发明创造名称：含碳燃料部分氧化的化学循环过程
外观设计名称：
决定号：189531
决定日：2019-09-12
委内编号：1F262450
优先权日：2013-03-15
申请（专利）号：201410186648.2
申请日：2014-03-14
复审请求人：巴布考克及威尔考克斯公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：代玲莉
合议组组长：李珊
参审员：万红波
国际分类号：C10J3/46,C10J3/54
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果一项权利要求与最接近的现有技术存在区别技术特征，而现有技术整体上未给出将该区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，且该权利要求要求保护的技术方案具有有益的技术效果，则该权利要求具有创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201410186648.2，名称为“含碳燃料部分氧化的化学循环过程”的发明专利申请（下称“本申请”）。本申请的申请人为巴布考克及威尔考克斯公司，申请日为2014年3月14日，优先权日为2013年3月15日，公开日为2014年9月17日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年6月25日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-20不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。驳回决定中引用了如下对比文件：
对比文件1：US4272399A，公开日为：1981年6月9日；
对比文件2：CN101389734A，公开日为：2009年3月18日。
驳回决定所依据的文本为：申请人于申请日提交的说明书第1-77段、说明书附图、说明书摘要（其中初审部门依职权在说明书摘要第一行添加了发明名称）和摘要附图，以及其于2017年9月22日提交的权利要求第1-20项。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种在化学循环系统中以含碳燃料提供以CO为主要含碳产物的气态产出物的方法，其中所述化学循环系统采用了包括金属氧化物的颗粒，所述金属氧化物具有多种氧化状态，所述系统包括氧化床反应器和燃料转化反应器，所述方法包括使所述含碳燃料和直接从所述氧化床反应器向所述燃料转化反应器提供的颗粒接触，所述接触以所述燃料转化反应器中以大致并流流动的方式发生，由此，所述颗粒中的氧化金属被还原至较低的氧化态，从而提供所述的气态产出物，被还原的所述颗粒从所述燃料转化反应器输送到所述氧化床反应器，并且使所述颗粒与含氧气流接触，从而使所述金属氧化。
2. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，离开所述燃料转化反应器的颗粒在返回到所述氧化床反应器之前被输送到单独的床反应器，其中蒸气被引入所述床反应器从而提供H2和包括金属氧化物的颗粒，带有的所述金属处于所述金属进入所述燃料转化反应器和所述颗粒离开所述转化反应器中间的氧化状态。
3. 根据权利要求2所述的方法，其特征在于，将H2与来自所述第一反应器的所述气态产出物中的CO结合，以提供合成气。
4. 根据权利要求2所述的方法，其特征在于，在所述金属握拳化物颗粒被引入所述第一反应器之前，处于所述第三、中间氧化态的所述金属氧化物颗粒被转移到第三反应器，以与含氧气体反应，从而提供处于所述第一、较高氧化态的所述金属氧化物颗粒。
5. 根据权利要求2所述的方法，其特征在于，进一步包括使部分所述的CO进行水煤气转换反应，得到的H2与另一部分所述CO结合以提供合成气。
6. 根据权利要求5的方法，其特征在于,进一步包括将合成气引导至气体分离单元，将合成气分离成其组成成分。
7. 根据权利要求5的方法，其特征在于，进一步包括所述CO和所述H2进入费-托合成反应器制造有机物流体。
8. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，含氧气体流在被引入到所述第一反应器之前，被引入到所述的第二反应器中，以提供处于所述第一、较高氧化态的金属氧化物颗粒。
9. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，进一步包括将CO2引入到所述燃料转化反应器中以促进通过碳素溶解损失反应产生CO。
10. 根据权利要求1的方法，其特征在于，进一步包括将所述CO进行水煤气转换反应，并回收得到的氢气。
11. 根据权利要求1的方法，其特征在于，进一步包括将部分所述的CO进行水煤气转换反应，并对得到的二氧化碳进行加氢反应。
12. 根据权利要求1的方法，其特征在于，进一步包括引导气态产出物到气体涡轮。
13. 根据权利要求1的方法，其特征在于，所述含碳燃料包括固体颗粒。
14. 根据权利要求13的方法，其特征在于，所述固体颗粒包括煤粉。
15. 根据权利要求1的方法，其特征在于，所述金属氧化物颗粒是多孔复合物形式的铁氧化物。
