发明创造名称：一种石英砂负载钛酸镧光催化剂及其制备方法
外观设计名称：
决定号：188617
决定日：2019-08-30
委内编号：1F261726
优先权日：
申请（专利）号：201610336170.6
申请日：2016-05-20
复审请求人：沈阳理工大学
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：刘彤
合议组组长：徐建锋
参审员：张艳
国际分类号：B01J23/10
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：一项权利要求的技术方案与最接近的现有技术之间存在区别特征，如果现有技术给出将该区别特征结合到最接近的现有技术中以解决其存在的技术问题的技术启示，则该权利要求不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201610336170.6，名称为“一种石英砂负载钛酸镧光催化剂及其制备方法”的发明专利申请（下称本申请）。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年8月24日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-3相对于对比文件3（CN1394680A）与对比文件2（CN103752304A）、对比文件5（CN101147858A）和公知常识（参见对比文件4：《新能源化学》，周建伟等主编，郑州大学出版社，第272页，2009年8月）的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为2018年2月12日提交的权利要求第1-3项，申请日提交的说明书摘要、说明书第1-45段。驳回决定所针对的权利要求书共包括3项权利要求，其中权利要求1如下：
“1. 一种石英砂负载钛酸镧光催化剂，其特征在于主要是由：6?15 mL无水乙醇、1?5 mL无水甲醇、1?6 mL丙酮、1?3 mL钛醇盐、0.5?2 mL导向剂、7?15 mL蒸馏水、0.6?2 g醋酸镧、5?10 g醋酸铵、1?7 mL冰醋酸、0.5?3 mL 丁二醇和0.3?3 g石英砂制作而成的。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年9月25日向国家知识产权局提出了复审请求，未修改申请文件。复审请求人认为：对比文件3所用原料与本申请具有本质不同，不能认定其制备的镧钛复合氧化物是具有层状钙钛矿晶体结构的光催化材料；对比文件2中氧化硅作为载体与石英砂存在本质差异；对比文件3中使用的溶胶为强酸性，如果添加石英砂，会导致其中的微量元素快速溶出，破坏石英砂载体的结构和完整性。因此本申请权利要求具备创造性。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年10月9日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年7月18日向复审请求人发出复审通知书，指出权利要求1-3不具备创造性。
复审请求人于2019年7月25日提交了意见陈述书，未修改申请文件，并坚持认为本申请具备创造性。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查基础
本决定所针对的审查文本为：2018年2月12日提交的权利要求第1-3项，申请日提交的说明书摘要、说明书第1-45段。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款的规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
一项权利要求的技术方案与最接近的现有技术之间存在区别特征，如果现有技术给出将该区别特征结合到最接近的现有技术中以解决其存在的技术问题的技术启示，则该权利要求不具备创造性。
权利要求1请求保护一种石英砂负载钛酸镧光催化剂。
对比文件3公开了一种纳米级镧钛复合氧化物 (参见说明书第2页第10行至第3页第3行)，其特征组成为La2～4Ti2～9O7～24，其中La∶Ti∶O(原子比)＝2～4∶2～9∶7～24，La2Ti2O7和La4Ti9O24以微晶状态存在，平均粒径为28nm～35nm，比表面积大于60m2/g。该镧钛复合氧化物的制法如下：将三氧化二镧溶于硝酸，加少量去离子水，形成无色透明硝酸镧溶液，硝酸镧的摩尔浓度为0.5～0.8mol/dm3。室温向不断搅拌的硝酸镧溶液中加入适量的聚乙二醇，使其完全溶解，得无色透明溶胶(S1)，其中聚乙二醇的分子量为1000～20000。将钛酸丁酯用无水乙醇分散，加入适量聚乙二醇，用浓硝酸调节pH至1～2之间，常温搅拌形成浅黄色透明溶胶(S2)，钛酸丁酯∶无水乙醇＝1∶20-30，聚乙二醇的分子量为1000～20000。将溶胶S1缓慢滴加到剧烈搅拌的溶胶S2中，90℃下剧烈搅拌减压脱水3～6小时，得乳白色溶胶S3，自然冷却至室温得乳白色凝胶G。将凝胶在30℃～40℃水浴陈化24小时，100℃～120℃干燥10小时，然后在750℃～900℃煅烧3～5小时，经气流粉碎一至四次，得平均粒径小于35nm，比表面积大于60m2/g的纳米级镧钛复合氧化物。
