发明创造名称：用于注塑模制的聚乙烯
外观设计名称：
决定号：189685
决定日：2019-08-30
委内编号：1F250617
优先权日：2013-10-15
申请（专利）号：201480052948.X
申请日：2014-09-24
复审请求人：巴塞尔聚烯烃股份有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：周芳宇
合议组组长：孙丽芳
参审员：张家祥
国际分类号：C08L23/04
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：对于用物理化学参数表征的化学产品权利要求，如果该参数仅是在现有技术中公开的参数数值范围内的选择，并且该进一步选择没有给权利要求的技术方案带来任何预料不到的技术效果，则该权利要求不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201480052948.X，名称为“用于注塑模制的聚乙烯”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为巴塞尔聚烯烃股份有限公司。本申请的申请日为2014年09月24日，优先权日为2013年10月15日，公开日为2016年05月11日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年01月12日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-12不符合专利法第22条第3款的规定。驳回决定所依据的文本为申请人于2016年03月25日提交的说明书第1-15页、说明书摘要，于2017年11月13日提交的权利要求第1-12项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种聚乙烯，所述聚乙烯包括乙烯与1-烯烃的共聚物，或乙烯均聚物和所述乙烯与1-烯烃的共聚物的混合物，所述聚乙烯的摩尔质量分布宽度（MWD）Mw/Mn为7-15，根据ISO 1183在23℃下测定的密度为0.942-0.944 g/cm3，重均摩尔质量Mw为50,000 g/mol-150,000 g/mol，MIE为1.0-3.0 g/10 min，MIF为110-150 g/10 min，MIF/MIE之比为40-50，其中MIE为190℃、2.16 kg负载下的熔体流动速率，MIF为190℃、21.6 kg负载下的熔体流动速率，两者均根据ISO 1133测定，其中所述1-烯烃选自1-丁烯、1-己烯和1-辛烯。
2. 根据权利要求1所述的聚乙烯，根据13C-NMR测定，其具有0.7-20个CH3/1000个碳原子。
3. 根据权利要求1所述的聚乙烯，包括至少一种C3-C20-α-烯烃单体种类，基于所述聚乙烯的总重量，其含量按重量计大于3.5 %。
4. 根据权利要求1至3任一项所述的聚乙烯，乙烯基含量为至少0.6个乙烯基/1000个碳原子。
5. 根据权利要求1至4任一项所述的聚乙烯，具有0.3-7 dl/g的η（vis）值，其中η（vis）是根据ISO 1628-1和ISO 1628-3在135℃下在十氢化萘中测定的固有粘度。
6. 根据权利要求1至5任一项所述的聚乙烯，可通过包括至少一种茂金属的混合催化剂体系在单个反应器中的一个聚合步骤中获得。
7. 根据权利要求6所述的聚乙烯，可在催化剂组合物的存在下通过聚合获得，所述催化剂组合物包括至少两种不同的单中心聚合催化剂。
8. 根据权利要求7所述的聚乙烯，可通过在20-200℃的温度下以及在0.05-10 MPa的压力下将乙烯与一种或几种C3-C20-α-烯烃单体种类共聚合获得。
9. 根据前述权利要求任一项所述的聚乙烯，进一步包括非聚合添加剂。
10. 一种注塑模制品，包括根据前述权利要求之一的聚乙烯。
11. 根据权利要求10所述的注塑模制品，其为至少5L容积的容器。
12. 根据权利要求10所述的注塑模制品，其为罐的内部部分。”
