发明创造名称：一种利用蒸发溶剂引导晶面控制合成高比表面积六方氮化硼的工艺
外观设计名称：
决定号：187848
决定日：2019-08-26
委内编号：1F245593
优先权日：
申请（专利）号：201510616527.1
申请日：2015-09-24
复审请求人：江苏大学
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：李玮
合议组组长：李应会
参审员：周洋
国际分类号：C01B21/064
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果一项权利要求请求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别技术特征，现有技术既未公开该区别技术特征，也未给出获得该区别技术特征的技术启示，同时也没有证据表明其属于本领域的公知常识，则该项权利要求的技术方案是非显而易见的。
全文：
本复审请求涉及申请号为201510616527.1，名称为“一种利用蒸发溶剂引导晶面控制合成高比表面积六方氮化硼的工艺”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为江苏大学，申请日为2015年9月24日，公开日为2016年1月20日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年11月16日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-10相对于对比文件1（CN104056590A，公开日为2014年9月24日）和本领域的常规技术手段的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
驳回决定所依据的文本为：申请日2015年9月24日提交的权利要求第1-10项、说明书第1-53段（第1-5页）、说明书附图和说明书摘要。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种利用蒸发溶剂引导晶面控制合成高比表面积六方氮化硼的工艺，其特征在于，它包括如下步骤：
将尿素和硼酸溶于混合溶剂中，加热搅拌去除溶剂，结晶得到白色固体为高指数晶面的反应原料；
其中，所述的混合溶剂为乙醚、丙醚、丙醇、异丙醇、乙酸乙酯和丙酮中的任意一种或多种与水的混合溶液；
所述的高指数晶面为(hkl)面，其中h＝2，3，4，5，6，7或8，k和l的值为0～8中任意自然数；
(2)将步骤(1)得到的高指数晶面的反应原料转移到管式炉中，在保护气下进行煅烧，得到的产物即为高比表面积六方氮化硼。
2. 根据权利要求1所述的利用蒸发溶剂引导晶面控制合成高比表面积六方氮化硼的工艺，其特征在于，步骤(1)中，尿素和硼酸的摩尔比为2～100:1。
3. 根据权利要求1所述的利用蒸发溶剂引导晶面控制合成高比表面积六方氮化硼的工艺，其特征在于，步骤(1)中，混合溶剂中水的质量分数为5％～95％。
4. 根据权利要求1所述的利用蒸发溶剂引导晶面控制合成高比表面积六方氮化硼的工艺，其特征在于，步骤(1)中，搅拌速度为500rpm～2000rpm。
5. 根据权利要求1所述的利用蒸发溶剂引导晶面控制合成高比表面积六方氮化硼的工艺，其特征在于，步骤(1)中，加热温度维持在20～100℃。
6. 根据权利要求1所述的利用蒸发溶剂引导晶面控制合成高比表面积六方氮化硼的工艺，其特征在于，步骤(2)中，所述的保护气为氮气、氦气或氨气。
7. 根据权利要求1所述的利用蒸发溶剂引导晶面控制合成高比表面积六方氮化硼的工艺，其特征在于，步骤(2)中，煅烧的起始温度为20～50℃，升温程序为1～20℃/min，程序升温至800～1200℃，达到指定温度后，保持0～5h。
8. 根据权利要求1～7中任意一项所述的利用蒸发溶剂引导晶面控制合成高比表面积六方氮化硼的工艺，其特征在于，步骤(2)中，所述的高比表面积六方氮化硼，其比表面积为1200～2000m2/g。
9. 一种蒸发溶剂引导的晶面的控制方法，其特征在于，将尿素和硼酸溶于混合溶剂中，加热搅拌去除溶剂，结晶得到白色固体为高指数晶面的反应原料；其中，所述的混合溶剂为甲醚、乙醚、丙醚、丙醇、异丙醇、乙酸乙酯和丙酮中的任意一种或多种与 水的混合溶液；所述的高指数晶面为(hkl)面，其中h＝2，3，4，5，6，7或8，k和l的值为0～8中任意自然数。
