发明创造名称：具有增强的寿命特性的二次电池用正极活性材料及其制备方法
外观设计名称：
决定号：191191
决定日：2019-09-25
委内编号：1F259243
优先权日：2012-06-04
申请（专利）号：201380023896.9
申请日：2013-06-04
复审请求人：株式会社LG化学
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：高瑜
合议组组长：王浩
参审员：尹朝丽
国际分类号：H01M4/525，H01M4/505，H01M4/485，H01M4/131
外观设计分类号：
法律依据：专利法第33条；专利法第22条第2款；专利法第22条第3款
决定要点：对专利申请文件的修改可以由原说明书和权利要求书所记载的内容直接地、毫无疑义地确定，则修改不超出原说明书和权利要求书记载的范围。
全文：
本复审请求涉及申请号为201380023896.9，名称为“具有增强的寿命特性的二次电池用正极活性材料及其制备方法”的发明专利申请（下称“本申请”）。本申请的申请人为株式会社LG化学，申请日为2013年06月04日，优先权日为2012年06月04日，公开日为2015年03月11日，国际申请进入中国国家阶段日为2014年11月06日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年05月09日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1、4-5不具备专利法第22条第2款规定的新颖性，权利要求2-3、5-9不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回的具体理由为：1）权利要求1请求保护一种正极活性材料，对比文件4（CN101438436A，公开日为2009年05月20日）公开了一种锂离子电池正极活性材料，权利要求1的全部技术特征都被对比文件4公开了，两者属于相同的技术领域，采用实质相同的技术方案，能够解决相同的技术问题并能取得相同的技术效果。因此权利要求1不具备新颖性。2）对比文件4的其它方案还公开了LiCoO2颗粒为5-20微米、表面的LiMO2颗粒为1-3微米。Li2MnO3必然也是存在于锂钴氧化物粒子中或锂钴氧化物粒子的晶界中（属于隐含公开）。因此权利要求2不具备创造性。3）对比文件4公开了锂钴氧化物表面的锂杂质为碳酸锂；而以氢氧化锂为原料制备锂钴氧时，在锂钴氧表面残存氢氧化锂是容易出现的情况。因此权利要求3不具备创造性，权利要求4不具备新颖性。4）权利要求5请求保护一种锂二次电池，权利要求6请求保护一种电池模块，权利要求7请求保护一种电池组，权利要求8请求保护一种装置，权利要求9对权利要求8进一步限定，对比文件4公开了锂二次电池；将锂二次电池作为单元电池，组装成电池模块属于本领域的技术常识；将多个电池模块组装成电池组属于本领域的技术常识；并且锂离子电池组已经作为电源广泛应用于电动车辆等装置中，这属于本领域的常规手段；电动车辆、混合电动车辆、插电式混合电动车辆、电力存储装置都是公知的以电池为电源的装置。因此权利要求5不具备新颖性或创造性、权利要求6-9不具备创造性。驳回决定所依据的文本为：国际申请进入中国国家阶段日2014年11月06日提交的说明书第1-81段、说明书附图图1-4、说明书摘要、摘要附图；2018年01月26日提交的权利要求第1-9项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种正极活性材料，其中仅仅锂钴氧化物粒子和含锰(Mn)的锂过渡金属氧化物粒子共存，
其中所述正极活性材料在所述锂钴氧化物粒子的外表面上还包含锂杂质，
其中通过所述锂杂质与含Mn的化合物之间的反应，在锂钴氧化物中合成所述含Mn的锂过渡金属氧化物，
其中所述含Mn的锂过渡金属氧化物粒子存在于所述锂钴氧化物粒子的晶界中，
其中所述含Mn的锂过渡金属氧化物粒子由Li2MnO3构成，