驳回决定认为，权利要求1要求保护一种聚乙烯。对比文件1（CN102197081A，公开日为2011年09月21日）公开了一种聚乙烯组合物。权利要求1与对比文件1相比，区别在于：本申请聚乙烯的密度与对比文件1略有不同；本申请限定了聚乙烯的MIF，且限定了聚乙烯MIF/MIE的比值。首先，对比文件1公开了聚乙烯的密度为0.945至0.965 g/cm3，其端值0.945与本申请限定的密度范围的端值0.944接近，本领域技术人员在实际的生产过程中容易调节对比文件1的聚乙烯的密度到本申请限定的范围内。对比文件1公开了聚乙烯的HLMI优选为50至200 g/10 min，本领域技术人员常规选择MIF是容易的，其技术效果是可预见的。关于MIF/MIE的比值是本领域的常规选择，而且本申请没有记载该比值对聚乙烯材料的性能所起到的作用或影响。因此，权利要求1不具备创造性。在此基础上，权利要求2-12也不具备创造性。
申请人巴塞尔聚烯烃股份有限公司（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年04月27日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书。其中，在权利要求1中增加了“其中所述聚乙烯的Z均摩尔质量Mz在200,000g/mol-800,000g/mol的范围内”。复审请求时新修改的权利要求1如下：
“1. 一种聚乙烯，所述聚乙烯包括乙烯与1-烯烃的共聚物，或乙烯均聚物和所述乙烯与1-烯烃的共聚物的混合物，所述聚乙烯的摩尔质量分布宽度（MWD）Mw/Mn为7-15，根据ISO 1183在23℃下测定的密度为0.942-0.944 g/cm3，重均摩尔质量Mw为50,000 g/mol-150,000 g/mol，MIE为1.0-3.0 g/10 min，MIF为110-150 g/10 min，MIF/MIE之比为40-50，其中MIE为190℃、2.16 kg负载下的熔体流动速率，MIF为190℃、21.6 kg负载下的熔体流动速率，两者均根据ISO 1133测定，其中所述1-烯烃选自1-丁烯、1-己烯和1-辛烯，其中所述聚乙烯的Z均摩尔质量Mz在200,000g/mol-800,000g/mol的范围内。”
复审请求人认为：本申请通过组合相对长聚合物链和熔融状态下的高流动性，使聚乙烯组合物提供中空物体的高流动性和低翘曲的技术效果，对于本领域技术人员而言，这种平衡是优异并且意想不到的，本申请具备创造性。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年05月14日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年04月10日向复审请求人发出复审通知书，指出，权利要求1的技术方案与对比文件1的区别在于：（1）权利要求1中聚乙烯的密度与对比文件1不同；（2）权利要求1中MIF为110-150 g/10 min，MIF/MIE之比为40-50，对比文件1中相应的高载荷熔融指数为50至200g/10 min，没有公开MIF/MIE比值；对比文件1中没有公开Z均摩尔质量Mz。权利要求1相对于对比文件1实际解决的技术问题是提供一种性能相似的聚乙烯。首先，权利要求1限定的密度值仅是在高密度聚乙烯的密度范围内进行的进一步限定，并且根据本申请说明书的记载无法看出该进一步限定的密度给本申请的技术方案带来任何预料不到的技术效果。其次，在对比文件1公开了聚乙烯的高载荷熔融指数为50至200 g/10 min的情况下，本领域技术人员能够在此范围内选择出权利要求1中限定的110-150 g/10 min，并且相应地得到MIF/MIE比值，在此基础上对于Z均分子量的调节也是本领域的常规技术手段。同时，采用所述的各参数值没有给本申请的技术方案带来任何预料不到的技术效果。因此，权利要求1不具备创造性。权利要求2-12也不具备创造性。
复审请求人于2019年06月25日提交了意见陈述书，并修改了申请文件，其中，将权利要求1的主题名称修改为“一种注塑模制品”，增加了“其中所述注塑模制品是至少5L容积的容器或罐的内部部分”，相应地修改了从属权利要求，并删除了原权利要求10-12。新修改的权利要求书如下：
