发明创造名称：取代的茂金属催化剂
外观设计名称：
决定号：188852
决定日：2019-09-05
委内编号：1F242175
优先权日：2013-07-17
申请（专利）号：201480040230.9
申请日：2014-07-08
复审请求人：埃克森美孚化学专利公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：严艳
合议组组长：庞明娟
参审员：许喆
国际分类号：C08F4/6592，C08F10/00
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：在判断一项权利要求的创造性时，如果该权利要求所要求保护的技术方案和最接近的现有技术相比存在区别技术特征，并且对本领域的技术人员而言，在最接近现有技术的基础上，引入上述区别技术特征得到该权利要求的技术方案是显而易见的，则该权利要求的技术方案不具备创造性。
全文：
本复审请求案涉及申请号为201480040230.9，发明名称为“取代的茂金属催化剂”的PCT发明专利申请（下称本申请）。本申请申请人为埃克森美孚化学专利公司，国际申请日为2014年07月08日，优先权日为2013年07月17日，进入中国国家阶段的日期为2016年01月15日，公开日为2016年03月02日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门以本申请权利要求1-40不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由，于2017年10月11日驳回了本申请。驳回决定所依据的文本为2017年01月11日提交的权利要求第1-40项；2016年01月15日本申请进入中国国家阶段时提交的国际申请文件的中文译文的说明书第1-131页、说明书附图第1页、说明书摘要以及摘要附图。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 下式表示的茂金属催化剂化合物：
其中每个R3为氢；每个R4独立地为C1-C10烷基；每个R2和R7独立地为氢，或C1-C10烷基，每个R5和R6独立地为氢、C1-C50取代的或未取代的烃基或C1-C50取代的或未取代的卤碳基；以及R4和R5、R5和R6和/或R6和R7可任选的彼此键合以形成环结构；J为式Ra2J’表示的桥接基团，其中J’为C或Si，每个Ra独立地为C1-C20取代的或未取代的烃基，两个Ra形成结合J’的环状结构并且该环状结构任选的为饱和的或部分饱和的环状或稠合环体系；以及每个X为单价阴离子配体，或两个X连接并键合到金属原子以形成金属环状环，或两个X连接以形成螯合配体、二烯配体或烷叉基配体。
2. 权利要求1所述的茂金属催化剂化合物，其中R2、R4和R7独立地为C1-C10烷基，以及R3、R5和R6为氢。
3. 权利要求1所述的茂金属催化剂化合物，其中R2、R4和R7独立地选自甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、庚基、己基、辛基、壬基、癸基和它们的异构体。
4. 权利要求1所述的茂金属催化剂化合物，其中R2和R4独立地为C1-C10烷基。
5. 权利要求1所述的茂金属催化剂化合物，其中R4和R7独立地为C1-C10烷基。
6. 权利要求1所述的茂金属催化剂化合物，其中每个X独立地选自具有1-20个碳原子的烃基，氢，氨基，烷氧基，硫基，磷基，卤素基，二烯，胺，膦，醚，和它们的组合，两个X任选的形成稠合环或环体系的一部分。
7. 权利要求1所述的茂金属催化剂化合物，其中J由下式表示：
其中J’为碳或硅原子，x为1、2、3或4，每个R’独立地为氢或C1-C10烃基。
8. 权利要求1所述的茂金属催化剂化合物，其中J为环五亚甲基亚甲硅烷基，环四亚甲基亚甲硅烷基，环三亚甲基亚甲硅烷基。
9. 茂金属催化剂化合物，其选自：
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4,7-三甲基茚-1-基)二甲基合铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4,7-三甲基茚-1-基)二甲基合铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4,7-三甲基茚-1-基)二甲基合铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4,7-三甲基茚-1-基)二氯化铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4,7-三甲基茚-1-基)二氯化铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4,7-三甲基茚-1-基)二氯化铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4-二甲基茚-1-基)二甲基合铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4-二甲基茚-1-基)二甲基合铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4-二甲基茚-1-基)二甲基合铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4-二甲基茚-1-基)二氯化铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4-二甲基茚-1-基)二氯化铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4-二甲基茚-1-基)二氯化铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二甲基茚-1-基)二甲基合铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二甲基茚-1-基)二甲基合铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二甲基茚-1-基)二甲基合铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二甲基茚-1-基)二氯化铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二甲基茚-1-基)二氯化铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二甲基茚-1-基)二氯化铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4-环丙基茚-1-基)二甲基合铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4-环丙基茚-1-基)二甲基合铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4-环丙基茚-1-基)二甲基合铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4-环丙基茚-1-基)二氯化铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4-环丙基茚基)二氯化铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4-环丙基茚-1-基)二氯化铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2-乙基-4-环丙基茚-1-基)二甲基合铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(2-乙基-4-环丙基茚-1-基)二甲基合铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(2-乙基-4-环丙基茚-1-基)二甲基合铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2-乙基-4-环丙基茚-1-基)二氯化铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(2-乙基-4-环丙基茚-1-基)二氯化铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