发明创造名称：二次电池及其使用的间隔物
外观设计名称：
决定号：191125
决定日：2019-09-18
委内编号：1F282620
优先权日：2014-05-26
申请（专利）号：201580027625.X
申请日：2015-05-26
复审请求人：日本戈尔有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：见姬
合议组组长：朱科
参审员：韩颖姝
国际分类号：H01M10/058,H01M2/16,H01M10/052,H01M10/054
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：权利要求请求保护的技术方案相对于作为最接近的现有技术的对比文件存在多个区别技术特征，而其中部分区别技术特征没有被其它对比文件公开，也不属于本领域的公知常识，该区别技术特征使得该技术方案取得了有益的技术效果，则该权利要求具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201580027625.X，发明名称为“二次电池及其使用的间隔物”的PCT发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为日本戈尔有限公司，申请日为2015年05月26日，优先权日为2014年05月26日，公开日为2017年02月15日。
经实质审查，国家知识产权局实质审查部门于2019年01月30日发出驳回决定，以权利要求1-18不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由驳回了本申请。驳回决定所依据的文本为：2016年11月25日进入中国国家阶段时提交的国际申请文件的中文译文的说明书第1-21页、说明书附图第1-2页、说明书摘要、摘要附图以及权利要求第1-18项。
驳回决定所针对的权利要求书的内容如下：
“1. 二次电池，它是包括以下结构的二次电池：
正极，
由碱金属构成的负极，
间隔物，该间隔物由与该碱金属的树枝状结晶反应的四氟乙烯(TFE)聚合物或共聚物的层构成，且亲水化处理的比例在10％以上且在80％以下，以及
位于该间隔物和该负极之间的不与该碱金属的树枝状结晶反应的层；
其特征在于，不与该碱金属的树枝状结晶反应的层的该负极侧表面的细孔的开口面积的标准偏差在0.1μm?以下。
2. 如权利要求1所述的二次电池，其特征在于，不与该碱金属的树枝状结晶反应的层的该负极侧表面中，以该细孔的总数为基准，开口面积小于0.2μm?的该细孔在75％以上。
3. 如权利要求1或2所述的二次电池，其特征在于，对不与该碱金属的树枝状结晶反应的层实施了亲水化处理。
4. 如权利要求1～3中任一项所述的二次电池，其特征在于，不与该碱金属的树枝状结晶反应的层是该间隔物的一部分，
不与该碱金属的树枝状结晶反应的层中，其细孔的内表面至少部分被不与该碱金属的树枝状结晶反应的材料覆盖。
5. 如权利要求1～3中任一项所述的二次电池，其特征在于，不与该碱金属的树枝状结晶反应的层与该间隔物互相独立。
6. 如权利要求5所述的二次电池，其特征在于，不与该碱金属的树枝状结晶反应的层由以SiOX构成的玻璃、聚偏氯乙烯(PVDF)、聚酰亚胺(PI)、聚乙烯(PE)、或聚丙烯(PP)中的任一种或它们的混合物构成，其中，0＜x≤2。
7. 如权利要求5所述的二次电池，其特征在于，不与该碱金属的树枝状结晶反应的层由选自氧化铝、氧化钛、氧化钠、氧化钙、氧化硼、氧化钾、氧化铅中的任一种无机氧化物或它们的混合物以及粘合剂构成。
8. 如权利要求1～7中任一项所述的二次电池，其特征在于，不与该碱金属的树枝状结晶反应的层中，其细孔的内表面被四氟乙烯(TFE)聚合物或共聚物以外的材料被覆。
