含磷化合物及含有该含磷化合物的固化性环氧树脂组合物-复审决定


发明创造名称:含磷化合物及含有该含磷化合物的固化性环氧树脂组合物
外观设计名称:
决定号:188584
决定日:2019-08-28
委内编号:1F249446
优先权日:2013-08-22
申请(专利)号:201480043901.7
申请日:2014-08-21
复审请求人:株式会社艾迪科
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:范鑫鑫
合议组组长:王勤耕
参审员:赵奇奇
国际分类号:C07F9/32,C08K5/5313,C08L63/00,C09K21/12,C09K21/14
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款
决定要点:在判断创造性时,首先将权利要求所要求保护的技术方案与最接近的现有技术相比较,确定区别技术特征和发明实际解决的技术问题,进而考察现有技术中是否存在将该区别技术特征引入到所述最接近的现有技术中以解决上述技术问题的启示,如果这些区别技术特征是本领域技术人员为解决发明实际解决的技术问题,根据现有技术的教导而容易引入的,则该权利要求不具备创造性。
全文:
本复审请求审查决定涉及申请号为201480043901.7,发明名称为“含磷化合物及含有该含磷化合物的固化性环氧树脂组合物”的PCT发明专利申请(下称本申请)。本申请的申请人为株式会社艾迪科,申请日为2014年08月21日,优先权日为2013年08月22日,本申请于2016年02月03日进入中国国家阶段,公开日为2016年03月30日。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门于2018年01月10日以权利要求1-5不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由驳回了本申请。驳回决定所依据的审查文本为:于2016年02月03日本申请进入中国国家阶段时提交的国际申请文件中文译文的说明书第1-10页、说明书附图第1-6页、说明书摘要和摘要附图;于2017年09月20日提交的权利要求第1-5项(下称驳回文本)。
驳回文本的权利要求书如下:
“1. 一种含磷化合物在通过下述反应机理与环氧化合物的反应中的用途,所述含磷化合物以下述通式(I)表示,

式中,m表示1~10的数,R1表示碳原子数为1~5的烷基,R2表示碳原子数为1~5的烷基,R3表示芳香族基,X表示氧原子,Y表示氧原子,
所述反应机理为:

式中,m表示1~10的数,R1表示碳原子数为1~5的烷基,R2表示碳原子数为1~5的烷基,R3表示芳香族基,X表示氧原子,Y表示氧原子。
2. 根据权利要求1所述的含磷化合物在通过上述反应机理与环氧化合物的反应中的用途,其特征在于,R3所表示的芳香族基以下述式表示,


3. 根据权利要求1或2所述的含磷化合物在通过上述反应机理与环氧化合物的反应中的用途,其特征在于,所述含磷化合物以下述式(I-1)~(I-3)、(I-6)~(I-8)表示,

4. 一种反应方法,其特征在于,权利要求1~3中任一项所述的含磷化合物通过下述反应机理与环氧化合物进行反应,

式中,m表示1~10的数,R1表示碳原子数为1~5的烷基,R2表示碳原子数为1~5的烷基,R3表示芳香族基,X表示氧原子,Y表示氧原子。
5. 一种固化性环氧树脂组合物,其含有权利要求1~3中任一项所述的含磷化合物。”
驳回决定指出:(1)权利要求1与对比文件9(JP特开平10-265487A,公开日为1998年10月06日)的区别在于:化合物的取代基不完全相同。权利要求1实际解决的技术问题为:提供一种相似化合物的用途。对已知化合物进行常规的基团修饰是本领域的常用方法,本领域技术人员有动机以本领域常见的有机基团替代对比文件9相应的取代基。因此,权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。同理,从属权利要求2-3、权利要求4请求保护的反应方法、权利要求5请求保护的固化性环氧树脂组合物也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。(2)对申请人的如下意见:本申请与对比文件9的加成机理不同,其应用到固化物中是不能预期的,比较含磷化合物1-Y与ED-509S不反应,本申请的含磷化合物与环氧乙烷的反应性高。驳回决定认为:对比文件9公开了类似的反应机理,本领域技术人员能够预期到类似的含磷化合物和环氧化合物同样能够反应以得到类似的终产物。申请人列举的特殊例子不能证明对比文件9所述的其它的化合物都不能与环氧化合物反应。本申请没有记载固化环氧树脂组合物,无法证明本申请的固化环氧树脂组合物相对于对比文件9取得何种预料不到的技术效果。
申请人株式会社艾迪科(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2018年04月19日向国家知识产权局提出复审请求,并提交了权利要求书全文替换页(共4项,4页),修改之处在于:将权利要求1中R3的定义替换为权利要求2中R3的定义;删除权利要求2;修改权利要求4、5中含磷化合物的定义使其与权利要求1中的相同;适应性修改权利要求的编号。修改后的权利要求书如下:
“1、一种含磷化合物在通过下述反应机理与环氧化合物的反应中的用途,所述含磷化合物以下述通式(I)表示,