(2-乙基-4-环丙基茚-1-基)二氯化铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4-叔丁基茚-1-基)二甲基合铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4-叔丁基茚-1-基)二甲基合铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4-叔丁基茚-1-基)二甲基合铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4-叔丁基茚-1-基)二氯化铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4-叔丁基茚-1-基)二氯化铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4-叔丁基茚-1-基)二氯化铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二乙基茚-1-基)二甲基合铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二乙基茚-1-基)二甲基合铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二乙基茚-1-基)二甲基合铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二乙基茚-1-基)二氯化铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二乙基茚-1-基)二氯化铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二乙基茚-1-基)二氯化铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4-二乙基茚-1-基)二甲基合铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4-二乙基茚-1-基)二甲基合铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4-二乙基茚-1-基)二甲基合铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4-二乙基茚-1-基)二氯化铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4-二乙基茚-1-基)二氯化铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4-二乙基茚-1-基)二氯化铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4,7-二乙基茚-1-基)二甲基合铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4,7-二乙基茚-1-基)二甲基合铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4,7-二乙基茚-1-基)二甲基合铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4,7-二乙基茚-1-基)二氯化铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4,7-二乙基茚-1-基)二氯化铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4,7-二乙基茚-1-基)二氯化铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2-乙基-4-甲基茚-1-基)二甲基合铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(2-乙基-4-甲基茚-1-基)二甲基合铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(2-乙基-4-甲基茚-1-基)二甲基合铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2-乙基-4-甲基茚-1-基)二氯化铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(2-乙基-4-甲基茚-1-基)二氯化铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(2-乙基-4-甲基茚-1-基)二氯化铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4-异丙基茚-1-基)二甲基合铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4-异丙基茚-1-基)二甲基合铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4-异丙基茚-1-基)二甲基合铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4-异丙基茚-1-基)二氯化铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4-异丙基茚-1-基)二氯化铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4-异丙基茚-1-基)二氯化铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(4,6,8-三甲基-1,2,3-三氢-s-二环戊二烯并苯-5-基)二甲基合铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(4,6,8-三甲基-1,2,3-三氢-s-二环戊二烯并苯-5-基)二甲基合铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(4,6,8-三甲基-1,2,3-三氢-s-二环戊二烯并苯-5-基)二甲基合铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(4,6,8-三甲基-1,2,3-三氢-s-二环戊二烯并苯-5-基)二氯化铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(4,6,8-三甲基-1,2,3-三氢-s-二环戊二烯并苯-5-基)二氯化铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(4,6,8-三甲基-1,2,3-三氢-s-二环戊二烯并苯-5-基)二氯化铪；以及其中任何以上列出的化合物中的二甲基被二乙基、二丙基、二苯基、二苄基、二氟基、二溴基或二碘基替换的任何化合物。
10. 催化剂体系，其包含活化剂和权利要求1所述的茂金属催化剂化合物。
11. 催化剂体系，其包含活化剂和权利要求6所述的茂金属催化剂化合物，其中R2、R4和R7独立地为C1-C10烷基，以及R3、R5和R6为氢。
12. 权利要求10所述的催化剂体系，其中R2、R4和R7独立地选自甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、庚基、己基、辛基、壬基、癸基和它们的异构体。
13. 权利要求10所述的催化剂体系，其中J由下式表示：
其中J’为碳或硅原子，x为1、2、3或4，每个R’独立地为氢或C1-C10烃基。
14. 权利要求10所述的催化剂体系，其中J为环五亚甲基亚甲硅烷基，环四亚甲基亚甲硅烷基，或环三亚甲基亚甲硅烷基。
15. 催化剂体系，其包含活化剂和权利要求9所述的茂金属催化剂化合物。
16. 权利要求10所述的催化剂体系，其中所述活化剂包括铝氧烷。
17. 权利要求10所述的催化剂体系，其中铝氧烷以铝与催化剂化合物过渡金属的摩尔比为100：1或更高存在。
18. 权利要求10所述的催化剂体系，其中所述活化剂包括非配位阴离子活化剂。
19. 权利要求10所述的催化剂体系，其中活化剂由下式表示：
(Z)d (Ad-)
