发明创造名称：使二氧化钛沉积于基材和复合制品上的方法
外观设计名称：
决定号：190045
决定日：2019-09-19
委内编号：1F259151
优先权日：2013-05-10
申请（专利）号：201480026576.3
申请日：2014-04-23
复审请求人：3M创新有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：李征
合议组组长：易方
参审员：许辉
国际分类号：C23C24/02,B24B1/00
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：一项权利要求所要求保护的技术方案与作为最接近现有技术的对比文件相比存在区别技术特征，但现有技术中已经给出将该区别技术特征结合到最接近的现有技术中以解决其所述的技术问题的技术启示，并且也解决了其所述的技术问题，则该技术方案对于本领域的技术人员来说是显而易见的，该权利要求不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201480026576.3，名称为“使二氧化钛沉积于基材和复合制品上的方法”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为3M创新有限公司，申请日为2014年4月23日，优先权日为2013年5月10日，公开日为2016年1月6日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年5月9日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-9不符合专利法第22条第3款的规定。驳回决定所依据的文本为2015年11月9日本申请进入中国国家阶段时提交的国际申请文件中文文本中的说明书第1-64段，说明书附图图1-5，说明书摘要、摘要附图，以及2017年9月19日提交的权利要求1-9项。
驳回决定所引用的对比文件为：
对比文件2：“CNTs-TiO2复合薄膜的场发射及其在电离规中的应用”，何凯旋等，真空电子技术，第1卷，第5期，第37-42页，公开日为2011年10月25日。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种方法，所述方法包括将包含二氧化钛颗粒的粉末擦涂在铝基材的表面上，以形成粘结至所述铝基材的表面的层，其中所述粉末包含小于1重量％的有机颗粒，并且其中所述层包含二氧化钛。
2. 根据权利要求1所述的方法，其中所述二氧化钛颗粒具有在10纳米和1000纳米之间的中值粒径D50，包括端值。
3. 根据权利要求1所述的方法，其中所述粉末基本上由所述二氧化钛颗粒组成。
4. 根据权利要求1所述的方法，其中所述二氧化钛基本上由锐钛矿组成。
5. 根据权利要求1所述的方法，其中擦涂包括使用抛光垫进行抛光。
6. 根据权利要求1所述的方法，其中所述层还包含元素钛。
7. 根据权利要求1所述的方法，其中所述铝基材包含铝箔。
8. 一种复合制品，所述复合制品包括粘结至基材的表面的层，其中所述层包含二氧化钛和元素钛，其中所述层基本上不含有机组分，并且其中所述基材包含铝金属。
9. 根据权利要求8所述的复合制品，其中所述层具有浓度随着距所述基材的表面的距离增加而降低的所述元素钛。”
驳回决定认为：权利要求1-9不具备专利法第22条第3款规定的创造性，权利要求1与对比文件2的区别在于：权利要求1中的基材为铝基材而对比文件2为铜片。基于上述区别特征可以确定其实际解决的技术问题是：提供一种与现有技术类似的擦涂方案。但是铝基材替代铜基材为本领域常规技术手段，因此在对比文件2的基础上结合本领域常规技术手段，得出该权利要求的技术方案，对本技术领域的技术人员来说是显而易见的，权利要求1不具备创造性。同理，权利要求8也不具备创造性。从属权利要求2-7和9的附加技术特征或是被对比文件2所公开或是属于本领域的常规技术手段，因此也不具备创造性。