其中所述含锰(Mn)的锂过渡金属氧化物粒子充当固体电解质。
2. 根据权利要求1的正极活性材料，其中所述锂钴氧化物粒子的直径为5μm～30μm，且所述锂过渡金属氧化物粒子的直径为5μm以下并存在于所述锂钴氧化物粒子中或所述锂钴氧化物粒子的晶界中。
3. 根据权利要求1的正极活性材料，其中所述锂杂质为LiOH。
4. 根据权利要求1的正极活性材料，其中所述锂杂质为Li2CO3.。
5. 一种锂二次电池，所述锂二次电池包含权利要求1～4中任一项的正极活性材料。
6. 一种电池模块，所述电池模块包含权利要求5的锂二次电池作为单元电池。
7. 一种电池组，所述电池组包含权利要求6的电池模块。
8. 一种装置，所述装置使用权利要求7的电池组作为电源。
9. 根据权利要求8的装置，其中所述装置为电动车辆、混合电动车辆、插电式混合电动车辆或电力存储装置。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年08月24日向国家知识产权局提出了复审请求，同时提交了修改的权利要求书、说明书。将权利要求1中的特征“锰(Mn)”修改为“锰”，将特征“Mn”修改为“锰”，将技术特征“其中通过所述锂杂质与含Mn的化合物之间的反应，在锂钴氧化物中合成所述含Mn的锂过渡金属氧化物”修改为“其中通过具有所述锂杂质的所述锂钴氧化物与含锰的化合物之间的反应，在锂钴氧化物中合成所述含锰的锂过渡金属氧化物”；增加从属权利要求2、3；修改权利要求的引用关系以及编号；将说明书第21段中“固体溶液”修改为“固溶体”。复审请求人认为：（1）对比文件4教导了合适的锂缓冲材料为LiMn1/3Ni1/3Co1/3O2，图8显示LiCoO2与LiMn1/3Ni1/3Co1/3O2二者在共烧后保持了与前体混合物相同的表面形态，并且二者仍是分开的颗粒而未烧结成团块。由此可见，对比文件4中公开的是锂缓冲材料不与LiCoO2反应而以共烧前的状态与LiCoO2共存的结构。这与本申请Li2MnO3插入到LiCoO2中或处于LiCoO2晶界处而与LiCoO2共存的结构是截然不同的。（2）对比文件4中明确教导了使用LiMn1/3Ni1/3Co1/3O2来处理LiCoO2，得到了较好的技术效果。在此基础上，本领域技术人员没有动机选择Li2MnO3或MnO2来处理LiCoO2。并且，在对比文件4中明确教导了形成双相结构的基础上，本领域技术人员也没有动机获得本申请所述的Li2MnO3插入到LiCoO2中或处于LiCoO2晶界处而与LiCoO2共存的结构。复审请求时新修改的权利要求书如下：
“1. 一种正极活性材料，其中仅仅锂钴氧化物粒子和含锰的锂过渡金属氧化物粒子共存，
其中所述正极活性材料在所述锂钴氧化物粒子的外表面上还包含锂杂质，
其中通过具有所述锂杂质的所述锂钴氧化物与含锰的化合物之间的反应，在锂钴氧化物中合成所述含锰的锂过渡金属氧化物，
其中所述含锰的锂过渡金属氧化物粒子存在于所述锂钴氧化物粒子的晶界中，
其中所述含锰的锂过渡金属氧化物粒子由Li2MnO3构成，
其中所述含锰的锂过渡金属氧化物粒子充当固体电解质。
2. 根据权利要求1的正极活性材料，其中所述锂钴氧化物粒子与所述含锰的锂过渡金属氧化物粒子形成固溶体，并且所述锂钴氧化物粒子由LiCoO2构成。
3. 根据权利要求1的正极活性材料，其中所述含锰的化合物选自MnO2、MnCO3、MnOOH、Mn(CH3COO)3、Mn(CH3COO)2、MnSO4和Mn(NO3)2。
4. 根据权利要求1的正极活性材料，其中所述锂钴氧化物粒子的直径为5μm～30μm，且所述锂过渡金属氧化物粒子的直径为5μm以下并存在于所述锂钴氧化物粒子中或所述锂钴氧化物粒子的晶界中。
5. 根据权利要求1的正极活性材料，其中所述锂杂质为LiOH。
6. 根据权利要求1的正极活性材料，其中所述锂杂质为Li2CO3。
7. 一种锂二次电池，所述锂二次电池包含权利要求1～6中任一 项的正极活性材料。
8. 一种电池模块，所述电池模块包含权利要求7的锂二次电池作为单元电池。
