发明创造名称：激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱成像方法与装置
外观设计名称：
决定号：189527
决定日：2019-09-10
委内编号：1F262145
优先权日：
申请（专利）号：201510425117.9
申请日：2015-07-17
复审请求人：北京理工大学
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：安晶
合议组组长：丁长林
参审员：李佳
国际分类号：G01N21/63,G01N21/65,G01N27/64
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款、专利法第26条第4款
决定要点：如果权利要求请求保护的技术方案与最接近的现有技术公开的技术方案之间具有区别技术特征，但该区别技术特征部分被其它现有技术公开且作用相同，部分属于本领域惯用技术手段，则该权利要求请求保护的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的，不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201510425117.9、名称为“激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱成像方法与装置”的发明专利申请（下称本申请），申请日为2015年07月17日，公开日为2015年12月09日，申请人为北京理工大学。
经实质审查，国家知识产权局专利实质审查部门以权利要求1-7不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由于2018年07月03日驳回了本申请。驳回决定所针对的文本为：申请日2015年07月17日提交的权利要求第1-7项、说明书摘要；经初审审查员依职权修改的说明书附图图1-5、初审审查员指定的摘要附图（即经初审审查员依职权修改的说明书附图图1）；2015年08月26日提交的说明书第1-9页。
驳回决定中引用了如下对比文件：
对比文件1：CN 104677885A，公开日为2015年06月03日；
对比文件2：CN 103091299A，公开日为2013年05月08日。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱成像方法，其特征在于：利用高空间分辨激光差动共焦显微系统的聚焦光斑对样品进行轴向定焦与成像，利用拉曼光谱探测系统对共焦显微系统聚焦光斑激发样品产生的拉曼光谱进行探测，利用质谱探测系统对激光差动共焦显微系统聚焦光斑解吸电离样品而产生的带电分子、原子等进行微区质谱成像，利用激光诱导击穿光谱探测系统对差动共焦显微系统聚焦光斑解吸电离样品而产生的等离子体发射光谱进行探测，然后再通过探测数据信息的融合与比对分析继而实现被测样品微区高空间分辨和高灵敏形态与组分的成像与探测，包括以下步骤：
步骤一、使平行光束(1)通过环形光发生系统(3)后整形为环形光束(4)，该环形光束(4)再沿光输出方向透过分光镜(5)、经中孔分色器(6)反射进入位于光轴折反方向的中孔测量物镜(7)并聚焦到被测样品(8)上；
步骤二、计算机(10)控制由中孔测量物镜(7)、与中孔测量物镜(7)同轴放置的轴向物镜扫描器(11)、中孔分光器(6)、中孔分光器(6)反射方向的分光镜(5)和位于分光镜(5)反射光方向的二向色分光器(36)，二向色分光器(36)反射方向的差动共焦光强探测器(2)构成的激光差动共焦探测系统通过轴向物镜扫描器(11)对被测样品(8)进行轴向扫描测得第一共焦轴向强度曲线(15)和第二共焦轴向强度曲线(16)；
步骤三、将第二共焦轴向强度曲线(16)和第一共焦轴向强度曲线(15)差动相减得到差动共焦轴向强度曲线(17)，利用差动共焦轴向强度曲线(17)可以精确定位被测样品(8)该点轴向高度信息；
步骤四、计算机(10)依据差动共焦轴向强度曲线(17)的零点位置zA值控制轴向物镜扫描器(11)使中孔测量物镜(7)的聚焦光斑聚焦到被测样品(8)上；
步骤五、利用由中孔测量物镜(7)、与中孔测量物镜(7)同轴放置的轴向物镜扫描器(11)、中孔分光器(6)、中孔分光器(6)反射方向的分光镜(5)、位于分光镜(5)反射光方向二向色分光器(40)，二向色分光器(40)透射方向的拉曼光谱收集透镜(41)和拉曼光谱收集透镜(41)焦点处的拉曼光谱探测系统(42)构成的拉曼光谱探测系统对中孔测量物镜(7)聚焦到被测样品(8)的微区进行拉曼光谱探测，测得对应聚焦光斑区域的样品化学键及分子结构信息；
步骤六、改变平行光束(1)照明模式，激发被测样品(8)的微区解吸电离产生等离子体羽(9)；
步骤七、利用电离样品吸管(18)将聚焦光斑解吸电离被测样品(8)产生的等离子体羽(9)中的分子、原子和离子吸入质谱探测系统(19)中进行质谱成像，测得对应聚焦光斑区域的质谱信息；
步骤八、利用激光诱导击穿光谱探测系统(31)对经中孔分色器(6)透射、中孔反射镜(29)反射和激光诱导击穿光谱收集透镜(30)收集的激光诱导击穿光谱(32)对中孔测量物镜(7)聚焦到被测样品(8)的微区进行激光诱导击穿光谱探测，测得对应聚焦光斑区域的样品元素组成信息；