9. 如权利要求8所述的二次电池，其特征在于，该四氟乙烯(TFE)聚合物或共聚物以外的材料是以SiOX构成的玻璃、聚偏氯乙烯(PVDF)、聚酰亚胺(PI)、聚乙烯(PE)、或聚丙烯(PP)中的任一种或它们的混合物，其中，0＜x≤2。
10. 如权利要求9所述的二次电池，其特征在于，通过溶液-凝胶法将SiOX被覆，其中，0＜x≤2。
11. 如权利要求1～10中任一项所述的二次电池，其特征在于，该四氟乙烯(TFE)聚合物或共聚物是拉伸的或拉伸多孔质的聚合物或共聚物。
12. 如权利要求1～11中任一项所述的二次电池，其特征在于，该四氟乙烯(TFE)聚合物或共聚物是拉伸聚四氟乙烯、全氟烷氧基烷烃(PFA)、四氟乙烯?六氟丙烯共聚物(FEP)、乙烯?四氟乙烯共聚物(ETFE)、或乙烯?三氟氯乙烯共聚物(ECTFE)或者它们的混合物。
13. 如权利要求1～12中任一项所述的二次电池，其特征在于，不与该碱金属的树枝状结晶反应的层的厚度在0.1μm以上。
14. 如权利要求1～13中任一项所述的二次电池，其特征在于，该间隔物至少包含能与构成该负极的该碱金属的总质量反应的氟。
15. 如权利要求1～14中任一项所述的二次电池，其特征在于，该碱金属是锂或钠。
16. 如权利要求1～15中任一项所述的二次电池，其特征在于，还包含闭合层。
17. 如权利要求16所述的二次电池，其特征在于，该闭合层位于该间隔物和该正极之间。
18. 间隔物，它被用于权利要求1～17中任一项所述的二次电池中。”
驳回决定中引用了如下对比文件：
对比文件1：WO 2013084368A1，公开日为2013年06月13日；
对比文件2：CN 101752539A，公开日为2010年06月23日；
对比文件3：JP 3463081B2，授权公告日为2003年11月05日；
对比文件4：CN 102171855A，公开日为2011年08月31日。
驳回决定的具体理由是：独立权利要求1与对比文件1的区别技术特征为：（1）亲水化处理的比例在10％以上且在80％以下；（2）不与该碱金属的树枝状结晶反应的层的该负极侧表面的细孔的开口面积的标准偏差在0.1μm?以下。然而所述区别技术特征（1）为本领域的公知常识，区别技术特征（2）被对比文件2公开且作用相同。因此，权利要求1不具备创造性。从属权利要求2的附加技术特征被对比文件2公开，从属权利要求3、10的附加技术特征被对比文件3公开且作用相同，从属权利要求4、8、13的附加技术特征被对比文件1公开，从属权利要求5、11、12、14、17的附加技术特征属于本领域的公知常识，从属权利要求6、9的附加技术特征部分被对比文件1或对比文件3公开、部分属于本领域的公知常识，从属权利要求7的附加技术特征部分被对比文件3公开、部分属于本领域的公知常识，从属权利要求15的附加技术特征部分被对比文件1公开、部分属于本领域的公知常识，从属权利要求16的附加技术特征被对比文件4公开且作用相同，因而从属权利要求2-17也不具备创造性。独立权利要求18请求保护一种间隔物，其引用权利要求1-17任一，对比文件1公开了间隔物，由于权利要求1-17不具备创造性，因而权利要求18也不具备创造性。
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2019年05月14日向国家知识产权局提出了复审请求，并提交了权利要求书的全文修改替换页，包括权利要求第1-18项。所做的修改为：在权利要求1中新增技术特征“所述亲水化处理通过使用金属氧化物凝胶或者亲水性聚合物被覆进行”，并将技术特征“亲水化处理的比例在10％以上且在80％以下”修改为“亲水化处理的比例是间隔物的10％以上且80％以下”，在权利要求18中新增技术特征“其包含与碱金属的树枝状结晶反应的四氟乙烯(TFE)聚合物或共聚物的层，并且被亲水化处理的比例是间隔物的10％以上且80％以下，以及位于间隔物和负极之间的不与所述碱金属的树枝状结晶反应的层；其特征在于，不与所述碱金属的树枝状结晶反应的层的所述负极侧表面的细孔的开口面积的标准偏差在0.1μm2以下；所述亲水化处理通过使用金属氧化物凝胶或者亲水性聚合物被覆进行”。修改后的权利要求1、18的内容如下：