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年8月23日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书，将从属权利要求6补入权利要求1中。复审请求人认为：（1）对比文件2的擦涂过程仅仅描述了铜片基材上擦涂TiO2，铜和铝不是等同的金属，在许多情况下表现不同，如属于周期表的不同族，这导致不同的氧化电位和不同的化学性质。（2）对比文件2的图3a中没有显示有Ti0，由附件可知，预期Ti0处于约510-520cm-1，本申请已经证实了Ti0在将TiO2对铝擦涂后存在，虽然没有提出其产生的原因，是因为这是完全预料不到的，这正是创造性预料不到的结果的经典例子。实现所要求保护的结果的方法已经包含在说明书中，对于反应为什么发生的科学解释不是专利性所必须的。复审请求时新修改的权利要求书如下：
“1. 一种方法，所述方法包括将包含二氧化钛颗粒的粉末擦涂在铝基材的表面上，以形成粘结至所述铝基材的表面的层，其中所述粉末包含小于1重量％的有机颗粒，其中所述层还包含元素钛，并且其中所述层包含二氧化钛。
2. 根据权利要求1所述的方法，其中所述二氧化钛颗粒具有在10纳米和1000纳米之间的中值粒径D50，包括端值。
3. 根据权利要求1所述的方法，其中所述粉末基本上由所述二氧化钛颗粒组成。
4. 根据权利要求1所述的方法，其中所述二氧化钛基本上由锐钛矿组成。
5. 根据权利要求1所述的方法，其中擦涂包括使用抛光垫进行抛光。
6. 根据权利要求1所述的方法，其中所述铝基材包含铝箔。
7. 一种复合制品，所述复合制品包括粘结至基材的表面的层，其中所述层包含二氧化钛和元素钛，其中所述层基本上不含有机组分，并且其中所述基材包含铝金属。
8. 根据权利要求7所述的复合制品，其中所述层具有浓度随着距所述基材的表面的距离增加而降低的所述元素钛。”
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年9月5日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年7月12日向复审请求人发出复审通知书，复审通知书引用的对比文件为：对比文件2：“CNTs-TiO2复合薄膜的场发射及其在电离规中的应用”，何凯旋等，真空电子技术，第1卷，第5期，第37-42页，公开日为2011年10月25日；公知常识证据1：《有机电合成导论》，王光信等，第51-52页，化学工业出版社，公开日为1997年9月30日；公知常识证据2：《波谱解析法》，潘铁英等编著，第151-154页，华东理工大学出版社，公开日为2009年7月31日；公知常识证据3：《金属间化合物结构材料》，张永刚等，第144-145页，国防工业出版社，公开日为2001年1月31日。复审通知书指出：权利要求1与对比文件2的区别在于：基材为铝基材，所述层还包含元素钛。基于上述区别特征，权利要求1所请求保护的技术方案所实际解决的技术问题是提供一种与现有技术类似的擦涂方案 。但是经过分析，在对比文件2的基础上结合本领域公知常识得出该权利要求的技术方案对本技术领域的技术人员来说是显而易见的，因此权利要求1不符合专利法第二十二条第三款关于创造性的规定。同理，权利要求7也不符合专利法第二十二条第三款关于创造性的规定。从属权利要求2-7和9的附加技术特征或是被对比文件2所公开或是属于本领域的常规技术手段，因此也不符合专利法第二十二条第三款关于创造性的规定。针对复审请求人的意见陈述，合议组认为：（1）从制备方法上说，权利要求1和对比文件2的制备方法均是将二氧化钛颗粒擦涂在基材（铜/铝）上，除了基材不同，并没有其他的不同，而从公知常识证据3和1公开的内容分析可知，基材的选择并非是Ti0产生的原因，并且原始申请文件中也并未记载任何关于基材的选择与Ti0产生有任何的关联性，因此有理由认为基底材料仅仅是作为二氧化钛的载体，将铜替代铝作为基底材料不需要付出创造性劳动。（2）基于目前的证据，无法证明对比文件2中就必然得不到元素钛，对比文件2已经明确了擦涂法的优点，已经解决了本申请中所解决的技术问题，并达到相同的技术效果。