步骤九、计算机(10)将激光差动共焦探测系统测得的激光聚焦光斑位置样品高度信息、激光拉曼光谱探测系统(42)探测的激光聚焦微区的拉曼光谱(43)、激光诱导击穿光谱探测系统(31)探测的激光聚焦微区的激光诱导击穿光谱(32)、质谱探测系统(19)探测的激光聚焦微区的质谱信息进行融合处理，继而得到聚焦光斑微区的高度、光谱和质谱信息；
步骤十、计算机(10)控制二维工作台(20)使中孔测量物镜(7)对准被测样品(8)的下一个待测区域，然后按步骤二～步骤九进行操作，得到下一个待测聚焦区域的高度、光谱和质谱信息；
步骤十一、重复步骤十直到被测样品(8)上的所有待测点均被测到，然后利用计算机(10)进行处理即可得到被测样品(8)形态信息和完整组分信息。
2. 根据权利要求1所述的一种激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱成像方法，其特征在于：包括步骤一可为使平行光束(1)通过沿光轴方向放置的矢量光束发生系统(21)、分光镜(5)和光瞳滤波器(22)后整形为环形光束(23)，该环形光束(23)再经中孔分色器(6)反射进入中孔测量物镜(7)并聚焦到被测样品(8)上。
3. 根据权利要求1所述的一种激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱成像方法，其特征在于：包括步骤九可为计算机(10)控制二维扫描振镜系统(37)使中孔测量物镜(7)对准被测样品(8)的下一个待测区域，然后按步骤二～步骤九进行操作，得到下一个待测聚焦光斑的高度、光谱和质谱信息。
4. 一种激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱成像装置，其特征在于：包括激光点光源系统(24)、沿光轴方向放置的准直透镜(25)、产生环形光束的环形光束光发生系统(3)、分光镜(5)、中孔分光器(6)和沿折转光轴方向放置的聚焦光斑到被测样品(8)的中孔测量物镜(7)，包括用于探测中孔测量物镜(7)聚焦光斑反射光强度信号的差动共焦光强探测器(2)，用于无损分离拉曼光谱的二向色分光器(40)，用于探测中孔测量物镜(7)聚焦光斑激发的拉曼光谱(43)的拉曼光谱收集透镜(41)和位于拉曼光谱收集透镜(41)焦点的拉曼光谱探测系统(42)以及用于探测中孔测量物镜(7)聚焦光斑解析电离的离子体羽(9)组分的电离样品吸管(18)和质谱探测系统(19)，还包括探测激光诱导击穿光谱(32)的中孔分色器(6)、位于中孔分色器(6)透射光方向的中孔反射镜(29)、位于中孔反射镜(29)反射光方向的激光诱导击穿光谱收集透镜(30)和激光诱导击穿光谱收集透镜(30)焦点处的激光诱导击穿光谱探测系统(31)。
5. 根据权利要求4所述的一种激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱成像装置，其特征在于：差动共焦强度探测器(2)包括探测分光镜(33)，依次放置在探测分光镜(33)透射光方向的第一集光透镜(12)、第一探测针孔(13)、第一光强探测器(14)，还包括依次放置在探测分光镜(33)反射光方向的第二集光透镜(34)、第二探测针孔(35)和第二光强探测器(36)，第一探测针孔(13)置于第一集光透镜(12)焦前，第二探测针孔(35)置于第二集光透镜(34)焦后，第一集光透镜(12)与第二集光透镜(34)焦距相等，第一探测针孔(13)和第二探测针孔(35)离焦量大小相同方向相反。
6. 根据权利要求4所述的一种激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱成像装置，其特征在于：包括环形光发生系统(3)可以用沿光轴方向放置的产生矢量光束的矢量光束发生系统(21)和光瞳滤波器(22)替代。
7. 根据权利要求4所述的一种激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱成像装置，其特征在于：包括激光点光源系统(24)可以由脉冲激光器(26)、位于激光出射方向的聚焦透镜(27)和位于聚焦透镜(27)焦点的针孔(28)构成。”
驳回决定的具体理由是：1、权利要求1要求保护一种激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱成像方法，权利要求1要求保护的技术方案和对比文件1相比，其区别特征在于：(1)、还设有拉曼光谱探测系统，利用拉曼光谱探测系统对共焦显微系统聚焦光斑激发样品产生的拉曼光谱进行探测，还设有位于分光镜反射光方向的二向色分光器，差动共焦光强探测器位于二向色分光器的反射方向；利用由中孔测量物镜、与中孔测量物镜同轴放置的轴向物镜扫描器、中孔分光器、中孔分光器反射方向的分光镜、位于分光镜反射光方向二向色分光器，二向色分光器透射方向的拉曼光谱收集透镜和拉曼光谱收集透镜焦点处的拉曼光谱探测系统构成的拉曼光谱探测系统对中孔测量物镜聚焦到被测样品的微区进行拉曼光谱探测，测得对应聚焦光斑区域的样品化学键及分子结构信息；计算机还融合了激光拉曼光谱探测系统探测的激光聚焦微区的拉曼光谱。(2)、本申请的激光差动共焦探测系统是测高度信息，利用差动共焦轴向强度曲线可以精确定位被测样品该点轴向高度信息，而对比文件1的激光差动共焦探测系统是测形态信息。