10. 根据权利要求9所述的蒸发溶剂引导的晶面的控制方法，其特征在于，混合溶剂中水的质量分数为5％～95％；搅拌速度为500rpm～2000rpm；加热温度维持在20～100℃。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服,于2018年2月27日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书。复审请求人认为:本申请采用了不同沸点的溶剂，通过蒸发重结晶控制合成六方氮化硼前驱体的晶面指数，并通过煅烧得到了具有高比表面积的六方氮化硼。而对比文件1为乙醇并未能实现控制晶面指数，此外升温程序、原料的比例、水的质量分数、搅拌速度、加热温度还是保护气的选择，都不是容易想到的。本发明具有以下优点：前驱体的晶面指数可控，合成的六方氮化硼具有高的比表面积，且通过控制晶面指数可以实现比表面积的可控。
复审请求时修改的权利要求书如下：
“1. 一种利用蒸发溶剂引导晶面控制合成高比表面积六方氮化硼的工艺，其特征在于，它包括如下步骤：
将尿素和硼酸溶于混合溶剂中，加热搅拌去除溶剂，结晶得到白色固体为高指数晶面的反应原料；
其中，所述的混合溶剂为乙醚、丙醚、丙醇、异丙醇、乙酸乙酯和丙酮中的任意一种或多种与水的混合溶液；
所述的高指数晶面为(hkl)面，其中h＝2，3，4，5，6，7或8，k和1的值为0～8中任意自然数；
将步骤(1)得到的高指数晶面的反应原料转移到管式炉中，在保护气下进行煅烧，得到的产物即为高比表面积六方氮化硼；
步骤(1)中，尿素和硼酸的摩尔比为2～100：1；
步骤(1)中，混合溶剂中水的质量分数为5％～95％：
步骤(1)中，搅拌速度为500rpm～2000rpm；步骤(1)中，加热温度维持在20～100℃；
步骤(2)中，煅烧的起始温度为20～50℃，升温程序为1～20℃/min，程序升温至800～1200℃，达到指定温度后，保持0～5h。
2. 根据权利要求1所述的利用蒸发溶剂引导晶面控制合成高比表面积六方氮化硼的工艺，其特征在于，步骤(2)中，所述的保护气为氮气、氦气或氨气。
3. 根据权利要求1或2所述的利用蒸发溶剂引导晶面控制合成高比表面积六方氮化硼的工艺，其特征在于，步骤(2)中，所述的高比表面积六方氮化硼，其比表面积为1200～2000m2/g。”
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年4月2日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019 年3 月21 日向复审请求人发出复审通知书，指出：在对比文件1的基础上结合本领域的普通技术知识获得权利要求1，对本领域的技术人员来说是显而易见的，因此权利要求1不具有突出的实质性特点和显著的进步，不符合专利法第22条第3款的规定。从属权利要求2-3的附加技术特征或者被对比文件1公开，或者是常规技术手段，因此在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求2-3也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
复审请求人于2019 年5 月5 日提交了意见陈述书。复审请求人认为：对比文件1没有提及晶面控制问题以及晶面对比表面积和吸附性能的影响，而本申请通过控制不同的条件，实现高比表面积的六方氮化硼的控制规律。具体操作工艺参数的选择，均是实验优化的选择，
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
（一）审查文本的认定
本复审请求审查决定所针对的审查文本为：2018年2月27日提交的权利要求第1-3项，申请日2015年9月24日提交的说明书第1-53段（第1-5页）、说明书附图以及说明书摘要。
（二）专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果一项权利要求请求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别技术特征，现有技术既未公开该区别技术特征，也未给出获得该区别技术特征的技术启示，同时也没有证据表明其属于本领域的公知常识，则该项权利要求的技术方案是非显而易见的。
关于权利要求1-3的创造性
