发明创造名称：一种重烷基苯磺酸的制备方法
外观设计名称：
决定号：190898
决定日：2019-09-25
委内编号：1F242987
优先权日：
申请（专利）号：201510103411.8
申请日：2015-03-07
复审请求人：甘肃兴荣精细化工有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：杨永明
合议组组长：王加松
参审员：李勇
国际分类号：C07C303/06,C07C309/31,C09K8/584
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：在判断创造性时，如果该权利要求的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别特征，但该区别特征并非本申请解决技术问题的关键技术手段，且要求保护的发明与该最接近现有技术的技术领域相同，要解决的技术问题相近，所取得的技术效果没有明显区别，则认为要求保护的技术方案相对于该现有技术没有突出的实质性特点和显著的进步，因此不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为“201510103411.8，名称为“一种重烷基苯磺酸的制备方法”的发明专利申请（下称本申请），申请人为甘肃兴荣精细化工有限公司。本申请的申请日为2015年03月07日，公开日为2015年07月01日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年10月11日驳回了本申请，其理由是：权利要求1-5不符合专利法第22条第3款的规定。驳回决定依据的文本为：申请人于申请日2015年03月07日提交的权利要求第1-5项、说明书第[0001]-[0042]段（即，第1-6页）和说明书摘要（下称驳回文本）。
驳回决定针对的权利要求书如下：
“1.一种重烷基苯磺酸的制备方法，其特征在于包括以下步骤：
1)将硫磺粉块置于熔硫槽，用间接蒸汽加热熔化成液体并维持在150℃，沉淀8小时后，与干燥空气逆流接触燃烧生成二氧化硫；
2)将所得二氧化硫气体冷却，与催化剂反应生成三氧化硫；
3)将三氧化硫气体冷却至50～55℃，用干燥空气将三氧化硫气体浓度稀释至4-5％；
4)将稀释的三氧化硫气体与烷基苯接触发生磺化反应，生成烷基苯磺酸；
5)将生成的烷基苯磺酸经过气液分离器分离，收集分离所得液体装入老化罐老化；
6)向老化的烷基苯磺酸加入水解水，既得烷基苯磺酸产品。
2.根据权利要求1所述的一种重烷基苯磺酸的制备方法，其特征在于：所述燃烧生成的二氧化硫温度为650～670℃，体积浓度为6.5％。
3.根据权利要求1所述的一种重烷基苯磺酸的制备方法，其特征在于：步骤(2)中二氧化硫气体冷却后温度为430～440℃。
4.根据权利要求1所述的一种重烷基苯磺酸的制备方法，其特征在于：所述的催化剂为五氧化二釩，其在与二氧化硫气体反应前预热至400℃以上。
5.根据权利要求1所述的一种重烷基苯磺酸的制备方法，其特征在于：步骤(5)老化的条件为维持50～55℃40分钟。”
驳回决定指出：(1)权利要求1请求保护一种重烷基苯磺酸的制备方法，与对比文件1（CN1488608A，公开日2004年04月14日）公开的烷基苯的磺化方法的区别在于：①权利要求1限定了采用燃烧硫磺粉块制备二氧化硫的方法和具体操作，对比文件1直接采用二氧化硫为原料磺化烷基苯；②权利要求1限定了将三氧化硫气体冷却至50～55℃，并用干燥空气将三氧化硫气体浓度稀释至4-5%，再进行磺化反应，对比文件1没有该操作；③权利要求1还包括向老化的烷基苯磺酸加入水解水的操作。