区别特征(1)部分被对比文件2公开且作用相同，部分是本领域技术人员在对比文件1的基础上容易想到的；区别特征(2)是本领域常规技术手段。因此，在对比文件1的基础上结合对比文件2和本领域常规技术手段得到权利要求1要求保护的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。2、从属权利要求2的附加技术特征被对比文件1公开；从属权利要求3的附加技术特征部分被对比文件1公开，部分属于本领域常规选择。因此，当其引用的权利要求不具备创造性时，从属权利要求2-3也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。3、权利要求4要求保护一种激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱成像装置，权利要求4要求保护的技术方案和对比文件1相比，其区别特征在于：还包括用于无损分离拉曼光谱的二向色分光器，用于探测中孔测量物镜聚焦光斑激发的拉曼光谱的拉曼光谱收集透镜和位于拉曼光谱收集透镜焦点的拉曼光谱探测系统。上述区别特征部分被对比文件2公开且作用相同，部分是本领域技术人员在对比文件1的基础上容易想到的。因此，在对比文件1的基础上结合对比文件2和本领域常规技术手段得到权利要求4要求保护的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求4不具备专利法第22条第3款规定的创造性。4、从属权利要求5-7的附加技术特征均被对比文件1公开，因此，当其引用的权利要求不具备创造性时，从属权利要求5-7也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年10月08日向国家知识产权局提出了复审请求，并提交了权利要求书的全文修改替换页，具体修改涉及：将独立权利要求4中的内容加入独立权利要求1中；并适应性地修改了权利要求的编号。复审请求人在意见陈述书中陈述了权利要求具备创造性的理由：1、LIBS光谱和激光质谱的光源激发模式与激光拉曼光谱激发模式不同，通常需要不同的激光器，保证不同激发光束精确照射到样品同一位置；对比文件1中LIBS光谱和激光质谱的激发光源均采用高功率脉冲激光，对比文件2中形貌探测和拉曼光谱激发光源均采用低功率连续激光即可；LIBS光谱和激光质谱的激发过程会对样品造成损害，需要对激发过程进行特殊设计；由于散射光谱非常微弱，LIBS光谱强度高于散射光谱数个量级，同一装置中散射光谱的信噪比探测容易受到LIBS光谱的影响，对不同光谱采用同一装置进行接收容易造成相互干扰，对比文件1中LIBS光谱与质谱分属不同原理的信号探测，对比文件2中仅有一种光谱。本申请合理设置LIBS光谱探测系统和拉曼光谱系统，并通过分光器按各系统的探测要求分离出反射光与透射光，不仅能同时对被测样品各方面的检测，而且提高了检测结果的准确性。本申请的技术发明点在于利用同一激光器、同一照明光路对样品进行激发保证样品信息严格来自样品同一位置点，实现原位测量，利用激光器的不同模式和探测顺序不同来保证激发光谱信号之间不会发生相互干扰。2、本申请利用LIBS光谱的激光聚焦到样品表面会使样品离子化，可激发样品产生等离子体，通过探测等离子体能量衰退辐射出的光谱可获取样品的原子及小分子元素组成信息；利用质谱探测系统对双轴差动共焦显微系统聚焦光斑解吸电离样品而产生的带电分子、原子等进行微区质谱成像；利用激光拉曼光谱技术可测量样品的分子激发光谱，获得样品中的化学键和分子结构信息。将激光拉曼光谱技术、LIBS光谱技术与质谱探测技术结合可以实现优势互补和结构功能融合，利用拉曼光谱和LIBS光谱、质谱信息融合技术实现样品完整组分信息探测。因此，并不能将对比文件1与对比文件2的简单结合来解决本申请所要求解决的技术问题，本申请将激光拉曼光谱技术、LIBS光谱技术相结合可以实现优势互补和结构功能融合，利用拉曼光谱和LIBS光谱融合技术实现了样品完整组分信息探测，这本身就是一种创造的思维。
复审请求时提交的权利要求书如下：
“1. 激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱成像方法，其特征在于：利用高空间分辨激光差动共焦显微系统的聚焦光斑对样品进行轴向定焦与成像，利用拉曼光谱探测系统对共焦显微系统聚焦光斑激发样品产生的拉曼光谱进行探测，利用质谱探测系统对激光差动共焦显微系统聚焦光斑解吸电离样品而产生的带电分子、原子等进行微区质谱成像，利用激光诱导击穿光谱探测系统对差动共焦显微系统聚焦光斑解吸电离样品而产生的等离子体发射光谱进行探测，然后再通过探测数据信息的融合与比对分析继而实现被测样品微区高空间分辨和高灵敏形态与组分的成像与探测，包括以下步骤：
步骤一、使平行光束(1)通过环形光发生系统(3)后整形为环形光束(4)，该环形光束(4)再沿光输出方向透过分光镜(5)、经中孔分色器(6)反射进入位于光轴折反方向的中孔测量物镜(7)并聚焦到被测样品(8)上；
步骤二、计算机(10)控制由中孔测量物镜(7)、与中孔测量物镜(7)同轴放置的轴向物镜扫描器(11)、中孔分光器(6)、中孔分光器(6)反射方向的分光镜(5)和位于分光镜(5)反射光方向的二向色分光器(36)，二向色分光器(36)反射方向的差动共焦光强探测器(2)构成的激光差动共焦探测系统通过轴向物镜扫描器(11)对被测样品(8)进行轴向扫描测得第一共焦轴向强度曲线(15)和第二共焦轴向强度曲线(16)；