9. 一种电池组，所述电池组包含权利要求8的电池模块。
10. 一种装置，所述装置使用权利要求9的电池组作为电源。
11. 根据权利要求10的装置，其中所述装置为电动车辆、混合电动车辆、插电式混合电动车辆或电力存储装置。”
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年09月03日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：（1）权利要求1中并没有限定锂钴氧化物与含锰的锂过渡金属氧化物粒子形成固溶体。（2）对比文件4中锂缓冲材料（如MnO2）与锂钴氧化物表面的碳酸锂杂质反应形成Li2MnO3；并且记载了固态锂缓冲剂可以粉末形式加入、分散于溶液中，或可溶解于溶液中，本领域技术人员可以确定固态锂缓冲剂以溶解于溶液中的方式引入时，Li2MnO3粒子也是存在于LiCoO2 粒子之间的边界表面（即存在于晶界中）。（3）对比文件4也记载了将小的LiMO2颗粒涂布于更大的于LiCoO2 颗粒上，烧结后小的LiMO2颗粒牢固地粘附在LiCoO2表面（参见说明书第10页最后1段），宏观上就是本申请所指的插入锂钴氧化物颗粒中或处于晶界中。（4）对比文件4也公开了（参见说明书第11页第5段）热处理后形成两种LiCo1-x(Mn-Ni)xO2相的相混合物（即固溶体），其中一种相中x>0.333，另一种相中x=0。可见，对比文件4也公开了LiMO2插入LiCoO2颗粒中形成固溶体的情形。所以，即使将权利要求1中进一步限定形成固溶体的技术特征，权利要求1仍然不具备创造性。（5）对比文件4明确记载了可选择LiMn2O4或MnO2来处理LiCoO2，复审请求人所认为的本领域技术人员没有动机选择Li2MnO3或MnO2不符合客观事实。（6）没有证据表明复审请求书中所画的结构图代表了权利要求1所材料的结构。本申请权利要求1中锂杂质在锂钴氧化物粒子外表面上，含锰化合物与外表面上的锂杂质（如碳酸锂）反应形成Li2MnO3。对于上述物质的固相反应，通常先发生锂的扩散，而后是氧的扩散，之后才是过渡金属的明显扩散。由此可知，由于含锂杂质在表面，反应后先在LiCoO2粒子表面形成Li2MnO3，但Li2MnO3难以以颗粒的形式整体迁移至LiCoO2颗粒内部。因而坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年02月03日向复审请求人发出第一次复审通知书，通知书中引用对比文件4，指出：
1）权利要求1、5-6不符合专利法第33条的规定。
2）假定权利要求1、5-6如下：
“1. 一种正极活性材料，其中仅仅锂钴氧化物粒子和含锰的锂过渡金属氧化物粒子共存，
其中所述正极活性材料在所述锂钴氧化物粒子的外表面上还包含锂杂质，
其中通过所述锂杂质与含锰的化合物之间的反应，在锂钴氧化物中合成所述含锰的锂过渡金属氧化物，
其中所述含锰的锂过渡金属氧化物粒子存在于所述锂钴氧化物粒子的晶界中，
其中所述含锰的锂过渡金属氧化物粒子由Li2MnO3构成，
其中所述含锰的锂过渡金属氧化物粒子充当固体电解质。
5. 根据权利要求1的正极活性材料，其中所述正极活性材料在所述锂钴氧化物粒子的外表面上还包含LiOH。
6. 根据权利要求1的正极活性材料，其中所述正极活性材料在所述锂钴氧化物粒子的外表面上还包含Li2CO3。”
进一步指出：权利要求1-3、5-7不具备专利法第22条第2款规定的新颖性；权利要求4、8-11不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3）对于复审请求人的意见陈述，合议组认为：（1）LiMn1/3Ni1/3Co1/3O2并非本申请记载的含锰的化合物。并且虽然对比文件4中图8显示LiCoO2与LiMn1/3Ni1/3Co1/3O2二者在共烧后保持了与前体混合物相同的表面形态，二者仍是分开的颗粒而未烧结成团块。但并非锂缓冲材料不与LiCoO2反应而以共烧前的状态与LiCoO2共存的结构。