相对于对比文件1，权利要求1实际解决的技术问题是提供一种以硫磺粉块为磺化来源制备重烷基苯磺酸的方法。对于上述区别特征，对比文件2（隆言泉，“纸浆学上册”，商务印书馆，第226-231页，1956年11月30日）公开了一种采用旋转燃硫炉制备二氧化硫的方法，教导了本领域技术人员以固体硫磺为原料制备二氧化硫；对比文件3（CN101570500A公开日2009年11月04日）公开了一种芳香类有机物气相磺化制备芳香类磺酸的方法，给出了采用三氧化硫磺化烷基苯之前，将三氧化硫与干燥空气混合稀释的技术教导，并披露了混合的温度和稀释的浓度数值；对比文件1中披露二氧化硫气体的温度40-50℃与热空气进行混合，然后再反应制备三氧化硫和制备的烷基苯磺酸老化后流入产品罐待水解。综上，权利要求1相对于对比文件1、2、3的结合是显而易见的，不具备创造性。（2）权利要求2-5的附加技术特征已被对比文件公开或是本领域公知常识，在其引用的权利要求不具备创造性时，从属权利要求2-5也不具备创造性；（3）申请人的意见陈述不具说服力：首先，对比文件2公开了采用熔融的液态硫与空气接触燃烧反应制备三氧化硫和熔融硫温度降低会发生堵管现象，而且选择气体流与液体流的逆流接触扩大气液反应的接触面积和对熔融硫沉淀除杂属于本领域的惯用手段；其次，对比文件3公开的芳香类有机物与本申请重烷基苯都是烷基苯类同系物，本领域的技术人员结合对比文件3的教导，通过有限的试验完全容易确定出重烷基苯与三氧化硫磺化的适合温度。第三，采用较廉价的硫磺作为起始原料可以大幅度降低成本、熔融的液态硫与干燥空气逆流接触而增大反应接触面积以提高二氧化硫的转化率等属于本领域的技术人员根据本领域的公知常识就可以预期到的技术效果，而且本申请说明书的实验数据无法得出本申请的产品重烷基苯磺酸产品的质量、生产效率、产品中产物和杂质的含量等一定优于对比文件1，甚至取得了何种预料不到的技术效果。
申请人甘肃兴荣精细化工有限公司（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年01月23日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书和说明书。相对于驳回文本，复审请求人的修改如下：（1）将原说明书和权利要求书中由于笔误造成的“烷基苯”和“烷基苯磺酸”修改为“重烷基苯”和“重烷基苯磺酸”，并提交说明书全文替换页4页共42段；（2）将原权利要求2、3、5并入原权利要求1并适应性删除原权利要求2、3、5，还根据原说明书记载内容，修改原权利要求1，并提交权利要求书全文替换页1页共2项权利要求。
复审请求时新修改的权利要求书如下：
“1.一种重烷基苯磺酸的制备方法，其特征在于包括以下步骤：
1)将硫磺粉块置于熔硫槽，用间接蒸汽加热熔化成液体并维持在150℃，沉淀8小时后，过滤，由计量泵送入燃硫炉上部，与底部进入的干燥空气逆流接触燃烧生成二氧化硫，二氧化硫气体温度约为650℃，体积浓度为6.5％；
2)高温的二氧化硫气体经空气热交换器冷却到430℃～440℃左右，进入转化塔，转化塔有四层，内装有催化剂，二氧化硫通过第一床层的催化剂，约有70％的二氧化硫可转化成三氧化硫，第一床层的气体温度不超过600℃；经第一床层转化的气体，由一、二床层之间的空气热交换器冷却到450℃，然后进入第二层继续转化，并相继转入第三床层，第四床层，二氧化硫的转化率达97％以上；
3)三氧化硫气体由第四床层排出，经三氧化硫冷却器与空气进行热交换，冷却至50～55℃，用干燥空气将三氧化硫气体浓度稀释到4-5％；
4)稀释后的三氧化硫经过滤除去杂质和酸雾后进入磺化器头部，与重烷基苯起磺化反应，重烷基苯磺化在多管模式磺化器中进行，重烷基苯由供料泵从储罐吸入，经过滤器送入磺化器头部进入分配器，均匀进入磺化器管壁，与三氧化硫气体接触发生磺化反应，生成重烷基苯磺酸；