16. 根据权利要求1的方法，其特征在于，气态产出物中CO:CO2的比值是至少60:40。
17. 如权利要求16所述的方法，其特征在于，气态产出物中CO:CO2的比值是至少65:35。
18. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述金属氧化物颗粒存在于移动填充床式反应器中。
19. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述接触步骤发生在所述颗粒的移动床中。
20. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述接触步骤发生在流化床反应器中。”
驳回决定认为：本申请权利要求1与对比文件1的区别在于：权利要求1中含碳燃料在燃料转化反应器中与直接从氧化床反应器向燃料转化反应器提供的颗粒接触，而对比文件1中由氧化床反应器提供的颗粒先进入还原区再进入气化区与含碳燃料接触。基于上述区别技术特征，权利要求1实际解决的技术问题是改善装置效率。对于上述区别，对比文件1中还原区的作用主要是将氧化剂部分还原并加热，将还原区省略后，其相应的功能也随之消失，氧化剂将进入气化区直接被还原，其效果完全可以合理预期，因此，权利要求1对于所属领域技术人员而言是显而易见的，权利要求1不具备突出的实质性特点，因而不具备创造性。对于从属权利要求2的进一步限定，对比文件2给出了相应的教导，因此在对比文件1的基础上结合对比文件2可显而易见地获得权利要求2的技术方案；从属权利要求3-20的附加技术特征或者被对比文件1、对比文件2公开，或者属于本领域的公知常识，因此，权利要求3-20也不具备创造性。
申请人巴布考克及威尔考克斯公司（下称“复审请求人”）对上述驳回决定不服,于2018年10月10日向国家知识产权局提出了复审请求，未提交修改文件。
复审请求人认为：（1）对比文件1的技术方案的目的在于提供合成气，其通过还原和气化两个步骤的工艺达到这一目的，对比文件1中的还原区是必不可少的，如果省略，则产生的是CO2而不是CO，并提供了两份资料（“Syngas Redox (SGR) Process to Produce Hydrogen from Coal Derived Syngas,” Energy & Fuels, vol. 21, pages 2900-08 2007 【资料1】 以及发明人声明inventor declaration explaining that paper【资料2】）进行佐证，因此本领域普通技术人员是不会想到省略对比文件1的还原区的；（2）对比文件1是向上流动的流化系统，不是并流流动，并流流动具有更多的好处，因此，本申请具备创造性。
经形式审查合格，国家知识产权局依法受理了该复审请求，于2018年10月22日发出了复审请求受理通知书，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：（1）首先，对比文件1中还原区的作用主要是将氧化剂部分还原并加热，同时还原区中的氧化剂被流态化，起到辅助传输的作用，本领域技术人员完全可以根据实际需要来选择是否设置该区域，省略之后也并未带来任何预料不到的技术效果；其次，将对比文件1的还原区省略后，流程将与本申请完全相同，权利要求1中也并未记载采用了何种特定的条件才使得产物以CO为主而不是CO2，也并未限定特定的温度、压力等反应条件，因此，有理由合理预期，对比文件1中还原区省略之后将与本申请达到类似的技术效果；最后，申请人提供的两份资料，一份是期刊论文，一份是论文作者对论文内容的解释，该资料中涉及的反应是生产氢气，而不是生产CO，CO是反应物而不是生成物，与本申请的技术方案并无多大关系，申请人试图证明对比文件1会产更多CO2，但并未阐明本申请相比对比文件1为何更够产生更多的CO；（2）首先，本申请仅在说明书第[0010]段记载了：“转化优先发生在含碳燃料和金属氧化物颗粒在同一个方向移动的时候，例如并流模式”，可见本申请的“并流流动”指的是含碳燃料和金属氧化物颗粒在同一个方向移动；其次，对比文件1公开了：“煤经过导管17和导管18从装料装置16被测量地进入气化区9。额外的合成气体和蒸汽被通过导管31 和32引进把煤移入气化区9。在气化区9，煤通过接触和紊流混合与向上流进的加热氧化剂和来自还原区7的气体的混合物一起，主要被氧化成一氧化碳和氢”（参见说明书第3栏第57-68行，第4栏第1-4行，图1），可见对比文件1中的煤和氧化剂是以相同的流动方向移动，相当于公开了本申请中“所述接触以所述燃料转化反应器中以大致并流流动的方式发生”。因此，申请人的意见不具说服力，因而坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
（一）关于审查文本
复审请求人在复审程序中未提交修改文件，因此，本复审请求审查决定依据的审查文本同驳回决定所依据的审查文本，即复审请求人于申请日提交的说明书第1-77段、说明书附图、说明书摘要（其中初审部门依职权在说明书摘要第一行添加了发明名称）和摘要附图，以及其于2017年9月22日提交的权利要求第1-20项。