其中Z为(L-H)或可还原的路易斯酸，L为中性路易斯碱；H为氢；(L-H) 为布朗斯台德酸；Ad-为具有电荷d-的非配位阴离子；以及d为1-3的整数。
20. 权利要求10所述的催化剂体系，其中活化剂由下式表示：
(Z)d (Ad-)
其中Ad-为具有电荷d-的非配位阴离子；d为1-3的整数，Z为下式表示的可还原路易斯酸：(Ar3C )，其中Ar为芳基或被杂原子、C1-C40烃基或取代的C1-C40烃基取代的芳基。
21. 权利要求10所述的催化剂体系，其中所述活化剂为以下的一种或多种：
四(五氟苯基)硼酸N,N-二甲基苯胺鎓，四(五氟苯基)硼酸三苯基碳鎓，四(全氟萘基)硼酸三甲基铵，四(全氟萘基)硼酸三乙基铵，四(全氟萘基)硼酸三丙基铵，四(全氟萘基)硼酸三(正丁基)铵，四(全氟萘基)硼酸三(叔丁基)铵，四(全氟萘基)硼酸N,N-二甲基苯胺鎓，四(全氟萘基)硼酸N,N-二乙基苯胺鎓，四(全氟萘基)硼酸N,N-二甲基-(2,4,6-三甲基苯胺鎓)，四(全氟萘基)硼酸鎓，四(全氟萘基)硼酸三苯基碳鎓，四(全氟萘基)硼酸三苯基鏻，四(全氟萘基)硼酸三乙基甲硅烷基鎓，四(全氟萘基)硼酸苯(二偶氮鎓)，四(全氟联苯基)硼酸三甲基铵，四(全氟联苯基)硼酸三乙基铵，四(全氟联苯基)硼酸三丙基铵，四(全氟联苯基)硼酸三(正丁基)铵，四(全氟联苯基)硼酸三(叔丁基)铵，四(全氟联苯基)硼酸N,N-二甲基苯胺鎓，四(全氟联苯基)硼酸N,N-二乙基苯胺鎓，四(全氟联苯基)硼酸N,N-二甲基-(2,4,6-三甲基苯胺鎓)，四(全氟联苯基)硼酸鎓，四(全氟联苯基)硼酸三苯基碳鎓，四(全氟联苯基)硼酸三苯基鏻，四(全氟联苯基)硼酸三乙基甲硅烷基鎓，四(全氟联苯基)硼酸苯(二偶氮鎓)，[4-叔丁基-PhNMe2H][(C6F3(C6F5)2)4B]，四苯基硼酸三甲基铵，四苯基硼酸三乙基铵，四苯基硼酸三丙基铵，四苯基硼酸三(正丁基)铵，四苯基硼酸三(叔丁基)铵，四苯基硼酸N,N-二甲基苯胺鎓，四苯基硼酸N,N-二乙基苯胺鎓，四苯基硼酸N,N-二甲基-(2,4,6-三甲基苯胺鎓)，四苯基硼酸鎓，四苯基硼酸三苯基碳鎓，四苯基硼酸三苯基鏻，四苯基硼酸三乙基甲硅烷基鎓，四苯基硼酸苯(二偶氮鎓)，四(五氟苯基)硼酸三甲基铵，四(五氟苯基)硼酸三乙基铵，四(五氟苯基)硼酸三丙基铵，四(五氟苯基)硼酸三(正丁基)铵，四(五氟苯基)硼酸三(仲丁基)铵，四(五氟苯基)硼酸N,N-二甲基苯胺鎓，四(五氟苯基)硼酸N,N-二乙基苯胺鎓，四(五氟苯基)硼酸N,N-二甲基-(2,4,6-三甲基苯胺鎓)，四(五氟苯基)硼酸鎓，四(五氟苯基)硼酸三苯基碳鎓，四(五氟苯基)硼酸三苯基鏻，四(五氟苯基)硼酸三乙基甲硅烷基鎓，四(五氟苯基)硼酸苯(二偶氮鎓)，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸三甲基铵，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸三乙基铵，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸三丙基铵，四(2,3,4,6-四氟-苯基)硼酸三(正丁基)铵，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸二甲基(叔丁基)铵，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸N,N-二甲基苯胺鎓，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸N,N-二乙基苯胺鎓，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸N,N-二甲基-(2,4,6-三甲基苯胺鎓)，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸鎓，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸三苯基碳鎓，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸三苯基鏻，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸三乙基甲硅烷基鎓，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸苯(二偶氮鎓)，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸三甲基铵，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸三乙基铵，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸三丙基铵，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸三(正丁基)铵，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸三(叔丁基)铵，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸N,N-二甲基苯胺鎓，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸N,N-二乙基苯胺鎓，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸N,N-二甲基-(2,4,6-三甲基苯胺鎓)，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸鎓，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸三苯基碳鎓，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸三苯基鏻，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸三乙基甲硅烷基鎓，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸苯(二偶氮鎓)，四(五氟苯基)硼酸二(异丙基)铵，四(五氟苯基)硼酸二环己基铵，四(五氟苯基)硼酸三(邻甲苯基)鏻，四(五氟苯基)硼酸三(2,6-二甲基苯基)鏻，四(全氟苯基)硼酸三苯基碳鎓，1-(4-(三(五氟苯基)硼酸)-2,3,5,6-四氟苯基)吡咯烷鎓，四(五氟苯基)硼酸，4-(三(五氟苯基)硼酸)-2,3,5,6-四氟吡啶，和四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸)三苯基碳鎓。
22. 权利要求10所述的催化剂体系，其中所述催化剂体系是担载的。
23. 权利要求10所述的催化剂体系，其中所述催化剂体系是担载在二氧化硅上的。
24. 权利要求10所述的催化剂体系，其中所述催化剂体系包含两种催化剂化合物，其中至少一种由下式表示：
其中每个R3为氢；每个R4独立地为C1-C10烷基；每个R2和R7独立地为氢，或C1-C10烷基，每个R5和R6独立地为氢，C1-C50取代的或未取代的烃基，或C1-C50取代的或未取代的卤碳基；以及R4和R5、R5和R6 和/或R6和R7任选的彼此键合以形成环结构；J为式Ra2J’表示的桥接基团，其中J’为C或Si，每个Ra独立地为C1-C20取代的或未取代的烃基，两个Ra形成结合J’的环状结构并且该环状结构任选的为饱和的或部分饱和的环状或稠合环体系；以及每个X为单价阴离子配体，或两个X连接并键合到金属原子以形成金属环状环，或两个X连接以形成螯合配体、二烯配体或烷叉基配体。
25. 聚合烯烃的方法，包括使一种或多种烯烃与权利要求10所述的催化剂体系接触。
26. 权利要求25所述的方法，其中每个X独立地选自具有1-20个碳原子的烃基，氢，氨基，烷氧基，硫基，磷基，卤素基，二烯，胺，膦，醚，和它们的组合，两个X任选的形成稠合环或环体系的一部分。
27. 权利要求25所述的方法，其中R4以及R2和R7至少之一独立地为C1-C10烷基。
28. 权利要求25所述的方法，其中R2、R4和R7独立地为C1-C10烷基，R3、R5和R6为氢。
29. 权利要求25所述的方法，其中R2、R4和R7独立地选自甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、庚基、己基、辛基、壬基、癸基和它们的异构体。