5)从磺化器底部出来的磺酸，经过气液分离器，气体由气液分离器导出，液体由磺酸输出泵送入老化罐，维持50℃～55℃，保持约40分钟；
6)老化后的重烷基苯磺酸进入水解器，加入0.5％-1％水解水，即得重烷基苯磺酸产品；
7)磺化尾气处理。
2.根据权利要求1所述的一种重烷基苯磺酸的制备方法，其特征在于：所述的催化剂为五氧化二釩，其在与二氧化硫气体反应前预热至400℃以上。”
复审请求人认为本申请具备创造性，陈述理由如下：
（1）本申请请求保护的是一种重烷基苯磺酸的制备方法，对比文件1中公开的是一种烷基苯的磺化方法，两种化合物实际结构和性质差别很大；
（2）本申请采用硫粉作为原料在燃硫炉与空气逆流接触燃烧制得的SO2制备SO2，成本低廉，反应更彻底，生产效率明显提高；在SO2制备SO3的过程中，通过具体装置结构、催化剂和温度的选择，实现SO2的转化率达97%以上；对比文件2没有公开且本领域技术人员也想不到逆流接触燃烧的方法，且难以改进对比文件1设备；
（3）对比文件1没有记载SO3气体浓度，对比文件3没有记载稀释SO3浓度为4%-12%v/v解决具体技术问题的启示；本复审请求人在生产实践中发现气态SO3作为磺化剂磺化时不稀释易生成砜类副产物，本申请在制得的SO=体积浓度为6.5%的基础上，进一步稀释SO3浓度为4-5%，以降低副反应的发生；
（4）本申请中重烷基苯与SO3两者接触比较充分，反应比较均匀，反应效果比较好；
（5）本申请磺酸分离出的液体由磺酸输出泵送入老化罐，可以使少量未反应的重烷基苯与残留的SO3和游离酸继续磺化反应，向老化的重烷基苯磺酸加入0.5%-1%的水解水，使磺化反应中产生的磺酸酐水解成二分子的磺酸，提高生产效率；增加新特征“磺化尾气处理”也进一步降低了后续生产成本。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年03月08日依法受理了该复审请求，并将其转送至国家知识产权局原审查部门进行前置审查。
国家知识产权局原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年04月03日向复审请求人发出复审通知书，指出：（1）权利要求1与对比文件1的区别在于：①权利要求1限定了用间接蒸汽加热熔化熔硫槽中的硫磺粉块为液体，泵入燃硫炉与干燥空气逆流接触燃烧制备温度650℃、体积浓度6.5％SO2气体的方法和具体操作；对比文件1直接将液体SO2加热为SO2气体并与工艺空气混合得到SO2气体浓度8%的混合气体为原料。②由SO2制备SO3的工艺不同：权利要求1中高温的SO2气体冷却到430℃～440℃进入四层转化塔催化转化制得SO3气体冷却至50～55℃，用干燥空气稀释到浓度4-5％；对比文件1中SO2气体进入两层转化塔催化转化制得SO3气体冷却至磺化所需温度45℃，没有稀释SO3气体的相关内容。。③权利要求1的方法还包括磺化尾气处理，对比文件1没记载磺化尾气处理相关内容。权利要求1相对于对比文件1实际解决的技术问题是提供一种以硫磺粉块为磺化来源制备重烷基苯磺酸的方法。对比文件2给出了间接蒸汽加热使固体硫磺熔化后与空气接触燃烧制备SO2的技术教导，且教导了温度在112.8℃-360℃之间时硫磺呈液态，温度≥360℃任意温度能够燃烧制得浓度≤21%的SO2；且沉淀除杂提高硫磺燃烧效率是本领域公知常识。对比文件1公开了由SO2制备SO3的具体工艺和与SO3进行磺化反应制备磺化或硫酸化产品的有机物之一是“重烷基苯”，且制得的气体经冷却至所需的磺化反应温度45℃，并过虑除杂后进入磺化工序。对比文件3给出了采用SO3磺化烷基苯之前，将SO3与干燥空气混合稀释的技术启示，且稀释的SO3浓度数值与本申请的SO3浓度数值范围交叉重叠。