式中,m表示1~10的数,R1表示碳原子数为1~5的烷基,R2表示碳原子数为1~5的烷基,R3表示以下述式所表示的芳香族基,X表示氧原子,Y表示氧原子,

所述反应机理为:

式中,m表示1~10的数,R1表示碳原子数为1~5的烷基,R2表示碳原子数为1~5的烷基,R3表示以上述式所表示的芳香族基,X表示氧原子,Y表示氧原子。
2、根据权利要求1所述的含磷化合物在通过上述反应机理与环氧化合物的反应中的用途,其特征在于,所述含磷化合物以下述式(I-1)~(I-3)、(I-6)~(I-8)表示,
。
3、一种反应方法,其特征在于,以下述式表示的含磷化合物通过下述反应机理与环氧化合物进行反应,式中,m表示1~10的数,R1表示碳原子数为1~5的烷基,R2表示碳原子数为1~5的烷基,R3表示以下述式所表示的芳香族基,X表示氧原子,Y表示氧原子,
。
4、一种固化性环氧树脂组合物,其含有下述通式(I)表示的含磷化合物,

式中,m表示1~10的数,R1表示碳原子数为1~5的烷基,R2表示碳原子数为1~5的烷基,R3表示以下述式所表示的芳香族基,X表示氧原子,Y表示氧原子,
。”
在上述修改的基础上,复审请求人认为:1)权利要求1的通式(I)中R1、R2和R3必须为特定的定义,将特定结构的含磷化合物应用特定反应机理与环氧化合物的反应,可反应良好且在得到希望的反应产物上有显著效果。对比文件9中的脂肪族基包括大量的基团,难于得出权利要求1中的特定取代基。同时,对比文件9是加成反应,本申请的反应机理和对比文件9不同。2)参见在实质审查阶段答复第一次审查意见通知书时提交的追加比较例1-2,由追加比较例2的结果可以看出,含磷化合物1-Y不具有本申请特定机理下的高反应性。对比文件9中R1和R2为苯基、且R3为芳香族基的化合物的反应活性,证明该化合物不能与环氧化合物反应。
经形式审查合格,国家知识产权局于2018年04月27日依法受理了该复审请求,并将本申请转送至国家知识产权局原审查部门进行前置审查。
国家知识产权局原审查部门在前置审查意见书中认为:首先,复审请求人列举的对比文件9中特殊例子的反应活性不能证明对比文件9所述的其它的化合物都不能与环氧化合物反应,并且,本领域技术人员能够基于对比文件9记载内容通过取代基选择和调整得到本申请所述的含磷化合物。其次,不能证明本申请权利要求涵盖的很大的范围和制备实施例能够达到相同或相当的效果。再次,本申请说明书中没有记载固化环氧树脂组合物,无法证明本申请相对于对比文件9取得何种预料不到的技术效果。因此,坚持驳回决定。
随后,国家知识产权局成立合议组对本申请进行审理。
合议组于2019年04月11日向复审请求人发出复审通知书,指出:权利要求1与对比文件9的区别在于:权利要求1中的通式(I)化合物和对比文件9的DPPP结构不同。本申请实际解决的技术问题为提供一种更多种类的含磷化合物在与环氧化合物反应中的用途。根据对比文件9公开的内容,本领域技术人员能够通过常规选择得到权利要求1中的通式(I)表示的含磷化合物,由此,本领域技术人员在对比文件9的基础上结合常规选择得到权利要求1请求保护的技术方案是显而易见的,权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。同理,权利要求2-3也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。在对比文件9说明书第[0011]-[0013]段记载了式(III)化合物可以用于固化性环氧树脂组合物的基础上,权利要求4也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。对于复审请求人的陈述意见,合议组认为:1)本领域技术人员能够根据对比文件9记载的内容得到通式(I)的含磷化合物。在此基础上,本领域技术人员知晓本申请反应机理和对比文件9中该种类含磷化合物和环氧化合物发生的反应过程的机理相同。而且,对比文件9明确记载了化合物8的制备过程和反应收率,追加比较例2不能够代替对比文件9的上述内容。2)由于本申请并未记载任何含磷化合物〔I-1〕与AdekaGlycirol ED-509S2进行反应的技术效果,以及由此反应得到的磷酸酯配合到环氧树脂组合物中得到的环氧树脂固化物的技术效果,因此无法比较本申请相对于对比文件9是否具有预料不到的技术效果。
