述陶瓷原料组合物以获得陶瓷材料，所述陶瓷原料组合物含有少于10重量％的大于0.6mm的陶瓷颗粒，并且随后将混合物干燥，任选地退火并烧制。
2. 根据权利要求1的方法，其特征在于所述球形聚合物颗粒具有单峰粒度分布。
3. 根据权利要求1或2的方法，其特征在于所述球形聚合物颗粒由具有小于280℃的上限温度的聚合物组成，并且在所述上限温度以上至少100℃的温度下烧尽所述陶瓷原料组合物。
4. 根据权利要求1或2的方法，其特征在于所述聚合物是聚甲基丙烯酸酯、聚甲醛或聚-α-甲基苯乙烯，和所述颗粒具有10μm-200μm的直径。
5. 根据权利要求4的方法，其特征在于所述聚甲基丙烯酸酯具有至少25重量％的氧含量。
6. 根据权利要求5的方法，其特征在于所述聚合物是具有至少80重量％的甲基丙烯酸甲酯含量的聚甲基丙烯酸酯。
7. 根据权利要求1或2的方法，其特征在于添加到所述陶瓷原料组合物中的聚合物颗粒的比例是40-70重量％。
8. 根据权利要求1或2的方法，其特征在于所述聚合物颗粒是热塑性悬浮聚合物。
9. 根据权利要求1或2的方法，其特征在于所述聚合物颗粒具有0.5-2.0的粒度分布，其中粒度分布是平均直径与中值直径之比。
10. 根据权利要求1的方法，其特征在于所述聚合物颗粒以在液体中分布地，以悬浮液形式混合到陶瓷组合物中。
11. 根据权利要求10的方法，其特征在于所述聚合物颗粒以在水、合成树脂或醇中分布地，以悬浮液形式混合到陶瓷组合物中。
12. 耐火陶瓷材料，其特征在于它具有大于20体积％的孔比例并且所述孔是分离的和球形的，其中用于制备所述陶瓷材料的陶瓷原料组合物含有少于10重量％的大于0.6mm的陶瓷颗粒。
13. 根据权利要求12的材料，其特征在于这种材料具有40-70体积％的孔比例。
14. 根据权利要求12或13的材料，其特征在于所述孔具有5μm-200μm的直径。
15. 根据权利要求12的材料，其特征在于经烧尽过程的材料具有小于0.05重量％的烟灰比例。
16. 根据权利要求12-15中任一项的材料作为绝热材料，作为鼓风炉或反应器中的工作衬里或内部隔绝物，在反应器构造中，作为催化剂的载体材料，用于构造隧道窑车，作为屋顶瓦，作为墙面砖，作为厨房陶瓷或用于制备饰品的用途。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年5月9日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书，其中根据原始权利要求1和2修改了权利要求1和12，将权利要求1的并列可选方案记载在新增加的权利要求2中，删除了权利要求10和11，并适应性修改了权利要求的编号和引证关系，修改后共15项权利要求，其中，修改的权利要求1、2和11如下：
“1. 制备陶瓷材料的方法，其特征在于向陶瓷原料组合物中加入0.5-90重量％的具有5μm-3mm的直径的球形聚合物颗粒，基于陶瓷原料组合物和球形聚合物颗粒的总量，所述陶瓷原料组合物含有超过10重量％的大于0.6mm的陶瓷颗粒，压制所述陶瓷原料组合物和球形聚合物颗粒的混合物，并且随后将混合物干燥，并烧制。
2. 根据权利要求1的方法，其特征在于将所述混合物在干燥后退火。
11. 耐火陶瓷材料，其特征在于它具有大于20体积％的孔比例并且所述孔是分离的和球形的，其中所述陶瓷材料通过如下方法制备： 向陶瓷原料组合物中加入0.5-90重量％的具有5μm-3mm的直径的球形聚合物颗粒，基于陶瓷原料组合物和球形聚合物颗粒的总量，所述陶瓷原料组合物含有多于10重量％的大于0.6mm的陶瓷颗粒，压制所述陶瓷原料组合物和球形聚合物颗粒的混合物，并且随后将混合物干燥，并烧制。”
复审请求人认为：本领域中实现较高比例的空的或填充空气的空间、实现分离的孔是困难的。本申请通过向含有超过10wt%的大于0.6mm的陶瓷颗粒的陶瓷原料组合物中加入0.5-90wt%的具有5μm-3mm的直径的球形聚合物颗粒可以在压制工艺中实现大于20体积%的分离的孔。这不是显而易见的。对比文件1没有公开或暗示使用球形聚合物珠粒作为可烧尽材料实现限定尺寸的规则的孔和较高的孔隙率。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年5月17日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年6月26日向复审请求人发出复审通知书，指出：在对比文件1的基础上结合本领域的常规技术手段得到权利要求1-15的技术方案，对本技术领域的技术人员来说是显而易见的，权利要求1-15不具有创造性。