“1. 一种注塑模制品，其包括聚乙烯，所述聚乙烯包括乙烯与1-烯烃的共聚物，或乙烯均聚物和所述乙烯与1-烯烃的共聚物的混合物，所述聚乙烯的摩尔质量分布宽度（MWD）Mw/Mn为7-15，根据ISO 1183在23℃下测定的密度为0.942-0.944 g/cm3，重均摩尔质量Mw为50,000 g/mol-150,000 g/mol，MIE为1.0-3.0 g/10 min，MIF为110-150 g/10 min，MIF/MIE之比为40-50，其中MIE为190℃、2.16 kg负载下的熔体流动速率，MIF为190℃、21.6 kg负载下的熔体流动速率，两者均根据ISO 1133测定，其中所述1-烯烃选自1-丁烯、1-己烯和1-辛烯，其中所述聚乙烯的Z均摩尔质量Mz在200,000g/mol-800,000g/mol的范围内，其中所述注塑模制品是至少5L容积的容器或罐的内部部分。
2. 根据权利要求1所述的注塑模制品，根据13C-NMR测定，所述聚乙烯具有0.7-20个CH3/1000个碳原子。
3. 根据权利要求1所述的注塑模制品，所述聚乙烯包括至少一种C3-C20-α-烯烃单体种类，基于所述聚乙烯的总重量，其含量按重量计大于3.5 %。
4. 根据权利要求1至3任一项所述的注塑模制品，所述聚乙烯的乙烯基含量为至少0.6个乙烯基/1000个碳原子。
5. 根据权利要求1至4任一项所述的注塑模制品，所述聚乙烯具有0.3-7 dl/g的η（vis）值，其中η（vis）是根据ISO 1628-1和ISO 1628-3在135℃下在十氢化萘中测定的固有粘度。
6. 根据权利要求1至5任一项所述的注塑模制品，所述聚乙烯可通过包括至少一种茂金属的混合催化剂体系在单个反应器中的一个聚合步骤中获得。
7. 根据权利要求6所述的注塑模制品，所述聚乙烯可在催化剂组合物的存在下通过聚合获得，所述催化剂组合物包括至少两种不同的单中心聚合催化剂。
8. 根据权利要求7所述的注塑模制品，所述聚乙烯可通过在20-200℃的温度下以及在0.05-10 MPa的压力下将乙烯与一种或几种C3-C20-α-烯烃单体种类共聚合获得。
9. 根据前述权利要求任一项所述的注塑模制品，所述聚乙烯进一步包括非聚合添加剂。”
复审请求人认为：权利要求1实际上解决的技术问题是开发出一种聚乙烯组合物，其提供中空物体的高流动性和低翘曲之间的不寻常的平衡。对比文件1目的是提供新型的聚烯烃，其具有增强的可加工性，优选地同时保持优良的甚至进一步增强抗应力开裂性。这不同于本发明要解决的技术问题。本申请通过组合相对长聚合物链和熔融状态下的高流动性，使聚乙烯组合物提供中空物体的高流动性和低翘曲的技术效果，对于本领域技术人员而言，这种平衡是优异并且意想不到的，合议组认为重均分子量Mw、摩尔质量分布宽度Mw/Mn和熔体流动速率是本发明获得中空物体的高流动性和低翘曲之间的不寻常的平衡的决定性参数的观点存在逻辑上的缺陷。对比文件1和2都不涉及本发明的容器，属于与本发明不同的技术领域，对比文件2不涉及注塑，而是涉及要求较低熔融指数的膜。本领域技术人员基于对比文件2的教导不会有动机将HLMI增加至高于其公开的值的水平。复审请求人附上实验报告（附件1），其显示了本发明的技术效果以及熔融指数对保持可加工性和机械性质之间的良好平衡的重要性。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
复审请求人于2019年06月25日提交了修改后的权利要求书，经审查，该修改符合专利法第33条的规定。本复审请求审查决定针对的审查文本为：复审请求人于2016年03月25日提交的说明书第1-15页、说明书摘要，于2019年06月25日提交的权利要求第1-9项。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定，创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
对于用物理化学参数表征的化学产品权利要求，如果该参数仅是在现有技术中公开的参数数值范围内的选择，并且该进一步选择没有给权利要求的技术方案带来任何预料不到的技术效果，则该权利要求不具备创造性。
2.1就本申请而言，权利要求1请求保护一种注塑模制品（具体内容详见案由部分）。