30. 权利要求25所述的方法，其中J由下式表示：
其中J’为碳或硅原子，x为1、2、3或4，每个R’独立地为氢或C1-C10烃基。
31. 聚合烯烃的方法，包括使一种或多种烯烃与权利要求15所述的催化剂体系接触。
32. 权利要求25所述的方法，其中所述活化剂包括铝氧烷。
33. 权利要求25所述的方法，其中铝氧烷以铝与催化剂化合物过渡金属的摩尔比100：1或更高存在。
34. 权利要求25所述的方法，其中所述活化剂包括非配位阴离子活化剂。
35. 权利要求25所述的方法，其中活化剂由下式表示：
(Z)d (Ad-)
其中Z为(L-H)或可还原的路易斯酸，L为中性路易斯碱；H为氢；(L-H) 为布朗斯台德酸；Ad-为具有电荷d-的非配位阴离子；以及d为1-3的整数。
36. 权利要求25所述的方法，其中活化剂由下式表示：
(Z)d (Ad-)
其中Ad-为具有电荷d-的非配位阴离子；d为1-3的整数，Z为下式表示的可还原路易斯酸：(Ar3C )，其中Ar为芳基或被杂原子、C1-C40烃基或取代的C1-C40烃基取代的芳基。
37. 权利要求25所述的方法，其中所述活化剂为以下的一种或多种：
四(五氟苯基)硼酸N,N-二甲基苯胺鎓，四(五氟苯基)硼酸三苯基碳鎓，四(全氟萘基)硼酸三甲基铵，四(全氟萘基)硼酸三乙基铵，四(全氟萘基)硼酸三丙基铵，四(全氟萘基)硼酸三(正丁基)铵，四(全氟萘基)硼酸三(叔丁基)铵，四(全氟萘基)硼酸N,N-二甲基苯胺鎓，四(全氟萘基)硼酸N,N-二乙基苯胺鎓，四(全氟萘基)硼酸N,N-二甲基-(2,4,6-三甲基苯胺鎓)，四(全氟萘基)硼酸鎓，四(全氟萘基)硼酸三苯基碳鎓，四(全氟萘基)硼酸三苯基鏻，四(全氟萘基)硼酸三乙基甲硅烷基鎓，四(全氟萘基)硼酸苯(二偶氮鎓)，四(全氟联苯基)硼酸三甲基铵，四(全氟联苯基)硼酸三乙基铵，四(全氟联苯基)硼酸三丙基铵，四(全氟联苯基)硼酸三(正丁基)铵，四(全氟联苯基)硼酸三(叔丁基)铵，四(全氟联苯基)硼酸N,N-二甲基苯胺鎓，四(全氟联苯基)硼酸N,N-二乙基苯胺鎓，四(全氟联苯基)硼酸N,N-二甲基-(2,4,6-三甲基苯胺鎓)，四(全氟联苯基)硼酸鎓，四(全氟联苯基)硼酸三苯基碳鎓，四(全氟联苯基)硼酸三苯基鏻，四(全氟联苯基)硼酸三乙基甲硅烷基鎓，四(全氟联苯基)硼酸苯(二偶氮鎓)，[4-叔丁基-PhNMe2H][(C6F3(C6F5)2)4B]，四苯基硼酸三甲基铵，四苯基硼酸三乙基铵，四苯基硼酸三丙基铵，四苯基硼酸三(正丁基)铵，四苯基硼酸三(叔丁基)铵，四苯基硼酸N,N-二甲基苯胺鎓，四苯基硼酸N,N-二乙基苯胺鎓，四苯基硼酸N,N-二甲基-(2,4,6-三甲基苯胺鎓)，四苯基硼酸鎓，四苯基硼酸三苯基碳鎓，四苯基硼酸三苯基鏻，四苯基硼酸三乙基甲硅烷基鎓，四苯基硼酸苯(二偶氮鎓)，四(五氟苯基)硼酸三甲基铵，四(五氟苯基)硼酸三乙基铵，四(五氟苯基)硼酸三丙基铵，四(五氟苯基)硼酸三(正丁基)铵，四(五氟苯基)硼酸三(仲丁基)铵，四(五氟苯基)硼酸N,N-二甲基苯胺鎓，四(五氟苯基)硼酸N,N-二乙基苯胺鎓，四(五氟苯基)硼酸N,N-二甲基-(2,4,6-三甲基苯胺鎓)，四(五氟苯基)硼酸鎓，四(五氟苯基)硼酸三苯基碳鎓，四(五氟苯基)硼酸三苯基鏻，四(五氟苯基)硼酸三乙基甲硅烷基鎓，四(五氟苯基)硼酸苯(二偶氮鎓)，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸三甲基铵，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸三乙基铵，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸三丙基铵，四(2,3,4,6-四氟-苯基)硼酸三(正丁基)铵，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸二甲基(叔丁基)铵，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸N,N-二甲基苯胺鎓，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸N,N-二乙基苯胺鎓，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸N,N-二甲基-(2,4,6-三甲基苯胺鎓)，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸鎓，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸三苯基碳鎓，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸三苯基鏻，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸三乙基甲硅烷基鎓，四(2,3,4,6-四氟苯基)硼酸苯(二偶氮鎓)，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸三甲基铵，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸三乙基铵，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸三丙基铵，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸三(正丁基)铵，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸三(叔丁基)铵，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸N,N-二甲基苯胺鎓，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸N,N-二乙基苯胺鎓，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸N,N-二甲基-(2,4,6-三甲基苯胺鎓)，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸鎓，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸三苯基碳鎓，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸三苯基鏻，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸三乙基甲硅烷基鎓，四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸苯(二偶氮鎓)，四(五氟苯基)硼酸二(异丙基)铵，四(五氟苯基)硼酸二环己基铵，四(五氟苯基)硼酸三(邻甲苯基)鏻，四(五氟苯基)硼酸三(2,6-二甲基苯基)鏻，四(全氟苯基)硼酸三苯基碳鎓，1-(4-(三(五氟苯基)硼酸)-2,3,5,6-四氟苯基)吡咯烷鎓，四(五氟苯基)硼酸，4-(三(五氟苯基)硼酸)-2,3,5,6-四氟吡啶，和四(3,5-双(三氟甲基)苯基)硼酸)三苯基碳鎓。
38. 权利要求25所述的方法，其中所述方法在0℃-300℃的温度，在0.35MPa-10MPa的压力，和至多300分钟的时间进行。
39. 权利要求25所述的方法，进一步包括获得具有至少50％烯丙基链端的聚合物。
40. 权利要求25所述的方法，其中所述烯烃包括乙烯和/或丙烯。”
