发明创造名称：分光瞳激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱显微成像方法与装置
外观设计名称：
决定号：188200
决定日：2019-08-28
委内编号：1F259854
优先权日：
申请（专利）号：201510423422.4
申请日：2015-07-17
复审请求人：北京理工大学
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：邓晓蓓
合议组组长：尉小霞
参审员：张玥
国际分类号：G01N21/63;G01N21/65;G01N27/64
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果一项权利要求相对于最接近的现有技术存在区别特征，该区别特征部分被其它对比文件公开且给出了启示，部分属于本领域常用技术手段，在最接近的现有技术的基础上，结合其它对比文件和本领域常用技术手段获得该权利要求请求保护的技术方案对于本领域技术人员而言是显而易见的，则该权利要求不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号201510423422.4，名称为“分光瞳激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱显微成像方法与装置”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为北京理工大学。本申请的申请日为2015年07月17日，公开日为2016年01月13日。
经实质审查，国家知识产权局专利实质审查部门于2018年06月11日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1、5、6不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
驳回决定所引用的对比文件为：
对比文件1：CN104698066A，公开日为2015年06月10日；
对比文件2：CN103743718A，公开日为2014年04月23日；
对比文件3：CN103091299A，公开日为2013年05月08日。
驳回决定所依据的文本为：申请日2015年07月17日提交的说明书第1-9页、说明书摘要、摘要附图，2015年11月24日提交的说明书附图第1-2页，2017年12月26日提交的权利要求第1-6项。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种分光瞳激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱显微成像方法，其特征在于：利用高空间分辨分光瞳差动共焦显微系统的聚焦光斑对样品进行轴向定焦与成像，利用拉曼光谱探测系统对分光瞳差动共焦显微系统聚焦光斑激发样品产生的拉曼光谱进行探测，利用质谱探测系统对分光瞳差动共焦显微系统聚焦光斑解吸电离样品而产生的带电分子、原子等进行微区质谱成像，利用激光诱导击穿光谱探测系统对分光瞳差动共焦显微系统聚焦光斑解吸电离样品而产生的等离子体发射光谱进行探测，然后再通过探测数据信息的融合与比对分析继而实现被测样品微区高空间分辨和高灵敏形态与组分的成像与探测，包括以下步骤：
步骤一、使平行光束(3)通过沿入射光轴(8)方向放置的压缩聚焦光斑系统(4)、D型照明收集镜(5)中的D型照明光瞳(6)聚焦到被测样品(9)上；
步骤二、使计算机(24)控制三维工作台(25)带动被测样品(9)沿测量面法线(10)方向在D型照明收集镜(5)焦点附近上下移动，利用沿采集光轴(12)方向放置的D型收集光瞳(7)、分光器(28)、分光器(28)反射方向的二向色分光器(43)和位于二向色分光器(43)反射方向的采集透镜(13)、中继放大透镜(14)和位于中继放大透镜(14)焦面(15)并关于采集光轴(12)对称放置的第一光强点探测器(17)和第二光强点探测器(18)对放大艾里(16)进行分割探测，得到艾里斑第一微区(19)和艾里斑第二微区(20)的强度特性曲线分别为第一离轴共焦轴向强度曲线(21)和第二离轴共焦轴向强度曲线(22)；
步骤三、将第一离轴共焦轴向强度曲线(21)和第二离轴共焦轴向强度曲线(22)相减处理得到分光瞳差动共焦轴向强度曲线(23)，利用分光瞳差动共焦轴向强度曲线(23)可以精确定位被测样品(8)该点轴向高度信息；
步骤四、计算机(24)依据分光瞳差动共焦轴向强度曲线(23)的零点位置ZA值控制三维工作台(25)带动被测样品(9)沿测量面法线(10)方向运动，使D型照明收集镜(5)的聚焦光斑聚焦到被测样品(9)上；
步骤五、利用拉曼光谱探测系统(46)对经分光器(28)反射、二向色分光器(43)透射和光谱收集透镜(45)收集的拉曼光谱(44)进行探测，测得对应聚焦光斑区域的样品化学键及分子结构信息；
步骤六、改变平行光束(3)照明模式，激发被测样品(8)的微区解吸电离产生等离子体羽(9)；
步骤七、利用电离样品吸管(26)将聚焦光斑解吸电离被测样品(9)产生的等离子体羽(11)中的分子、原子和离子吸入质谱探测系统(27)中进行质谱成像，测得对应聚焦光斑区域的质谱信息；