在对比文件1的基础上结合对比文件2、3本领域技术人员能够显而易见地得到权利要求1技术方案且技术效果可以预期，因此权利要求1不具备创造性。（2）对比文件1已经公开了反应催化剂为五氧化二钒，且预热反应是本领域的惯用手段。因此，在其引用的权利要求1不具备创造性的时，从属权利要求2也不具备创造性。（3）复审请求人的意见陈述不具有说服力：首先，对比文件1公开或教导了如下内容：①重烷基苯与SO3发生磺化制备重烷基苯磺酸，②公开或教导了加热熔化固体硫磺为液体与空气逆流接触燃烧制备SO2、多层转化塔中SO2经V2O5催化剂转化制备SO3；③公开了反应物气体SO3和液体重烷基苯同向接触的接触方式；④用制备的热空气与SO2混合，稀释SO2浓度后再催化氧化制得低浓度的SO3气体用于磺化反应。其次，对比文件3明确公开了与芳香类有机物磺化反应的磺化剂SO3的磺化活性高、磺化能力强，采用氮气、惰性气体或干燥空气稀释SO3，控制SO3浓度4%-12%v/v。第三，本申请和对比文件1都对磺化液体产物进行老化、水解等相同的产物后处理，且本领域技术人员知晓老化、水解等本领域常规操作，理应具有相同的效果；出于环境保护的目的，对磺化尾气处理是本领域公知常识，属于本领域惯用手段。
针对上述复审通知书，复审请求人于2019年05月16日提交了意见陈述书和权利要求书全文替换页1页共2项权利要求。相对于复审通知书依据的文本，复审请求人对权利要求1作了如下修改：（1）在权利要求1中增加特征“1)制备用于三氧化硫发生和稀释的干燥空气，经过过滤净化和冷却，使干燥空气温度降至5℃；”作为新的步骤1）；（2）在原步骤1）中删除特征“体积浓度为6.5%”；（3）将原步骤2）中“内装有催化剂”修改为“内装有钒触媒”、将“高温的二氧化硫气体经空气热交换器冷却到430℃-440℃左右”修改为“高温的二氧化硫气体经空气热交换器冷却到430℃左右”，并增加特征“第二、第三、第四床层之间直接通入干燥空气”；（4）将原步骤5）中“维持50℃-55℃”修改为“维持50℃”；（5）适应性修改权利要求1中步骤序号，得到修改后的权利要求1包括8个步骤，并提交权利要求书全文替换页。
答复复审通知书新修改的权利要求书如下：
“1.一种重烷基苯磺酸的制备方法，其特征在于包括以下步骤：
1)制备用于三氧化硫发生和稀释的干燥空气，经过过滤净化和冷却，使干燥空气温度降至5℃；
2)将硫磺粉块置于熔硫槽，用间接蒸汽加热熔化成液体并维持在150℃，沉淀8小时后，过滤，由计量泵送入燃硫炉上部，与底部进入的干燥空气逆流接触燃烧生成二氧化硫，二氧化硫气体温度约为650℃；
3)高温的二氧化硫气体经空气热交换器冷却到430℃左右，进入转化塔，转化塔有四层，内装有釩触媒，二氧化硫通过第一床层的催化剂，约有70％的二氧化硫可转化成三氧化硫，第一床层的气体温度不超过600℃；经第一床层转化的气体，由一、二床层之间的空气热交换器冷却到450℃，然后进入第二层继续转化，并相继转入第三床层，第四床层，二氧化硫的转化率达97％以上，第二、第三、第四床层之间直接通入干燥空气；
4)三氧化硫气体由第四床层排出，经三氧化硫冷却器与空气进行热交换，冷却至50～55℃，然后用干燥空气将三氧化硫气体浓度稀释到4-5％；
5)稀释后的三氧化硫经过滤除去杂质和酸雾后进入磺化器头部，与重烷基苯起磺化反应，重烷基苯磺化在多管模式磺化器中进行，重烷基苯由供料泵从储罐吸入，经过滤器送入磺化器头部进入分配器，均匀进入磺化器管壁，与三氧化硫气体接触发生磺化反应，生成重烷基苯磺酸；
6)从磺化器底部出来的磺酸，经过气液分离器，气体由气液分离器导出，液体由磺酸输出泵送入老化罐，维持50℃，保持约40分钟；
7)老化后的烷基苯磺酸进入水解器，加入0.5％-1％水解水，即得重烷基苯磺酸产品；