针对上述复审通知书,复审请求人于2019年05月24日提交了意见陈述书,未提交修改文件。复审请求人坚持提出复审请求时的意见,并补充说明如下信息:(1)尽管对比文件9公开了的取代基包含大量基团,但并没有记载取代基结构对与环氧化合物的反应的影响,本领域技术人员没有动机替换取代基得到本申请权利要求1中含有特定取代基的含磷化合物。(2)复审请求人提交了图5A,提供了计算附图5中峰面积的方式,得出实施例2中含磷化合物〔I-1〕与Adeka Glycirol ED-509S反应而生成的P2的收率(约77%),能够证明本申请的收率远高于对比文件9说明书第40段中记载的30%的收率。基于以上理由,权利要求1-4具备创造性。
在上述程序的基础上,合议组认为本案事实已经清楚,可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
复审请求人于2019年05月24日答复复审通知书时未提交修改文件。本复审请求审查决定所针对的审查文本同复审通知书针对的文本,即:复审请求人于2018年04月19日提交的权利要求第1-4项,于2016年02月03日本申请进入中国国家阶段时提交的国际申请文件中文译文的说明书第1-10页、说明书附图第1-6页、说明书摘要和摘要附图。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定:创造性,是指与现有技术相比,该发明具有突出的实质性特点和显著的进步,该实用新型具有实质性特点和进步。
在判断创造性时,首先将权利要求所要求保护的技术方案与最接近的现有技术相比较,确定区别技术特征和发明实际解决的技术问题,进而考察现有技术中是否存在将该区别技术特征引入到所述最接近的现有技术中以解决上述技术问题的启示,如果这些区别技术特征是本领域技术人员为解决发明实际解决的技术问题,根据现有技术的教导而容易引入的,则该权利要求不具备创造性。
权利要求1请求保护一种含磷化合物在通过下述反应机理与环氧化合物的反应中的用途(具体参见案由部分)。
对比文件9公开了DPPP的加成反应,以与实施例1中相同的方式,在安瓿管中加入用作催化剂和转子的TBAC(69.5mg,0.25mmol),并在60℃下减压干燥5小时。然后加入PGE(0.751g,5mmol),DPPP(1.471g,5mmol),NMP(5mL)。在上述条件下反应并进一步进行相同处理后,经过纯化得到表8化合物。纯化收率:0.64g(收率:30%),表8化合物结构为,其中,DPPP结构为:(参见对比文件9说明书第[0024]段,说明书第[0039]-[0041]段)。此加成反应方法即为DPPP在与环氧化合物的反应中的用途,而且权利要求1和对比文件9均为含磷化合物和环氧化合物之间的开环加成反应,特定的取代基定义并未改变这一反应类型,其反应机理相同。
本申请权利要求1的技术方案与对比文件9公开的上述技术方案相比,区别在于:权利要求1中限定的通式(I)结构中R1和R2为碳原子数为1-5的烷基,而且,R3为所定义的芳香族基,且限定了其他取代基的定义和m的范围,与对比文件9的DPPP结构不同。
合议组查明,本申请说明书记载了其目的是提供能够期待阻燃化、低介电常数化等的固化性环氧树脂组合物的含磷化合物采取的方法是提供通式(I)所表示的含磷化合物。本申请说明书实施例1记载了含磷化合物〔I-1〕的制备方法,实施例2记载了由含磷化合物〔I-1〕制备化合物P2的方法,声称能够高选择性地得到化合物P2,并认为本申请的含磷化合物与缩水甘油基具有反应性,通过将本申请的磷酸酯配合到环氧树脂组合物中,能够提供可期待固化物的物性的降低受到抑制、具有阻燃性、低介电常数的环氧树脂固化物。说明书附图给出了实施例1-2中的中间体和产物的结构确认图谱。但根据本申请说明书实施例1-2、说明书附图的内容,仅能证明获得了化合物P2,并没有具体记载化合物P2的产率和能够证明所述效果的具体实验数据。对于复审请求人在实质审查阶段答复第一次审查意见通知书时所提交的附件1和附件2,附件1中提供了追加比较例1和2,追加比较例1给出了制备含磷化合物[I-X]的制备方法和含磷化合物[I-X]与AdekaGlycirol ED-509S20反应的试验数据,追加比较例2给出了制备含磷化合物[I-Y]的制备方法和含磷化合物[I-Y]与AdekaGlycirol ED-509S20反应的试验数据,化合物[I-X]的结构为,化合物[I-Y]的结构为。然而,本申请实施例2中并未记载任何含磷化合物[I-1]和AdekaGlycirol ED-509S20反应的任何效果,因此无法比较本申请实施例2的技术效果和上述追加比较例1和2的技术效果孰优孰劣。附件2给出了可能的反应机理,来说明该比较例含磷化合物1-Y不具有本申请反应机理下与环氧乙烷的高反应性,化合物1-Y结构为。然而,本申请和对比文件9中的反应机理相同,均为含磷化合物与环氧化合物之间的开环加成反应。
综上所述,本申请权利要求1实际解决的技术问题是提供一种更多种类的含磷化合物在与环氧化合物反应中的用途。
