发明创造名称:颜料
外观设计名称:
决定号:188356
决定日:2019-08-30
委内编号:1F244590
优先权日:2012-12-20
申请(专利)号:201380066304.1
申请日:2013-12-09
复审请求人:默克专利股份有限公司
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:朱伟
合议组组长:王中良
参审员:李洋
国际分类号:C09C1/00
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款
决定要点:在采用“三步法”进行创造性判断时,发明实际解决的技术问题的确定,取决于权利要求保护的技术方案是否都能够解决申请要解决的技术问题。如果独立权利要求中包含不能解决技术问题的内容,则发明实际解决的技术问题以所有技术方案能够解决的技术问题为基础确定。
全文:
本复审请求涉及申请号为201380066304.1,名称为“颜料”的发明专利申请(下称本申请)。申请人为默克专利股份有限公司。本申请的申请日为2013年12月09日,优先权日为2012年12月20日,公开日为2015年08月26日。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门于2017年10月25日发出驳回决定,驳回了本申请,其理由是:本申请的权利要求1-3、5-7和9-17不具备专利法第22条第2款规定的新颖性,权利要求4-10不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为:2015年06月18日进入中国国家阶段时提交的国际申请文件中文文本的说明书第1-20页和说明书摘要,2017年02月03日提交的权利要求第1-17项(下称驳回文本)。
驳回决定所针对的权利要求书如下:
“1. 基于多层涂覆的薄片状基材的干涉颜料,在所述基材的表面上具有包含以下的层序列
(A0)任选的由TiO2的层组成的高折射率涂层,
(A)由TiO2和Fe2O3的混合物组成的高折射率涂层,其可任选地掺杂有一种或多种其它氧化物,
(B)由SnO2组成的高折射率层,
(C)在可见光波长区域吸收的高折射率涂层,
和任选的
(D)外保护层。”(其它权利要求略)
驳回决定认为:
(一)1.权利要求1要求保护基于多层涂覆的薄片状基材的干涉颜料。对比文件1(CN101289580A,公开日为2008年10月22日)公开了一种超强干涉金色珠光颜料的生产工艺(参见权利要求1),可见对比文件1公开了在云母基材表面形成TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2的层序列。对比文件1已经公开了权利要求1的全部技术特征,因此权利要求1不具备新颖性。2.从属权利要求2-3的附加技术特征已被对比文件1公开,因此权利要求2-3同样不具有新颖性。3.从属权利要求4进一步限定了所述基材选取,但对比文件1给出了相应基材替换及选取的技术启示(参见说明书第1页第2段),因此权利要求4不具有创造性。4.从属权利要求5进一步限定了涂层A掺杂物的选取。对比文件2(CN102660157A,公开日为2012年09月12日)公开了一种云母珠光颜料及其制备方法(参见说明书摘要,说明书第[0010]、[0025]段),给出了在涂层制备中掺杂氧化铝来提高亮度等效果的技术启示。因此权利要求5同样不具有创造性。5.从属权利要求6-9进一步限定了所述涂层的排列。对比文件1公开了相似的组合,且对比文件1还公开了其所述工艺及产品可以根据不同行业的需要在进行一些后处理,在成品的基础上包覆SiO2或Al2O3可增加其耐候性(参见说明书第3页最后1段)。而且对比文件2也给出了相应高折射率层可以为氧化钛、氧化铁的组合,其次,添加胭脂红或普鲁士蓝等有机颜料来提高色相是本领域公知常识,基于此,本领域技术人员有动机进行后续处理。因此,权利要求6-9同样不具有创造性。6.从属权利要求10进一步限定了所述层的总厚度,对此,根据实际需要和涂层制备中用量的选取,本领域技术人员同样可以实现对厚度的调节,其效果也是完全可以预期的,因此权利要求10同样不具有创造性。7.权利要求11要求保护所述颜料的方法,但相应方案已被对比文件1公开,因此权利要求11不具有新颖性。8.权利要求12-14要求保护所述颜料的用途,但对比文件1公开了珠光颜料在油墨、油漆、各种涂料、塑料、化妆品、印刷材料中具有广泛的应用(参见说明书第1页第3段),即相应方案同样已被公开,因此权利要求12-14同样不具有新颖性。9.权利要求15-17要求保护配制剂、颜料制剂、干制剂。对比文件1公开了相应用途,而在用于特定用途时必然也制备得到相应的制剂并添加相应公知的粘合剂等,因此权利要求15-17同样不具有新颖性。
(二)1.对比文件3(CN102245715A,公开日为2011年11月16日)公开了一种颜料,其具有如下层结构,珍珠岩/SnO2/TiO2&Fe2O3(Mo)/SnO2/TiO2&Fe2O3(Mo),或珍珠岩 TiO2·Fe2O3 SiO2 TiO2·Fe2O3,珍珠岩 Fe2TiO5 SiO2 TiO2,珍珠岩 TiO2 TiO2/SiO2/TiO2 普鲁士蓝,其中可在氧化钛之前沉积二氧化锡(参见说明书第[0135]、[0073]-[0074])。对比文件3已经公开了权利要求1的全部技术特征,因此该权利要求不具备新颖性。2.从属权利要求6-7、10的附加技术特征已被对比文件3公开,因此它们同样不具有新颖性。