在对比文件4记载了：如果该锂缓冲剂为LiMn1/3Ni1/3Co1/3O2，则主要是LiCoO2中的钴扩散至LiMO2中，并且较少的LiMO2中的Mn-Ni也将扩散至LiCoO2中，导致形成两种LiCo1-x(Mn-Ni)xO2相的相混合物，其中一种相中x＞0.333，另一种相中x＝0。可见，在热处理过程中锂缓冲剂LiMn1/3Ni1/3Co1/3O2与LiCoO2进行了反应，生成了两相混合物，即形成固溶体。（2）对比文件4明确公开了用作锂受体的锂缓冲材料例如MnO2反应形成Li2MnO3，并且对比文件4公开了本申请正极活性材料的制备方法，因此对比文件4公开的锂离子电池正极活性材料中Li2MnO3插入到LiCoO2中或处于Li2CoO2的晶界中。
复审请求人于2019年04月30日提交了意见陈述书，并修改了权利要求书和说明书，删除了原权利要求3-4，修改了原权利要求1-2、5-6，并修改权利要求的编号和引用关系；将说明书第18段中特征“且因为由Mn或Ti构成的化合物与由锂(Li)构成的化合物充当固体电解质”修改为“且因为由Mn或Ti与由锂(Li)构成的化合物充当固体电解质”，将第62段中特征“并将正极混合物涂布到20μm厚的Al箔”修改为“并在20μm厚的Al箔上将正极混合物涂布到200μm的厚度”。修改后的权利要求书如下：
“1. 一种正极活性材料，其中仅仅锂钴氧化物粒子和含锰的锂过渡金属氧化物粒子共存，
其中所述正极活性材料在所述锂钴氧化物粒子的外表面上还包含电化学惰性的锂化合物，
其中通过所述电化学惰性的锂化合物与含锰的化合物之间的反应，在锂钴氧化物中合成所述含锰的锂过渡金属氧化物，
其中所述含锰的锂过渡金属氧化物粒子由Li2MnO3构成，
其中所述含锰的锂过渡金属氧化物粒子充当固体电解质，
其中所述锂钴氧化物粒子与所述含锰的锂过渡金属氧化物粒子形成固溶体，
其中所述锂钴氧化物粒子的直径为5μm～30μm，且所述含锰的锂过渡金属氧化物粒子的直径为5μm以下并存在于所述锂钴氧化物粒子中或所述锂钴氧化物粒子的晶界中，并且
其中所述含锰的化合物选自MnO2、MnCO3、MnOOH、Mn(CH3COO)3、Mn(CH3COO)2、MnSO4和Mn(NO3)2。
2. 根据权利要求1的正极活性材料，所述锂钴氧化物粒子由LiCoO2构成。
3. 根据权利要求1的正极活性材料，其中所述电化学惰性的锂化合物为LiOH。
4. 根据权利要求1的正极活性材料，其中所述电化学惰性的锂化合物为Li2CO3。
5. 一种锂二次电池，所述锂二次电池包含权利要求1～4中任一项的正极活性材料。
6. 一种电池模块，所述电池模块包含权利要求5的锂二次电池作为单元电池。
7. 一种电池组，所述电池组包含权利要求6的电池模块。
8. 一种装置，所述装置使用权利要求7的电池组作为电源。
9. 根据权利要求8的装置，其中所述装置为电动车辆、混合电动车辆、插电式混合电动车辆或电力存储装置。”
复审请求人认为：如对比文件4的图8所示，LiCoO2与LiMn1/3Ni1/3Co1/3O2二者在共烧后保持了与前体混合物相同的表面形态，并且二者仍是分开的颗粒而未烧结成团块。锂缓冲材料不与LiCoO2反应，而以共烧前的状态与LiCoO2共存。这与本申请所得的Li2MnO3插入到LiCoO2中或处于LiCoO2晶界处而与LiCoO2共存的结构是截然不同的。尽管对比文件4教导了LiCoO2和LiMO2中会发生扩散，但是其获得的双相混合物中的材料中的一个相是LiCo1-x(Mn-Ni)xO2 (x>0.333)，另一相是LiCo1-x(Mn-Ni)xO2 (x=0)。也就是说，即使发生了扩散，对比文件4中也没有获得本申请所述的Mn插入反应，因为LiMO2中并没有形成含Mn的固溶体，而是Co扩散出在LiCoO2之外形成了新的相。两个相仍是分开的颗粒而未烧结成团块。也就是说，对比文件4中没有公开或教导固溶体的产生。