步骤八、利用激光诱导击穿光谱探测系统(30)对经分光器(28)透射和激光诱导击穿光谱收集透镜(29)收集的激光诱导击穿光谱(42)进行探测，测得对应聚焦光斑区域的样品元素组成信息；
步骤九、计算机(24)将激光分光瞳差动共焦探测系统测得的激光聚焦光斑位置样品高度信息、激光拉曼光谱探测系统(39)探测的激光聚焦微区的拉曼光谱(37)、激光诱导击穿光谱探测系统(30)探测的激光聚焦微区的激光诱导击穿光谱(42)、质谱探测系统(27)测得的激光聚焦微区的质谱信息进行融合处理，继而得到聚焦光斑微区的高度和质谱信息；
步骤十、计算机(24)控制三维工作台(25)使D型照明收集镜(5)焦点对准被测样品(9)的下一个待测区域，然后按步骤二～步骤九进行操作，得到下一个待测聚焦区域的高度、光谱和质谱信息；
步骤十一、重复步骤十直到被测样品(9)上的所有待测点均被测到，然后利用计算机(24)进行处理即可得到被测样品形态信息和完整组分信息；
分光瞳激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱显微成像装置，包括点光源(1)、沿入射光轴(8)方向放置的准直透镜(2)、压缩聚焦光斑系统(4)和聚焦光斑到被测样品(9)的D型照明收集镜(5)的D型照明光瞳(6)，包括沿采集光轴(12)方向放置的D型照明收集镜(5)的D型收集光瞳(7)、分光器(28)和位于分光器(28)反射方向的二向色分光器(43)、位于二向色分光器(43)反射方向的采集透镜(13)、中继放大透镜(14)和位于中继放大透镜(14)焦面(15)并关于光轴对称放置的第一光强点探测器(17)和第二光强点探测器(18)，还包括位于二向色分光器(43)透射方向用于探测拉曼光谱(44)的拉曼收集透镜(45)和位于拉曼收集透镜(45)焦点的拉曼光谱探测系统(46)；位于分光器(28)透射方向用于探测激光诱导击穿光谱(42)的激光诱导击穿光谱收集透镜(29)和激光诱导击穿光谱探测系统(30)，以及用于D型照明收集镜(5)聚焦光斑解析电离的离子体羽(11)组分的电离样品吸管(26)和质谱探测系统(27)，入射光轴(8)和采集光轴(12)之间的夹角为2α，并关于测量面法线(10)对称。
2. 根据权利要求1所述的一种分光瞳激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱显微成像方法，其特征在于：包括步骤一可为使平行光束(3)通过沿入射光轴(8)方向放置的矢量光束发生系统(31)、光瞳滤波器(32)后整形为环形光束，该环形光束再经圆形照明收集镜(33)聚焦到被测样品(9)上解吸电离产生等离子体羽(11)。
3. 根据权利要求1所述的一种分光瞳激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱显微成像方法，其特征在于：包括D型照明收集镜(5)中D型照明光瞳(6)和D型收集光瞳(7)的照明收集功能可以通过圆形照明收集镜(33)中圆形照明光瞳(34)和圆形收集光瞳(35)来完成。
4. 根据权利要求1所述的一种分光瞳激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱显微成像方法，其特征在于：包括压缩聚焦光斑系统(4)可以用沿入射光轴(8)方向放置的产生矢量光束的矢量光束发生系统(31)和光瞳滤波器(32)替代。
5. 根据权利要求1所述的一种分光瞳激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱显微成像方法，其特征在于：包括D型照明收集镜(5)可替换为圆形照明收集镜(33)。
6. 根据权利要求1所述的一种分光瞳激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱显微成像方法，其特征在于：包括第一光强点探测器(17)和第二光强点探测器(18)可以用一个CCD探测器(36)替代。”
驳回决定中指出：1、权利要求1请求保护一种分光瞳激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱显微成像方法，对比文件1公开了一种高空间分辨激光分光瞳差动共焦光谱-质谱显微成像方法，权利要求1与对比文件1的区别技术特征在于：方法方面，多出拉曼光谱技术，具体是将对比文件1中的分色器28换成分光器28，而在收集光瞳7出射的样品反射光透过分光器28后用于LIBS检测，而分光器28上的反射光则用于拉曼和差动共焦轴向检测，并在该反射光光路上引入二向色分光器，将透射光用于拉曼检测，反射光用于差动共焦轴向检测。并且先进行拉曼检测（即多出步骤五），再分别进行质谱以及LIBS检测。并强调最终获得完整的组分信息。装置方面，一种高空间分辨激光分光瞳差动共焦光谱-质谱显微成像装置，包括分光器(28)和位于分光器(28)反射方向的二向色分光器(43)、位于二向色分光器(43)反射方向的采集透镜(13)、 中继放大透镜(14)和位于中继放大透镜(14)焦面(15)并关于光轴对称放置的第一光强点探测器 (17)和第二光强点探测器(18)；还包括位于二向色分光器(43)透射方向用于探测拉曼光谱(44)的拉曼收集透镜(45) 和位于拉曼收集透镜(45)焦点的拉曼光谱探测系统(46)；位于分光器(28) 透射方向用于探测激光诱导击穿光谱。基于上述区别特征，本申请实际解决的技术问题是，如何获得待测样品上完整的组份信息。