在复审通知书中引用了公知常识证据。针对复审请求人陈述的意见，合议组认为：选择粒径分布在上述范围内的陶瓷原料颗粒是本领域中的容易实现的。对比文件1给出了通过添加聚合物球珠在陶瓷烧结体中形成分离的球形孔的技术教导。而根据陶瓷材料的最终用途和对孔隙率的需要选择添加更多的聚合物球珠，从而制备出更高孔体积的陶瓷制品也是容易实现的。而压制是陶瓷领域中常见的成型工艺，本领域技术人员可以根据需要进行常规选择，从说明书中看不出“压制”能带来超出本领域技术人员合理预期的技术效果。
复审请求人于2019年7月26日提交了意见陈述书，同时修改了权利要求书，将从属权利要求4和10的内容分别并入独立权利要求1和11中，形成新的独立权利要求1和9，同时删除从属权利要求4和10，修改后共13项权利要求，并再次陈述了本申请相对于对比文件1具备创造性的理由。
修改后的权利要求1和9如下：
“1. 制备陶瓷材料的方法，其特征在于向陶瓷原料组合物中加入0.5-90重量％的具有5μm-3mm的直径的球形聚合物颗粒，基于陶瓷原料组合物和球形聚合物颗粒的总量，所述陶瓷原料组合物含有超过10重量％的大于0.6mm的陶瓷颗粒，压制所述陶瓷原料组合物和球形聚合物颗粒的混合物，并且随后将混合物干燥，并烧制；其中所述球形聚合物颗粒由具有小于280℃的上限温度的聚合物组成，并且在所述上限温度以上至少100℃的温度下烧尽所述陶瓷原料组合物；并且所述聚合物颗粒具有0.5-2.0的粒度分布，其中粒度分布是平均直径与中值直径之比。
9. 耐火陶瓷材料，其特征在于它具有大于20体积％的孔比例并且所述孔是分离的和球形的，其中所述陶瓷材料通过如下方法制备： 向陶瓷原料组合物中加入0.5-90重量％的具有5μm-3mm的直径的球形聚合物颗粒，基于陶瓷原料组合物和球形聚合物颗粒的总量，所述陶瓷原料组合物含有多于10重量％的大于0.6mm的陶瓷颗粒，压制所述陶瓷原料组合物和球形聚合物颗粒的混合物，并且随后将混合物干燥，并烧制；其中所述球形聚合物颗粒由具有小于280℃的上限温度的聚合物组成，并且在所述上限温度以上至少100℃的温度下烧尽所述陶瓷原料组合物；并且所述聚合物颗粒具有0.5-2.0的粒度分布，其中粒度分布是平均直径与中值直径之比。”
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
（一）审查文本
复审请求人答复复审通知书时提交的修改文本符合专利法实施细则第61条第1款和专利法第33条的规定。因此，本复审请求审查决定所依据的文本是复审请求人于2014年3月10日进入国家阶段时提交的国际申请文件的中文译文的说明书第1-260段（第1-31页）、说明书附图、说明书摘要和摘要附图；以及于2019年7月26日提交的权利要求第1-13项。
（二）专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别技术特征，而现有技术给出了将该区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，则该技术方案是显而易见的，不具备创造性。
1.权利要求1的创造性
权利要求1要求保护一种制备陶瓷材料的方法。对比文件1公开了一种具有可控孔隙度的碳化硅烧结体，并具体公开了（参见对比文件1实施例1和2，图1）通过混合下述组分制备下述组合物的原始批料，包括：84.75wt%的α-SiC并研磨使其平均粒径达0.45微米（即陶瓷颗粒），0.59wt%的B4C，4.07wt%的酚醛树脂，2.46wt%的聚乙烯醇，3.24wt%的RHOPLEX HA-8乳液，1.59wt%的ARLACEL 83R（润滑剂），2.54wt%的聚甲基丙烯酸甲酯和0.76wt%的表面活性剂，其中，聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）基本上为球珠状，其平均粒径为70微米（即球形聚合物颗粒）；将上述原料混合，最终的混合物经喷雾干燥，得到细小且可流动的原始批料组合物的粉。该粉进一步经模压，并烧结。