合议组于2019年06月12日向复审请求人发出第二次复审通知书，通知书中引用对比文件4，指出：权利要求1-9不具备专利法第22条第3款规定的创造性。关于复审请求人的意见陈述，合议组认为：1）对比文件4中图8涉及的是LiMn1/3Ni1/3Co1/3O2，并非本申请中记载的含Mn的化合物；2）对比文件4记载了：900℃的温度高得足以使锂和氧的化学势快速平衡。因此，可将LiCoO2的锂化学势固定在由锂缓冲剂的锂化学势所决定的优选值。该值高于LiCoO2与钴氧化物共存的低值，而低于LiCoO2与Li2CO3共存的高值。此外，该LiCoO2基本不含钴氧化物或Li2CO3杂质。可见，LiMn1/3Ni1/3Co1/3O2作为固态锂缓冲剂，与LiCoO2中的钴氧化物或Li2CO3杂质进行了反应；3）对比文件4记载：如果该锂缓冲剂为LiMn1/3Ni1/3Co1/3O2，则主要是LiCoO2中的钴扩散至LiMO2中，并且较少的LiMO2中的Mn-Ni也将扩散至LiCoO2中，导致形成两种LiCo1-x(Mn-Ni)xO2相的相混合物，其中一种相中x＞0.333，另一种相中x＝0。可见，虽然主要是钴扩散，但Mn-Ni也有扩散，共同形成了两种相的相混合物，即形成了固溶体。
复审请求人于2019年08月23日提交了意见陈述书，并修改了权利要求书，将原从属权利要求2的附加技术特征加入权利要求1，将权利要求1的特征“其中所述锂钴氧化物粒子与所述含锰的锂过渡金属氧化物粒子形成固溶体”修改为“其中所述锂钴氧化物粒子LiCoO2与所述含锰的锂过渡金属氧化物粒子Li2MnO3形成固溶体”，在权利要求1中增加特征“其中，正极活性材料通过以下方法制备：将锂钴氧化物与含锰的化合物混合；将所述混合物的温度升至800℃，从而形成含锰的锂过渡金属氧化物粒子；以及在850℃～950℃的温度下实施煅烧，使得所述含锰的锂过渡金属氧化物粒子插入锂钴氧化物粒子中或锂钴氧化物粒子的晶界中”，并修改了权利要求的编号和引用关系。修改后的权利要求书如下：
“1. 一种正极活性材料，其中仅仅锂钴氧化物粒子和含锰的锂过渡金属氧化物粒子共存，
其中所述正极活性材料在所述锂钴氧化物粒子的外表面上还包含电化学惰性的锂化合物，
其中通过所述电化学惰性的锂化合物与含锰的化合物之间的反应，在锂钴氧化物中合成所述含锰的锂过渡金属氧化物，
其中所述锂钴氧化物粒子由LiCoO2构成，
其中所述含锰的锂过渡金属氧化物粒子由Li2MnO3构成，
其中所述含锰的锂过渡金属氧化物粒子充当固体电解质，
其中所述锂钴氧化物粒子LiCoO2与所述含锰的锂过渡金属氧化物粒子Li2MnO3形成固溶体，
其中所述锂钴氧化物粒子的直径为5μm～30μm，且所述含锰的锂过渡金属氧化物粒子的直径为5μm以下并存在于所述锂钴氧化物粒子中或所述锂钴氧化物粒子的晶界中，并且
其中所述含锰的化合物选自MnO2、MnCO3、MnOOH、Mn(CH3COO)3、Mn(CH3COO)2、MnSO4和Mn(NO3)2，
其中，正极活性材料通过以下方法制备：
将锂钴氧化物与含锰的化合物混合；
将所述混合物的温度升至800℃，从而形成含锰的锂过渡金属氧化物粒子；以及
在850℃～950℃的温度下实施煅烧，使得所述含锰的锂过渡金属氧化物粒子插入锂钴氧化物粒子中或锂钴氧化物粒子的晶界中。
2. 根据权利要求1的正极活性材料，其中所述电化学惰性的锂化合物为LiOH。
3. 根据权利要求1的正极活性材料，其中所述电化学惰性的锂化合物为Li2CO3。
4. 一种锂二次电池，所述锂二次电池包含权利要求1～3中任一项的正极活性材料。
5. 一种电池模块，所述电池模块包含权利要求4的锂二次电池作为单元电池。
6. 一种电池组，所述电池组包含权利要求5的电池模块。
7. 一种装置，所述装置使用权利要求6的电池组作为电源。
8. 根据权利要求7的装置，其中所述装置为电动车辆、混合电动车辆、插电式混合电动车辆或电力存储装置。”