“1. 二次电池，它是包括以下结构的二次电池：
正极，
由碱金属构成的负极，
间隔物，该间隔物由与该碱金属的树枝状结晶反应的四氟乙烯(TFE)聚合物或共聚物的层构成，且亲水化处理的比例是间隔物的10％以上且80％以下，以及
位于该间隔物和该负极之间的不与该碱金属的树枝状结晶反应的层；
其特征在于，不与该碱金属的树枝状结晶反应的层的该负极侧表面的细孔的开口面积的标准偏差在0.1μm2以下；
所述亲水化处理通过使用金属氧化物凝胶或者亲水性聚合物被覆进行。”
“18. 间隔物，它被用于权利要求1～17中任一项所述的二次电池中；其包含与碱金属的树枝状结晶反应的四氟乙烯(TFE)聚合物或共聚物的层，并且被亲水化处理的比例是间隔物的10％以上且80％以下，以及
位于间隔物和负极之间的不与所述碱金属的树枝状结晶反应的层；
其特征在于，不与所述碱金属的树枝状结晶反应的层的所述负极侧表面的细孔的开口面积的标准偏差在0.1μm2以下；
所述亲水化处理通过使用金属氧化物凝胶或者亲水性聚合物被覆进行。”
复审请求人认为：（1）对于区别技术特征“亲水化处理的比例是间隔物的10％以上且80％以下”，对比文件1没有公开部分亲水化处理以及亲水化处理的方式，所述“部分亲水化处理”不属于公知常识，对比文件2和对比文件3也没有公开部分亲水化的特征，本申请通过部分亲水化使得间隔物具有如下的结构“使构成间隔物的四氟乙烯所含的与树枝状结晶反应的氟部分呈露出的状态”，由此“保持四氟乙烯抑制枝晶生长的能力”；（2）对于区别技术特征“不与该碱金属的树枝状结晶反应的层的该负极侧表面的细孔的开口面积的标准偏差在0.1μm2以下”，对比文件2没有具体指出本领域技术人员为什么要使用其中的实施例5的标准偏差来应用于对比文件1的间隔物上，对比文件2的表1显示了实施例1-7的聚酰亚胺隔膜的厚度、平均孔径、孔隙率、透气性、伸长率和机械强度，其中实施例5的电池性能并不是最佳。因此，修改后的权利要求1具备创造性。
经形式审查合格，国家知识产权局于2019年05月22日依法受理了该复审请求，并将其转送至实质审查部门进行前置审查。
实质审查部门在前置审查意见书中认为：第一，由于对比文件1中具体实施例4采用的是亲水的PTFE滤纸作为基底，涂布聚酰亚胺时没有再亲水处理，这也可以反向说明PTFE膜作为一种疏水性材料，其在制备聚酰亚胺涂层之前必然要进行亲水处理，尽管对比文件1的PTFE膜上没有公开其具体的亲水性比例，但亲水化处理必然会产生一定的亲水比例，且权利要求1的亲水比例10-80%范围较大，本领域技术人员基于亲水处理的要求，极易达到该数值范围；基于此，本领域技术人员即使没有意识到聚四氟乙烯抑制枝晶生长的原理也能得到权利要求1中所限定的该隔膜结构中亲水的比例；第二，权利要求1中的金属氧化物的亲水化处理已被对比文件3公开，采用亲水性聚合物例如PVA作为亲水剂属于本领域的公知常识（参见《亲水性纤维》，顾利霞等编著，中国石化出版社，第119页，1997年02月出版）；第三，关于隔膜负极侧的细孔开口面积，其解决的技术问题是通过控制负极侧表面枝晶的初始生长，最终抑制正负极之间的短路，提高电池安全性；而对比文件2解决的技术问题是聚酰亚胺隔膜孔径不均匀导致的电池短路问题；其公开的聚酰亚胺隔膜及其制备方法，可以使该隔膜的孔直径分布均匀，能够有效的阻止锂枝晶刺穿隔膜，从而使锂离子电池的安全性能提高，即对比文件2公开了隔膜的孔径均匀分布可以阻止枝晶刺破引起的短路；至于实施例5是其中的一个实施例，其开口面积的标准偏差小于0.1平方微米，且相对于对比实施例，具有良好的阻止电池短路的效果，基于对比文件2的发明目的，本领域技术人员有动机将对比文件2结合到对比文件1中，以得到孔径均匀分布的聚酰亚胺隔膜层。因此，权利要求1仍然不具备创造性。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