步骤三、将第二共焦轴向强度曲线(16)和第一共焦轴向强度曲线(15)差动相减得到差动共焦轴向强度曲线(17)，利用差动共焦轴向强度曲线(17)可以精确定位被测样品(8)该点轴向高度信息；
步骤四、计算机(10)依据差动共焦轴向强度曲线(17)的零点位置zA值控制轴向物镜扫描器(11)使中孔测量物镜(7)的聚焦光斑聚焦到被测样品(8)上；
步骤五、利用由中孔测量物镜(7)、与中孔测量物镜(7)同轴放置的轴向物镜扫描器(11)、中孔分光器(6)、中孔分光器(6)反射方向的分光镜(5)、位于分光镜(5)反射光方向二向色分光器(40)，二向色分光器(40)透射方向的拉曼光谱收集透镜(41)和拉曼光谱收集透镜(41)焦点处的拉曼光谱探测系统(42)构成的拉曼光谱探测系统对中孔测量物镜(7)聚焦到被测样品(8)的微区进行拉曼光谱探测，测得对应聚焦光斑区域的样品化学键及分子结构信息；
步骤六、改变平行光束(1)照明模式，激发被测样品(8)的微区解吸电离产生等离子体羽(9)；
步骤七、利用电离样品吸管(18)将聚焦光斑解吸电离被测样品(8)产生的等离子体羽(9)中的分子、原子和离子吸入质谱探测系统(19)中进行质谱成像，测得对应聚焦光斑区域的质谱信息；
步骤八、利用激光诱导击穿光谱探测系统(31)对经中孔分色器(6)透射、中孔反射镜(29)反射和激光诱导击穿光谱收集透镜(30)收集的激光诱导击穿光谱(32)对中孔测量物镜(7)聚焦到被测样品(8)的微区进行激光诱导击穿光谱探测，测得对应聚焦光斑区域的样品元素组成信息；
步骤九、计算机(10)将激光差动共焦探测系统测得的激光聚焦光斑位置样品高度信息、激光拉曼光谱探测系统(42)探测的激光聚焦微区的拉曼光谱(43)、激光诱导击穿光谱探测系统(31)探测的激光聚焦微区的激光诱导击穿光谱(32)、质谱探测系统(19)探测的激光聚焦微区的质谱信息进行融合处理，继而得到聚焦光斑微区的高度、光谱和质谱信息；
步骤十、计算机(10)控制二维工作台(20)使中孔测量物镜(7)对准被测样品(8)的下一个待测区域，然后按步骤二～步骤九进行操作，得到下一个待测聚焦区域的高度、光谱和质谱信息；
步骤十一、重复步骤十直到被测样品(8)上的所有待测点均被测到，然后利用计算机(10)进行处理即可得到被测样品(8)形态信息和完整组分信息。
一种激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱成像装置，其特征在于：包括激光点光源系统(24)、沿光轴方向放置的准直透镜(25)、产生环形光束的环形光束光发生系统(3)、分光镜(5)、中孔分光器(6)和沿折转光轴方向放置的聚焦光斑到被测样品(8)的中孔测量物镜(7)，包括用于探测中孔测量物镜(7)聚焦光斑反射光强度信号的差动共焦光强探测器(2)，用于无损分离拉曼光谱的二向色分光器(40)，用于探测中孔测量物镜(7)聚焦光斑激发的拉曼光谱(43)的拉曼光谱收集透镜(41)和位于拉曼光谱收集透镜(41)焦点的拉曼光谱探测系统(42)以及用于探测中孔测量物镜(7)聚焦光斑解析电离的离子体羽(9)组分的电离样品吸管(18)和质谱探测系统(19)，还包括探测激光诱导击穿光谱(32)的中孔分色器(6)、位于中孔分色器(6)透射光方向的中孔反射镜(29)、位于中孔反射镜(29)反射光方向的激光诱导击穿光谱收集透镜(30)和激光诱导击穿光谱收集透镜(30)焦点处的激光诱导击穿光谱探测系统(31)。
2. 根据权利要求1所述的一种激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱成像方法，其特征在于：包括步骤一可为使平行光束(1)通过沿光轴方向放置的矢量光束发生系统(21)、分光镜(5)和光瞳滤波器(22)后整形为环形光束(23)，该环形光束(23)再经中孔分色器(6)反射进入中孔测量物镜(7)并聚焦到被测样品(8)上。
3. 根据权利要求1所述的一种激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱成像方法，其特征在于：包括步骤九可为计算机(10)控制二维扫描振镜系统(37)使中孔测量物镜(7)对准被测样品(8)的下一个待测区域，然后按步骤二～步骤九进行操作，得到下一个待测聚焦光斑的高度、光谱和质谱信息。
4. 根据权利要求4所述的一种激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱成像装置，其特征在于：差动共焦强度探测器(2)包括探测分光镜(33)，依次放置在探测分光镜(33)透射光方向的第一集光透镜(12)、第一探测针孔(13)、第一光强探测器(14)，还包括依次放置在探测分光镜(33)反射光方向的第二集光透镜(34)、第二探测针孔(35)和第二光强探测器(36)，第一探测针孔(13)置于第一集光透镜(12)焦前，第二探测针孔(35)置于第二集光透镜(34)焦后，第一集光透镜(12)与第二集光透镜(34)焦距相等，第一探测针孔(13)和第二探测针孔(35)离焦量大小相同方向相反。