对于区别特征，对比文件2公开了一种LIBS和拉曼光谱结合的仪器，使用样品上反射光进行分析。通过分束镜14分为两束光分别用于LIBS和拉曼光谱，并且测量顺序是先测量拉曼光谱，后检测LIBS光谱，获得了化学元素，成分，空间分布图像等完整信息，作用与本申请为解决其技术问题所起到的作用相同。因而给出技术启示，使得本领域技术人员有动机将对比文件1中的分色器28换成分光器，并通过常规选择选择透射或反射光用于LIBS检测而另一束光形成拉曼检测。因而必定容易在两选一的方案中选择透射光作用LIBS检测，而反射光用于拉曼检测。对比文件3公开了在第一分光系统8上反射的光出来之后用于拉曼和差动共焦检测的目的。其在反射光方向上设置了二向色分光系统13（相当于权利要求1的二向色分光器），这样从第一分光系统8上反射的光通过二向色分光系统透射进入拉曼分析仪器进行拉曼检测，而在二向色分光系统上的反射光部分则进入差动共焦检测。其在对比文件3中所起到的作用与本申请为解决其技术问题所起到的作用相同，因而本领域技术人员有动机在前述引入对比文件1的替换掉分色器的分光器之后，再于分光器反射光方向上，按照对比文件3的技术启示，设置二向色分光系统，使得在该二向色分光系统上的透射光用于拉曼检测，而反射光则进入对比文件1中的差动共焦轴向检测。通过拉曼检测仪器的引入而测得对应聚焦光斑区域的样品化学键及分子结构信息。从而配合LIBS和质谱、差动共焦轴向检测，获得样品表面完整的信息。而在具体操作上则按照对比文件2的做法先做差动共焦轴向和拉曼检测，再改变激光入射波长作LIBS检测。因而需要引入步骤五和六。经过这样的改进，就使得位于分光器(28)反射方向具有：二向色分光器(43)、位于二向色分光器(43)反射方向的采集透镜(13)、 中继放大透镜(14)和位于中继放大透镜(14)焦面(15)并关于光轴对称放置的第一光强点探测器 (17)和第二光强点探测器(18)，从而形成一种高空间分辨激光分光瞳差动共焦光谱-质谱显微成像装置。因此，在对比文件1基础上结合对比文件2和3以及本领域技术人员常规技术手段和公知常识得到该权利要求所要求保护的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。2、从属权利要求5-6的附加技术特征被对比文件1公开，因此，当其引用的权利要求不具备创造性时，权利要求5-6也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年09月03日向国家知识产权局提出复审请求，并提交了权利要求书的全文修改替换页，修改包括：删除权利要求1中的部分技术特征，将该删除部分作为权利要求4，将从属权利要求4-6修改为引用新的权利要求4，形成新的权利要求1-7。复审请求人认为本申请具备创造性：（1）本申请对所联用的技术进行了特殊甄选，现有的形貌和组分探测技术种类繁多，本项目选择了拉曼光谱、LIBS光谱和质谱三种组分探测技术，实现组分探测结果的相互补充和验证。（2）本申请克服了现有技术联用的系列技术难题，必须保证LIBS光谱、质谱与拉曼光谱严格来自于样品同一点，LIBS光谱、质谱与拉曼光谱对激光光源和探测器要求均不相同，如何对上述技术进行光路有机融合和信号的无损分离是难点之一，LIBS光谱与质谱激发会对样品形成微损，对拉曼光谱探测和成像形成干扰。（3）对比文件1-3只公开了权利要求1的部分技术特征，未公开全部区别技术特征，也未给出相应的技术启示。
复审请求人提出复审请求时提交的权利要求书如下：
“1. 一种分光瞳激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱显微成像方法，其特征在于：利用高空间分辨分光瞳差动共焦显微系统的聚焦光斑对样品进行轴向定焦与成像，利用拉曼光谱探测系统对分光瞳差动共焦显微系统聚焦光斑激发样品产生的拉曼光谱进行探测，利用质谱探测系统对分光瞳差动共焦显微系统聚焦光斑解吸电离样品而产生的带电分子、原子等进行微区质谱成像，利用激光诱导击穿光谱探测系统对分光瞳差动共焦显微系统聚焦光斑解吸电离样品而产生的等离子体发射光谱进行探测，然后再通过探测数据信息的融合与比对分析继而实现被测样品微区高空间分辨和高灵敏形态与组分的成像与探测，包括以下步骤：
步骤一、使平行光束(3)通过沿入射光轴(8)方向放置的压缩聚焦光斑系统(4)、D型照明收集镜(5)中的D型照明光瞳(6)聚焦到被测样品(9)上；
步骤二、使计算机(24)控制三维工作台(25)带动被测样品(9)沿测量面法线(10)方向在D型照明收集镜(5)焦点附近上下移动，利用沿采集光轴(12)方向放置的D型收集光瞳(7)、分光器(28)、分光器(28)反射方向的二向色分光器(43)和位于二向色分光器(43)反射方向的采集透镜(13)、中继放大透镜(14)和位于中继放大透镜(14)焦面(15)并关于采集光轴(12)对称放置的第一光强点探测器(17)和第二光强点探测器(18)对放大艾里(16)进行分割探测，得到艾里斑第一微区(19)和艾里斑第二微区(20)的强度特性曲线分别为第一离轴共焦轴向强度曲线(21)和第二离轴共焦轴向强度曲线(22)；
步骤三、将第一离轴共焦轴向强度曲线(21)和第二离轴共焦轴向强度曲线(22)相减处理得到分光瞳差动共焦轴向强度曲线(23)，利用分光瞳差动共焦轴向强度曲线(23)可以精确定位被测样品(8)该点轴向高度信息；
