发明创造名称：一种分离闪锌矿中锌和铁的方法
外观设计名称：
决定号：187640
决定日：2019-08-25
委内编号：1F251446
优先权日：
申请（专利）号：201510572766.1
申请日：2015-09-10
复审请求人：昆明理工大学
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：孙玉静
合议组组长：魏巧莲
参审员：王燕
国际分类号：C22B19/04，C22B19/02
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：如果一项权利要求相对于最接近的现有技术存在区别技术特征，但公知常识性证据中给出了将上述区别技术特征应用于最接近的现有技术中以解决其技术问题的技术启示，则该权利要求请求保护的技术方案相对于现有技术不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201510572766.1，名称为“一种分离闪锌矿中锌和铁的方法”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为昆明理工大学，申请日为2015年9月10日，公开日为2016年6月1日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年1月26日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：独立权利要求1和从属权利要求2相对于对比文件1和本领域的常规技术手段的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为：申请人于2017年4月24日提交的权利要求书第1-2项，2015年9月10日提交的说明书第1-19段，说明书附图以及说明书摘要。驳回决定引用的证据如下：
对比文件1：“铜锌精矿的真空挥发分离”，陈枫等，有色金属(冶炼部分)，第1期，第38-42页，公开日为：1984年12月31日。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种分离闪锌矿中锌和铁的方法，其特征在于具体步骤如下：首先闪锌矿原料磨碎后制成粒度为10mm～50mm的圆粒，将圆粒在真空炉内的系统残压为10Pa条件下，先以13～16℃/min的升温速率升至800℃，再以10～18℃/min的升温速率升至温度为1000～1500℃蒸馏30～150min；蒸馏结束后，停止加热，让真空炉自然冷却，待炉内温度降至100℃以下，关闭真空炉，最终获得含锌<0.1wt%、含铁>60wt%的高铁低锌残留物，和含锌>60wt%、含铁<>
2. 根据权利要求1所述的分离闪锌矿中锌和铁的方法，其特征在于：所述闪锌矿原料中含锌为>5wt%，含铁为>2wt%。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年5月10日向国家知识产权局提出了复审请求，同时提交了权利要求书的修改替换页（共1页2项），其修改之处在于：将权利要求1中的“先以13～16℃/min的升温速率升至800℃，再以10～18℃/min的升温速率升至温度为1000～1500℃蒸馏30～150min ”修改为“先以13～16℃/min的升温速率升至800℃，再以 12～14℃/min的升温速率升至1100℃，再以 10～12℃/min的升温速率升至1300℃蒸馏30～150min”。
复审请求人认为：（1）本申请中将闪锌矿原料磨碎后制成粒度为10mm～50mm的圆粒，可以使闪锌矿中的铁和锌分离的充分彻底，提高铁和锌的直收率；通过升温速率和温度的控制，提高了闪锌矿中铁和锌的分离效果，对比文件1没有给出在何种调节范围以及该如何调节这些参数才能够同时提高铁和锌的直收率；对比文件1中给出的锌挥发率大于99%的工艺条件为：温度1100℃，残压0.3～1.7毫米汞柱，时间30分钟；或温度1200℃，残压1.7～4.8毫米汞柱，时间30分钟”。如果按照上述对比文件1的规律，选择残压小于0.3毫米汞柱，相应的温度需要小于1100℃，而本申请中残压为10Pa，蒸馏温度1300℃，对比文件1对本申请给出了相反的技术启示，本领域技术人员是没有动机选择0.075mmHg（10Pa）的低残压和1300℃的高温配合的，更不能知晓更低的残压产生怎样的影响；（2）对比文件1的实例都是以25g试料做的实验，其方法和分离效果只适用于微量试料；本申请是公斤级的1.5-2 Kg，通过对原料预处理、升温速率、残压和温度的相互配合，使得本申请方法锌和铁的分离效率高，适合于工业化生产。实施例3表明，利用本方法分离闪锌矿中的锌和铁，锌的直收率为99.25%，铁的直收率为97.19%；（3）本申请中最终获得含锌<0.1wt%、含铁>60wt%的高铁低锌残留物，和含锌>60wt%、含铁<1wt%的低铁高品位锌精矿冷凝物。对比文件1中只给出了锌挥发率，残渣金属含量（cu 14.31%、fe="" 51.1%左右、zn="" 0.083%。），冷凝物含量（zn="" 33.32%，bi="" 2.29%，cd="" 0.59%，in="" 0.036%），达不到本申请的含铁="">60wt%的要求。