对比文件1公开了一种注塑用聚乙烯组合物，该聚乙烯组合物可用于生产注塑制品，包括乙烯均聚物和/或乙烯与C3-C20-1-烯烃的共聚物，具有0.945至0.965 g/cm3的密度和/或1至10 g/10 min的在2.16 kg/190℃下的MI（即本申请MIE）和/或10至20的摩尔质量分布宽度Mw/Mn，和/或50 000 g/mol至200 000 g/mol的重均摩尔质量Mw。其中聚乙烯具有0.1至15个支链/1000个碳原子，其中1至15 wt%的具有最高摩尔质量的聚乙烯具有超过1个大于CH3的侧链支链/1000个碳原子的支化度。其中该聚乙烯已经在单个反应器中利用包括两种不同的过渡金属催化剂的催化剂体系来制备（参见对比文件1的权利要求2-4）。对比文件1还公开了所述聚乙烯的HLMI优选为50至200 g/10 min。“HLMI”表示“高载荷熔融指数”（即本申请MIF），根据ISO 1133，在190℃，21.6 kg载荷(190℃/21.6 kg)下测定。所述聚乙烯组合物具有增强的可加工性，优选同时保持优良的或甚至进一步增强抗应力开裂性。支链数/1000个碳原子通过C13-NMR测定，表示CH3基团总含量/1000个碳原子。具有3至20个碳原子的1-烯烃，特别优选1-丁烯、1-己烯和1-辛烯。聚乙烯可用于生产注塑制品，如螺母、盖帽、管子的肩部和工程件。根据ISO 16770测定的聚乙烯和注塑制品的抗应力开裂性（FNCT）优选为至少30小时，更优选为至少50小时，最优选为60-80小时；用螺旋流测试的加工条件下的流动性，在1000 bar的螺旋流测试条件、2 mm螺旋壁厚和250℃的注射原料温度下可以获得＞520 mm，更优选＞580 mm和最优选＞600 mm的螺旋长度（参见对比文件1说明书第[0004]段、第[0010]段）、第[0019]段、第[0025]段、第[0029]段、第[0032]和[0035]段）。
权利要求1的技术方案与对比文件1相比，区别在于：（1）权利要求1中聚乙烯的密度与对比文件1不同；（2）权利要求1中MIF为110-150 g/10 min，MIF/MIE之比为40-50，对比文件1中相应的高载荷熔融指数为50至200g/10 min，没有公开MIF/MIE比值；对比文件1中没有公开Z均摩尔质量Mz；（3）权利要求1中还限定了至少5L容积的容器或罐的内部分。
根据本申请说明书的记载，本申请的目的是设计一种新型的、改进的注塑模制聚乙烯材料，其性能达到了可贵的平衡，例如用于所注塑的罐体用半壳体，避免高翘曲倾向并使得能够降低生产大型中空物体通常所需的注塑模制压力（参见本申请说明书第1页第15-25行）。本申请说明书中还记载了制备乙烯-1-己烯共聚物的实施例1，并测试了共聚物的密度、MIE、MIF、MIE/MIF、Mw、Mn、Mw/Mn、FNCT、螺旋长度和夏比acN。可以看出本申请制备得到了具有一定环境应力开裂抗性，螺旋长度和冲击强度的聚乙烯。而结合上述对比文件1中公开的内容可知，对比文件1中的聚乙烯也具有增强的可加工性和增强抗应力开裂性，其螺旋流测试结果中具有＞520 mm的螺旋长度，并且全缺口蠕变测试FNCT优选至少30小时。本领域技术人员根据本申请说明书的记载和现有技术无法看出权利要求1的技术方案具有更优异的技术效果。因此，权利要求1相对于对比文件1实际解决的技术问题是提供一种性能相似的聚乙烯注塑模制品。
首先，本领域公知，密度约为0.941-0.965g/cm3的聚乙烯称为高密度聚乙烯。权利要求1中聚乙烯密度是0.942-0.944g/cm3，对比文件1中聚乙烯的密度是0.945至0.965 g/cm3，两者均属于高密度聚乙烯，高密度聚乙烯通常具有较高的使用温度、硬度和机械性能。权利要求1限定的密度值仅是在高密度聚乙烯的密度范围内进行的进一步限定，并且根据本申请说明书的记载无法看出该进一步限定的密度给本申请的技术方案带来任何预料不到的技术效果。
其次，虽然对比文件1中没有具体公开高载荷熔体指数MIF为110-150 g/10 min、MIF/MIE的比值、以及Z均摩尔质量Mz，但是，熔体指数常用来表征高聚物熔体的流动性，也能间接表征高聚物分子量的大小，MIF/MIE常称为流动比，表征高聚物的分子量分布，即高载荷熔体指数、MIF/MIE和Z均摩尔质量都是直接或间接表征高聚物的分子量或分子量分布。对比文件1中公开的聚乙烯同为注塑用聚乙烯，并且重均分子量Mw和分子量分布Mw/Mn与本申请相同，在对比文件1公开了聚乙烯的高载荷熔融指数为50至200 g/10 min的情况下，本领域技术人员能够在此范围内选择出权利要求1中限定的110-150 g/10 min，并且相应地得到MIF/MIE比值，在此基础上对于Z均分子量的调节也是本领域的常规技术手段。同时，采用所述的各参数值没有给本申请的技术方案带来任何预料不到的技术效果。