（二）关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果一项权利要求与最接近的现有技术存在区别技术特征，而现有技术整体上未给出将该区别技术特征应用到该最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，且该权利要求要求保护的技术方案具有有益的技术效果，则该权利要求具有创造性。
权利要求1请求保护一种在化学循环系统中以含碳燃料提供以CO为主要含碳产物的气态产出物的方法，其主要通过使含碳燃料直接与来自氧化床反应器的金属氧化物颗粒，以大致并流流动的方式接触发生反应而获得相应的产物。
对比文件1公开了将含碳燃料转化为合成气的方法，具体公开了：在本发明中可用的氧化剂一般是包括金属氧化物的一种能进行流态化的粒状物料，在系统的操作的条件下可以被重新还原和重新氧化。各种各样的金属氧化物和含金属氧化物质都可以被用作氧化剂，在还原区和气化区提供氧。合适的氧化剂材料包含氧化铁（其具有多种氧化状态）（参见说明书第2栏第66-68行）。煤（是含碳燃料的下位概念）经过导管17和导管18从装料装置16被测量地进入气化区9（相当于燃料转化反应器）。额外的合成气体和蒸汽被通过导管31 和32引进把煤移入气化区9。在气化区9，煤通过接触和紊流混合与向上流进的加热氧化剂和来自还原区7的气体的混合物一起，主要被氧化成一氧化碳和氢。反应气体和氧化剂被分离。位于气化区9的上部的一台旋风分离器可以完成这样的分离。被还原的氧化剂通过导管19从气化区9的上部清除并且引入氧化区3(相当于氧化床反应器)进行再次氧化和再次加热。气体排放物通过导管20从气化区9清除并且引进到旋风分离器21（参见说明书第3栏第57-68行，第4栏第1-4行，图1）。空气在压缩机4中压缩，并通过管道5引进氧化区3的底部，氧化剂被空气中的氧气氧化。氧化剂从氧化区通过管道6进入下部还原区7，合成气以一定速率通过管道8进入还原区7使氧化剂颗粒流化并向上流动通过还原区7并进入气化区9的底部，在还原区7中合成气与氧化剂颗粒反应形成水和二氧化碳（参见说明书第3栏第35-50行）。从对比文件1公开的上述内容可知，对比文件1也是一种化学循环系统，且在气化区中燃料和氧化剂颗粒也大致呈并流的方式由下至上移动。
因此，权利要求1的技术方案与对比文件1相比，区别在于：权利要求1中含碳燃料和直接从所述氧化床反应器向所述燃料转化反应器提供的颗粒接触，而对比文件1中颗粒先进入还原区进行部分还原再进入气化区。
驳回决定和前置意见认为：对比文件1中还原区的作用主要是将氧化剂部分还原并加热，本领域技术人员完全可以根据实际需要来选择是否设置该区域，效果可以预期。
合议组查明，对比文件1方法的目标产物为合成气（CO和H2），其采用的方式是，先将来自氧化区的氧化剂颗粒在还原区进行部分还原，然后进入气化区与燃料接触，在还原区和氧化区还分别引入了合成气、水蒸气等气态物质，由此制备得到了合成气产品。由于这是一个基于合成气制备的完整工艺过程，本领域技术人员从对比文件1公开内容本身是无法预期将还原步骤省略后最终制得的产品具体包含什么物质组成的，自然也不会基于对比文件1公开的内容去选择省略还原区。而本申请说明书第[0047]-[0050]段表明，本申请采用来自氧化反应器的金属氧化物颗粒直接与燃料以大致并流移动的方式接触从而将燃料主要转化为CO和H2O。该工艺将带来巨大商业利益（参见本申请说明书第[0006]段）。可见本申请制备获得的目标产物为CO和H2O，并非合成气，本领域技术人员无法基于要获得CO和H2O的目标产品来选择省略对比文件1中的还原步骤。由此可见，由于二者目标产物不同，本领域技术人员无法从对比文件1本身获得技术启示将还原区进行省略，由此来获得CO和H2O。
对比文件2也涉及转化燃料的体系和方法，包括第一反应器1（即燃料转化反应器），第一反应器包含许多陶瓷复合颗粒，该陶瓷复合颗粒包含至少一种布置在载体上的金属氧化物（相当于氧化物颗粒），该第一反应器设置为用燃料将该至少一种金属氧化物还原以产生还原的金属或还原的金属氧化物，燃料和陶瓷复合颗粒在第一反应器1中进行反应均获得的是CO2和H2O（参见权利要求1-28、说明书附图1-16及相关的文字说明），与本申请的目标产物也不同。基于对比文件2公开的内容，本领域技术人员也无法想到将对比文件1的还原区省略以后在燃料转化反应器中可以获得CO和H2O。
目前也没有证据表明上述区别技术特征属于本领域的公知常识，并且该区别技术特征为技术方案带来了有益的效果。因此，根据现有的证据尚不足以得出权利要求1不具备创造性的结论。在权利要求1具备专利法第22条第3款规定的创造性的基础上，其从属权利要求2-20也具备专利法第22条第3款规定的创造性，即驳回决定的理由和前置意见的理由不能成立。
根据以上事实和理由，本案合议组作出如下审查决定。
三、决定
撤销国家知识产权局于2018年6月25日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门在驳回决定所针对文本的基础上对本申请继续进行审查。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人应自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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