步骤四、计算机(24)依据分光瞳差动共焦轴向强度曲线(23)的零点位置zA值控制三维工作台(25)带动被测样品(9)沿测量面法线(10)方向运动，使D型照明收集镜(5)的聚焦光斑聚焦到被测样品(9)上；
步骤五、利用拉曼光谱探测系统(46)对经分光器(28)反射、二向色分光器(43)透射和光谱收集透镜(45)收集的拉曼光谱(44)进行探测，测得对应聚焦光斑区域的样品化学键及分子结构信息；
步骤六、改变平行光束(3)照明模式，激发被测样品(8)的微区解吸电离产生等离子体羽(9)；
步骤七、利用电离样品吸管(26)将聚焦光斑解吸电离被测样品(9)产生的等离子体羽(11)中的分子、原子和离子吸入质谱探测系统(27)中进行质谱成像，测得对应聚焦光斑区域的质谱信息；
步骤八、利用激光诱导击穿光谱探测系统(30)对经分光器(28)透射和激光诱导击穿光谱收集透镜(29)收集的激光诱导击穿光谱(42)进行探测，测得对应聚焦光斑区域的样品元素组成信息；
步骤九、计算机(24)将激光分光瞳差动共焦探测系统测得的激光聚焦光斑位置样品高度信息、激光拉曼光谱探测系统(39)探测的激光聚焦微区的拉曼光谱(37)、激光诱导击穿光谱探测系统(30)探测的激光聚焦微区的激光诱导击穿光谱(42)、质谱探测系统(27)测得的激光聚焦微区的质谱信息进行融合处理，继而得到聚焦光斑微区的高度和质谱信息；
步骤十、计算机(24)控制三维工作台(25)使D型照明收集镜(5)焦点对准被测样品(9)的下一个待测区域，然后按步骤二～步骤九进行操作，得到下一个待测聚焦区域的高度、光谱和质谱信息；
步骤十一、重复步骤十直到被测样品(9)上的所有待测点均被测到，然后利用计算机(24)进行处理即可得到被测样品形态信息和完整组分信息。
2. 根据权利要求1所述的一种分光瞳激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱显微成像方法，其特征在于：包括步骤一可为使平行光束(3)通过沿入射光轴(8)方向放置的矢量光束发生系统(31)、光瞳滤波器(32)后整形为环形光束，该环形光束再经圆形照明收集镜(33)聚焦到被测样品(9)上解吸电离产生等离子体羽(11)。
3. 根据权利要求1所述的一种分光瞳激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱显微成像方法，其特征在于：包括D型照明收集镜(5)中D型照明光瞳(6)和D型收集光瞳(7)的照明收集功能可以通过圆形照明收集镜(33)中圆形照明光瞳(34)和圆形收集光瞳(35)来完成。
4. 一种分光瞳激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱显微成像装置，其特征在于：包括点光源(1)、沿入射光轴(8)方向放置的准直透镜(2)、压缩聚焦光斑系统(4)和聚焦光斑到被测样品(9)的D型照明收集镜(5) 的D型照明光瞳(6)，包括沿采集光轴(12)方向放置的D型照明收集镜(5)的D型收集光瞳(7)、分光器(28)和位于分光器(28)反射方向的二向色分光器(43)、位于二向色分光器(43)反射方向的采集透镜(13)、中继放大透镜(14)和位于中继放大透镜(14)焦面(15)并关于光轴对称放置的第一光强点探测器(17)和第二光强点探测器(18)，还包括位于二向色分光器(43)透射方向用于探测拉曼光谱(44)的拉曼收集透镜(45)和位于拉曼收集透镜(45)焦点的拉曼光谱探测系统(46)；位于分光器(28)透射方向用于探测激光诱导击穿光谱(42)的激光诱导击穿光谱收集透镜(29)和激光诱导击穿光谱探测系统(30)，以及用于D型照明收集镜(5)聚焦光斑解析电离的离子体羽(11)组分的电离样品吸管(26)和质谱探测系统(27)，入射光轴(8)和采集光轴(12)之间的夹角为2α，并关于测量面法线(10)对称。
5. 根据权利要求4所述的一种分光瞳激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱显微成像装置，其特征在于：包括压缩聚焦光斑系统(4)可以用沿入射光轴(8)方向放置的产生矢量光束的矢量光束发生系统(31)和光瞳滤波器(32)替代。
6. 根据权利要求4所述的一种分光瞳激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱显微成像装置，其特征在于：包括D型照明收集镜(5)可替换为圆形照明收集镜(33)。
7. 根据权利要求4所述的一种分光瞳激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱显微成像装置，其特征在于：包括第一光强点探测器(17)和第二光强点探测器(18)可以用一个CCD探测器(36)替代。”
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年09月20日依法受理了该复审请求，并将其转送至原专利实质审查部门进行前置审查。