(三)1.对比文件4(CN1384858A,公开日为2002年12月11日)公开了一种强干涉着色的干涉颜料(参见说明书第2页第8段-第3页第3段、第4页第2-3段、第5页第4-5段),其公开了权利要求1的全部技术特征,因此权利要求1不具备新颖性。2.从属权利要求2-3、5、6、9、10的附加技术特征已被对比文件4公开,因此它们不具有新颖性。3.权利要求11要求保护相应方法。对此,对比文件4公开了金属氧化物层优选通过湿化学方法施涂(参见说明书第6页第2-3)。权利要求11所述方案已被公开,因此同样不具有新颖性。4.权利要求12-14要求保护相应用途,对比文件4公开了该颜料在配制料如油漆,印刷油墨,保密印刷油墨,表面涂层,塑料,陶瓷材料,玻璃中和在化妆品制剂中的用途(参见说明书第3页第2段)。可见相应方案已被对比文件4公开,因此权利要求12-14同样不具有新颖性。5.权利要求15-17要求保护配制剂、颜料制剂、干制剂。对比文件4公开了颜料制剂、干制剂(参见说明书第3页第2段),而在用于特定用途时必然也制备得到相应的制剂并添加相应公知的粘合剂等,因此权利要求15-17同样不具有新颖性。
申请人默克专利股份有限公司(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2018年02月09日向国家知识产权局提出了复审请求,同时修改了权利要求书。在驳回文本的权利要求书的基础上,将原从属权利要求6的附加技术特征并入权利要求1,同时将权利要求1中的“包含以下的层序列”修改为“由以下组成的层序列”;删除原从属权利要求6,并对其它权利要求的编号和引用关系进行适应性修改。
修改后的独立权利要求1如下:
“1. 基于多层涂覆的薄片状基材的干涉颜料,在所述基材的表面上具有由以下组成的层序列
(A0)任选的由TiO2的层组成的高折射率涂层,
(A)由TiO2和Fe2O3的混合物组成的高折射率涂层,其可任选地掺杂有一种或多种其它氧化物,
(B)由SnO2组成的高折射率层,
(C)在可见光波长区域吸收的高折射率涂层,
和任选的
(D)外保护层,
其中所述涂层(C)是
TiO2层,接着是Fe2O3层,或者
Fe2O3层,或者
由TiO2和Fe2O3的混合物组成的层,或者
TiO2层,接着是胭脂红的层,或者
TiO2层,接着是普鲁士蓝的层。”
复审请求人认为:对比文件1公开的层序列中,对应于本申请权利要求1中的(C)层的层仅由TiO2组成,对比文件1并未公开或暗示其他的层序列,因此权利要求1相对于对比文件1是非显而易见的;在对比文件4的层序列中(B)层为具有≤1.8的折射指数n的低折射指数的无色涂层,相反,本申请的层序列由全部为高折射率的层组成,因此权利要求1相对于对比文件4是非显而易见的;本申请权利要求1的技术方案带来了预期不到和有利的技术效果。
经形式审查合格,国家知识产权局于2018年03月09日依法受理了该复审请求,并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为:1.对于所述层选取,相应选取可以得到。本申请与对比文件1的区别仅在于所述层C选取不同(本申请为TiO2/Fe2O3,对比文件1为TiO2),对于该区别,为获得着色颜料(即改变颜料颜色),在白色氧化钛层的基础上添加有色的无机物或有机染料属于本领域公知常识(参见《塑料着色和色母粒》,吴立峰,等,北京:化学工业出版社,第48页,1994年06月),而氧化铁即为本领域常用的有色无机物,胭脂红或普鲁士蓝为本领域常用的有机颜料,基于此,为获得着色颜料的需要本领域技术人员可以选取替换相应层C为TiO2与氧化铁的组合、或者氧化铁或者氧化钛和氧化铁的混合物或在氧化钛层上添加有机颜料如胭脂红或普鲁士蓝的层。2.对于效果,本申请所述层C选取并未产生任何预料不到的技术效果,本申请实施例所述效果可以预期。首先,本申请并未给出所述层C为TiO2/Fe2O3等时具有何种预料不到的技术效果,具体的,本申请实施例与比较例之间的区别并非仅在于层C的不同,如实施例中所述基底与对比例不同;本申请实施例在制备相应的A层、C层结构时均掺杂了铝盐进行制备(本申请第39段明确提及了掺杂可以提高层的色度),而对比例未掺杂;实施例中钛盐、铁盐的含量等参数也与对比例不同,因此,难以得出相应色度提高的效果是由本申请所述层C选取实现的。其次,对于上述提高色度的效果,具体的,相应对比文件2或4均公开了将一种或多种金属氧化物如氧化铝等与氧化钛等层进行掺混,可以提高着色强度,这点也与本申请说明书第39段所述对层A或层C掺混提高色度效果一致,即对比文件2或4给出了相应技术启示,本申请所述提高色度的效果可以预期。因而坚持原驳回决定。
随后,国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年02月27日向复审请求人发出复审通知书,指出:1、权利要求1请求保护基于多层涂覆的薄片状基材的干涉颜料。对比文件1公开了一种多涂层二维结构小片形基物的超强干涉金色珠光颜料(参见对比文件1的摘要和权利要求1),在云母基材的表面上形成了由TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2组成的层序列。权利要求1的技术方案与对比文件1公开的内容相比,区别特征仅在于最外侧的高折射率涂层,本申请实际要解决的技术问题仅仅是如何获得更多类似的基于多层涂覆的薄片状基材的干涉颜料。但是,对比文件2和4均已给出最外层高折射率涂层可以是Fe2O3/TiO2层或Fe2O3层的技术启示。在该启示下,本领域技术人员容易想到使用Fe2O3/TiO2层或Fe2O3层替代TiO2层,以获得更多类似的干涉颜料。