复审请求人认为：1）本申请的正极活性材料的结构为较小的Li2MnO3粒子通过形成固溶体而“以存在于较大的LiCoO2粒子的晶界或存在于LiCoO2粒子内部的状态”插入LiCoO2中。2）本申请的正极活性材料的制备方法包括两步热处理步骤，其中，首先形成含锰的锂过渡金属氧化物粒子Li2MnO3，然后在850℃-950℃的温度下实施锻烧，使Li2MnO3部分或全部插入LiCoO2粒子中形成固溶体，而可能的残余部分存在于LiCoO2的晶界处时，形成双相结构。即正极活性材料中除了LiCoO2和反应形成的Li2MnO3外，不存在另外的锂材料（如对比文件4中引入的锂缓冲材料LiMnl/3Nil/3Col/302），而诸如Li2MnO3等含锰的锂过渡金属氧化物颗粒是通过Mn材料的Mn离子和LCO中杂质的Li离子的反应形成的。对比文件4并没有公开或教导使用MnO2形成Li2MnO3，并进一步高温锻烧来得到Li2MnO3插入LiCoO2粒子中形成固溶体或存在于LiCoO2的晶界中（而没有附加的锂材料）的技术方案。3）对比文件4仅仅教导了对正极活性材料进行单步骤热处理，并且虽然对比文件4教导热处理步骤可以在400至1100℃的温度范围内进行，但在其权利要求19中还公开了加热温度低于LiCoO2和锂缓冲材料反应形成新化合物的温度。可见，即使对比文件4中的锂缓冲材料可以是MnO2，但是在热处理低于LiCoO2和MnO2或Li2MnO3反应形成新化合物的温度的情况下，不会形成本申请所述的固溶体。4）对比文件4获得的双相混合物中的材料中的一个相是LiCo1-x(Mn-Ni)x02（x＞0.333），另一相是LiCo1-x(Mn-Ni)x02（x=0）。可见另一相仍然是锂钴氧化物LiCoO2；即LiCoO2中没有实质性的Mn-Ni扩散，因而没有形成固溶体。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
复审请求人在答复第二次复审通知书时提交了修改的权利要求书。上述修改符合专利法实施细则第61条第1款以及专利法第33条的规定。因此本复审请求审查决定所针对的文本为：国际申请进入中国国家阶段日2014年11月06日提交的说明书附图图1-4、说明书摘要、摘要附图；2019年04月30日提交的说明书第1-81段；2019年08月23日提交的权利要求第1-8项。
2、具体理由的阐述
2.1 专利法第33条
专利法第33条规定：申请人可以对其专利申请文件进行修改，但是，对发明和实用新型专利申请文件的修改不得超出原说明书和权利要求书记载的范围，对外观专利申请文件的修改不得超出原图片或者照片表示的范围。
对专利申请文件的修改可以由原说明书和权利要求书所记载的内容直接地、毫无疑义地确定，则修改不超出原说明书和权利要求书记载的范围。
针对第一次复审通知书，复审请求人2019年04月30日提交了修改的权利要求书，将权利要求1中记载的特征“其中通过具有所述锂杂质的所述锂钴氧化物与含锰的化合物之间的反应”修改为“其中通过所述电化合惰性的锂化合物与含锰的化合物之间的反应”；将权利要求5、6中的特征“锂杂质”修改为“电化合惰性的锂化合物”，在原说明书中记载了（第25-27段）：正极活性材料可以在锂钴氧化物粒子的外表面上还包含电化学惰性的锂化合物。所述锂化合物可以为LiOH或Li2CO3；根据下面将详细描述的制备正极活性材料的方法，在包含锂钴氧化物粒子的正极活性材料中，通过与锂钴氧化物粒子共存的锂杂质与含Mn或Ti的化合物之间的反应，在锂钴氧化物中合成含Mn 或Ti的锂过渡金属氧化物。由此，权利要求1、5-6的经修改的技术方案可由原说明书和权利要求书所记载的内容直接地、毫无疑义地确定，符合专利法第33条的规定。
2.2专利法第22条第2款以及专利法第22条第3款
专利法第22条第2款规定：新颖性，是指该发明或者实用新型不属于现有技术；也没有任何单位或者个人就同样的发明或者实用新型在申请日以前向国务院专利行政部门提出过申请，并记载在申请日以后公布的专利申请文件或者公告的专利文件中。
如果发明专利申请的一项权利要求与作为最接近的现有技术的对比文件存在区别技术特征，且该区别不属于本领域惯用手段的直接置换，则该权利要求具有新颖性。
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