8)磺化尾气处理。
2.根据权利要求1所述的一种重烷基苯磺酸的制备方法，其特征在于：所述的催化剂为五氧化二釩，其在与二氧化硫气体反应前预热至400℃以上。”
复审请求人认为：本申请采用成本低廉的硫磺粉块作为原料，通过四层转化塔制备三氧化硫，转化率达97％以上，经空气干燥过程干燥的低温气体稀释后，与烷基苯发生磺化反应，生成重烷基苯磺酸，具有成本低廉、生产效率大幅提高的技术效果，而且通过反应收集伴随发生的副产品（发烟硫酸、黑硫酸），也提高了经济效益；这些都是对比文件1-3所不具备的。因此权利要求1符合专利法第22条第3款关于创造性的规定，具体理由如下：
（1）在SO2制备SO3的过程中，高温的SO2经空气热交换器冷却到430℃，进入装有钒触媒四层转化塔，通过四层转化塔的具体结构设置、催化剂和温度参数，实现SO2的转化率达97%以上；由于上述过程的实现，SO3的生产效率得到大幅提高。对比文件1没有公开或教导大幅度提高SO2制备SO3的生产效率，既没有公开权利要求1中的与二氧化硫转化率相关的技术特征，也没有给出通过结构和参数改进使得二氧化硫转化率提高的启示；同时对比文件2和3也没有公开相应的技术特征，也没有给出相关的启示。
（2）本申请采用四层转化塔，其中第二、第三、第三床层之间通入的干燥空气为5℃，起冷却和补充氧气的作用，既起到了提高转化率的作用，也节约了能源，提高了经济效益。对比文件1公开的500℃工艺热空气的作用与本申请不同，转化塔两层，不能实现对三氧化硫的冷却，没有公开三氧化硫稀释的步骤，也没有提到生产效率的提高，更没有给出相关的启示；对比文件3只公开了稀释三氧化硫，没有提到三氧化硫稀释的理由，也没有提到采用5℃低温干燥空气的稀释以降低副反应，即使对比文件3给出了稀释三氧化硫的启示，但在对比文件1公开的500℃的工艺热空气的基础上，本领域技术人员怎么有动机想到将如此高温的热空气进行冷却至5℃的处理以对三氧化硫进行稀释，本申请在多个反应中一直采取5℃的干燥空气，即使本领域技术人员想到转化塔冷却和降温稀释，也会由于工艺流程复杂而影响生产的经济效益，不利于实际实施。
（3）三氧化硫与烷基苯发生磺化反应是常见的化学反应，但是本申请的重烷基苯磺酸的制备方法，成本低廉，在工业生产中可大幅度提高生产效率和经济效益，对比文件1-3虽然记载的都是三氧化硫的磺化反应，部分技术手段与本申请相同，但是并没有围绕降低成本和提高生产效率的技术需求出发，本领域技术人员仅根据对比文件1-3的工艺介绍，也想不到如何改进来节约成本和提高生产效率。本申请在节约生产成本和大幅度提高生产效率方面，申请人做出了大量的试验并付出了巨大的精力与心力，生产工艺看似常规，但是每个步骤环节的点滴改进都涉及了整个工艺环节的整体，成本的节约和效率的提高也是由各个步骤环节方方面面的改进决定的，看似参数或步骤的简单选择，但却会为工艺生产带来极大的有益变化，不属于有限次实验后得到的具体数值范围，也并不容易做到，综上本申请具备创造性。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
（一）审查文本的认定
复审请求人在复审阶段修改了权利要求书，经审查，上述修改符合专利法第33条和实施细则第61条第1款的规定。本复审决定依据的文本为：复审请求人于2019年05月16日提交的权利要求第1-2项，于2018年01月23日提交的说明书第[0001]-[0042]段（即，第1-4页）和于申请日2015年03月07日提交的说明书摘要。
（二）专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