同时,在对比文件1已提到可“根据不同行业的需要再进行一些后处理”的基础上,本领域技术人员能够想到在最外侧TiO2层上进一步涂覆其它层以满足不同的应用需求(如,增加可用于表层着色的Fe2O3层、胭脂红的层或普鲁士蓝的层)。因此,权利要求1不具备创造性。2、从属权利要求2-4分别对基材做了限定。从属权利要求2和3的附加技术特征已经被对比文件1、2和4公开,且在基材表面涂覆惰性涂层以防止基材在反应体系中受到损伤是本领域技术人员在实际操作中容易想到的,因此权利要求2-4也不具备创造性。3、从属权利要求5的附加技术特征已经被对比文件4公开(参见对比文件4的说明书第5页第8-9行),且其在本申请和对比文件4中所起的作用相同,因此权利要求5也不具备创造性。4、从属权利要求6和7分别对颜料的层序列做了进一步限定。但基于与评述权利要求1时的相同理由可知,权利要求6和7也不具备创造性。5、从属权利要求8的附加技术特征已经被对比文件1和4公开,从属权利要求9的附加技术特征已经被对比文件4公开(参见对比文件4的说明书第4页第8-10行),因此它们也不具备创造性。6、权利要求10请求保护制备根据权利要求1至9任一项的干涉颜料的方法。但是其中提到的方法已经被对比文件1和4公开,因此在权利要求1-9不具备创造性时,权利要求10也不具备创造性。7、权利要求11请求保护根据权利要求1至9任一项的干涉颜料的用途。但是其中提到的用途已经被对比文件1和4公开(参见对比文件1的说明书第1页第14-15行,对比文件4的权利要求12)。因此在权利要求1-9不具备创造性时,权利要求11也不具备创造性。8、从属权利要求12和13分别对漆料和印刷油墨做了进一步限定。对比文件4已经公开了保密印刷油墨(即,防伪印刷油墨),同时在对比文件1和4均已公开颜料可用于油漆的基础上,将其具体用于工业漆料、汽车漆料、汽车修补漆或粉末漆料对本领域技术人员而言是容易想到的。因此权利要求12和13也不具备创造性。9、权利要求14-16分别请求保护配制剂、颜料制剂和干制剂。对比文件1和4已经公开了颜料在油漆、涂料、油墨等中的应用,显然对比文件1和4实质上公开了包含颜料的配制剂。对比文件4还公开了包含一种或多种粘结剂、非必要的一种或多种添加剂以及一种或多种干涉颜料的颜料制剂,以及包含干涉颜料的干制剂(参见对比文件4的权利要求13和14)。因此在引用的权利要求1-9不具备创造性时,权利要求14-16也不具备创造性。
复审请求人于2019年04月12日提交了意见陈述书,同时修改了权利要求书。在2018年02月09日提出复审请求时提交的权利要求书的基础上,将原从属权利要求9的附加技术特征并入权利要求1,同时在权利要求1中补入技术特征“所述(B)由SnO2组成的高折射率层的层厚度为0.5-50nm”;删除原从属权利要求9,并对其它权利要求的编号和引用关系进行适应性修改。
修改后的权利要求书如下:
“1. 基于多层涂覆的薄片状基材的干涉颜料,在所述基材的表面上具有由以下组成的层序列
(A0)任选的由TiO2的层组成的高折射率涂层,
(A)由TiO2和Fe2O3的混合物组成的高折射率涂层,其可任选地掺杂有一种或多种其它氧化物,
(B)由SnO2组成的高折射率层,
(C)在可见光波长区域吸收的高折射率涂层,
和任选的
(D)外保护层,
其中所述涂层(C)是
-TiO2层,接着是Fe2O3层,或者
-Fe2O3层,或者
-由TiO2和Fe2O3的混合物组成的层,或者
-TiO2层,接着是胭脂红的层,或者
-TiO2层,接着是普鲁士蓝的层;
所述(B)由SnO2组成的高折射率层的层厚度为0.5-50nm,
所述基材上所有层(A0)-(C)的厚度为≤300nm。
2. 根据权利要求1的干涉颜料,其特征在于所述薄片状基材是天然或合成云母、玻璃薄片、Al2O3薄片、SiO2薄片或TiO2薄片和涂覆有金属氧化物的薄片状材料。
3. 根据权利要求1或2的干涉颜料,其特征在于所述薄片状基材是云母薄片、玻璃薄片或Al2O3薄片。
4. 根据权利要求1或2的干涉颜料,其特征在于,涂覆的薄片状基材是用SiO2涂覆的玻璃薄片。
5. 根据权利要求1或2的干涉颜料,其特征在于,涂层(A)掺杂有一种或多种来自组Al2O3、Ce2O3、B2O3、ZrO2、SnO2的氧化物。
6. 根据权利要求1的干涉颜料,其特征在于,所述颜料在基材上具有以下层序列:
基材 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2/Fe2O3
基材 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 TiO2/Fe2O3
基材 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 Fe2O3
基材 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 Fe2O3
基材 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 Fe3O4
基材 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 胭脂红
基材 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 普鲁士蓝
基材 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2/Fe2O3