如果权利要求的技术方案相对于作为最接近现有技术的对比文件存在区别技术特征，该区别技术特征也不是本领域的公知常识，现有技术没有给出将上述区别技术特征应用到该作为最接近现有技术的对比文件以解决其技术问题的启示，且该区别技术特征的存在使得该权利要求的技术方案能够获得有益的技术效果，则该权利要求的技术方案具备创造性。
本复审请求审查决定引用驳回决定以及第一、二次复审通知书中所引用的对比文件4，即：
对比文件4：CN1O1438436A，公开日为2009年05月20日。
（1） 权利要求1具备专利法第22条第2款规定的新颖性、专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求1请求保护一种正极活性材料，对比文件4公开了一种锂离子电池正极活性材料（参见权利要求1-22，说明书第1页第5行至第11页第25行、第16页第19行至第18页倒数第5行），其为一种含LiCoO2的粉末，包括通过对锂钴氧化物和锂缓冲材料进行热处理而在它们之间达到锂化学势的平衡从而具有化学计量组成的LiCoO2。当Li含量高于1:1，则LiCoO2将与第二相共存，该第二相含有过量的锂且主要由Li2CO3组成。LiCoO2与用作Li受体或Li供体的锂缓冲剂在400℃以上且1000℃温度下共烧，由此可获得不含Li2CO3或钴氧化物杂质而与锂缓冲剂共存的化学计量的LiCoO2。用作锂受体的锂缓冲材料例如MnO2，反应形成Li2MnO3。在最简单的情况下，该电极活性材料为粉末状。通常将LiCoO2粉末与固体锂缓冲剂粉末混合，然后进行热处理(共烧)。或者，该固态锂缓冲剂可以粉末形式加入、分散于溶液中，或可溶解于溶液中。在一些情况下，可在热处理之前加入额外的添加剂。所述添加剂可为额外的锂的来源(例如Li2CO3和LiOH·H2O)，热处理的合适温度范围优选500至950℃。
权利要求1与对比文件4相比，区别技术特征在于：1）所述锂钴氧化物LiCoO2粒子的直径为5μm～30μm，且所述含锰的锂过渡金属氧化物Li2MnO3粒子的直径为5μm以下；2）所述锂钴氧化物粒子LiCoO2与所述含锰的锂过渡金属氧化物粒子Li2MnO3形成固溶体，将所述混合物的温度升至800℃，从而形成含锰的锂过渡金属氧化物粒子；以及在850℃～950℃的温度下实施煅烧，使得所述含锰的锂过渡金属氧化物粒子插入锂钴氧化物粒子中或锂钴氧化物粒子的晶界中，所述含锰的锂过渡金属氧化物粒子充当固体电解质。基于上述区别技术特征，本申请实际解决的技术问题是1）如何选择锂钴氧化物粒子、含锰的锂过渡金属氧化物粒子的直径；2）改善电池循环特性和功率输出特性。区别技术特征1）、2）也不属于本领域惯用手段的直接置换，因此，权利要求1具有专利法第22条第2款规定新颖性。
对于区别技术特征1），对比文件4公开了（参见说明书第10页第5-31行）：热处理后的混合物为LiCoO2的氧化物粉末（a）和LizMO2(0.95＜z＜1.1；M＝Ni1-x-yMnxCoy，0＜y＜0.5，且Mn与Ni的比例(x/(1-x-y))在0.4至1.1范围内)的锂过渡金属氧化物粉末(b)共烧的混合物。在此，氧化物粉末(a)为D50大于10μm的单块颗粒，而氧化物粉末(b)为具有D50小于10μm的团聚颗粒。将小的、优选单块的LiMO2颗粒(1-3μm)喷涂或干法涂布于更大的LiCoO2颗粒(5-20μm)上。在此基础上，本领域技术人员容易选择锂钴氧化物LiCoO2粒子、锂过渡金属氧化物Li2MnO3粒子的直径，这不需要付出创造性劳动。