在判断创造性时，如果该权利要求的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别特征，但该区别特征并非本申请解决技术问题的关键技术手段，且要求保护的发明与该最接近现有技术的技术领域相同，要解决的技术问题相近，所取得的技术效果没有明显区别，则认为要求保护的技术方案相对于该现有技术没有突出的实质性特点和显著的进步，因此不具备创造性。
1.权利要求1请求保护一种重烷基苯磺酸的制备方法（详见案由部分）。
根据本申请说明书的记载，重烷基苯(HAB)是生产十二烷基苯过程中的副产物，主要由二烷基苯构成。本申请提供一种重烷基苯磺酸的制备方法，原理为在磺化反应器中，气体SO3和液体重烷基苯同向接触，发生磺化反应，生成重烷基苯磺酸。本申请采用如权利要求1所述的技术方案，制得重烷基苯磺酸，在其唯一的实施例1中包括主要由空气干燥、SO3制备、多管模式磺化、老化和水解及尾气处理等五部分制得的重烷基苯磺酸的质量批指标如下：活性物质%为≥74.8%，无机酸%为≤1.5%，酸值%为≥104%。因此，本申请提供了一种以硫磺粉块为原料制备重烷基苯磺酸的方法，其技术手段包括间接蒸汽加热熔化硫磺粉块成液体与干燥空气逆流接触制备SO2气体，冷却后的SO2气体进入四层转化塔催化转化为SO3，冷却后的SO3气体被干燥空气稀释至4～5％的浓度，与重烷基苯进行磺化反应制备重烷基苯磺酸。
对比文件1公开了由液体SO2制备磺化或硫酸化产品的工艺，该方法简便易行，成本低，重复性好，合成的磺化产品或硫酸化产品具有较高转化率（参见对比文件1说明书第3页），其中制备烷基苯磺酸的方法如下：（1）制备500℃的工艺热空气；（2）涡流电加热器加热，控制液体SO2的气化温度40-50℃并在转化塔顶部与热空气混合，控制SO2气体浓度在8%；混合气体经两层V2O5催化剂催化转化为SO3气体，控制转化塔温度510-520℃。（3）冷却SO3气体至所需温度45℃，经SO3过滤器将冷凝酸滤出后进入磺化工序，按烷基苯与SO3摩尔比为1:1.04定量将烷基苯送至玻璃磺化器的有机物腔，与玻璃磺化器顶部通入的SO3气体并流而下，完成磺化反应，磺化气液混合物经气-液分离，磺化液体产物输送至老化罐，老化后流入产品罐待水解（参见对比文件1实施例1）。
权利要求1与对比文件1公开的上述内容相比，区别特征在于：①权利要求1限定了用间接蒸汽加热熔化熔硫槽中的硫磺粉块为液体，泵入燃硫炉与干燥空气逆流接触燃烧制备温度650℃的SO2气体的方法和具体操作；对比文件1直接将液体SO2加热为SO2气体并与工艺空气混合得到SO2气体浓度8%的混合气体为原料。②由SO2制备SO3的工艺不同：权利要求1中高温的SO2气体冷却到430℃进入四层转化塔催化转化制得SO3气体，用5℃的干燥空气冷却至50～55℃和稀释到浓度4-5％；对比文件1中SO2气体进入两层转化塔催化转化制得SO3气体冷却至磺化所需温度45℃，没有稀释SO3气体的相关内容。③权利要求1的方法还包括磺化尾气处理，对比文件1没记载磺化尾气处理相关内容。
合议组查明：对比文件1公开了所述的与SO3发生磺化或硫酸化反应的有机物为直链烷基苯、重烷基基（由于之前的直链烷基苯和之后的α-烯烃等均为此物质，因此推断此处应为“重烷基苯”）、α-烯烃和内烯烃、脂肪醇醚、脂肪酸甲酯、石油的各种馏分油、动植物油脂、天然脂肪醇或合成脂肪醇（参见对比文件1权利要求3、说明书第2页）。对比文件1还公开磺化产品的合成工艺之一：燃烧硫磺产生SO2气体，氧化成SO3后与有机物料磺化反应生成磺化或硫酸化产品。固体硫磺投入熔硫池中，用间接蒸汽加热溶化，泵入燃硫炉，与干燥空气相遇发生燃烧反应，生成SO2气体。将冷却后的SO2气体送至转化塔，经钒触媒催化转化生成SO3气体。经冷却后的SO3进入磺化反应器与定量的有机物反应生成磺化或硫酸化产品（参见对比文件1说明书第1页）。