原专利实质审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。 随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年06月27日向复审请求人发出复审通知书，指出：1、权利要求1请求保护一种分光瞳激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱显微成像方法，对比文件1公开了一种高空间分辨激光分光瞳差动共焦光谱-质谱显微成像方法，权利要求1与对比文件1的区别技术特征在于：融合了拉曼光谱技术，利用拉曼光谱探测系统对分光瞳差动共焦显微系统聚焦光斑激发样品产生的拉曼光谱进行探测，具体包括：在分光器反射方向引入二向色分光器，在二向色分光器的光透射方向设置光谱收集透镜、拉曼光谱探测系统，分别利用二向色分光器的透射光获得拉曼光谱，反射光获得差动共焦轴向强度曲线，利用拉曼光谱探测系统对经分光器反射、二向色分光器透射和光谱收集透镜收集的拉曼光谱进行探测，测得对应聚焦光斑区域的样品化学键及分子结构信息，激光诱导击穿光谱探测系统是由分光器的透射光获得，并且先进行拉曼检测，再分别进行质谱以及LIBS检测，并用计算机将拉曼光谱信息与其它信息进行融合处理。基于上述区别技术特征，本申请实际解决的技术问题是，如何获得待测样品完整的组份信息。对比文件3公开了一种激光差动共焦图谱显微成像方法，包括：如图3所示，激光光束产生系统1产生激发光，经过第一分光系统8、物镜10后，聚焦在被测样品11上，并激发出瑞利光和载有被测样品光谱特性的拉曼散射光，激发出的拉曼散射光和瑞利光被系统收集回光路中，经过物镜10 后被第一分光系统8反射至二向色分光系统13，经二向色分光系统13分光后，拉曼散射光和瑞利光相互分离，瑞利光被反射进入差动共焦探测系统14进行位置探测，拉曼散射光透射进入光谱探测系统22进行光谱探测，可以确定，通过拉曼光谱能够测得对应聚焦光斑区域的样品化学键及分子结构信息。上述技术特征在对比文件3中所起到的作用与区别技术特征在本申请中为解决其技术问题所起到的作用相同，都是使差动共焦探测和光谱探测相结合，从而获得待测样品完整的组份信息。因而本领域技术人员容易想到在分色器28的光路上设置二向色分光系统，通过该二向色分光系统对光进行无损分离，使得该二向色分光系统上的透射光和反射光分别用于拉曼检测和差动共焦轴向检测，从而配合LIBS和质谱、差动共焦轴向检测，获得样品表面完整的信息，至于其具体的光路结构以及各光谱的测量顺序，则为本领域技术人员在对比文件1、3的基础上容易想到的。由此可见，在对比文件1的基础上结合对比文件3以及本领域公知常识得到该权利要求所要求保护的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的，因此权利要求1不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。2、权利要求2-3的附加技术特征被对比文件1公开，因此，在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求2-3也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。3、权利要求4要求保护一种分光瞳激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱显微成像装置，对比文件1公开了一种高空间分辨激光分光瞳差动共焦光谱-质谱显微成像装置，权利要求4与对比文件1的区别技术特征在于：位于分光器反射方向的二向色分光器，该成像装置还包括位于二向色分光器透射方向用于探测拉曼光谱的拉曼收集透镜45和位于拉曼收集透镜焦点的拉曼光谱探测系统，采集透镜、中继放大透镜、第一光强点探测器和第二光强点探测器位于二向色分光器的反射方向；激光诱导击穿光谱位于分光器透射方向。基于上述区别技术特征，本申请实际解决的技术问题是，如何获得待测样品完整的组份信息。对比文件3公开了一种激光差动共焦图谱显微成像装置，包括：如图4所示，包括沿光路依次放置的激发光束产生系统1、第一分光系统8、物镜10、被测样品11、三维扫描工作台12，位于第一分光系统8 反射方向的二向色分光系统13，位于二向色分光系统13透射方向的光谱探测系统22及反射方向的差动共焦探测系统14，还包括连接光谱探测系统22和差动共焦探测系统14的数据处理模块34，激光光束产生系统1产生激发光，经过第一分光系统8、物镜10后，聚焦在被测样品11上，并激发出瑞利光和载有被测样品光谱特性的拉曼散射光，激发出的拉曼散射光和瑞利光被系统收集回光路中，经过物镜10 后被第一分光系统8反射至二向色分光系统13，经二向色分光系统13分光后，拉曼散射光和瑞利光相互分离，瑞利光被反射进入差动共焦探测系统14进行位置探测，拉曼散射光透射进入光谱探测系统22进行光谱探测。上述技术特征在对比文件3中所起到的作用与区别技术特征在本申请中为解决其技术问题所起到的作用相同，都是使差动共焦探测和光谱探测相结合，从而获得待测样品完整的组份信息。因而本领域技术人员容易想到在分色器的光路上设置二向色分光系统，通过该二向色分光系统对光进行无损分离，使得该二向色分光系统上的透射光和反射光分别用于拉曼检测和差动共焦轴向检测，从而配合LIBS和质谱、差动共焦轴向检测，获得样品表面完整的信息，至于其具体的光路结构，则为本领域技术人员在对比文件1、3的基础上容易想到的。由此可见，在对比文件1的基础上结合对比文件3以及本领域公知常识得到该权利要求所要求保护的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的，因此权利要求4不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。4、权利要求5-7的附加技术特征被对比文件1公开，因此，在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求5-7也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。5、针对复审请求人的陈述意见进行了答复。