基材 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 TiO2/Fe2O3
基材 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 Fe2O3
基材 TiO2/Fe2O3 SnO2 Fe2O3
基材 TiO2/Fe2O3 SnO2 Fe3O4
基材 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 胭脂红
基材 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 普鲁士蓝。
7. 根据权利要求1的干涉颜料,其特征在于,所述颜料具有以下结构:
合成云母薄片 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2/Fe2O3
合成云母薄片 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 TiO2/Fe2O3
合成云母薄片 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 Fe2O3
合成云母薄片 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 Fe2O3
合成云母薄片 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2/Fe2O3
合成云母薄片 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 TiO2/Fe2O3
合成云母薄片 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 Fe2O3
合成云母薄片 TiO2/Fe2O3 SnO2 Fe2O3
玻璃薄片 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2/Fe2O3
玻璃薄片 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 TiO2/Fe2O3
玻璃薄片 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 Fe2O3
玻璃薄片 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 Fe2O3
玻璃薄片 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2/Fe2O3
玻璃薄片 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 TiO2/Fe2O3
玻璃薄片 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 Fe2O3
玻璃薄片 TiO2/Fe2O3 SnO2 Fe2O3
玻璃薄片 SiO2 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2/Fe2O3
玻璃薄片 SiO2 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 TiO2/Fe2O3
玻璃薄片 SiO2 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 Fe2O3
玻璃薄片 SiO2 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 Fe2O3
玻璃薄片 SiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2/Fe2O3
玻璃薄片 SiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 TiO2/Fe2O3
玻璃薄片 SiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 Fe2O3
玻璃薄片 SiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 Fe2O3
Al2O3薄片 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2/Fe2O3
Al2O3薄片 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 TiO2/Fe2O3
Al2O3薄片 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 Fe2O3
Al2O3薄片 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 Fe2O3
Al2O3薄片 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2/Fe2O3
Al2O3薄片 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 TiO2/Fe2O3
Al2O3薄片 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 Fe2O3
Al2O3薄片 TiO2/Fe2O3 SnO2 Fe2O3.