复审请求人于2019年8月27日提交了意见陈述书，但未修改申请文件。复审请求人认为：（1）对比文件2中元素钛的存在是未知的，而本申请中Ti0的存在是预料不到的，合议组需要证明的是对比文件2中元素钛的存在是已知的或可以预料的。即使Ti0在对比文件2中是客观存在的，鉴于铜和铝的差异，Ti0在本申请的铝的情况下存在仍是预料不到的；（2）本申请说明书中采用“在至少一些情况下”的是专利撰写中常见的表述，并没有排除在所有情况下包含钛元素的情况；（3）合议组认为基材的选择并非是Ti0产生的原因，但无论Ti与Al是否形成合金相，均不影响Ti0在本申请中客观的产生和存在。本申请中二氧化钛擦涂铝基材的工艺与对比文件2中二氧化钛擦涂铜基材的工艺并不相同，并且Ti0产生是预料不到的，因此本申请是非显而易见的。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
决定的理由
1、关于审查文本
复审请求人在复审程序中修改了申请文件，因此本复审请求审查决定所针对的审查文本为：2015年11月9日本申请进入中国国家阶段时提交的国际申请文件中文文本中的说明书第1-64段，说明书附图图1-5，说明书摘要、摘要附图以及2018年8月23日提交的权利要求1-8项。
具体理由的阐述
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
一项权利要求所要求保护的技术方案与作为最接近现有技术的对比文件相比存在区别技术特征，但现有技术中已经给出将该区别技术特征结合到最接近的现有技术中以解决其所述的技术问题的技术启示，并且也解决了其所述的技术问题，则该技术方案对于本领域的技术人员来说是显而易见的，该权利要求不具备创造性。
本复审请求审查决定引用如下的对比文件：
对比文件2：“CNTs-TiO2复合薄膜的场发射及其在电离规中的应用”，何凯旋等，真空电子技术，第1卷，第5期，第37-42页，公开日为2011年10月25日；
公知常识证据1：《有机电合成导论》，王光信等，第51-52页，化学工业出版社，公开日为1997年9月30日；
公知常识证据2：《波谱解析法》，潘铁英等编著，第151-154页，华东理工大学出版社，公开日为2009年7月31日；
公知常识证据3：《金属间化合物结构材料》，张永刚等，第144-145页，国防工业出版社，公开日为2001年1月31日。
1）权利要求1请求保护一种方法，对比文件2公开了一种CNTs-TiO2复合薄膜的场发射及其在电离规中的应用，并具体公开了如下技术内容（参见前言、1 实验部分）：传统制备CNTs薄膜的方法有：化学气相沉积、丝网印刷、旋涂等，本文介绍一种新方法—擦涂法，这种方法的优点是简单、室温下操作、低杂质引入，并且这种方法能够将CNTs与TiO2纳米颗粒按一定的比例混合。用0.1mm厚的铜片作为基底，基底表面用8000目白刚玉磨料打磨，形成轻微粗糙的表面。将CNTs与TiO2纳米颗粒按照一定的质量比放入玛瑙研钵中研磨几分钟，使其均匀混合，其中TiO2纳米颗粒的质量分数分别是1％，4％，7％，10％以及15％。将研磨后的粉末撒在铜片基底表面，用绸布反复摩擦。粗糙的基底表面能牢固地附着CNTs- TiO2粉末，形成与基底结合牢固的薄膜。最后，将薄膜表面附着不牢的样品粉末用透明胶带粘掉。同时，为了作对比研究，还用相同的方法制备了纯CNTs以及纯TiO2薄膜。