驳回决定认为：（1）对比文件1（JPH08239416A，公开日为1996年09月17日）公开了以下新型过渡金属化合物：外消旋-四亚甲基亚甲硅烷基-双（1-（2-甲基-4-苯基茚））二氯化铪（参见对比文件1说明书第0033段）。权利要求1相对于对比文件1的区别特征在于：权利要求1限定了R4为C1-C10烷基，而对比文件1中相应的位置取代基为苯基。基于该区别特征，权利要求1实际解决的技术问题为如何提供一种茂金属催化剂的替代方案。而该区别是本领域的公知常识，并且对比文件1还公开了式（I）表示的过渡金属化合物（参见对比文件1说明书第0015段），因而权利要求1不具备创造性。（2）从属权利要求2-8的附加技术特征或者被对比文件1公开，或者为本领域的常规技术手段，因此，权利要求2-8也不具备创造性。（3）权利要求9请求保护一系列具体结构的茂金属催化剂化合物，权利要求10-11、15分别保护一种催化剂体系，对比文件1公开了一种过渡金属化合物及其作为烯烃聚合用催化剂（参见对比文件1说明书第0037段），因而权利要求9-11、15也不具备创造性。（4）从属权利要求12-14、16-24的附加技术特征或者被对比文件1公开，或者为本领域的常规技术手段，因此，权利要求12-14、16-24也不具备创造性。（5）权利要求25、31请求保护一种聚合烯烃的方法，对比文件1公开了一种烯烃聚合催化剂适用于丙烯或者至少一种碳原子数为4-20的α-烯烃的共聚或均聚（参见对比文件1说明书第0092段），因而权利要求25、31也不具备创造性。（6）从属权利要求26-30、32-40的附加技术特征或者被对比文件1公开，或者为本领域的常规技术手段，因此，权利要求26-30、32-40也不具备创造性。（7）申请人提供了参考文献1-3，认为基于Hf的茂金属催化剂与相应的Zr催化剂相比具有显著较低的聚合活性，对比文件1披露的是具有特定性能的聚合物，例如提高乙烯基不饱和度的同时保持或提高Mw，但没有教导在催化剂化合物中任何特定的过渡金属、取代基或取代基位置对于制造具有乙烯基不饱和度的聚合物来说是有用的教导，在对比文件1的基础上没有动机用Hf来替换Zr，以及用C1-C10烷基替换R3位置的芳基。对此，驳回决定认为：首先，选取的最接近的现有技术采用了相同的Hf作为过渡金属原子，不存在需要替换的情形，即不需要替换动机；其次，对于所述的催化剂聚合活性，对比文件1没有给出相反教导，本申请也没有在原始申请文件中记载；再次，申请人的参考文献也不足以推及申请人所述的催化活性的效果。进一步，本申请的比较催化剂C-E并非单一变量，因而无法证明所述4-位的取代基团的改变是直接导致乙烯基基团降低的原因，并且本申请中的表4a、4b的数据也无法看出，茂金属催化剂的各自取代基对于获得所述高乙烯基不饱和度和特定的分子量有何影响。
申请人埃克森美孚化学专利公司（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年01月10日向国家知识产权局提出了复审请求，同时提交了权利要求书的修改替换页（共39项，13页）。修改之处在于：在权利要求25中进一步限定“并进一步包括获得具有至少50%烯丙基链端的聚合物”，同时将权利要求39删除，修改相应的权利要求项数。复审请求人认为：①本申请的目的是为了实现特定的聚合物性能，提高乙烯基链端，尤其是保持或提高Mw的同时提高在链端的乙烯基不饱和度的数量。对比文件1并未教导这样的技术问题。②对比文件1没有给出任何教导关于如何得到本申请技术方案中的特征，例如R3为氢，J为环状基团，金属为铪，R2和R7为小基团，例如氢或C1-C10烷基，每个R4独立为C1-C10烷基。本申请中的对比催化剂C-E，在相同的乙烯反应器浓度下获得了显著更少的乙烯基基团，证明了本申请的效果。
修改后的权利要求25如下：
“25. 聚合烯烃的方法，包括使一种或多种烯烃与权利要求10所述的催化剂体系接触，并进一步包括获得具有至少50％烯丙基链端的聚合物。”
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年01月22日依法受理了该复审请求，并将其转送至国家知识产权局原审查部门进行前置审查。
国家知识产权局原审查部门在前置审查意见书中认为：对比文件1已经公开了外消旋-四亚甲基亚甲硅烷基-双（1-（2-甲基-4-苯基茚））二氯化铪，区别特征仅在于权利要求1限定了R4为C1-C10烷基。而本申请所利用的对比催化剂C-E在非单一变量的情形下，无法证明所述4-位的取代基团的改变是直接导致乙烯基基团变化的原因。由表4a、4b可知，除本申请所请求保护的催化剂之外的催化剂也能达到所述高含量乙烯基不饱和度和特定分子量的聚合物，即无法看出本申请中茂金属催化剂的各自取代基对于获得所述高乙烯基不饱和度和特定的分子量有什么程度的影响。虽然对比文件1没有教导，然而，本申请中也未有证据证明乙烯基不饱和度是由特定的R4基团解决的。对比文件1还公开了：R1-R8可以相同和不同，可为氢原子，卤素原子，C1-C20碳原子的烃基等（参见对比文件1说明书第0015段）。因而，在对比文件1公开的技术方案的基础上将相应位置替换为具有类似结构和性质的基团是显而易见的。因而坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年01月30日向复审请求人发出复审通知书，指出：（1）权利要求1相对于对比文件1的区别特征在于：权利要求1限定了R4为C1-C10烷基，而对比文件1中相应的位置取代基为苯基。权利要求1实际解决的技术问题是：提供一种具有相似性能的茂金属催化剂的替代方案。对于所述区别特征，在寻找具有同样或类似活性的替代化合物时，利用具有类似性质的取代基对于相应基团进行替换是本领域的常规技术手段；且对比文件1还公开了：R1-R8可以相同和不同，可为氢原子，卤素原子，C1-C20碳原子的烃基等（参见对比文件1说明书第0015段）。此外，对于权利要求1中包括其他茂金属催化剂化合物的并列技术方案，在不改变母体结构的基础上，本领域技术人员亦能根据实际需要对各个取代基的基团进行常规选择，其技术效果可预期。因而权利要求1不具备创造性。（2）对于从属权利要求2-8，这些附加技术特征或者被对比文件1公开，或者为本领域的常规选择，因此，权利要求2-8也不具备创造性。（3）权利要求9要求保护一系列具体结构的茂金属催化剂化合物，权利要求10-11、15要求保护一种催化剂体系。对比文件1公开了该过渡金属化合物作为烯烃聚合用催化剂，并将所述催化剂与有机铝氧烷等物质联用（参见对比文件1说明书第0037段），结合上述的评述，权利要求9-11、15也不具备创造性。（4）从属权利要求12-14、16-24的附加技术特征或者被对比文件1公开，或者为本领域的常规技术手段，因此，权利要求12-14、16-24也不具备创造性。（5）权利要求25、31请求保护一种聚合烯烃的方法，对比文件1公开了一种烯烃聚合催化剂适用于丙烯或者至少一种碳原子数为4-20的α-烯烃的共聚或均聚（参见对比文件1说明书第0092段），而具有至少50%烯丙基链端的聚合物是本领域通过常规聚合方法能够显而易见地获得的聚合物，结合上述权利要求的评述，权利要求25、31也不具备创造性。（6）从属权利要求26-30、32-39的附加技术特征或者被对比文件1公开，或者为本领域的常规技术手段，因此，权利要求26-30、32-39也不具备创造性。（7）对于复审请求人提复审请求时的意见陈述，合议组认为：首先，对比文件1公开的是一种具有高聚合活性的烯烃聚合催化剂，并且在说明书第0094段中公开了使用该过渡金属化合物作为催化剂能够制备分子量分布窄、分子量高的聚烯烃。碳原子数3以上的烯烃聚合得到的聚烯烃立构规整度高、熔点高、耐热性以及刚性优异。即申请人所述的实现聚合物的性能已经被对比文件1公开。对于区别特征，对比文件1还公开了：R1-R8可以相同和不同，可为氢原子，卤素原子，C1-C20碳原子的烃基等（参见对比文件1说明书第0015段）。因而本申请的技术方案对本领域技术人员而言是显而易见的。其次，本申请所利用的对比催化剂C-E，没有满足权利要求1限定的至少三个变量，而上述因素的不同均会对催化剂的性能产生影响，因而在非单一变量的情形下，无法证明所述的乙烯基基团含量的变化仅是由所述4-位的取代基团的改变而带来。并且由表4a、4b可知，除本申请所请求保护的催化剂之外的催化剂也能达到所述高含量乙烯基不饱和度和特定分子量的效果，即无法看出本申请中茂金属催化剂的各自取代基对于获得所述高乙烯基不饱和度和特定的分子量有何影响。即本申请中也没有证据证明所述的技术问题是由特定的R4基团所解决。
复审请求人于2019年05月13日提交了意见陈述书，没有对申请文件进行修改。复审请求人认为：本申请的目的是在保持或提高Mw的同时，提高在链端的乙烯基不饱和度的数量。并且提供了附件1，给出了不同催化剂结构得到的聚合物数均分子量和乙烯基%之间的关系，使用了浅绿色OMC145567，橘色OMC19，粉色Naph以及紫色o-Tol，蓝色2iPrPh作为催化剂，上述催化剂结构的差别仅在于同一位置R4烷基和苯基的不同，可以很好的比较烷基和苯基对聚合物乙烯基不饱和百分比的影响。其次，对比文件1教导了M最优选为锆，对比文件1没有给出任何动机用铪替换锆，用C1-C10烷基替换R3位置上的芳基取代基。因而本申请是非显而易见的，实现了具有提高的乙烯基链端含量的特定聚合物性能，因而具有创造性。
复审请求人于2019年08月20日进一步提交了意见陈述书以及权利要求书的修改替换页（共38项，11页）。将权利要求1、9、24中涉及包含“每个R7独立地为氢”的技术方案删除，删除权利要求27，并且将权利要求31的位置调为权利要求38。修改后的权利要求1、9、24如下：