经过充分阅卷和合议，合议组认为本案事实已经清楚，可以依法作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
复审请求人于2019年05月14日提交了权利要求书的全文修改替换页，包括权利要求第1-18项。经审查，所作的修改符合专利法实施细则第61条第1款以及专利法第33条的规定。本复审请求审查决定所针对的审查文本为：复审请求人于2016年11月25日进入中国国家阶段时提交的国际申请文件的中文译文的说明书第1-21页、说明书附图第1-2页、说明书摘要、摘要附图以及2019年05月14日提交的权利要求第1-18项。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
权利要求请求保护的技术方案相对于作为最接近的现有技术的对比文件存在多个区别技术特征，而其中部分区别技术特征没有被其它对比文件公开，也不属于本领域的公知常识，该区别技术特征使得该技术方案取得了有益的技术效果，则该权利要求具备创造性。
本复审请求审查决定所引用的对比文件与驳回决定中所引用的对比文件相同，即：
对比文件1：WO 2013084368A1，公开日为2013年06月13日；
对比文件2：CN 101752539A，公开日为2010年06月23日；
对比文件3：JP 3463081B2，授权公告日为2003年11月05日；
对比文件4：CN 102171855A，公开日为2011年08月31日。
权利要求1-18具备专利法第22条第3款规定的创造性，具体理由如下：
2.1权利要求1请求保护一种二次电池，对比文件1公开了一种锂二次电池，并具体公开如下技术特征（参见说明书第3页第10行-第8页第10行）：该锂二次电池包括由锂金属形成的负极，作为正极和非水电解液，可以使用现有的锂二次电池所使用的正极和非水电解液；隔膜，其包含基体与覆盖该基体的至少一个表面的多孔耐热性聚酰亚胺膜（即不与碱金属的树状结晶反应的层）的层叠体，基体选自聚丙烯、芳香族聚酰胺、纤维素和聚四氟乙烯（即与碱金属的树状结晶反应的四氟乙烯聚合物），基体为疏水性的情况下，优选在涂布聚酰亚胺前体分散浆料之前，对基体进行亲水化处理；多孔耐热性聚酰亚胺膜优选设置于面向锂二次电池的负极侧的一个表面，这是为了通过多孔耐热性聚酰亚胺膜抑制作为负极的锂金属生成锂枝晶。
权利要求1与对比文件1相比，区别技术特征在于：1）亲水化处理的比例是间隔物的10％以上且80％以下；2）不与该碱金属的树枝状结晶反应的层的该负极侧表面的细孔的开口面积的标准偏差在0.1μm2以下；3）所述亲水化处理通过使用金属氧化物凝胶或者亲水性聚合物被覆进行。基于所述区别技术特征，权利要求1实际解决的技术问题为，如何抑制锂枝晶的生长，提高电池的安全性。
对比文件2公开了一种锂离子二次电池用聚酰亚胺隔膜，并具体公开了以下内容（参见说明书第7-12、25-27段）：沿聚酰亚胺隔膜厚度的方向上，所述聚酰亚胺隔膜具有第一表面和第二表面，且所述第一表面至第二表面由曲折孔道相连通，曲折孔道由贯通孔相互连接形成。该聚酰亚胺隔膜及其制备方法，可以使该隔膜的孔直径分布均匀，提高了电池的工作效率，且隔膜内部具有曲折孔道将两个表面相连通，有效的阻止锂枝晶刺穿隔膜，从而使由该隔膜作为电池隔膜而制成的锂离子电池的安全性能提高。
对比文件3公开了一种电池隔膜，并具体公开了以下内容（参见说明书第28段）：该隔膜至少具有高分子多孔体，通过将聚四氟乙烯多孔体浸渍于金属氧化物前体四乙氧基硅烷的部分凝胶化溶液中，从而完成凝胶化，之后干燥处理得到多孔体的内表面被二氧化硅黏胶被覆的、经亲水化处理的间隔物。