权利要求1与对比文件3所公开的技术内容相比，区别特征为：(1)权利要求1为石英砂负载钛酸镧光催化剂。(2)二者所用原料和用量存在差异。
针对区别特征(1)，首先，对比文件3中公开的镧钛复合氧化物包括La2Ti2O7的分子结构，结合公知常识证据（即对比文件4）公开的内容，层状钙钛矿光催化剂包括La2Ti2O7，这是本领域的公知常识，因而对比文件3中制得的纳米级镧钛复合氧化物具有光催化活性，能够作为光催化剂。其次，对比文件2公开了一种制备氧化硅负载钛酸铋光催化剂的方法，并具体公开了以下特征(参见说明书第[0005]-[0006]、[0011]段)：一种制备氧化硅负载钛酸铋光催化剂的方法，包括下述工艺步骤：（1）前驱体配制：将0.85mL钛酸四丁酯逐滴加入8mL无水乙醇中，均匀搅拌30min，制得A液。称取1.6175g硝酸铋溶于8mL蒸馏水，完全溶解后，加入8mL冰醋酸，转入40℃水浴直至乳白色溶液变得澄清，制得B液。（2）凝胶和煅烧：在强力搅拌下将A液滴加到B液中，向混合液中加入2mL乙二醇（分析纯）后，再加入1g氧化硅，置于70℃水浴90-120min后形成淡黄色溶胶。将溶胶放于90℃烘箱干燥2h后，再于110℃处理12-16h至样品干燥，研磨后置于马弗炉中在700℃煅烧3h，再次研磨制得氧化硅负载钛酸铋。钛酸铋催化剂以高温烧结的方式均匀负载在氧化硅载体表面，氧化硅成为宏观尺寸的承载体，使得钛酸铋颗粒充分分散于反应溶液当中，克服了团聚严重的缺陷，使得更多活性点位能够与反应物分子接触。氧化硅载体本身对紫外线具有良好的透过性，粉末催化剂被负载在载体外表面，赋予粉末颗粒独立存在的特点，紫外光可以被最大程度吸收。可见，对比文件2给出了氧化硅作为钛酸盐光催化剂载体，使得更多活性点位能够与反应物分子接触的技术启示。因而本领域技术人员有动机将对比文件3和对比文件2相结合，即在制备镧钛复合氧化物过程中，加入氧化硅；在此基础上使用石英砂，并使其负载钛酸镧作为光催化剂是本领域技术人员容易想到的。
针对区别特征(2)，对比文件5公开了一种介孔钛酸钡光催化剂，并具体公开了以下特征(参见说明书第2页第2-4、8-11、21-24行)：一种用于降解有机污染物的具有光催化活性、大比表面积和大颗粒直径的介孔钛酸钡光催化剂及其制备方法。制备方法包括水热合成过程和后处理过程，利用氯化钡和钛酸酯为原料，嵌段共聚体表面活性剂为结构导向剂，采用硝酸为水解催化剂，用水热合成法制得的钛钡复合氧化物凝胶，在380～550℃下焙烧脱除嵌段共聚体表面活性剂后，得到介孔钛酸钡光催化剂。结构导向剂为嵌段共聚体表面活性剂P123、F108、P103之一种。可见，对比文件5给出了在钛酸盐光催化剂制备过程中加入结构导向剂得到大比表面积的介孔材料，从而增加光催化活性的技术启示。因而本领域技术人员有动机在制备镧钛复合氧化物过程中加入导向剂。
此外，由于对比文件3和本申请均为通过镧盐与钛醇盐为原料，采用溶胶凝聚法制备纳米钛酸镧，因此它们的工艺原理相近，在此基础上对于其中的其他辅助原料进行相应调整属于本领域的常规手段。具体而言，无水甲醇、丙酮、蒸馏水、醋酸铵、冰醋酸是制备溶胶的常规试剂；醋酸镧是一种常规的镧盐；丁二醇是一种常规的稳定剂。本领域技术人员根据具体原料的选择，通过有限的常规试验能够确定其具体用量。
复审请求人认为：(1)对比文件3中镧钛复合氧化物不可能与石英砂紧密结合，不可能有动机制备负载型钛酸镧光催化剂；（2）本申请与对比文件3的溶胶体系在酸浓度上存在差异；（3）对比文件3未公开钛酸镧用作光催化剂。
对此，合议组认为：本申请与对比文件3的制备工艺相似，均属于通过镧盐与钛醇盐为主要原料制备溶胶凝胶后，经干燥、煅烧后制得纳米钛酸镧，两者的主要差异仅在于获取溶胶凝胶的辅助原料存在差异，如前所述，这些原料均为制备溶胶的常规试剂，并不会导致两者体系存在重大差异，而且也没有证据表明对比文件3中的镧钛复合氧化物无法与石英砂紧密结合。其次，两者中添加酸的目的均用于调节PH值以促进反应进行，而石英砂主体为惰性的二氧化硅，主要作为惰性负载材料，对比文件3中的酸并不会导致石英砂发生分解。再者，根据复审请求人提供的文献，均为掺杂后的镧钛复合氧化物，也无法证明La2Ti2O7不具有光催化活性。综上，复审请求人的主张不能成立。
综上所述，在对比文件3的基础上结合对比文件2、对比文件5和公知常识以获得权利要求1所要求保护的技术方案，对所属技术领域的技术人员而言是显而易见的，权利要求1不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
基于上述事实和理由，合议组作出如下决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年8月24日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人自收到本决定之日起三个月内可以向北京知识产权法院起诉。
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