“1. 下式表示的茂金属催化剂化合物：
其中每个R3为氢；每个R4独立地为C1-C10烷基；每个R2独立地为氢或C1-C10烷基；R7独立地为C1-C10烷基；每个R5和R6独立地为氢、C1-C50取代的或未取代的烃基或C1-C50取代的或未取代的卤碳基；以及R4和R5、R5和R6和/或R6和R7可任选的彼此键合以形成环结构；J为式Ra2J’表示的桥接基团，其中J’为C或Si，每个Ra独立地为C1-C20取代的或未取代的烃基，两个Ra形成结合J’的环状结构并且该环状结构任选的为饱和的或部分饱和的环状或稠合环体系；以及每个X为单价阴离子配体，或两个X连接并键合到金属原子以形成金属环状环，或两个X连接以形成螯合配体、二烯配体或烷叉基配体。
9. 茂金属催化剂化合物，其选自：
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4,7-三甲基茚-1-基)二甲基合铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4,7-三甲基茚-1-基)二甲基合铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4,7-三甲基茚-1-基)二甲基合铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4,7-三甲基茚-1-基)二氯化铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4,7-三甲基茚-1-基)二氯化铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4,7-三甲基茚-1-基)二氯化铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二甲基茚-1-基)二甲基合铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二甲基茚-1-基)二甲基合铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二甲基茚-1-基)二甲基合铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二甲基茚-1-基)二氯化铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二甲基茚-1-基)二氯化铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二甲基茚-1-基)二氯化铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二乙基茚-1-基)二甲基合铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二乙基茚-1-基)二甲基合铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二乙基茚-1-基)二甲基合铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二乙基茚-1-基)二氯化铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二乙基茚-1-基)二氯化铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(4,7-二乙基茚-1-基)二氯化铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4,7-二乙基茚-1-基)二甲基合铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4,7-二乙基茚-1-基)二甲基合铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4,7-二乙基茚-1-基)二甲基合铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4,7-二乙基茚-1-基)二氯化铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4,7-二乙基茚-1-基)二氯化铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(2-甲基-4,7-二乙基茚-1-基)二氯化铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(4,6,8-三甲基-1,2,3-三氢-s-二环戊二烯并苯-5-基)二甲基合铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(4,6,8-三甲基-1,2,3-三氢-s-二环戊二烯并苯-5-基)二甲基合铪，
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(4,6,8-三甲基-1,2,3-三氢-s-二环戊二烯并苯-5-基)二甲基合铪，
环四亚甲基亚甲硅烷基-双(4,6,8-三甲基-1,2,3-三氢-s-二环戊二烯并苯-5-基)二氯化铪，
环五亚甲基亚甲硅烷基-双(4,6,8-三甲基-1,2,3-三氢-s-二环戊二烯并苯-5-基)二氯化铪，以及
环三亚甲基亚甲硅烷基-双(4,6,8-三甲基-1,2,3-三氢-s-二环戊二烯并苯-5-基)二氯化铪。
24. 权利要求10所述的催化剂体系，其中所述催化剂体系包含两种催化剂化合物，其中至少一种由下式表示：
其中每个R3为氢；每个R4独立地为C1-C10烷基；每个R2独立地为氢或C1-C10烷基；每个R7独立地为C1-C10烷基；每个R5和R6独立地为氢，C1-C50取代的或未取代的烃基，或C1-C50取代的或未取代的卤碳基；以及R4和R5、R5和R6 和/或R6和R7任选的彼此键合以形成环结构；J为式Ra2J’表示的桥接基团，其中J’为C或Si，每个Ra独立地为C1-C20取代的或未取代的烃基，两个Ra形成结合J’的环状结构并且该环状结构任选的为饱和的或部分饱和的环状或稠合环体系；以及每个X为单价阴离子配体，或两个X连接并键合到金属原子以形成金属环状环，或两个X连接以形成螯合配体、二烯配体或烷叉基配体。”
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
复审请求人在2019年08月20日提交了新的权利要求书（共38项，11页）。经合议组核查，该修改文本符合专利法实施细则第61条第1款和专利法第33条的规定。本复审请求审查决定所针对的审查文本为：2019年08月20日提交的权利要求第1-38项；2016年01月15日进入中国国家阶段时提交的国际申请文件的中文译文的说明书第1-131页、说明书附图第1页、说明书摘要以及摘要附图。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
在判断一项权利要求的创造性时，如果该权利要求所要求保护的技术方案和最接近的现有技术相比存在区别技术特征，并且对本领域的技术人员而言，在最接近现有技术的基础上，引入上述区别技术特征得到该权利要求的技术方案是显而易见的，则该权利要求的技术方案不具备创造性。
（1）对本申请而言，权利要求1请求保护茂金属催化剂化合物，对比文件1公开了以下新型过渡金属化合物：外消旋-四亚甲基亚甲硅烷基-双（1-（2-甲基-4-苯基茚））二氯化铪（参见对比文件1说明书第0033段）；本发明的目的是提供一种新型过渡金属化合物，以提高烯烃聚合的催化活性（参见对比文件1说明书第0012段）。
因此，权利要求1相对于对比文件1的区别特征在于：权利要求1限定了R4和R7位置的取代基为C1-C10烷基，而对比文件1中R4位置的取代基为苯基，R7为氢。
本申请在说明书第4页第1-2段中指明，本申请的目的是提供新的催化剂化合物，用于烯烃聚合，实现特定的聚合物性质，例如高熔点，高分子量，提高转化率或共聚单体加入，改变共聚单体分布但不会不利地影响所得聚合物的性质，增加乙烯基链端，特别是增加链端处的乙烯基不饱和度同时还保持或增加Mw。