根据对比文件1的记载，除聚合物以外的组分相当于本申请中的陶瓷原料组合物，将以全部混合物为100%质量计的2.54wt%的聚甲基丙烯酸甲酯换算为以陶瓷原料组合物为100%质量计为2.61wt%，显然落入权利要求1的保护范围之内。本领域技术人员能够知晓碳化硅烧结体为陶瓷材料的一种。
权利要求1与对比文件1的区别为：（1）陶瓷颗粒粒径分布不同；（2）压制与干燥步骤的顺序不同；（3）限定了球形聚合物的上限温度和粒度分布，以及烧尽陶瓷原料组合物的温度。基于以上区别技术特征，权利要求1实际解决的技术问题是提供一种改进比重和绝缘性能的陶瓷材料的方法。
对于区别（1），本领域中已知（具体详见《耐火材料学》，李楠等，冶金工业出版社，2010年7月31日，第84页，表3-4）耐火材料的配料示例，其中1号配料为三级配料，1-3mm的颗粒占45质量%……；而2号配料为四级配料，3-5mm的颗粒占30质量%，2-3mm的颗粒占20质量%……。对本领域技术人员而言，本申请中的碳化硅烧结体既属于陶瓷材料又属于耐火材料，是二者的交集，本申请说明书第1段中也公开了“本发明涉及制备具有减小的比重的陶瓷材料，尤其是耐火材料的新方法。特别地，本发明涉及制备具有不连贯的孔的轻质耐火材料的方法，该材料可以用于高温应用中的绝热”，由此可知，该级配方法也适用于本申请。本领域技术人员容易想到使用超过10重量%的大于0.6mm的陶瓷颗粒作为陶瓷原料。
对于区别（2），干燥和压制都属于本领域技术人员的常用技术手段，本领域技术人员容易选择合适的顺序对陶瓷材料进行处理，而且从本申请中看不出上述两个步骤顺序的调整能够带来任何预料不到技术效果。
对于区别（3），对比文件1公开了球形PMMA，而上限温度小于280℃的PMMA是本领域常见的；出于控制产物孔径分布的目的，本领域技术人员容易想到控制具体的PMMA粒径分布；球形PMMA颗粒具有单峰粒度分布或PMMA颗粒具有0.5-2.0的粒度分布是本领域常见的，并且从说明书看不出这种粒度分布能带来超出本领域技术人员合理预期的技术效果。对比文件1还公开了烧结后PMMA为零碳(参见对比文件1说明书实施例1)，烧结温度为2150℃ (参见说明书实施例2)。由此并结合本领域的一般常识本领域技术人员能够想到在上述聚合物颗粒的上限温度以上至少100℃的温度下尽可能烧尽陶瓷原料组合物以减少残碳。
综上，在对比文件1的基础上结合本领域的常用技术手段得出权利要求1所要求保护的技术方案，对本领域的技术人员来说是显而易见的，因此权利要求1所要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点，不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
2.权利要求2-8的创造性
对于权利要求2，退火是陶瓷制备领域常用的技术手段，本领域技术人员能够想到使用退火的方式消除应力。
对于权利要求3，出于控制产物孔径分布的目的，本领域技术人员容易想到控制具体的PMMA粒径分布。
对于权利要求4，对比文件1公开了聚甲基丙烯酸甲酯，其平均粒径为70μm（参见实施例1、2及附图1），因此权利要求4的附加技术特征已被对比文件1公开，而未被公开的并列物质也属于本领域的常规选择。
对于权利要求5，对比文件1公开了使用PMMA，其氧含量大约为32wt%，因此权利要求5的附加技术特征已经被对比文件1公开。
对于权利要求6，对比文件1公开了使用PMMA，其本身即甲基丙烯酸甲酯聚合物，甲基丙烯酸甲酯成分必然超过80重量%，因此权利要求6的附加技术特征已被对比文件1公开。
对于权利要求7，本领域技术人员容易根据所需孔的多少确定添加到陶瓷原料组合物中的PMMA颗粒的具体比例。
对于权利要求8，PMMA本身即为热塑性聚合物，且对比文件1公开了PMMA以30重量%固体的浓度分散在pH为10的去离子水中并且还含有表面活性剂（参见对比文件1实施例1），由此，本领域技术人员可以断定对比文件1中的PMMA为悬浮状态。
综上，在权利要求1不具备创造性的前提下，权利要求2-8不具备突出的实质性特点，不符合专利法第22条第3款的规定。
3.权利要求9的创造性
权利要求9要求保护一种耐火陶瓷材料。对比文件1公开了碳化硅烧结体(参见说明书实施例1、2，附图1)，还公开了（参见其说明书第3栏第25-34行和第4栏第67行-第5栏第1行）碳化硅烧结体具有2-12 vol%的孔隙度，且孔基本上均匀分散在整个烧结体中，并为平均孔径在50-500微米的球形，优选50-200微米，更优选50-100微米；确认孔相互间是独立的（即分离的）。