权利要求1请求保护一种利用蒸发溶剂引导晶面控制合成高比表面积六方氮化硼的工艺。对比文件1公开了一种少层氮化硼的制备方法，具体公开了：将尿素和氧化硼混合，溶解于乙醇水溶液中（即混合溶剂），通过加热蒸发除去乙醇，得到白色粉末；将白色粉末转移到瓷舟中，在管式炉中以氮气为保护气进行煅烧，得白色固体即为少层氮化硼。制备得到的少层氮化硼的原子力显微镜和XRD表征结果见图1和图2，图1少层氮化硼的原子力显微镜表征结果，结果表明合成的BN的厚度为800pm左右，层数少于10层，属于少层氮化硼。图2合成少层氮化硼的XRD表征结果，该谱图与六方结构氮化硼的标准卡片 (JCPDS Card No.34-0421)相一致，证明所合成的BN为六方结构氮化硼，要解决的技术问题是为水体中抗生素污染物的脱除提供一种新型的吸附剂——少层氮化硼。其中尿素和氧化硼的物质的量之比为1:1～1:80，乙醇水溶液中溶质乙醇的质量百分含量为10％～50％（相当于水为50％～90％），优选30％～50％，加热，其温度为40～80℃（落入权利要求1相应参数范围内），优选50～70℃，炉中以氮气为保护气，所述煅烧从30℃出发（落入权利要求1的煅烧起始温度范围内），以1～5℃/min（落入权利要求1相应参数范围内）程序升温至900～1100℃（落入权利要求1相应参数范围内），达到指定的温度后再保持煅烧0.5～5h（落入权利要求1相应参数范围内）；优选的方式是：煅烧从30℃出发，以1～3℃/min程序升温 至900～1000℃，达到指定的温度后再保持煅烧2～5h（参见对比文件1说明书第[0005]-[0015]段，说明书附图1、2）。
由此可见，权利要求1与对比文件1相比，其区别至少在于：权利要求1限定了混合溶剂为乙醚、丙醚、丙醇、异丙醇、乙酸乙酯和丙酮中的任意一种或多种与水的混合溶液、以及硼酸，尿素和硼酸的摩尔比，限定了高指数晶面(hkl)面，其中h＝2，3，4，5，6，7或8，k和l的值为0～8中任意自然数。
针对上述区别特征，合议组认为：本申请的目的是提供一种利用蒸发溶剂引导晶面控制合成高比表面积六方氮化硼的工艺，实现晶面控制的方法；其中所制备的高比表面积六方氮化硼，具有介孔和微孔结构，其比表面积为1200～2000m2/g。而对比文件1则为一种少层氮化硼的制备方法，其将尿素和氧化硼混合，溶解于乙醇水溶液中（即混合溶剂），通过加热蒸发除去乙醇，得到白色粉末；将白色粉末转移到瓷舟中，在管式炉中以氮气为保护气进行煅烧，得白色固体即为少层氮化硼。两者在所用溶剂，尿素和硼酸的摩尔比等参数均有所不同，同时对比文件1未关注上述参数与比表面积和晶面指数的关系。而上述制备方法都会对产品的最终性能产生影响。由此可见，对比文件1并未公开上述区别特征，也未给出相应的技术启示。而依据现有证据，也无法表明上述区别技术特征是本领域中的公知常识。综上所述，根据现有证据，本领域技术人员不能显而易见地得到权利要求1的技术方案，故对于本领域技术人员而言，仅根据现有证据不足以破坏权利要求1的创造性。
权利要求2-3均直接或间接引用权利要求1，基于上述相同的理由，在现有证据的基础上获得从属权利要求2-3的技术方案也是非显而易见的。
驳回决定及前置审查意见中认为：对比文件1公开了采用尿素和氧化硼制备六方氮化硼，还公开了复合溶剂、溶剂蒸发和管式炉煅烧的主要制备工艺，还公开了“制备的少层氮化硼作为一种新型层状材料，具有较大的比表面积”，本领域技术人员可以判断其也是一种利用蒸发溶剂引导晶面控制合成高比表面积六方氮化硼；溶剂的作用就是将反应物二者充分溶解，本领域技术人员可以根据原料的溶解度在对比文件公开的基础上选择合适的溶剂来溶解原料，对比文件1也公开了制备出了高比表面积的六方氮化硼，因此可以判断出溶剂为乙醇水溶液时前驱体的晶面指数是满足要求的；因此，在对比文件1公开的基础上，得出满足需要的高的比表面积的六方氮化硼无需克服技术障碍，付出创造性劳动。
对此，合议组经审查后认为：包括原料选择在内的制备方法与产品最终结构及性能密切相关，而本领域技术人员通常会基于所需产品的性能去设计、选择及调整制备方法。对比文件1没有记载晶面指数的控制以及具体的比表面积数值，以致于其采用了不同的配比和溶剂制备氮化硼。对比文件1并没有提及其工艺参数与晶面控制和比表面积之间的关系。因此，本领域技术人员没有动机对对比文件1中的溶剂以及物质配比加以选择以实现一种利用蒸发溶剂引导晶面控制合成高比表面积六方氮化硼的工艺。
综上所述，驳回决定及前置审查意见书中关于原权利要求1-10不具备创造性的理由不能成立。
根据上述事实和理由，合议组作出如下决定。
三、决定
撤销国家知识产权局于2017 年11月16日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门在本复审决定针对的审查文本的基础上对本申请继续进行审查。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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