最后，权利要求1中限定的至少5L容积的容器和罐的内部部分是本领域常规技术手段。
因此，本领域技术人员在对比文件1的基础上结合本领域常规技术手段从而得到权利要求1的技术方案是显而易见的，权利要求1的技术方案不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.2权利要求2、4、6和7的附加技术特征已经被对比文件1公开，对比文件1公开了其中聚乙烯具有0.1至15个支链/1000个碳原子，其中1至15 wt%的具有最高摩尔质量的聚乙烯具有超过1个大于CH3的侧链支链/1000个碳原子的支化度。聚乙烯具有优选0.7至5个乙烯基/1000个碳原子，特别优选0.9至3个乙烯基/1000个碳原子。所述催化剂组合物包括至少一种聚合催化剂，如茂鉿，至少一种基于三齿配体的铁组分（参见对比文件1说明书第[0020]段、第[0059]段）。因此，权利要求2、4、6和7不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.3权利要求3进一步限定了C3-C20-1-烯烃，结合上述评述可知，该烯烃已经被对比文件1公开，本领域技术人员可以根据实际需要调节其含量。因此，权利要求3不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.4权利要求5限定了固有粘度。本领域技术人员根据该参数限定无法确认其隐含了权利要求5的聚乙烯具有不同于对比文件1聚乙烯的结构和/或组成，即根据该参数无法区分权利要求5和对比文件1中的聚乙烯。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求5也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.5权利要求8对聚合温度和压力进行限定。对比文件2（CN1976958A，公开日为2007年06月06日）公开了聚乙烯的聚合反应优选在20-300℃范围内的温度下，和在0.5-4000巴（即0.05-400MPa）的压力下进行（参见对比文件2说明书第40页最后一段）。可见，对比文件2公开了权利要求8的附加技术特征，因此，在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求8也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.6权利要求9中进一步限定的非聚合添加剂已经被对比文件1公开，对比文件1公开了聚乙烯可以进一步包含助剂/添加剂，如稳定剂、润滑剂、抗氧化剂等（参见对比文件1说明书第[0026]段）。因此，权利要求9不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3、对复审请求人意见陈述的回应
对于复审请求人的意见陈述，合议组认为：
本申请说明书中并没有记载对于翘曲度的相关性能测试。就加工性和流动性而言，结合上述评述可知，对比文件1中公开的聚乙烯也具有增强的可加工性，其螺旋流测试结果中具有＞520 mm的螺旋长度。因而，根据本申请说明书的记载，无法确认相对于对比文件1，本申请中高流动性和低翘曲的平衡是优异并且预料不到的。
关于复审请求人提交的实验报告（附件1），其中提及了WO2015/055394A1，并且为了比较目的测试了对比乙烯聚合物的性质。但是，判断权利要求的技术方案是否取得了预料不到的技术效果需要基于对比文件1，考量权利要求的技术方案相对于对比文件1是否为本领域技术人员可以事先预测或推理出来。复审请求人提交的实验报告中，对比乙烯聚合物的密度为0.940g/cm3,MIF为14g/10min，该对比乙烯聚合物的密度值和MIF数值都没有在对比文件1公开的相应数值范围内。因而，无法根据该对比乙烯聚合物的性能测试结果认定本申请相对于对比文件1取得了预料不到的技术效果。
根据上述事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年01月12日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
郑重声明：本文版权归原作者所有，转载文章仅为传播更多信息之目的，如作者信息标记有误，请第一时间联系我们修改或删除，多谢。