对于区别技术特征2），对比文件4虽然公开了：在向LiCoO2中加入锂缓冲剂后进行热处理。热处理的合适温度范围为400至1100℃，更优选500至950℃。但同时还公开了：锂缓冲材料可用作锂受体和/或锂供体。混合物加热期间，在更高温度(＞＞1000℃)下，过渡金属阳离子变得可流动，故可与LiCoO2反应而形成一种新物质。如果该热处理在超过1100℃的很高温度下进行，则可造成不希望的明显增加的工艺成本。此外，在这样的温度下不仅锂和氧的势能平衡，而且过渡金属的扩散变得明显，从而生成掺杂的LiCoO2。权利要求19中也限定热处理温度低于LiCoO2和所述锂缓冲材料反应而生成新化合物的温度。由此可见，对比文件4给出了与本申请相反的技术启示，使热处理在低于LiCoO2和所述锂缓冲材料反应而生成新化合物的温度进行，以防止过渡金属阳离子变得可流动，与LiCoO2反应而形成一种新物质（即固溶体），即对比文件4没有给出采用区别技术特征2）以解决本申请的技术问题的技术启示。而且区别技术特征2）也不属于本领域的公知常识。采用该区别技术特征2），权利要求1的该技术方案可以获得改善电池循环特性和功率输出特性的有益效果。因此权利要求1具备专利法第22条第3款规定的创造性。
对于含锰的化合物选自MnCO3、MnOOH、Mn(CH3COO)3、Mn(CH3COO)2、MnSO4和Mn(NO3)2的并列技术方案，权利要求1与对比文件4相比，区别技术特征还在于：3）含锰的化合物选自MnCO3、MnOOH、Mn(CH3COO)3、Mn(CH3COO)2、MnSO4和Mn(NO3)2。区别技术特征3）也不属于本领域惯用手段的直接置换，因此权利要求1的并列技术方案具有专利法第22条第2款规定新颖性。
MnCO3、MnOOH、Mn(CH3COO)3、Mn(CH3COO)2、MnSO4和Mn(NO3)2是制备正极活性材料常用的材料。基于与权利要求1上述技术方案相同的理由，权利要求1的并列技术方案也具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（2） 权利要求2-8具备专利法第22条第2款规定的新颖性、专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求2-8引用权利要求1，在权利要求1的技术方案相对于对比文件4具有专利法第22条第2款规定的新颖性的情况下，权利要求2-8相对于对比文件4也具有专利法第22条第2款规定的新颖性。
在权利要求1的技术方案相对于对比文件4以及本领域公知常识具备专利法第22条第3款规定的创造性的情况下，权利要求2-8的技术方案相对于对比文件4以及本领域公知常识也具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3、对前置意见的评述
对比文件4虽然公开了在向LiCoO2中加入锂缓冲剂后进行热处理。热处理的合适温度范围为400至1100℃，更优选500至950℃。但同时还公开了多种锂缓冲材料，并且混合物加热期间，在更高温度(＞＞1000℃)下，过渡金属阳离子变得可流动，可与LiCoO2反应而形成一种新物质（即固溶体）。如果该热处理在超过1100℃的很高温度下进行，则可造成不希望的明显增加的工艺成本。此外，在这样的温度下不仅锂和氧的势能平衡，而且过渡金属的扩散变得明显，从而生成掺杂的LiCoO2（说明书第11页第5-25行）。并且，权利要求19中也指出热处理温度应低于LiCoO2和所述锂缓冲材料反应而生成新化合物的温度。由此可见，对比文件4给出了与本申请相反的技术启示，使热处理在低于LiCoO2和所述锂缓冲材料反应而生成新化合物的温度进行，以防止过渡金属阳离子变得可流动，与LiCoO2反应而形成一种新物质（固溶体）。
基于以上理由，合议组依法作出如下复审请求审查决定。
三、决定
撤销国家知识产权局于2018年05月09日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门以下述文本为基础继续进行审批程序：国际申请进入中国国家阶段日2014年11月06日提交的说明书附图图1-4、说明书摘要、摘要附图；2019年04月30日提交的说明书第1-81段；2019年08月23日提交的权利要求第1-8项。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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