复审请求人于2019年07月24日提交了意见陈述书，未修改申请文件。
复审请求人认为本申请具备创造性：（1）本申请将具有高空间分辨能力的分光瞳差动共焦显微技术与质谱探测技术相融合，结合拉曼光谱和激光诱导击穿光谱的探测，实现激光多谱（质谱、拉曼光谱和激光诱导击穿光谱）组分成像探测的优势互补和结构功能融合，可以获得更为全面的微区组分信息。（2）本申请有效解决了现有的方法难以克服的难题：拉曼光谱、LIBS光谱、质谱三者探测时间和原理不同，难以保证信号严格来自样品同一位置，探测信息不能有效耦合；LIBS光谱与激光质谱信号均来自于激光聚集激发产生的等离子体羽，信号来源存在矛盾，LIBS光谱和拉曼光谱均为激发光谱、激发过程中背向散射强烈，杂散光较强，探测信噪比较低。（3）本申请与对比文件1、2、3对比在原理方法和技术实现方面均有重大区别，对比文件1缺少拉曼光谱探测系统，对比文件2缺少质谱系统，对比文件3缺少激光诱导击穿光谱探测系统和质谱系统；三种光谱的激光的激发采用的光源不同，本申请提出采用同一光源的不同模式进行激发，对于模式调制技术要求相对较高，可保证激发光束所会聚的点严格重合。另外探测光路中如何对光路进行布局，保证拉曼光谱、瑞利光谱、LIBS光谱和反射光得到有效利用是光路布局的关键，本申请的探测装置相比较对比文件1-3采用了更多的组分探测技术，对信号的分离和探测的技术要求更高。对比文件1、2、3不能结合来解决本申请所要解决的技术问题。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。 二、决定的理由
（一）审查文本的认定 复审请求人在2018年09月03日提交复审请求书时提交了权利要求书的全文修改替换页，经审查，所作修改符合专利法第33条的规定。本复审请求审查决定所针对的文本为：复审请求日2018年09月03日提交的权利要求第1-7项，申请日2015年07月17日提交的说明书第1-9页、说明书摘要、摘要附图，2015年11月24日提交的说明书附图第1-2页。
（二）关于专利法第22条第3款 专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。 如果一项权利要求相对于最接近的现有技术存在区别特征，该区别特征部分被其它对比文件公开且给出了启示，部分属于本领域常用技术手段，在最接近的现有技术的基础上，结合其它对比文件和本领域常用技术手段获得该权利要求请求保护的技术方案对于本领域技术人员而言是显而易见的，则该权利要求不具备创造性。
权利要求1要求保护一种分光瞳激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱显微成像方法，对比文件1公开了一种高空间分辨激光分光瞳差动共焦光谱-质谱显微成像方法（参见说明书第[0014]-[0033]、[0049]-[0069]段，图1），包括：利用高空间分辨分光瞳差动共焦显微系统的聚焦光斑对样品进行轴向定焦与成像，利用质谱探测系统对分光瞳差动共焦显微系统聚焦光斑解吸电离样品而产生的带电分子、原子等进行微区质谱成像，利用光谱探测系统（其用于获得激光诱导击穿光谱）对分光瞳差动共焦显微系统聚焦光斑解吸电离样品而产生的等离子体发射光谱进行探测，然后再通过探测数据信息的融合与比对分析继而实现被测样品微区高空间分辨和高灵敏形态与组分的成像与探测，包括以下步骤：
步骤一、使平行光束3通过沿入射光轴8方向放置的压缩聚焦光斑系统4、D型照明收集镜5中的D型照明光瞳6聚焦到被测样品9上解吸电离产生等离子体羽11；
步骤二、使计算机24控制三维工作台25带动被测样品9沿测量面法线10方向在D型照明收集镜5焦点附近上下移动，利用沿采集光轴12方向放置的D型收集光瞳7、分色器28（即分光器）、采集透镜13、中继放大透镜14和位于中继放大透镜14焦面15并关于采集光轴12对称放置的第一光强点探测器17和第二光强点探测器18对放大艾里16进行分割探测，得到艾里斑第一微区19和艾里斑第二微区20的强度特性曲线分别为第一离轴共焦轴向强度曲线21和第二离轴共焦轴向强度曲线22；
步骤三、将第一离轴共焦轴向强度曲线21和第二离轴共焦轴向强度曲线22相减处理得到双轴差动共焦轴向强度曲线23，可以确定，利用分光瞳差动共焦轴向强度曲线可以精确定位被测样品8的该点轴向高度信息；
步骤四、计算机24依据双轴差动共焦轴向强度曲线23的零点位置zA值控制三维工作台25带动被测样品9沿测量面法线10方向运动，使D型照明收集镜5的聚焦光斑聚焦到被测样品9上；
步骤五、利用电离样品吸管26将聚焦光斑解吸电离被测样品9产生的等离子体羽11中的分子、原子和离子吸入质谱探测系统27中进行质谱成像，测得对应聚焦光斑区域的质谱信息，可以确定，其之前需要改变平行光束的照明模式，激发被测样品的微区解吸电离产生等离子体羽11；