因此合议组认为：（1）对比文件1公开了SO3气体的制备方法：以间接蒸汽加热熔化的硫磺，泵入燃硫炉中与干燥空气相遇（逆流接触）生成SO2气体，SO2气体经冷却送至转化塔经钒触媒催化转化生成SO3气体；（2）对比文件1公开了与SO3进行磺化反应制备磺化或硫酸化产品的有机物之一是“重烷基苯”，即使不能唯一确定对比文件1公开了所述有机物可以是重烷基苯，但在对比文件1公开的“所述有机物是直链烷基苯、重烷基、α-烯烃和内烯烃、脂肪醇醚、脂肪酸甲酯、石油的各种馏分油、动植物油脂、天然脂肪醇或合成脂肪醇，所述磺化产品为：烷基苯磺酸、α-烯烃磺酸和内烯烃磺酸、天然和合成的石油磺酸、脂肪醇硫酸酯和脂肪醇醚硫酸酯、脂肪酸甲酯磺酸或磺化油脂等”内容（参见对比文件1说明书第2页）的基础上，本领域技术人员也能得到“重烷基苯”简单替换“烷基苯”进而与SO3气体进行磺化反应能够制得“重烷基苯磺酸”的技术启示。
综上所述，在对比文件1的基础上，本领域技术人员能够容易得到熔化的硫磺与干燥空气逆流接触在燃硫炉中燃烧制备的SO2气体，经冷却后在转化塔中钒触媒催化转化生成SO3气体的工艺过程，本申请和对比文件1都涉及SO2气体经钒触媒催化氧化制备SO3气体，SO3与有机物磺化反应制备磺化产品的相同发明构思，而且对比文件1公开或启示了所述有机物可以是“重烷基苯”。因此，权利要求1相对于对比文件1实际解决的技术问题是提供一种以硫磺粉块为磺化来源制备重烷基苯磺酸的方法。
对于上述区别①，对比文件2公开了制备SO2的方法：硫在112.8℃熔化成为液体，温度升高到360℃，在空气中燃烧生成SO2的浓度≤21%，利用蒸汽盘管加热使熔硫槽D中的固体硫磺熔化后从C管流进炉内，与通入炉内的空气经燃烧制备SO2气体（参见对比文件2第227页第2段、最后1段和第228页第2段），即对比文件2也给出了间接蒸汽加热使固体硫磺熔化后与空气接触燃烧制备SO2的技术教导，且教导了温度在112.8℃-360℃之间时硫磺呈液态，温度≥360℃任意温度能够燃烧制得浓度≤21%的SO2。本领域公知天然硫矿包含杂质，去除杂质提高硫磺燃烧的效率是本领域公知常识，沉淀法除去杂质是本领域提纯的惯用手段。
对于上述区别②，对比文件1公开了控制反应温度510℃-520℃经两层V2O5催化SO2制备SO3；其引用的文献如CN1134396A公开了在多层钒触媒催化SO2制备SO3作转化器进口温度≥430℃和出口温度≤600℃，在此基础上本领域技术人员能够得到SO2催化氧化制备SO3的合适反应温度，且本领域公知SO2催化氧化制备SO3是放热反应，因此将650℃的SO2气体经冷却后催化氧化制备SO3也是本领域技术人员容易想到的而且对比文件1还公开了在转化塔中由冷激风进行反应温度调节和SO3气体通过冷却器泠却至磺化所需温度；对比文件1公开了控制气化温度40-50℃，SO2液体转变为SO2气体，并与制备的工艺热空气混合得到SO2浓8%的混合气体经催化氧化制备SO3，由此显然可以由被稀释的低浓度的SO2气体制得相应低低浓度的SO3气体，与本申请制得SO3气体后再用干燥空气稀释得到低浓度的SO3气体具有相同效果，虽然经稀释得到的SO3气体的浓度不同，但是对比文件1给出了与有机物进行磺化反应制备磺化产品的SO3气体是低浓度的SO3混合气体，要在磺化反应进行前通过稀释得到低浓度的SO3气体的技术启示；而且对比文件3公开了一种芳香类有机物气相磺化制备芳香类磺酸的方法，芳香类似有机物和磺化剂发生磺反应制得芳香类磺酸，SO3气体磺化剂具有磺化能力强、转化率高、产品纯度高和不产生废酸等特点，SO3混合物其是由氮气、惰性气体或干燥空气稀释SO3而得，所述芳香类有机物为十二烷基苯，旋转填料床内反应温度为50～60℃，SO3混合气中SO3的浓度为4%～12%v/v（参见对比文件3说明书第3页第1、6段），可见，对比文件3给出了采用SO3磺化烷基苯之前，将SO3与干燥空气混合稀释的技术启示，且稀释的SO3浓度数值与本申请的SO3浓度数值范围交叉重叠。