SiO2薄片 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 TiO2/Fe2O3
SiO2薄片 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 Fe2O3
SiO2薄片 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 Fe2O3
SiO2薄片 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2/Fe2O3
SiO2薄片 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 TiO2/Fe2O3
SiO2薄片 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 Fe2O3
SiO2薄片 TiO2/Fe2O3 SnO2 Fe2O3
天然云母薄片 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2/Fe2O3
天然云母薄片 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 TiO2/Fe2O3
天然云母薄片 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 Fe2O3
天然云母薄片 TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 Fe2O3
天然云母薄片 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2/Fe2O3
天然云母薄片 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 TiO2/Fe2O3
天然云母薄片 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2 Fe2O3
天然云母薄片 TiO2/Fe2O3 SnO2 Fe2O3。
8. 根据权利要求6或7的干涉颜料,其特征在于,所述干涉颜料另外具有外保护层(D)。
9. 制备根据权利要求1至8任一项的干涉颜料的方法,其特征在于,通过在水性介质中的金属盐水解分解的湿化学方法,或者通过在流化床反应器中的气相涂覆,将金属氧化物施涂到薄片状基材上。
10. 根据权利要求1至8任一项的干涉颜料的用途,所述用途为在色料、漆料、卷材涂料、印刷油墨、塑料、陶瓷材料、化妆品配制剂、玻璃、纸中,在电子照相印刷方法用调色剂中,在种子中,在温室薄膜和防水油布中,作为纸和塑料的激光标记中的吸收剂,在化妆品配制剂中,用于与水、有机和/或水性溶剂的颜料糊的制备,用于颜料制剂和干制剂的制备,用于食品的本体着色,用于食品及医药产品的包覆层的着色。
11. 根据权利要求10的干涉颜料的用途,其特征在于,所述漆料 包括工业漆料、汽车漆料、汽车修补漆或粉末漆料。
12. 根据权利要求10的干涉颜料的用途,其特征在于,所述印刷油墨包括防伪印刷油墨。
13. 配制剂,其包含一种或多种根据权利要求1至8任一项的干涉颜料。
14. 颜料制剂,其包含一种或多种粘合剂和一种或多种根据权利要求1至8任一项的干涉颜料。
15. 干制剂,其包含根据权利要求1至8任一项的干涉颜料。”
复审请求人认为:本发明在对比文件1的基础上对多层颜料进行了改进,这样的改进实现了高色度(克服了低色度,背离了对比文件1),并且同时实现了具有强烈和明亮的色彩(特别是在金色和红色区域),并且机械稳定性和耐光性也优于现有技术的多层颜料。这样的改进不能从引用的现有技术中得到启示,且本发明实现的技术效果也是无法预期的。
在上述程序的基础上,合议组认为本案事实已经清楚,可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
复审请求人在答复复审通知书时提交了权利要求书全文替换页,因此本复审请求审查决定所针对的文本为:复审请求人于2015年06月18日进入中国国家阶段时提交的国际申请文件中文文本的说明书第1-20页和说明书摘要,2019年04月12日提交的权利要求第1-15项(下称决定文本)。
具体理由的阐述
专利法第22条第3款规定,创造性,是指与现有技术相比,该发明具有突出的实质性特点和显著的进步,该实用新型具有实质性特点和进步。
在采用“三步法”进行创造性判断时,发明实际解决的技术问题的确定,取决于权利要求保护的技术方案是否都能够解决申请要解决的技术问题。如果独立权利要求中包含不能解决技术问题的内容,则发明实际解决的技术问题以所有技术方案能够解决的技术问题为基础确定。
具体到本案:
(1)权利要求1请求保护基于多层涂覆的薄片状基材的干涉颜料(具体参见案由部分)。
对比文件1公开了一种多涂层二维结构小片形基物的超强干涉金色珠光颜料,其生产工艺包括如下步骤(参见对比文件1的摘要和权利要求1):
取一定质量的云母于反应釜中,加入软水,调节固液比1:15-1:20,控制温度在75-85℃之间,均匀搅拌,然后依次进行以下四层包覆:
第一层,向上述反应液中加入无机碱溶液调节pH值为2.0-2.5,将浓度在85-120g/L的TiCl4的软水溶液和无机碱溶液并流均匀地加入到反应釜中,保持pH值不变,待包覆膜质量达到投入云母量的165-175%停止加入TiCl4的软水溶液;
第二层,向上述反应液中加入FeCl3和TiCl4的软水混合溶液,混合溶液的配制方法为:将浓度为50-80g/L的FeCl3溶液和浓度为85-120g/L的TiCl4溶液按体积比为6:1-7:1配制,混匀;同时用无机碱溶液并流调节pH值为4;其中,FeCl3的浓度是以FeCl3·6H2O计,1kg云母加该混合溶液的量为8-15L;加完混合溶液后搅拌,然后静置,调节固液比1:10-1:15,用质量比为30%的盐酸调节pH值为0.5-1.8;
第三层,向上述反应液中加入SnCl2的软水溶液,与无机碱液并流缓慢计量加入,并保持pH为0.5-1.8;其中,SnCl2浓度以SnCl2·2H2O计为70-100g/L,且1kg云母加该溶液的量为1-2L;
第四层,用无机碱溶液调节pH值为2.0-2.5,向反应液中并流加入浓度为85-120g/L的TiCl4的软水溶液和无机碱液,保持pH值不变,加入溶液到色相变为金红色;
经过滤、漂洗、120-200℃烘干、820℃煅烧后即为成品。
通过上述生产工艺,在云母基材的表面上形成了由TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2组成的层序列。
权利要求1的技术方案与对比文件1公开的内容相比,区别特征在于:最外侧的高折射率涂层不同,权利要求1采用的涂层如上文涂层(C)所述,而对比文件1中采用的是TiO2涂层;具体限定了(B)层的厚度以及基材上所有层(A0)-(C)的厚度。
本申请的说明书记载,“从CN101289580A已知的基于云母薄片的金色颜料具有它们对多层颜料具有相对低的色度C*的缺点”、“本发明的目的是提供具有高色度和高光泽的强烈的彩色干涉颜料,其特征在于它们的有利使用性能以及同时可以用简单的方式制备”、“根据本发明的多层颜料与现有技术干涉颜料的区别在于,较高的色度,并表现出强烈和明亮的色彩,特别是在金色和红色区域。……根据本发明的颜料不仅在其光学性质如光泽和色度方面显著优于现有技术的多层颜料,而且在它们的使用性能方面,例如机械稳定性和耐光性也显著优于现有技术的多层颜料”、“为了提高光、水和气候稳定性,通常推荐的是根据应用的领域来使制得的颜料经历后涂覆或后处理。……通过这种后涂覆/后处理(层D)进一步提高了化学和光化学稳定性或者使对颜料的处理(特别是结合到各种不同的介质中)更容易。”(参见本申请的说明书第1页第15-19行,第2页第7-8和12-14行,第9页第10-15行)。
为证实所述技术效果,说明书提供了实施例1-5和比较例,并对部分产物的Lab值和C*值进行了测量,基于测量结果指出:“与比较例相比,根据本发明实施例1和2的颜料表现出显著较高的C*值。”同时,说明书还以用途实施例的方式简单描述了本申请的颜料在汽车漆、柔版印刷和丝网印刷中的应用,但未记载能够体现应用效果的具体试验数据。
合议组查明,对比文件1的超强干涉金色珠光颜料具有24K金的效果,生产工艺简单、稳定,操作方便,生产成本低,对人体无害(参见对比文件1的说明书第4页第3-5行)。对比文件1还指出:本发明的生产工艺,根据不同行业的需要再进行一些后处理,在成品的基础上包覆SiO2或Al2O3可增加其耐候性;还可以经表面活性剂的处理使其在水性或油性体系中能很好的分散(参见对比文件1的说明书第3页倒数第2行至第4页第2行)。可以看出,对比文件1的金色珠光颜料同样能够使用简单的方式制备,而且同样可通过后处理使其具有优异的使用性能。对比文件1中并未关注和记载涉及色度的内容。
关于色度,合议组进一步查明,本申请以实施例1和2为例,通过将其与比较例的颜色测量结果进行对比,得出了本申请的颜料的色度“显著较高”的结论。但是:
一方面,本申请实施例所制颜料中最外侧的高折射率涂层仅涉及掺杂Al2O3的TiO2/Fe2O3,并未涉及如权利要求1中所述涂层(C)的所有情形。同时,实施例中未记载(B)层的厚度以及基材上所有层(A0)-(C)的厚度。
另一方面,实施例和比较例中记载的制备工艺存在诸多差异,包括基材种类、层序列的层数、TiO2/Fe2O3层掺杂情况(本发明中掺杂有Al2O3而比较例没有)、各金属盐的用量比例、以及最外侧的高折射率涂层种类等。这些差异涉及的特征都是影响干涉颜料光学性质的重要因素。
根据实施例1-2和比较例记载的实验数据,本领域技术人员能够确认,通过对制备工艺进行如上所述的改变,能够带来色度提升的技术效果。即,色度提升是上述几项差异共同作用的结果。而至于其中某项或某两项差异(例如仅存在如上所述的区别特征的情形)能够带来何种技术效果,本领域技术人员无法确认。也就是说,基于本申请公开的内容,本领域技术人员看不出权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1的上述区别特征会使得本申请相比于对比文件1解决新的技术问题或取得更好的技术效果。因此在与对比文件1比较确定权利要求1的技术方案实际解决的技术问题时,不能将如何提升色度作为发明实际解决的技术问题。