对于上述区别技术特征,对比文件9记载了一种含磷化合物(Ⅱ),其中R1-R3均表示有机基团,k, l = 0, 1 or 2; m = 0 or 1; k l m = 2(参见权利要求1),还公开了R1-R6可以为作为有机基团的碱性碳原子链,或其中形成环的各种碳原子链。例如,可列举脂族基团,脂环族基团,芳族基团,杂环基团等,其中适当地提供由不同元素如氧,氮和硫组成的官能团和取代基(参见说明书第[0019]段)。而且该化合物也可以与环氧化物反应化合物(Ⅰ)反应制备化合物式(Ⅲ),而化合物(III)也用于固化性环氧树脂组合物中,用作阻燃剂使用(参见说明书第[0005]段)。
依据对比文件9中记载内容,k可以为0,l和m可以为1,R3可以为芳族基团,R4、R5可以为脂肪族基团。且本领域技术人员知晓权利要求1中限定的碳原子数为1~5的烷基和苯基等具体的芳香族基团分别为常规的脂肪族基团和芳族基团。此外,对比文件9公开了,其中R1可以为芳族基团,其中适当地提供由不同元素如氧,氮和硫组成的官能团和取代基。在此基础上,本领域技术人员能够基于对比文件9通过常规选择得到权利要求1中的通式(I)表示的含磷化合物。由此,本领域技术人员在对比文件9的基础上结合常规选择得到权利要求1请求保护的技术方案是显而易见的,因此权利要求1不具有突出的实质性特点和显著的进步,不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
从属权利要求2对含磷化合物作了进一步限定。根据对权利要求1的评述可知,其进一步限定的具体结构的化合物是本领域技术人员能够在对比文件9的基础上通过常规选择得到的,无需付出创造性劳动。因此,在其引用的权利要求1不具备创造性的基础上,权利要求2也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求3请求保护一种反应方法。基于前文评述权利要求1不具备创造性的相同理由,该权利要求也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求4请求保护一种固化性环氧树脂组合物。参见前文评述权利要求1不具备创造性的意见,而且对比文件9公开了式(III)化合物可以用于固化性环氧树脂组合物,式(III)化合物结构为:,环氧树脂中含有环氧基(参见说明书第[0011]-[0013]段)。基于对比文件9公开的式(III)化合物可以用于固化性环氧树脂组合物的内容,本领域技术人员能够显而易见地预期如本申请通式(I)所表示的含磷化合物可用于固化性环氧树脂组合物。因此本领域技术人员在对比文件9的基础上结合常规选择得到权利要求4请求保护的技术方案是显而易见的,因此,权利要求4也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3、对于复审请求人在答复复审通知书时的陈述意见(具体参见案由部分),合议组认为:(1)根据对比文件9中记载的内容,本领域技术人员知晓k可以为0,l可以为1,R3可以为芳族基团,R4、R5可以为脂肪族基团,且碳原子数为1~5的烷基和苯基等芳香族取代基分别为本领域常规的脂肪族基团和芳族基团,本领域技术人员能够在对比文件9的基础上得到通式(I)的含磷化合物,在此基础上,本领域技术人员知晓本申请反应机理和对比文件9中该种类含磷化合物和环氧化合物发生的反应过程的机理相同,也能够预期这些基团定义的变化不会导致所涉反应不能进行。(2)对于复审请求人补充提交的图5A中通过各峰面积计算出的P2收率,合议组查明,在本申请说明书图5中,31P-NMR谱并没有记载各峰面积的积分值,补充提交的图5A中各峰面积并不能从图5中直接地、毫无疑义地得到,其为申请日后补交的实验数据,不能用来证明本申请所请求保护的技术方案是否具备创造性;同时,本申请也未记载用于测试31P-NMR谱的样品是否经过纯化、采用何种内标化合物进行定量分析等任何定量分析的方法,而仅补充提交了定量分析的结果,因而,将31P-NMR谱各峰面积积分而计算得到的产率并不能客观反映该反应的实际收率,也不能证明本申请的收率与对比文件9中的收率相比具有预料不到的技术效果。综上所述,复审请求人的所有主张合议组不予支持。
根据上述事实和理由,合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年01月10日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。



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