即对比文件2公开了：将TiO2纳米颗粒（即权利要求1中所述的包含二氧化钛颗粒的粉末）放入玛瑙研钵中研磨几分钟。将研磨后的粉末撒在铜片基底表面，用绸布反复摩擦（即权利要求1中所述的将包含二氧化钛颗粒的粉末擦涂在基材的表面上）。粗糙的基底表面能牢固地附着TiO2粉末，形成与基底结合牢固的薄膜（即权利要求1中所述的粘接至基材表面的层，层包含二氧化钛）。最后，将薄膜表面附着不牢的样品粉末用透明胶带粘掉。其中，对比文件2明确了粉末只含有TiO2纳米颗粒，即粉末包含的有机颗粒小于1重量%已经被对比文件2所公开。
由此可知，权利要求1与对比文件2的区别在于：基材为铝基材，所述层还包含元素钛。基于上述区别特征，权利要求1所请求保护的技术方案所实际解决的技术问题是：提供一种与现有技术类似的擦涂方案。
对于上述区别特征，本领域技术人员公知TiO2薄膜的沉积方式包括各种真空沉积技术（例如，物理气相沉积、化学气相沉积、脉冲激光沉积和溅射）和溶剂或水基方法，其中涂布二氧化钛分散体然后干燥。其中，真空沉积技术需要昂贵的专用设备，基于液体的涂布方法需要能量以移除液体，并且可导致具有杂质的涂层，这些杂质不利地影响TiO2层的性质。如前所述，对比文件2已经明确了擦涂法的优点是简单、室温下操作、低杂质引入，即已经解决了现有技术中所对应存在的：真空沉积技术需要昂贵的专用设备，液体的涂布方法需要能量以移除液体，并且可导致具有杂质的涂层等技术问题。针对基材的区别，本领域技术人员均知，二氧化钛具有稳定的化学性质，可以隔绝基材与腐蚀环境，而铝基材和铜基材都是本领域常见易受环境影响而快速腐蚀失效的金属（参见公知常识证据1的第51-52页），同时，铝基材和铜基材的导电性均较高，均是TiO2颗粒沉积的常见基材，因此，在对比文件2公开了将含有TiO2颗粒的粉末擦涂在铜基材上可以达到简单、室温下操作、低杂质引入的技术效果时，本领域技术人员很容易想到将其擦涂在性质接近的铝基材上，该选择不需要付出任何创造性劳动，其技术效果是可以预期的。针对“所述层还包含元素钛”，首先，对比文件2中并未对元素钛进行表征，对比文件2的图3（d）中显示的是CNTs-TiO2薄膜的拉曼光谱，不能直接认定其一定不含有元素钛，原因是：由复审请求人提出复审请求时给出的附件可知（参见附件的第671页左下以及图1）对于沉积态的样品来说，138cm-1处和520cm-1处的峰分别归属于Ti膜和Si衬底，即138cm-1处的峰是由Ti膜产生的，但是不能确认这是Ti0的峰，该附件通篇研究的是Ti的化合物，尤其是Ti的硅化物，并且从拉曼光谱的原理来说，拉曼光谱是一种分子光谱，它和红外光谱均属于分子振动光谱，但是拉曼光谱是散射光谱，拉曼位移频率等于分子振动频率，拉曼散射的分子振动是分子振动时有极化率改变的振动，每一种物质（分子）都有自己的特征拉曼光谱，用以表征该物质，拉曼光谱应用于除金属以外的绝大部分物质（参见公知常识证据2的第151-154页）。可见，拉曼光谱适用的是分子结构，即有极化率改变的分子振动才会产生拉曼位移，而元素钛即Ti0根本不存在分子振动，因此无法从拉曼光谱中检测出来，无论是对比文件2的图3（d），还是复审请求人提供的附件中的图1，均无法确认元素钛的存在。另外，本申请的说明书中记载“在至少一些情况下，层还可包含元素钛(即，钛原子具有零的氧化数，Ti0)。不受理论的束缚，元素钛据信起源于在擦涂工艺期间发生的二氧化钛的一些未识别化学反应”，即元素钛的获得是随机的，并非是所有情况下都能实现的，而复审请求人对于Ti0产生的原因也不得而知。而本领域技术人员公知元素钛是一种化学元素，原子序数22，在化学元素周期表中位于第4周期、第IVB族，元素钛不能独立存在，只能存在于单质或化合物中。对于本申请中将二氧化钛粉末擦涂于铝基底上的技术方案，根据二元Ti-Al系合金相图可以知晓（参见公知常识证据3的第144-145页）：在较低温度下，Ti与Al无法形成合金相。因此基材的选择并非是Ti0产生的原因。从而从方法本身来看，仅仅是基材的不同，因此本领域技术人员基于对比文件2的制备方法，在某些情况下，客观上得到的层中也可能会包含元素钛。