5. 根据权利要求4所述的一种激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱成像装置，其特征在于：包括环形光发生系统(3)可以用沿光轴方向放置的产生矢量光束的矢量光束发生系统(21)和光瞳滤波器(22)替代。
6. 根据权利要求4所述的一种激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱成像装置，其特征在于：包括激光点光源系统(24)可以由脉冲激光器(26)、位于激光出射方向的聚焦透镜(27)和位于聚焦透镜(27)焦点的针孔(28)构成。”
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年10月15日依法受理了该复审请求，并将其转送至原专利实质审查部门进行前置审查。
原专利实质审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年07月01日向复审请求人发出复审通知书，指出：1、权利要求1请求保护一种激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱成像方法，权利要求1与对比文件1相比，其区别技术特征在于：1）成像装置还包括用于无损分离拉曼光谱的二向色分光器，用于探测中孔测量物镜聚焦光斑激发的拉曼光谱的拉曼光谱收集透镜和位于拉曼光谱收集透镜焦点的拉曼光谱探测系统；利用拉曼光谱探测系统对共焦显微系统聚焦光斑激发样品产生的拉曼光谱进行探测；差动共焦光强探测器位于二向色分光器的反射方向；步骤五、利用由中孔测量物镜、与中孔测量物镜同轴放置的轴向物镜扫描器、中孔分光器、中孔分光器反射方向的分光镜、位于分光镜反射光方向二向色分光器，二向色分光器透射方向的拉曼光谱收集透镜和拉曼光谱收集透镜焦点处的拉曼光谱探测系统构成的拉曼光谱探测系统对中孔测量物镜聚焦到被测样品的微区进行拉曼光谱探测，测得对应聚焦光斑区域的样品化学键及分子结构信息；计算机还融合了激光拉曼光谱探测系统探测的激光聚焦微区的拉曼光谱。2）利用差动共焦轴向强度曲线可以精确定位被测样品该点轴向高度信息；计算机还融合了激光差动共焦探测系统测得的激光聚焦光斑位置样品高度信息。3）步骤六中，改变平行光束照明模式。区别技术特征1）部分被对比文件2公开且作用相同，部分是本领域惯用技术手段；区别技术特征2）和3）均是本领域惯用技术手段。因此，在对比文件1的基础上结合对比文件2以及本领域惯用技术手段得到权利要求1请求保护的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。2、从属权利要求2-3的附加技术特征已经被对比文件1公开，因此，当其引用的权利要求不具备创造性时，从属权利要求2-3也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。3、从属权利要求4引用自身造成了权利要求的不清楚，不符合专利法第26条第4款的规定。另外，权利要求4以及其从属权利要求5-6的主题是“成像装置”，属于产品权利要求；权利要求1-3的主题均是“成像方法”，属于方法权利要求。因此，即使权利要求4直接修改为引用权利要求1-3之一，两者主题不一致，权利要求4-6也不清楚，不符合专利法第26条第4款的规定。假设复审请求人修改权利要求4-6的主题及引用关系，权利要求4-6均修改为“根据权利要求1所述的激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱成像方法”，权利要求4-6的附加技术特征也均已被对比文件1公开，因此，当其引用的权利要求不具备创造性时，从属权利要求4-6也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。4、对于复审请求人的意见陈述进行了答复。
针对上述复审通知书，复审请求人于2019年07月30日提交了意见陈述书，未修改申请文件。复审请求人在意见陈述书中陈述了权利要求具备专利法第22条第3款规定的创造性的理由。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
（一）审查文本的认定
复审请求人于2018年10月08日提复审请求时提交了权利要求书的全文修改替换页，经查，上述修改符合专利法第33条的规定。因此，本复审请求审查决定所针对的文本为：申请日2015年07月17日提交的说明书摘要；经初审审查员依职权修改的说明书附图图1-5、初审审查员指定的摘要附图（即经初审审查员依职权修改的说明书附图图1）；2015年08月26日提交的说明书第1-9页；2018年10月08日提交的权利要求第1-6项。
（二）关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定，创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
如果权利要求请求保护的技术方案与最接近的现有技术公开的技术方案之间具有区别技术特征，但该区别技术特征部分被其它现有技术公开且作用相同，部分属于本领域惯用技术手段，则该权利要求请求保护的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的，不具备创造性。
具体到本案：