本领域技术人员根据说明书的记载确定,本申请实际要解决的技术问题仅仅是如何获得更多类似的基于多层涂覆的薄片状基材的干涉颜料。
对于上述区别特征,对比文件2公开了一种大粒径合成云母珠光颜料,其特征在于,以d50=50-600μm的大粒径合成云母粉为基材,在基材表面上具有高折射率的氧化物膜,该膜是在基材和作为沉积剂的可溶性三价铝盐的存在下以可水解生成高折射率氧化物的可溶性盐水解前驱体进行水解包膜而在基材上形成的;所述高折射率氧化物(n>1.8)选自TiO2、SnO2、Fe2O3、ZnO、ZrO2中的一种或两种以上(参见对比文件2的权利要求1和5)。
同时,对比文件4公开了一种基于多涂层小片形基底物的强干涉着色的干涉颜料,包含至少一个层序列,该序列包括:
(A)由TiO2和Fe2O3以1:0.1-1:5的比率以及非必要的含量≤20wt%(基于层(A))的一种或多种金属氧化物的混合物组成的高折射指数涂层,
(B)具有≤1.8的折射指数n的无色涂层,
(C)具有>1.8的折射指数n的无色涂层,
(D)具有>1.8的折射指数n的吸收性涂层,
和任选地
(E)外保护层。
其中,特别优选地,吸收层(D)可以是Fe2O3/TiO2层或Fe2O3层(参见对比文件4的说明书第2页第23行至第3页第3行,第4页第18-20行,第5页第23-24行)。
对比文件4进一步指出:各金属氧化物层的厚度,与它们的折射指数无关,通常是5-600纳米,优选10-500纳米,特别是20-400纳米,这取决于应用领域(参见对比文件4的说明书第4页第8-10行)。
可见,对比文件2和4均已给出最外层高折射率涂层可以是Fe2O3/TiO2层或Fe2O3层的技术启示。在该启示下,本领域技术人员容易想到使用Fe2O3/TiO2层或Fe2O3层替代TiO2层,以获得更多类似的干涉颜料。同时,在对比文件1已提到可“根据不同行业的需要再进行一些后处理”的基础上,本领域技术人员能够想到在最外侧TiO2层上进一步涂覆其它层以满足不同的应用需求(如,增加可用于表层着色的Fe2O3层、胭脂红的层或普鲁士蓝的层)。
此外,对比文件4中公开的各金属氧化物层的厚度与权利要求1中(B)层的厚度部分重叠,且其实质公开了基材上所有层(A)-(D)的厚度小于300nm的情形。即,涉及厚度的区别特征同样已经被对比文件4公开。
因此,在对比文件1的基础上结合对比文件4或者对比文件2和4得到权利要求1的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的,权利要求1不具有突出的实质性特点和显著的进步,不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(2)从属权利要求2-4分别对基材做了限定。
关于基材,对比文件1和2分别公开了云母和合成云母基材;对比文件4公开了以下内容:特别适宜的基底物是天然和/或合成云母,滑石,高岭土,小片形铁氧化物或氧化铝,玻璃小片状体,二氧化硅小片状体,二氧化钛小片状体,石墨小片状体,合成无载体的小片状体等(参见对比文件4的说明书第3页第10-14行)。可见从属权利要求2和3的附加技术特征已经被对比文件1、2和4公开。
从属权利要求4中提到“涂覆的薄片状基材是用SiO2涂覆的玻璃薄片”。本申请的说明书指出,通过SiO2覆盖保护玻璃表面免受化学修饰,如溶胀、玻璃成分的浸出或溶解在侵略性酸性覆盖溶液中(参见本申请的说明书第3页倒数第2-4行)。可见,采用SiO2涂覆的玻璃薄片作为基材是利用SiO2层来保护玻璃薄片。然而,在基材表面涂覆惰性涂层以防止基材在反应体系中受到损伤,是本领域技术人员在实际操作中容易想到的。
因此在引用的权利要求不具备创造性时,权利要求2-4也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(3)从属权利要求5进一步限定了“涂层(A)掺杂有一种或多种来自组Al2O3、Ce2O3、B2O3、ZrO2、SnO2的氧化物”。根据本申请说明书的记载,“为了提高层(A)和/或层(C)的色度,通常推荐的是将一种或多种氧化物例如Al2O3、Ce2O3、B2O3、ZrO2、SnO2与TiO2/Fe2O3混合物掺混”。对此,对比文件4还公开了以下内容:为了提高层(A)的着色强度,常常适宜将一种或多种金属氧化物如Al2O3、Ce2O3、B2O3、ZrO2或SnO2与TiO2/Fe2O3混合物进行掺混(参见对比文件4的说明书第5页第8-9行)。可见,上述附加技术特征已经被对比文件4公开,且其在本申请和对比文件4中所起的作用相同,即对比文件4给出了在TiO2/Fe2O3混合物层中掺混上述金属氧化物的技术启示。因此在引用的权利要求不具备创造性时,权利要求5也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(4)从属权利要求6和7分别对颜料的层序列做了进一步限定。如上文所述,对比文件1公开了一种超强干涉金色珠光颜料,在云母基材表面形成有由TiO2 TiO2/Fe2O3 SnO2 TiO2组成的层序列。基于与评述权利要求1时的相同理由可知,权利要求6和7也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(5)从属权利要求8进一步限定了“所述干涉颜料另外具有外保护层(D)”。然而由权利要求1的评述可知,该附加技术特征已经被对比文件1和4公开。因此在引用的权利要求不具备创造性时,权利要求8也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(6)权利要求9请求保护制备根据权利要求1至8任一项的干涉颜料的方法(具体参见案由部分)。