由此可知，在对比文件2的基础上结合本领域公知常识，得出该权利要求的技术方案，对本技术领域的技术人员来说是显而易见的，因此该权利要求所要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点，因而不符合专利法第二十二条第三款关于创造性的规定。
2）权利要求2是权利要求1的从属权利要求，对比文件2进一步公开了（参见2 结果与讨论）：TiO2纳米颗粒的直径大约在20-50nm（落在了权利要求2中所述的10纳米和1000纳米之间的保护范围中），即权利要求2的附加技术特征已经被对比文件2所公开。因此，在其引用的权利要求1不具备创造性的情况下，从属权利要求2也不符合专利法第二十二条第三款关于创造性的规定。
3）权利要求3是权利要求1的从属权利要求，对比文件2已经公开了用相同的方法制备了纯TiO2薄膜，即权利要求3的附加技术特征已经被对比文件2所公开。因此，在其引用的权利要求1不具备创造性的情况下，从属权利要求3也不符合专利法第二十二条第三款关于创造性的规定。
4）权利要求4是权利要求1的从属权利要求，本领域技术人员均知，锐钛矿和金红石及板钛矿等结晶形式，其中，锐钛矿型纳米TiO2较金红石型纳米TiO2具有更显著的光催化效率。本领域技术人员为了保证被擦涂在铝基材表面的TiO2颗粒具有良好的光催化能力而将二氧化钛设定为基本上由锐钛矿组成是本领域常规技术手段，其选择不需要付出任何创造性劳动，其技术效果是可以预期的。因此，在其引用的权利要求1不具备创造性的情况下，从属权利要求4也不符合专利法第二十二条第三款关于创造性的规定。
5）权利要求5是权利要求1的从属权利要求，对比文件2已经公开了：基底表面用8000目白刚玉磨料打磨，形成轻微粗糙的表面。在此基础上，本领域技术人员为了提高粉末与基材的结合力，很容易想到在擦涂使对基材进行抛光以获得粗糙的表面，而抛光垫是本领域常见的抛光材料，其选择也是本领域常规技术手段。因此，在其引用的权利要求1不具备创造性的情况下，从属权利要求5也不符合专利法第二十二条第三款关于创造性的规定。
6）权利要求6是权利要求1的从属权利要求，铝箔是本领域常见的铝基材的类型，其选择不需要付出任何创造性劳动，其技术效果是可以预期的。因此，在其引用的权利要求1不具备创造性的情况下，从属权利要求6也不符合专利法第二十二条第三款关于创造性的规定。
7）权利要求7请求保护一种复合制品，对比文件2公开了一种CNTs-TiO2复合薄膜的场发射及其在电离规中的应用，并具体公开了如下技术内容（参见前言、1 实验部分）：传统制备CNTs薄膜的方法有：化学气相沉积、丝网印刷、旋涂等，本文介绍一种新方法—擦涂法，这种方法的优点是简单、室温下操作、低杂质引入，并且这种方法能够将CNTs与TiO2纳米颗粒按一定的比例混合。用0.1mm厚的铜片作为基底，基底表面用8000目白刚玉磨料打磨，形成轻微粗糙的表面。将CNTs与TiO2纳米颗粒按照一定的质量比放入玛瑙研钵中研磨几分钟，使其均匀混合，其中TiO2纳米颗粒的质量分数分别是1％，4％，7％，10％以及15％。将研磨后的粉末撒在铜片基底表面，用绸布反复摩擦。粗糙的基底表面能牢固地附着CNTs- TiO2粉末，形成与基底结合牢固的薄膜。最后，将薄膜表面附着不牢的样品粉末用透明胶带粘掉。同时，为了作对比研究，还用相同的方法制备了纯CNTs以及纯TiO2薄膜。即对比文件2公开了：将TiO2纳米颗粒放入玛瑙研钵中研磨几分钟。将研磨后的粉末撒在铜片基底表面，用绸布反复摩擦。粗糙的基底表面能牢固地附着TiO2粉末，形成与基底结合牢固的薄膜（即权利要求7中所述的粘接至基材表面的层，层包含二氧化钛）。最后，将薄膜表面附着不牢的样品粉末用透明胶带粘掉。其中，对比文件2明确了粉末只含有TiO2纳米颗粒，即不含有机组分已经被对比文件2所公开。