对比文件4公开了一种隔板用叠层多孔膜，并具体公开了以下内容（参见说明书第25-49段）：该叠层多孔膜具有A层和B层，且具有β活性，所述A层是以聚丙烯类树脂为主成分的多孔层，所述B层是以含有聚乙烯类树脂和结晶成核剂的混合树脂组合物为主成分的多孔层。因此，可以在保持以往的聚丙烯类树脂制叠层多孔膜的击穿特性的情况下具备切断特性，所述切断特性是在适当的温度范围内发生孔的闭塞的性质。
对于区别技术特征1），对于隔膜进行亲水化处理是提高隔膜浸润性的常见方式，本领域技术人员知晓，亲水处理的比例过低，则对电解液的润湿性不足，离子传导率低，基于此，本领域技术人员在进行亲水化处理时容易使得亲水化的比例大于一定值，例如大于10%，然而对比文件1-4中没有教导使得隔膜的亲水化处理在80%以下，基于该区别技术特征，本申请限定了间隔物的至少一部分未被亲水化，由此，使构成间隔物的四氟乙烯所含的与树枝状结晶反应的氟部分呈露出的状态，露出的部分氟切实地与树枝状结晶进行反应，抑制树枝状结晶的生长，该区别技术特征没有被对比文件1-4公开，也不属于本领域的公知常识，其使得权利要求1取得了有益的技术效果。
对于区别技术特征2），其实际限定了隔膜表面细孔的开口比较均匀一致，对比文件2给出了隔膜中孔直径分布均匀能够阻止锂枝晶刺穿隔膜、提高电池安全性的技术启示，这与其在本申请中的作用是相同的，本领域技术人员由此有动机将其应用于对比文件1，为了获得相对均匀的隔膜开口，使得其开口面积的标准偏差满足一定值，例如在0.1μm?以下，是本领域技术人员通过有限的常规实验容易实现的。
对于区别技术特征3），通过使用金属氧化物凝胶对隔膜进行亲水化处理已经被对比文件3所公开，且其在对比文件3中所起的作用与在本申请中相同，都是用于实现对隔膜的亲水化处理，本领域技术人员由此有动机将其应用于对比文件1。而采用亲水性复合物被覆隔膜的方式进行亲水化处理也是本领域的常规选择。
因此，权利要求1请求保护的技术方案相对于对比文件1-4和本领域公知常识的结合具有突出的实质性特点和显著的进步，因而具备创造性。
2.2权利要求2-17直接或间接引用权利要求1，当权利要求1具备创造性时，权利要求2-17也具备创造性。
2.3 权利要求18请求保护一种间隔物，其限定了间隔物被用于权利要求1-17中任一项所述的二次电池中，参见对权利要求1的评述可知，基于相同的理由，权利要求18也具备创造性。
3、关于驳回决定和前置审查意见
对于驳回决定和前置审查意见，合议组认为：对比文件1没有公开对聚四氟乙烯进行部分亲水化处理，也没有证据表明全部亲水化处理会导致聚四氟乙烯本身的性质被阻碍，虽然亲水化处理必然会产生一定的亲水化比例，然而对比文件1-4并没有公开部分亲水化，本领域技术人员基于对比文件1没有动机对亲水化的比例上限进行调整，而且该亲水化的比例上限的限定使得间隔物的至少一部分未被亲水化，由此，使构成间隔物的四氟乙烯所含的与树枝状结晶反应的氟部分呈露出的状态，因为与树枝状结晶反应的氟部分呈露出的状态，所以该氟部分切实地与树枝状结晶进行反应，抑制树枝状结晶的生长，该亲水比例的限定使得本申请取得了有益的技术效果。
基于上述事实和理由，驳回决定和前置审查意见中所指出的创造性缺陷已克服。至于本申请是否存在专利法及其实施细则规定的其它缺陷，由实质审查部门继续审查。
三、决定
撤销国家知识产权局于2019年01月30日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局实质审查部门在本复审请求审查决定所针对的审查文本的基础上对本申请继续进行审查。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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