权利要求9与对比文件1的区别为：（1）陶瓷材料中孔的体积比不同；（2）制备方法存在差异。
关于区别（1），根据对陶瓷产品孔隙度的要求为使耐火材料含有更多孔，如大于20体积%的孔，本领域技术人员通过增加聚合物颗粒的用量容易实现。
对于区别（2），参见对权利要求1的评述。
综上，在对比文件1的基础上结合本领域的常用技术手段得到权利要求9的技术方案是显而易见的，因此权利要求9所要求保护的技术方案不具备突出的实质性特点，不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
4.权利要求10-12的创造性
对于权利要求10，40-70体积%的孔比例对耐火材料而言是常见的，并且通过调整聚合物球珠的用量以获得所需的孔隙率对本领域技术人员而言是容易实现的。
对于权利要求11，其附加技术特征已经被对比文件1公开。
对于权利要求12，对比文件1公开了聚乙烯醇和PMMA烧尽，烧结温度为2150℃（参见说明书实施例1和2），在此基础上并结合本领域的一般常识本领域技术人员能够想到在该温度下可以烧尽陶瓷原料组合物，实现小于0.05重量%的烟灰比例。
综上，在上述权利要求所引用的权利要求不具备创造性时，权利要求10-12不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
5.权利要求13的创造性
权利要求13请求保护根据权利要求9-12中任一项的材料的应用。对比文件1公开了其碳化硅烧结体作为机械密封件、起阀器和喷嘴的应用；其中机械密封件用于泵或搅拌器用于工作流体的可靠密封（参见对比文件1说明书第1栏第3段）。显然，对比文件1中的机械密封件可以认为是一种反应器的内部隔绝物。
同时，基于上文中对权利要求9-12的评述，其要求保护的陶瓷材料不具有创造性，而权利要求13中限定的其它用途也均属于本领域技术人员的常规选择。
综上，在对比文件1公开的技术方案基础上结合本领域常用技术手段得到权利要求13的技术方案是显而易见的，权利要求13不具有突出的实质性特点，不具有专利法第22条第3款规定的创造性。
（三）复审请求人的相关意见
复审请求人认为：（1）对比文件1的实施例1和2中公开的碳化硅粒径小，陶瓷材料孔隙率低；（2）对比文件1没有公开PMMA聚合物的上限温度，也没有公开上限温度以上至少100℃烧尽陶瓷原料组合物；本申请使用小于280℃的上限温度，能够确保无黑芯形成；（3）对比文件1没有给出球形的粒度分布。
合议组经审查后认为：
(1)上文中引证的公知常识性证据的1号配料和2号配料中均含有超过10重量%的大于0.6mm的原料颗粒，可见选择粒径分布在上述范围内的陶瓷原料颗粒是本领域中容易实现的。对比文件1给出了通过添加聚合物球珠在陶瓷烧结体中形成分离的球形孔的技术教导。而根据陶瓷材料的最终用途和对孔隙率的需要选择添加更多的聚合物球珠，从而制备出更高孔体积的陶瓷制品也是容易实现的。
(2) 本申请限定了PMMA的上限温度，其目的是得到的最终产物中没有黑芯，对比文件1公开了烧结后PMMA为零碳(参见对比文件1说明书实施例1)，烧结温度为2150℃ (参见说明书实施例2)，由此能够推测，对比文件1中使用的PMMA应当在高温下没有产生难挥发性降解物质。本申请中的PMMA与对比文件1中的PMMA均是本领域常见的市售商品，本领域技术人员容易从现有材料中选择烧结后无黑芯的PMMA。因此基于对比文件1公开的内容选择上限温度小于280℃的PMMA对本领域技术人员而言是容易想到的。
(3) 出于控制产物孔径分布的目的，本领域技术人员容易想到控制具体的PMMA粒径分布；球形PMMA颗粒具有单峰粒度分布或PMMA颗粒具有0.5-2.0的粒度分布是本领域常见的，并且从说明书看不出这种粒度分布能带来超出本领域技术人员合理预期的技术效果
因此，复审请求人的理由不能成立。
基于上述理由，合议组做出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年1月25日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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