如评述权利要求1时所示,对比文件1的超强干涉金色珠光颜料的生产工艺属于“通过在水性介质中的金属盐水解分解的湿化学方法”。关于制备方法,对比文件4公开了以下内容:金属氧化物层优选通过湿化学方法施涂,有可能使用为珠光颜料的生产所开发的湿化学涂敷方法;对于湿涂敷,基底物颗粒料被悬浮在水中,在适合于水解的pH下添加一种或多种可水解的金属盐,这一pH通过这样一种方法来选择,该方法使得金属氧化物或金属氧化物水合物直接沉淀在小片状体上,没有二级沉淀的发生。该涂敷也能够在流化床反应器中通过气相涂敷法来进行(参见对比文件4的说明书第6页第11-14和19行)。
可见,权利要求9中提到的方法已经被对比文件1和4公开,因此在权利要求1-8不具备创造性时,权利要求9也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(7)权利要求10请求保护根据权利要求1至8任一项的干涉颜料的用途(具体参见案由部分)。
对比文件1中提到,珠光颜料在油墨、油漆、各种涂料、塑料、化妆品、印刷材料中得到广泛的应用(参见对比文件1的说明书第1页第14-15行)。对比文件4公开了所述干涉颜料在油漆、涂料、印刷油墨、保密印刷油墨、塑料、陶瓷材料、玻璃和在化妆品制剂以及制备颜料制剂和干制剂中的用途(参见对比文件4的权利要求12)。
可见,权利要求10中提到的用途已经被对比文件1和4公开,因此在权利要求1-8不具备创造性时,权利要求10也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(8)从属权利要求11和12分别对漆料和印刷油墨做了进一步限定。如评述权利要求10时所示,对比文件4已经公开了保密印刷油墨(即,防伪印刷油墨)。同时,在对比文件1和4均已公开颜料可用于油漆的基础上,将其具体用于工业漆料、汽车漆料、汽车修补漆或粉末漆料对本领域技术人员而言是容易想到的。因此在引用的权利要求不具备创造性时,权利要求11和12也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(9)权利要求13-15分别请求保护配制剂、颜料制剂和干制剂(具体参见案由部分)。
如评述权利要求10时所示,对比文件1和4已经公开了颜料在油漆、涂料、油墨等中的应用,显然对比文件1和4实质上公开了包含颜料的配制剂。对比文件4还公开了包含一种或多种粘结剂、非必要的一种或多种添加剂以及一种或多种干涉颜料的颜料制剂,以及包含干涉颜料的干制剂(参见对比文件4的权利要求13和14)。
由此可知,在引用的权利要求1-8不具备创造性时,权利要求13-15也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
对复审请求人相关意见的评述
关于复审请求人在答复复审通知书时的主张,合议组认为:
本申请的争议焦点实际在于与最接近的现有技术比较确定发明实际解决的技术问题。首先要强调的是,在采用“三步法”进行创造性判断时,发明实际解决的技术问题的确定,取决于权利要求请求保护的技术方案是否都能够解决申请要解决的技术问题;如果独立权利要求中包含不能解决技术问题的内容,则发明实际解决的技术问题以所有技术方案能够解决的技术问题为基础确定。
就本案而言,相对于对比文件1,本申请声称要解决的技术问题主要是色度低。说明书的实施例1和2被用于证实技术效果,实验结果表明,通过对制备工艺中的基材种类、层序列的层数、TiO2/Fe2O3层掺杂情况、各金属盐的用量比例、以及最外侧的高折射率涂层种类等进行改进,能够获得显著提高的色度。但是,权利要求1与对比文件1的区别特征仅在于最外侧的高折射率涂层,以及具体限定了(B)层和基材上所有层(A0)-(C)的厚度。相对于实施例1和2中的改进,区别特征涉及的方面明显更少。因此,实施例1和2的内容不足以说明权利要求1的整个技术方案都能解决对比文件1色度低的技术问题。也就是说,权利要求1中包含了不能解决技术问题的内容。基于此,合议组得出了权利要求1-15不具备创造性的结论。
因此,复审请求人的主张不成立,合议组不予采纳。
根据上述事实和理由,合议组做出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年10月25日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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