1、权利要求1请求保护一种激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱成像方法，对比文件1公开了一种高空间分辨率激光差动共焦光谱-质谱显微成像方法，并具体公开了以下技术特征（参见权利要求1，说明书第[0010]、[0049]-[0075]段，图1-5）：一种高空间分辨激光差动共焦-质谱成像装置，包括激光点光源系统24、沿光轴方向放置的准直透镜25、产生环形光束的环形光束光发生系统3、分光镜5、中孔分色器6（即中孔分光器）和沿折转光轴方向放置的聚焦光斑到被测样品8的中孔测量物镜7，包括用于探测中孔测量物镜7聚焦光斑反射光强度信号的差动共焦光强探测器2，以及用于探测中孔测量物镜7聚焦光斑解析电离的离子体羽9组分的电离样品吸管18和质谱探测系统19，还包括探测激光诱导击穿光谱32的中孔分色器6、位于中孔分色器6透射光方向的中孔反射镜29、位于中孔反射镜29反射光方向的光谱收集透镜30(即激光诱导击穿光谱收集透镜)和光谱收集透镜30焦点处的光谱探测系统(即激光诱导击穿光谱探测系统)；
利用高空间分辨激光差动共焦显微系统的聚焦光斑对样品进行轴向定焦与成像，利用质谱探测系统对激光差动共焦显微系统聚焦光斑解吸电离样品而产生的带电分子、原子等进行微区质谱成像，利用激光诱导击穿光谱探测系统对差动共焦显微系统聚焦光斑解吸电离样品而产生的等离子体发射光谱进行探测，然后再通过探测数据信息的融合与比对分析继而实现被测样品微区高空间分辨和高灵敏形态与组分的成像与探测，包括以下步骤：
步骤一、使平行光束1通过环形光发生系统3后整形为环形光束4，该环形光束4再沿光输出方向透过分光镜5、经中孔分色器6反射进入位于光轴折反方向的中孔测量物镜7并聚焦到被测样品8上；
步骤二、计算机10控制由中孔测量物镜7、与中孔测量物镜7同轴放置的轴向物镜扫描器11、中孔分色器6（即中孔分光器）、中孔分色器6反射方向的分光镜5和位于分光镜5反射光方向的差动共焦光强探测器2构成的激光差动共焦探测系统通过轴向物镜扫描器11对被测样品8进行轴向扫描测得第一共焦轴向强度曲线15和第二共焦轴向强度曲线16；
步骤三、将第二共焦轴向强度曲线16和第一共焦轴向强度曲线15差动相减得到差动共焦轴向强度曲线17；
步骤四、计算机10依据差动共焦轴向强度曲线17的零点位置zA值控制轴向物镜扫描器11使中孔测量物镜7的聚焦光斑聚焦到被测样品8上；
步骤五（相当于本申请的步骤七）、调节出射光束衰减器38来增强中孔测量物镜7的聚焦光斑强度使被测样品8的微区产生等离子体；利用电离样品吸管18将聚焦光斑解吸电离被测样品8产生的等离子体羽9中的分子、原子和离子吸入质谱探测系统19中进行质谱成像，测得对应聚焦光斑区域的质谱信息（参见实施例1的步骤五）；
步骤七（相当于本申请的步骤八）、利用光谱探测系统31（即本申请的激光诱导击穿光谱探测系统）对经中孔分色器6透射、中孔反射镜29反射和光谱收集透镜30（即本申请的激光诱导击穿光谱收集透镜）收集的激光诱导击穿光谱32对中孔测量物镜7聚焦到被测样品8的微区进行激光诱导击穿光谱探测，测得对应聚焦光斑区域的组分信息，获得样品中元素成分（参见实施例1的步骤七和说明书第[0010]段）；
步骤八（相当于本申请的步骤九）、计算机10将激光差动共焦探测系统测得的激光聚焦光斑位置样品形态信息、光谱探测系统31探测的激光聚焦微区的激光诱导击穿光谱32、质谱探测系统19探测的激光聚焦微区的质谱信息进行融合处理，继而得到聚焦光斑微区的形态、光谱和质谱信息；
步骤九（相当于本申请的步骤十）、计算机10控制二维工作台20使中孔测量物镜7对准被测样品8的下一个待测区域，然后按前述步骤进行操作，得到下一个待测聚焦区域的形态、光谱和质谱信息；
步骤十（相当于本申请的步骤十一）、重复前一步骤直到被测样品8上的所有待测点均被测到，然后利用计算机10进行处理即可得到被测样品8形态、光谱和质谱信息（相当于完整组分信息）。
权利要求1与对比文件1相比，其区别技术特征在于：1）成像装置还包括用于无损分离拉曼光谱的二向色分光器，用于探测中孔测量物镜聚焦光斑激发的拉曼光谱的拉曼光谱收集透镜和位于拉曼光谱收集透镜焦点的拉曼光谱探测系统；利用拉曼光谱探测系统对共焦显微系统聚焦光斑激发样品产生的拉曼光谱进行探测；差动共焦光强探测器位于二向色分光器的反射方向；步骤五、利用由中孔测量物镜、与中孔测量物镜同轴放置的轴向物镜扫描器、中孔分光器、中孔分光器反射方向的分光镜、位于分光镜反射光方向二向色分光器，二向色分光器透射方向的拉曼光谱收集透镜和拉曼光谱收集透镜焦点处的拉曼光谱探测系统构成的拉曼光谱探测系统对中孔测量物镜聚焦到被测样品的微区进行拉曼光谱探测，测得对应聚焦光斑区域的样品化学键及分子结构信息；计算机还融合了激光拉曼光谱探测系统探测的激光聚焦微区的拉曼光谱。2）利用差动共焦轴向强度曲线可以精确定位被测样品该点轴向高度信息；计算机还融合了激光差动共焦探测系统测得的激光聚焦光斑位置样品高度信息。3）步骤六中，改变平行光束照明模式。基于上述区别特征，本申请实际解决的技术问题是：1）如何进一步获得拉曼光谱信息；2）如何获得样品高度信息；3）调节聚焦光斑强度的方式。