对于上述区别③，由前述分析可知，对比文件1公开或教导了与SO3进行磺化反应制备磺化或硫酸化产品的有机物之一是“重烷基苯”，还公开了制得的气体经冷却至所需的磺化反应温度45℃，并过虑除杂后进入磺化工序（参见对比文件1实施例1）；对比文件3公开了SO3混合气体作为磺化剂与芳香类有机物磺化反应温度0～60℃、50～60℃（对比文件3说明书第3页）。因此，本领域技术人员在此基础上得到由重烷基苯与SO3磺化反应制备重烷基苯磺酸的技术方案是显而易见的，而且为环境保护而处理磺化尾气属于本领域的惯用手段。
综上所述，本领域技术人员在对比文件1的基础上，结合对比文件2、3得到权利要求1所要求保护的技术方案是显而易见的，权利要求1不具备突出的实质性特点和显著的进步。因此，权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.从属权利要求2是权利要求1的从属权利要求，附加技术特征为“所述的催化剂为五氧化二釩，其在与SO2气体反应前预热至400℃以上”，对比文件1已经公开了该步反应的催化剂为五氧化二钒，预热反应是本领域的惯用手段。因此，在其引用的权利要求1不具备创造性的基础上，权利要求2也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3.合议组认为复审请求人的陈述理由（具体参见案由部分）不具备说服力：
对比文件1公开或教导了加热熔化固体硫磺为液体与空气逆流接触燃烧制备SO2、多层转化塔中SO2经两层V2O5催化剂转化制备SO3，并通过冷激风进行转化塔中部温度调节控制反应温度480-520℃，该冷激风与本申请在转化塔中通入的5℃干燥空气一样起到冷却控制反应温度的作用，因此复审请求人所述的“对比文件1不能实现对SO3的冷却”不成立；对比文件1和本申请都是由SO2氧化制备SO3且催化剂都是钒触媒催化剂、反应温度范围内交叉重叠，即使对比文件1没有公开SO2的转化率，二者的转化率也不会有较大差别，理应具有相同的效果；对比文件3公开了SO3气体磺化剂磺化能力强，由氮气、惰性气体或干燥空气稀释得到SO3混合物浓度4%-12%v/v（参见对比文件3说明书第3页），可见复审请求人所述“比文件3只公开了稀释三氧化硫，没有提到三氧化硫稀释的理由”不成立；三氧化硫与烷基苯发生磺化反应是常见的化学反应，而且对比文件1还公开或教导了重烷基苯与SO3发生磺化制备重烷基苯磺酸且本领域技术人员知晓老化、水解等本领域常规操作，复审请求人所述的本申请的重烷基苯磺酸的制备方法能具有成本低廉、在工业生产中可大幅度提高生产效率和经济效益等效果是其采用低廉原料硫磺块作为制备SO2的起始原料降低成本，而且由硫磺氧化制备SO2、进而制备SO3都是本领域常见的常规化学反应，该技术效果是本领域技术人员可以预期的（详见权利要求1创造性评述意见）。
综上所述，复审请求人陈述的理由不具有说服力，合议组对复审请求人的上述主张不予支持。权利要求1-2不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
基于上述事实和理由，合议组作出如下复审请求审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年10月11日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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