由此可知，权利要求7与对比文件2的区别仅在于：基材为铝，所述层包含元素钛。对于上述区别特征，参见权利要求1的评述可知，在对比文件2公开了将含有TiO2颗粒的粉末擦涂在铜基材上可以达到简单、室温下操作、低杂质引入的技术效果时，本领域技术人员很容易想到将其擦涂在性质接近的铝基材上，形成与基底结合牢固的薄膜，该选择不需要付出任何创造性劳动；另外，对比文件2虽然没有公开层中包含元素钛，但是本申请与对比文件2的产品从制备方法上比较，仅仅是基材的不同，因此本领域技术人员基于对比文件2的制备方法，在某些情况下，客观上得到的层中也可能会包含元素钛，从而在对比文件2的基础上结合本领域公知常识，得出该权利要求的技术方案，对本领域的技术人员来说是显而易见的，因此该权利要求所要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点，因而不符合专利法第二十二条第三款关于创造性的规定。
8）权利要求8是权利要求7的从属权利要求，本领域技术人员均知，将含有TiO2粉末擦涂在基材表面的过程中，TiO2粉末会伴随擦涂而附着在基材上，随着擦涂过程的进行，基材表面由于擦涂而产生的划痕和沟壑越来越深，所能够附着的TiO2的粉末的量也越来越少，由此可知，相应的元素钛的含量随着距基材表面的距离增加也越来越少也是可以预期的。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，从属权利要求8也不符合专利法第二十二条第三款关于创造性的规定。
对复审请求人相关意见的评述
针对复审请求人提出的理由，合议组认为：
（1）对比文件2中并未对元素钛进行表征，对比文件2的图3（d）中显示的是CNTs-TiO2薄膜的拉曼光谱，从拉曼光谱的原理可知，通过其无法确认元素钛存在与否。合议组的审查基于申请文件本身以及现有技术，并没有义务也没有条件去做实验证明是否有元素钛存在，但是无论Ti0存在与否，对比文件2已经公开了将含有TiO2颗粒的粉末擦涂在基材上可以达到简单、室温下操作、低杂质引入的技术效果，即本申请所要解决的技术问题和达到的技术效果在对比文件2中均已经公开和达到。
（2）本申请的说明书中明确记载“在至少一些情况下，层还可包含元素钛(即，钛原子具有零的氧化数，Ti0)。不受理论的束缚，元素钛据信起源于在擦涂工艺期间发生的二氧化钛的一些未识别化学反应”，基于本领域技术人员的通常理解，必然不能理解为在所有情况下均包含元素钛，况且本申请仅改变擦涂时间做了五个实施例并做了对应的表征，本身也无法证明在权利要求1的保护范围内实施均能包含钛元素。
（3）从制备方法上说，权利要求1和对比文件2的制备方法均是将二氧化钛颗粒擦涂在基材（铜/铝）上，除了基材不同，并没有其他的不同。而对于基材，本领域技术人员公知铝基材和铜基材的导电性均较高，均是TiO2颗粒沉积的常见基材（参见公知常识证据1的第51-52页），本领域技术人员很容易想到将其擦涂在性质接近的铝基材上，并且原始申请文件中也并未记载任何关于基材的选择与Ti0产生有任何的关联性，该选择的做出在本领域没有任何技术障碍也很容易想到，而擦涂工艺已经被对比文件2所公开，因此，工艺期间所产生的结果也是客观存在的。
因此，复审请求人的意见陈述不足以表明本申请具备创造性。
基于上述事实和理由，合议组作出如下决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年5月9日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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