对于上述区别技术特征1），对比文件2公开了一种激光差动共焦图谱显微成像方法（参见权利要求1，说明书第[0050]-[0060]段，图3-4），其中成像装置包括用于分离拉曼光谱的二向色分光系统13，第四聚光镜23和第五聚光镜25（两者相当于拉曼光谱收集透镜）以及第一光谱仪26和第三探测器33（两者相当于拉曼光谱探测系统）；利用拉曼光谱探测系统对共焦显微系统聚焦光斑激发样品产生的拉曼光谱进行探测；差动共焦探测系统14位于二向色分光系统13的反射方向；二向色分光系统13透射方向的第四聚光镜23和第五聚光镜25以及第一光谱仪26和第三探测器33构成的拉曼光谱探测系统22对被测样品进行拉曼光谱探测。上述技术特征在对比文件2中的作用与区别技术特征1）在该权利要求中的作用相同，均是通过二向色分光系统分离光路中的拉曼散射光，探测被测样品的拉曼光谱。对比文件2给出了将上述技术特征用于对比文件1以进一步获得拉曼光谱信息的启示。拉曼光谱探测系统位于拉曼光谱收集透镜焦点处，利用拉曼光谱测得对应聚焦光斑区域的样品化学键及分子结构信息，当在系统中增加拉曼光谱探测系统时，使计算机进一步融合激光拉曼光谱探测系统探测的激光聚焦微区的拉曼光谱，是本领域的惯用技术手段。
对于上述区别技术特征2），利用差动共焦轴向强度曲线可以精确定位被测样品该点轴向高度信息，计算机还融合了激光差动共焦探测系统测得的激光聚焦光斑位置样品高度信息,是本领域的惯用技术手段。
对于上述区别技术特征3），通过改变平行光束照明模式调节聚焦光斑强度，是本领域的惯用技术手段。
因此，在对比文件1的基础上结合对比文件2以及本领域惯用技术手段得到权利要求1请求保护的技术方案，对本领域技术人员而言是显而易见的，权利要求1不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2、权利要求2引用权利要求1，对比文件1（参见权利要求2）公开了：包括步骤一可为使平行光束1通过沿光轴方向放置的矢量光束发生系统21、分光镜5和光瞳滤波器22后整形为环形光束23，该环形光束23再经中孔分色器6反射进入中孔测量物镜7并聚焦到被测样品8上。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的基础上，该权利要求也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3、权利要求3引用权利要求1，对比文件1（参见权利要求3，说明书第[0065]-[0075]段）公开了：包括步骤九可为计算机10控制二维扫描振镜系统37使中孔测量物镜7对准被测样品8的下一个待测区域，然后按前述步骤进行操作，得到下一个待测聚焦光斑的形态、光谱和质谱信息。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的基础上，该权利要求也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（三）关于专利法第26条第4款
专利法第26条第4款规定，权利要求书应当以说明书为依据，清楚、简要地限定要求专利保护的范围。
从属权利要求引用了自身，导致权利要求的保护范围不清楚。
具体到本案：
权利要求4引用自身造成了权利要求的不清楚，不符合专利法第26条第4款的规定。
（四）对复审请求人相关意见的评述
复审请求人在答复复审通知书时认为：
1、本申请的主要创新在于实现了对差动共焦探测技术、拉曼光谱、激光诱导击穿光谱和激光质谱技术的有机融合。目前不同的光谱和质谱探测手段对激发的光源和系统结构以及适用于的样品不同，难以直接联合，因而目前主要采用的方式是不同手段依次对样品进行测试，能够实现多种光谱、质谱探测以及成像的高分辨图谱成像方法目前尚未见到。本申请提出采用激光拉曼光谱探测技术探测样品分子成分，LIBS探测技术探测等离子体中中性原子以及少数小分子的元素组成，利用激光质谱探测技术以探测荷电的原子、分子甚至是大分子基团等复杂样品组分，利用上述三种组分探测技术的联用可以在功能上互补，实现复杂组分的高精度探测，并且对关键组分信息进行相互校验验证，提升探测数据有效性；通过调制激光光源，优化不同方法的测试次序，实现了拉曼光谱、LIBS光谱和质谱探测信息相互解耦，探测过程中不相互影响，保证测试过程中三者信息的有效性；本申请有效解决了现有的方法难以克服的以下难题：1）拉曼光谱、LIBS光谱、质谱三者探测时间和原理不同，难以保证信号严格来自于样品同一位置，因此探测信息不能有效耦合；2）LIBS光谱与激光质谱信号均来自于激光聚焦激发产生的等离子体羽，信号来源存在矛盾；3）LIBS光谱和拉曼光谱均为激发光谱，光谱信息谱段存在重合，需要进行解耦分离。
2、本申请权利要求1的方法与对比文件1和对比文件2的方法在原理方法和技术实现方面均有重大区别。关于对比文件1：1）首先，对比文件1缺少了探测LIBS光谱的探测系统，无法对样品的物质小分子和元素信息进行检测；2）其次，在将多种光谱探测信息加入对比文件1公开的数据融合的过程中，本申请对采用的光谱种类进行了特别甄选，具体选择了拉曼光谱、LIBS光谱和质谱三种组分探测技术，以保证各个光谱的光路结构可以相互耦合，信息可以互补。关于对比文件3：1）首先，仅仅提到采用光谱与成像技术进行联合，没有提供所采用的光谱的具体技术细节，缺少激光诱导击穿光谱探测系统和质谱系统，更未涉及不同组分探测技术相互融合的问题。拉曼光谱非常微弱，LIBS光谱强度高于拉曼光谱106量级以上，同一装置中拉曼光谱的信噪比探测容易受到LIBS的影响，本申请同时设置有激光诱导击穿光谱探测系统和拉曼光谱探测系统，不仅保证较高的信噪比，并且获得了更为全面的微区组分信息。