步骤六、利用由D型照明收集镜5、D型收集光瞳7、采集透镜13、中继放大透镜14、第一光强点探测器17和第二光强点探测器18和三维工作台25构成的激光分光瞳差动共焦探测系统对聚焦到被测样品9的微区进行成像，测得对应聚焦光斑区域的形态信息（隐含公开了高度信息）；
步骤七、利用光谱探测系统30对经分色器28反射和光谱收集透镜29收集的激光诱导击穿光谱42进行探测，测得对应聚焦光斑区域的光谱信息，可以确定，其包含样品元素组成信息；
步骤八、计算机24将激光分光瞳差动共焦探测系统测得的激光聚焦微区形态信息、光谱探测系统30探测的激光聚焦微区的激光诱导击穿光谱信息、质谱探测系统27测得的激光聚焦微区的质谱信息进行融合处理，继而得到聚焦光斑微区的形态（隐含公开了高度信息）、光谱和质谱信息；
步骤九、计算机24控制三维工作台25使D型照明收集镜5 焦点对准被测样品9的下一个待测区域，然后按步骤二～步骤八进行操作，得到下一个待测聚焦区域的形态和质谱信息；
步骤十、重复步骤九直到被测样品9上的所有待测点均被测到，然后利用计算机24进行处理即可得到被测样品形态信息和完整成分信息。
因此，权利要求1与对比文件1的区别技术特征在于：融合了拉曼光谱技术，利用拉曼光谱探测系统对分光瞳差动共焦显微系统聚焦光斑激发样品产生的拉曼光谱进行探测，具体包括：在分光器反射方向引入二向色分光器，在二向色分光器的光透射方向设置光谱收集透镜、拉曼光谱探测系统，分别利用二向色分光器的透射光获得拉曼光谱，反射光获得差动共焦轴向强度曲线，利用拉曼光谱探测系统对经分光器反射、二向色分光器透射和光谱收集透镜收集的拉曼光谱进行探测，测得对应聚焦光斑区域的样品化学键及分子结构信息，激光诱导击穿光谱探测系统是由分光器的透射光获得，并且先进行拉曼检测，再分别进行质谱以及LIBS检测，并用计算机将拉曼光谱信息与其它信息进行融合处理。
基于上述区别特征，本申请实际解决的技术问题是，如何获得待测样品完整的组份信息。
对比文件3公开了一种激光差动共焦图谱显微成像方法（参见说明书第[0049]-[0056]段，图3），如图3所示，激光光束产生系统1产生激发光，经过第一分光系统8、物镜10后，聚焦在被测样品11上，并激发出瑞利光和载有被测样品光谱特性的拉曼散射光，激发出的拉曼散射光和瑞利光被系统收集回光路中，经过物镜10 后被第一分光系统8反射至二向色分光系统13，经二向色分光系统13分光后，拉曼散射光和瑞利光相互分离，瑞利光被反射进入差动共焦探测系统14进行位置探测，拉曼散射光透射进入光谱探测系统22进行光谱探测，可以确定，通过拉曼光谱能够测得对应聚焦光斑区域的样品化学键及分子结构信息。
上述技术特征在对比文件3中所起到的作用与区别技术特征在本申请中为解决其技术问题所起到的作用相同，都是使差动共焦探测和光谱探测相结合，从而获得待测样品完整的组份信息。因而本领域技术人员容易想到在分色器28的光路上设置二向色分光系统，通过该二向色分光系统对光进行无损分离，使得该二向色分光系统上的透射光和反射光分别用于拉曼检测和差动共焦轴向检测，从而配合LIBS和质谱、差动共焦轴向检测，获得样品表面完整的信息，至于其具体的光路结构以及各光谱的测量顺序，则为本领域技术人员在对比文件1、3的基础上容易想到的。
由此可见，在对比文件1基础上结合对比文件3以及本领域公知常识得到该权利要求所要求保护的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的，因此该权利要求所要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点和显著的进步，因而不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
从属权利要求2对权利要求1作了进一步限定，其附加技术特征被对比文件1公开（参见说明书第[0028]段）。因此，在其引用的权利要求1不具备创造性的基础上，从属权利要求2也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
从属权利要求3对权利要求1作了进一步限定，其附加技术特征被对比文件1公开（参见说明书第[0029]段）。因此，在其引用的权利要求1不具备创造性的基础上，从属权利要求3也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求4要求保护一种分光瞳激光差动共焦LIBS、拉曼光谱-质谱显微成像装置，对比文件1公开了一种高空间分辨激光分光瞳差动共焦光谱-质谱显微成像装置（参见说明书第[0014]-[0033]、[0049]-[0069]段，图1），包括点光源1、沿入射光轴8方向放置的准直透镜2、压缩聚焦光斑系统4和聚焦光斑到被测样品9的D型照明收集镜5的D型照明光瞳6，包括沿采集光轴12方向放置的D型照明收集镜5的D型收集光瞳7、采集透镜13、中继放大透镜14和位于中继放大透镜14焦面15并关于光轴对称放置的第一光强点探测器17和第二光强点探测器18，还包括探测激光诱导击穿光谱42的分色镜28、光谱收集透镜29和光谱探测系统30，以及用于D型照明收集镜5聚焦光斑解析电离的离子体羽11组分的电离样品吸管26和质谱探测系统27，入射光轴8和采集光轴12之间的夹角为2α，并关于测量面法线10对称。