分析本申请的实施例可知，表4b中分别给出了使用实施例2、12、14、16以及对比例C-A至C-E的催化剂催化丙烯聚合以及乙烯-丙烯共聚的聚合物的记录，各催化剂分别为：实施例2为外消旋-环四亚甲基亚甲硅烷基-双(2,4,7-三甲基茚-1-基)二甲基合铪，实施例12为外消旋-环五亚甲基亚甲硅烷基-双[4,7-二甲基茚-1-基]二甲基合铪，实施例14为外消旋-环四亚甲基亚甲硅烷基-双[4,7-二甲基茚-1-基]二甲基合铪，实施例16为外消旋-环四亚甲基亚甲硅烷基-双[4,6,8-三甲基-1,2,3-三氢-s-二环戊二烯并苯-5-基]二甲基合铪，实施例2、12、14、16的J’为Si，与Si相连的两个Ra相连分别形成环戊烷或环己烷，X为甲基，对比例C-A为外消旋-(PhC2H4)2Si(4,7-Me2Ind)2HfMe2，对比例C-B为外消旋-(n-C6H13)2Si[4,7-Me2Ind]2HfMe2，对比例C-C为外消旋-(Me2Si)2[4,7-Me2Ind]2HfMe2，对比例C-D为外消旋-CH2CH2[5-t-Bu-7-MeInd]2HfMe2,对比例C-E为外消旋-Me2Si[2-Me-4-PhInd]2ZrMe2，对比例C-A至C-C实施了R4、R7位为甲基，与Si相连的取代基分别为苯乙基、正己基、甲基的二甲基合铪。使用的活化剂“Act ID”分别为B为四全氟苯基硼酸二甲基苯胺鎓，C为四全氟萘基硼酸二甲基苯胺鎓。分析所述的实施例，其4位基团均为甲基，因而无法比较获得该4位基团能够对乙烯基含量的高低产生何种影响。具体分析对比例C-E催化剂的结构，其虽为桥连Si双茚化合物，但Si的二侧基团未成环，且金属原子为Zr而非权利要求1中的Hf，所述的4位为苯基而非权利要求1中的C1-C10烷基，因此该对比例C-E的催化剂没有满足权利要求1限定的至少三个变量，因而在非单一变量的情形下，无法证明所述的乙烯基基团含量的变化是由所述4位的取代基团的改变带来的。并且从表4a可知，在制备聚合物的过程中，所使用的催化剂的含量cat，所使用的异己烷、甲苯的用量，所使用的压力等都有差别，综合上述分析可知，根据本申请的记载无法得出所述的4-位的取代基对乙烯基含量产生了何种影响。
合议组还考察了复审请求人于2019年05月13日提交的附件1，该附件提供了数据，给出了不同结构的催化剂制备得到的聚合物的数均分子量和乙烯基%之间的关系，其使用了与本申请相同的条件进行乙烯-丙烯共聚，制备乙烯-丙烯共聚物。使用的催化剂分别为浅绿色OMC145567，橘色OMC19，粉色Naph以及紫色o-Tol，蓝色2iPrPh，这些茂金属化合物均具有Me2Si桥，其中茂金属化合物浅绿色OMC145567和橘色OMC19在R4、R7位均为甲基，属于本申请保护范围内所述的茂金属化合物，而所述的粉色Naph以及紫色o-Tol，蓝色2iPrPh的茂金属化合物，在R4位分别为萘基Naph、邻甲基苯基o-Tol以及2-异丙基苯基2-iPrPh，R7位均为氢，不属于本申请保护范围内的茂金属化合物。
合议组进一步比对本申请的实施例以及复审请求人所提供的数据，首先，原申请文件中实施例1-18实施的化合物结构中与所述的Si相连的均是环状结构，并且对比文件1的化合物结构中与Si相连的也为环状结构，而复审请求人提供的数据中使用的结构均为Me2Si桥，即与Si相连的是两个甲基，没有成环，与本申请以及对比文件1中所限定的结构是不相同的，因而在没有确保该结构相同的情况下，复审请求人所提供的实验数据无法证明在相应的Si相连的结构为环状结构时，R4和R7位置的基团的选择能够获得高的端基乙烯基不饱和度；其次，由于本申请实施例1-18实施的化合物结构中与所述的Si相连的均是环状结构，即本申请能够证明的是含该环状结构的催化剂能够催化获得高的端基乙烯基不饱和度，但整个申请文件中没有公开过任何与Si相连的结构分别是环状结构以及是两个甲基的结构的两种催化剂之间的性能比较，即无法知晓二者的催化效果是否相当，而在复审请求人所提供的实验数据中，复审请求人认为与Si相连的为环状结构的催化剂和与Si相连的是两个甲基的催化剂催化制备获得的聚合物的端基乙烯基不饱和度是相当的，基于此，继而固定与Si相连的是两个甲基，然后比较不同的R4位取代基团之间的不同带来的效果差别。即在该比较的前提条件无法证实的情况下，根据该前提条件所获得的效果也是无法证实的。再次，由于本申请与对比文件1的区别在于R4和R7位置的取代基为C1-C10烷基，而对比文件1中R4位置的取代基为苯基，R7为氢。而复审请求人提供的进行比较的结构中R4位基团分别为萘基，异丙基苯基，邻甲基苯基，没有苯基，即使能够得出甲基和萘基、异丙基苯基以及邻甲基苯基相比能够起到好的效果，但由于萘基、异丙基苯基以及邻甲基苯基与苯基是不同的取代基，根据该比较也无法得出R4位是甲基的催化剂能够比对比文件1中R4位为是苯基的催化剂能够获得更好的效果。即复审请求人所提供的该数据不足以证明本申请的权利要求相对于对比文件1能够产生何种技术效果。
对比文件1公开的是一种具有高聚合活性的烯烃聚合催化剂，并且在说明书第0094段中公开了使用该过渡金属化合物作为催化剂能够制备获得分子量分布窄、分子量高的聚烯烃。碳原子数3以上的烯烃聚合得到的聚烯烃立构规整度高、熔点高、耐热性以及刚性优异。即申请人所述的本申请实现的聚合物的性能，对比文件1也能够实现。
因而基于该区别特征，本申请权利要求1所要解决的技术问题是：如何提供一种具有相似性能的茂金属催化剂的替代方案。
对于所述区别特征，对本领域技术人员而言，在寻找具有同样或类似活性的茂金属催化剂的替代化合物时，利用具有类似性质的取代基对于相应基团进行替换，从而对现有技术中的过渡金属化合物进行改进或修饰，是本领域技术人员容易做到的；且对比文件1还公开了：R1-R8可以相同和不同，可为氢原子，卤素原子，C1-C20碳原子的烃基等（参见对比文件1说明书第0015段）。因而，在对比文件1公开的技术方案的基础上将相应位置替换为具有类似结构和性质的基团，并预期由此得到的化合物仍具有与现有技术化合物相同或相似的催化活性，这对本领域技术人员而言是显而易见的，且本申请说明书中提供的证据不足以证明本申请要求保护的化合物与对比文件1的化合物相比具有预料不到的技术效果，因此，在对比文件1公开的化合物的基础上结合本领域的常规技术手段得到权利要求1要求保护的技术方案，对本领域技术人员而言是显而易见的，不具有突出的实质性特点和显著的进步，因而权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（2）对于从属权利要求2-5，基于上述与权利要求1的评述相同的理由，本领域技术人员能根据实际需要对R4、R7取代基的基团进行常规选择。
对于权利要求6，对比文件1已经公开了X为氯。即权利要求6的附加技术特征已被对比文件1公开。对于权利要求6还包括的各个X的并列技术方案，所述X均为本领域常用的配体的具体种类，本领域技术人员能够对其进行常规选择，且二配体形成稠合环或环体系的一部分亦为常规技术手段。
对于权利要求7，参见上述评述，对比文件1已经公开了四亚甲基亚甲硅烷基，即权利要求7的附加技术特征已被对比文件1公开，对于权利要求7中的其他并列技术方案，对比文件1还公开了：过渡金属化合物可由下式（I）表示：
其中，m可为4-8，优选4-6（参见对比文件1说明书第0020、0029段）。由此可见，本领域技术人员在对比文件1的启示下容易想到对于环硅烷基的结构进行常规选择。
对于权利要求8，参见上述评述，对比文件1已经公开了四亚甲基亚甲硅烷基，其即为权利要求8中的环四亚甲基亚甲硅烷基，即权利要求8的附加技术特征已被对比文件1公开。对于权利要求8中的其他并列技术方案，参见上述评述，本领域技术人员能够根据实际需要对于其结构进行具体选择。
因此，在其引用的权利要求1不具备创造性时，权利要求2-8也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（3）权利要求9要求保护一系列具有具体结构的茂金属催化剂化合物，其将权利要求1的通式化合物限定为了具体化合物，其要求保护的仍然是权利要求1范围内的部分化合物，对比文件1公开了一种新型过渡金属化合物，详见对权利要求1的评述，因此，基于与上述评述的内容相同的理由，权利要求9的化合物对本领域技术人员而言是显而易见的。因此，在对比文件1公开的化合物的基础上结合本领域的常规技术手段得到权利要求9中一系列具有具体结构的茂金属催化剂的化合物，对本领域技术人员而言是显而易见的，不具有突出的实质性特点和显著的进步，因而权利要求9不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（4）权利要求10要求保护一种催化剂体系。对比文件1公开了作为烯烃聚合用催化剂，将所述新型过渡金属化合物与有机铝氧烷等物质联用（参见对比文件1说明书第0037段），所述有机铝氧烷即为权利要求10中的活化剂的具体概念。二者的区别在于，权利要求10使用的催化剂是权利要求1的茂金属催化剂。而权利要求1所述的催化剂化合物并不能给该催化剂体系带来突出的实质性特点和显著的进步，详见对权利要求1的评述，因而权利要求10要求保护的技术方案对本领域技术人员而言是显而易见的，不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（5）权利要求11要求保护一种催化剂体系。对比文件1公开了作为烯烃聚合用催化剂，将所述新型过渡金属化合物与有机铝氧烷等物质联用（参见对比文件1说明书第0037段）。所述有机铝氧烷即为权利要求11中的活化剂的具体概念。