拉曼光谱与LIBS光谱对激光器激发功率和激光模式要求不同，拉曼光谱激发要求采用连续低功率光激发，LIBS光谱要求采用高功率脉冲光谱激发，造成LIBS和拉曼光谱信息无法直接融合。本申请采用LIBS和拉曼光谱采用同一脉冲光谱，实现了LIBS和拉曼光谱的融合。此外，本申请合理设置质谱探测系统、激光诱导击穿光谱探测系统和拉曼光谱系统，并通过分光器分离出反射光与透射光，不仅能同时对被观测样品各方面进行检测，而且提高了检测结果准确性。2）其次，三种光谱的激发采用的光源不同，目前现有的技术手段是采用多种不同的光源进行耦合使用，而不是采用一个光源的不同模式；本申请提出采用同一光源的不同模式进行激发，对于模式调制技术要求相对较高，可保证激发光束所会聚的点严格重合，这是本申请区别于现有方法的重要技术特征。3）另外，探测光路中如何对光路进行布局，保证拉曼光谱、瑞利光谱、LIBS光谱和反射光得到有效利用是光路布局的关键。本申请提出的探测装置相比对比文件1、对比文件2、对比文件3采用了更多的组分探测技术，对信号的分离和探测技术要求更高，并且至今尚未有学者提出将差动共焦技术、LIBS技术、拉曼光谱技术以及激光质谱技术联用，本申请提供了一种激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱成像方法，解决了技术难题，并取得了有益效果，因此具有突出的实质性特点和显著的进步。
合议组经查认为：
1、根据对比文件1和对比文件2公开的内容，现有技术中已经分别实现了对差动共焦探测技术、激光诱导击穿光谱和激光质谱技术的有机融合，以及对差动共焦探测技术、拉曼光谱技术的有机融合。本申请与对比文件1的主要区别在于在差动共焦探测技术、激光诱导击穿光谱和激光质谱技术的基础上又添加了拉曼光谱探测。对比文件1中来自样品的光经过第一中孔分光器6后分为两路，反射光路和透射光路；反射光路用于进行差动共焦探测，透射光路用于进行激光诱导击穿光谱和激光质谱探测。对比文件2公开了差动共焦探测与拉曼光谱探测可以集成在一起，通过分光器将一束光分为两束，一束进行差动共焦探测，一束进行拉曼光谱探测。显然对比文件2给出差动共焦探测和拉曼光谱探测可以融合在一起的技术启示。在对比文件2给出启示的基础上，本领域技术人员出于得到更多样品信息的考虑有动机对对比文件1的技术方案进行改进，将差动共焦探测和拉曼光谱探测均设置在反射光路中，通过分束器将反射光分为两路分别进行差动共焦探测和拉曼光谱探测，以此实现拉曼光谱、LIBS光谱和质谱探测信息相互解耦，探测过程中不相互影响，保证信号严格来自于样品同一位置。
2、首先，对比文件1说明书第[0072]段已经明确公开了利用光谱探测系统31对激光诱导击穿光谱（LIBS）进行光谱成像探测，即对比文件1已经明确公开了探测LIBS光谱的探测系统，能够对样品的物质小分子和元素信息进行检测；其次，对比文件1和2已经分别给出了拉曼光谱、LIBS光谱和质谱三种组分探测技术，并且给出了将其进行融合的启示，保证各个光谱的光路结构可以相互耦合，信息可以互补。另外，复审通知书中并未引用对比文件3，根据复审请求人的意见陈述，合议组认为其中的对比文件3应为对比文件2。首先，复审通知书是将对比文件1与对比文件2结合来评述本申请的权利要求，并不是将本申请的权利要求与对比文件1或对比文件2分别进行比较。本申请的权利要求书和说明书的技术方案中仅仅是将拉曼光谱探测系统与激光诱导击穿光谱（LIBS）探测系统置于同一装置中，并未给出保证其具有较高信噪比的技术手段。拉曼光谱与LIBS光谱对激光器激发功率和激光模式要求不同，本质是不同光谱探测过程中所需的中孔测量物镜7的聚焦光斑强度不同，LIBS光谱的激发需要比拉曼光谱激发更高的聚焦光斑强度。对于拉曼光谱激光，在保证聚焦光斑强度的基础上，采用连续激光和脉冲激光均是本领域的惯用技术手段，为了与LIBS光谱探测融合，LIBS和拉曼光谱采用同一脉冲光谱，实现了LIBS和拉曼光谱的融合，是本领域技术人员容易想到的。其次，同一激光器可以工作在不同的模式，采用同一光源的不同模式激发不同的光谱，是本领域的公知常识。对于模式调制技术的要求，权利要求书和说明书给出的技术方案中并未限定。由于采用同一激光器，因此必然可以保证激发光束所会聚的点严格重合。另外，对于探测光路中如何对光路进行布局，本领域技术人员在对比文件1给出差动共焦、LIBS-质谱探测光路的基础上，在差动共焦探测系统所在的反射光路上结合对比文件2中关于拉曼光谱探测的光路，容易得到本申请权利要求的技术方案中请求保护的光路布局结构。
基于以上分析，对于复审请求人的关于本申请具备创造性的理由合议组不予支持。
鉴于复审请求人仍未克服权利要求4不符合专利法第26条第4款有关清楚的规定，合议组不再评述权利要求4及其从属权利要求5-6是否符合专利法第22条第3款的规定。
基于以上事实和理由，合议组作出如下决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年07月03日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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