因此，权利要求4与对比文件1的区别技术特征在于：位于分光器反射方向的二向色分光器，该成像装置还包括位于二向色分光器透射方向用于探测拉曼光谱的拉曼收集透镜45和位于拉曼收集透镜焦点的拉曼光谱探测系统，采集透镜、中继放大透镜、第一光强点探测器和第二光强点探测器位于二向色分光器的反射方向；激光诱导击穿光谱位于分光器透射方向。
基于上述区别特征，本申请实际解决的技术问题是，如何获得待测样品完整的组份信息。
对比文件3公开了一种激光差动共焦图谱显微成像装置（参见说明书第[0049]-[0056]段，图4），如图4所示，包括沿光路依次放置的激发光束产生系统1、第一分光系统8、物镜10、被测样品11、三维扫描工作台12，位于第一分光系统8 反射方向的二向色分光系统13，位于二向色分光系统13透射方向的光谱探测系统22及反射方向的差动共焦探测系统14，还包括连接光谱探测系统22和差动共焦探测系统14的数据处理模块34，激光光束产生系统1产生激发光，经过第一分光系统8、物镜10后，聚焦在被测样品11上，并激发出瑞利光和载有被测样品光谱特性的拉曼散射光，激发出的拉曼散射光和瑞利光被系统收集回光路中，经过物镜10 后被第一分光系统8反射至二向色分光系统13，经二向色分光系统13分光后，拉曼散射光和瑞利光相互分离，瑞利光被反射进入差动共焦探测系统14进行位置探测，拉曼散射光透射进入光谱探测系统22进行光谱探测。
上述技术特征在对比文件3中所起到的作用与区别技术特征在本申请中为解决其技术问题所起到的作用相同，都是使差动共焦探测和光谱探测相结合，从而获得待测样品完整的组份信息。因而本领域技术人员容易想到在分色器的光路上设置二向色分光系统，通过该二向色分光系统对光进行无损分离，使得该二向色分光系统上的透射光和反射光分别用于拉曼检测和差动共焦轴向检测，从而配合LIBS和质谱、差动共焦轴向检测，获得样品表面完整的信息，至于其具体的光路结构，则为本领域技术人员在对比文件1、3的基础上容易想到的。
由此可见，在对比文件1基础上结合对比文件3以及本领域公知常识得到该权利要求所要求保护的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的，因此该权利要求所要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点和显著的进步，因而不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
从属权利要求5对权利要求4作了进一步限定，其附加技术特征被对比文件1公开（参见说明书第[0031]段）。因此，在其引用的权利要求4不具备创造性的基础上，从属权利要求5也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
从属权利要求6对权利要求4作了进一步限定，其附加技术特征被对比文件1公开（参见说明书第[0032]段）。因此，在其引用的权利要求4不具备创造性的基础上，从属权利要求6也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
从属权利要求7对权利要求4作了进一步限定，其附加技术特征被对比文件1公开（参见说明书第[0033]段）。因此，在其引用的权利要求4不具备创造性的基础上，从属权利要求7也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（三）关于复审请求人的意见陈述
对于复审请求人答复复审通知书时的意见陈述，合议组认为：
（1）本申请的关键在于联用的构思。对比文件1已经公开了分光瞳差动共焦、质谱、LIBS联用。问题只剩下拉曼光谱的引入，也即在反射光后级光路的光分配问题。对此，对比文件3提供了拉曼和差动共焦探测的融合匹配问题的解决，因而本领域技术人员有动机在分光器反射光方向上，按照对比文件3的技术启示，设置二向色分光系统，使得在该二向色分光系统上的透射光用于拉曼检测，而反射光则进入对比文件1中的差动共焦轴向检测。这样即解决了信号分离问题。由此可见拉曼光谱和差动共焦检测的融合匹配问题可以由对比文件3解决，从而也可以获得更为全面的微区组分信息。（2）对权利要求的创造性评述中并未引用对比文件2，对比文件1、3中的各光谱也是来自于样品同一点，并且本领域技术人员可以确定，各种光谱的激发采用的光源不同，而对比文件1只采用了一个点光源，那么其必然也是采用同一光源的不同模式进行激发，否则无法激发出相应的光谱。利用不同的探测器与各种检测技术对应已经被对比文件公开，对比文件1、3也公开了如何对光路有机融合和信号的无损分离。（3）创造性的评述中并不是用本申请的权利要求与各对比文件分别进行对比，由上述评述可知，对比文件3给出了拉曼光谱检测和差动共焦探测融合的技术启示，本领域技术人员在对比文件1、3的基础上容易想到在对比文件1的光路中引入拉曼光谱检测系统，从而实现多种探测技术的融合。
因此，复审请求人的意见陈述不具有说服力。
基于上述事实和理由，合议组作出如下审查决定。 三、决定 维持国家知识产权局于2018年06月11日对本申请作出的驳回决定。 如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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