因此，权利要求11与对比文件1的区别在于取代基基团R4、R7，对于此区别特征，本领域技术人员能根据实际需要对R4、R7取代基的基团进行常规选择。而权利要求6所述的催化剂化合物并不能给该催化剂体系带来突出的实质性特点和显著的进步，详见对权利要求6的评述，因而权利要求11要求保护的技术方案对本领域技术人员而言是显而易见的，不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（6）从属权利要求12-14引用权利要求10，分别进一步限定所述的取代基，所述的附加技术特征同权利要求3、7-8的附加技术特征，参见对权利要求3、7-8的评述，因而在所引用的权利要求10不具备创造性时，权利要求12-14也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
对于权利要求16，其附加技术特征已被对比文件1公开。
对于权利要求17，本领域技术人员能够根据实际需要对于铝氧烷中的铝与催化剂化合物过渡金属的摩尔比进行常规调节，其技术效果可预期。
对于权利要求18，对比文件1还公开了：可使用离子化合物与前述过渡金属化合物形成离子对（参见对比文件1说明书第0048段），所述离子化合物即为权利要求18中的非配位阴离子活化剂的具体概念。即权利要求18的附加技术特征已被对比文件1公开。
对于权利要求19-21，对比文件1还公开了离子化合物的例子可为四(五氟苯基)硼酸三苯基碳鎓、四(五氟苯基)硼酸三(正丁基)铵（参见对比文件1说明书第0050段）。上述各化合物均落入了权利要求19-20所限定的通式内或与权利要求21中的化合物相同。对于权利要求19-21中还包括的化合物，其均为上述对比文件1公开的离子化合物的相应结构的常规变体，本领域技术人员能够进行选择，而对其具体种类的选择也没有带来预料不到的技术效果。
对于权利要求22-23，对比文件1还公开了：用于承载负载型催化剂的微细颗粒载体可以是无机多孔氧化物载体，如二氧化硅（参见对比文件1说明书第0070段）。即权利要求22-23的附加技术特征已被对比文件1公开。
对于权利要求24，本领域技术人员能够根据实际需要选择2种催化剂化合物，且能使其中一种为如权利要求24所述的茂金属化合物，且说明书中并未提供证据证明这样的选择带来了何种预料不到的技术效果。
因此，在其引用的权利要求不具备创造性时，权利要求12-14、16-24不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（7）权利要求15要求保护一种催化剂体系，对比文件1公开了作为烯烃聚合用催化剂，将所述新型过渡金属化合物与有机铝氧烷等物质联用（参见对比文件1说明书第0037段）。所述有机铝氧烷即为权利要求15中的活化剂的具体概念。二者的区别在于权利要求15中所使用的催化剂是权利要求9的茂金属催化剂化合物。而权利要求9所述的茂金属催化剂化合物并不能给该催化剂体系带来突出的实质性特点和显著的进步，详见对权利要求9的评述，因而权利要求15要求保护的技术方案对本领域技术人员而言是显而易见的，不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（8）权利要求25要求保护一种聚合烯烃的方法。对比文件1公开了所述的烯烃聚合催化剂适用于丙烯或至少一种碳原子数为3-20的α-烯烃的共聚或均聚（参见对比文件1说明书第0092段）。即其暗含了使一种或多种碳原子数为3-20的α-烯烃与催化剂接触从而使其发生聚合反应。二者的区别在于权利要求25中限定所述的催化剂体系是权利要求10所述的催化剂体系，并且限定获得具有至少50%烯丙基链端的聚合物。针对该区别，具有至少50%烯丙基链端的聚合物是本领域通过常规聚合方法能够显而易见地获得的聚合物，本领域技术人员在权利要求25的方法下得到具有该特征的聚合物是显而易见的，并且权利要求10所述的催化剂体系并不能给该聚合烯烃的方法带来突出的实质性特点和显著的进步，详见对权利要求10的评述。因而权利要求25不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（9）对于权利要求26，对比文件1已经公开了X为氯，对于权利要求26还包括的各个X的并列技术方案，所述X均为本领域常用的配体的具体种类，本领域技术人员能够对其进行常规选择，且二配体形成稠合环或环体系的一部分亦为常规技术手段。
对于权利要求27-28，基于与上述权利要求的评述相同的理由，本领域技术人员能根据实际需要对各个取代基的基团进行常规选择，从而得到权利要求27-28要求保护的技术方案。
对于权利要求29，其附加技术特征与权利要求13的附加技术特征相同，因而参见对权利要求13的评述，本领域技术人员在对比文件1的启示下容易想到对于环硅烷基的结构进行常规选择。
对于权利要求30-35，其附加技术特征同权利要求16-21，因而参见对权利要求16-21的评述，权利要求30-35的技术方案对本领域技术人员而言是显而易见的。
对于权利要求36，对于其聚合反应的反应温度、反应压力和反应时间，本领域技术人员能够根据实际需要进行常规选择，其技术效果可预期。
对于权利要求37，参见上述评述，对比文件1已经公开了烯烃包括丙烯，即其附加技术特征已被对比文件1公开。对于权利要求37中还包括的乙烯、以及乙烯和丙烯均包括时的技术方案，对于其具体种类进行常规选择亦为常规技术手段。
因此，在其引用的权利要求25不具备创造性时，权利要求26-37不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（10）权利要求38要求保护一种聚合烯烃的方法。对比文件1公开了所述的烯烃聚合催化剂适用于丙烯或至少一种碳原子数为4-20的α-烯烃的共聚或均聚（参见说明书第0092段）。即其暗含了使一种或多种碳原子数为3-20的α-烯烃与催化剂接触从而使其发生聚合反应。二者的区别在于权利要求38具体限定所述的催化剂体系是权利要求15所述的催化剂体系。而权利要求15所述的催化剂体系并不能为该聚合烯烃的方法带来突出的实质性特点和显著的进步，详见对权利要求15的评述，因而权利要求38不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（11）关于复审请求人的意见（详见案由部分）
对此，合议组认为：首先，对比文件1公开的是一种具有高聚合活性的烯烃聚合催化剂，并且在说明书第0094段中公开了使用该过渡金属化合物作为催化剂能够制备获得分子量分布窄、分子量高的聚烯烃。碳原子数3以上的烯烃聚合得到的聚烯烃立构规整度高、熔点高、耐热性以及刚性优异。即申请人所述本申请实现的聚合物的性能已经被对比文件1公开。在此基础上，根据区别特征所起作用确定了本申请实际解决的技术问题是如何提供一种具有相似性能的茂金属催化剂的替代方案。同时，对比文件1还公开了：R1-R8可以相同和不同，可为氢原子，卤素原子，C1-C20碳原子的烃基等（参见对比文件1说明书第0015段）。因而，在对比文件1公开的技术方案的基础上将相应位置替换为具有类似结构和性质的基团，并预期由此得到的化合物仍具有与现有技术化合物相同或相似的性能，这对本领域技术人员而言，是显而易见的。其次，针对复审请求人所提供的数据，详见上述对权利要求1的评述可知，所给出的数据不足以证明本申请的权利要求相对于对比文件1能够产生何种技术效果。再次，在创造性评述中，所选取的最接近的现有技术对比文件1采用了与本申请相同的Hf作为过渡金属原子，并不存在需要替换的情形，也无需替换动机。
综上所述，没有证据表明本申请产生了预料不到的技术效果，复审请求人的上述意见陈述合议组不予支持。
根据以上事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年10月11日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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