复审请求时新修改的权利要求书如下：
“1. 一种分离闪锌矿中锌和铁的方法，其特征在于具体步骤如下：首先闪锌矿原料磨碎后制成粒度为10mm～50mm的圆粒，将圆粒在真空炉内的系统残压为10Pa条件下，先以13～16℃/min的升温速率升至800℃，再以 12～14℃/min的升温速率升至1100℃，再以 10～12℃/min的升温速率升至1300℃蒸馏30～150min；蒸馏结束后，停止加热，让真空炉自然冷却，待炉内温度降至100℃以下，关闭真空炉，最终获得含锌<0.1wt%、含铁>60wt%的高铁低锌残留物，和含锌>60wt%、含铁<>
2. 根据权利要求1所述的分离闪锌矿中锌和铁的方法，其特征在于：所述闪锌矿原料中含锌为>5wt%，含铁为>2wt%。”
经形式审查合格，国家知识产权局依法受理了该复审请求，于2018年5月17日发出复审请求受理通知书，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年5月27日向复审请求人发出复审通知书，通知书中除引入驳回决定中引用的对比文件1外，还引入了如下公知证据：
公知证据1 ：《钛冶金》，莫畏等, 第273-276页，冶金工业出版社,1979年6月；
公知证据2：“中国锆、铪”，中国有色金属工业协会主编，第127页，冶金工业出版社，2014年4月。
通知书中指出：1）修改后的技术特征没有记载在原说明书和权利要求书中，根据复审请求人的意见陈述，其修改是基于说明书实施例3第[0015]段进行的修改，说明书实施例3中的记载为“先以14～16℃/min的升温速率升至800℃，再以12～14℃/min的升温速率升至1100℃，再以10～12℃/min的升温速率升至1300℃，蒸馏30min”，可见修改后的该技术特征中的第一步升温速率和蒸馏时间均不同于实施例3，而且该修改后的技术方案也不能从原说明书和权利要求书所记载的信息中直接地、毫无疑义地确定，因此上述对权利要求1的修改不符合专利法第33条的规定；2）假设申请人将权利要求1中的“先以13～16℃/min的升温速率升至800℃，再以12～14℃/min的升温速率升至1100℃，再以10～12℃/min的升温速率升至1300℃蒸馏30～150min”修改为驳回决定针对的权利要求中升温步骤的相应限定，或修改为实施例3中升温步骤的相应限定，则权利要求1相对于对比文件1和本领域的常规技术手段的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性，从属权利要求2的附加技术特征属于本领域的常规技术手段，因此也不具备创造性。
针对复审请求人的意见陈述，合议组认为：（1）磨矿是冶金领域常用的预处理方法，将矿物原料破碎成一定的粒度有利于增大蒸发面积、提高蒸馏速率是本领域的公知常识（参见公知证据1第275页），因此本领域技术人员通常考虑成本和效率，通过有限的实验能够获得将闪锌矿原料磨碎后的圆粒粒度，其对铁和锌的直收率的影响是本领域技术人员能够预期的；蒸馏温度、蒸馏真空度是真空蒸馏技术中的主要技术参数，其调整对蒸馏速率和效果的影响是本领域技术人员所公知的（参见公知证据1第273页），本领域技术人员根据具体的物料，考虑成本和效率，通过有限的实验能够获得优选的工艺参数；对于升温的阶段控制，在本领域中，如果物料批量大或厚重，为了实现对加热物料的充分加热，分阶段升温并控制一定的升温速度是本领域的常用技术手段，在其蒸馏温度已确定的条件下，本领域技术人员通过有限的实验能够获得阶段目标温度和升温速率，而且本申请也没有记载该升温控制取得了预料不到的技术效果；另外，对比文件1公开了“铜锌精矿在1100℃下进行真空选择挥发时，必须在残压2～4.4mmHg下进行，此时锌挥发率大于98%；要使锌挥发率大于99%，必须在残压0.3～1.7mmHg下进行，若在1.7～4.8毫米汞柱下进行，则必须在1200℃下，此时锌挥发率可达99.75%”，由上述记载内容可见，对比文件1给出的技术教导为：提高蒸馏温度和降低残压都是获得更高的锌挥发率的有效手段，这个规律与本领域技术人员所掌握的真空蒸馏基本原理的公知常识是一致的；本申请采用的温度和残压，其所带来的技术效果是本领域技术人员根据上述教导和原理能够预期的；（2）“随着料量的增加，只要真空系统配置适当，蒸馏时间并非成比例增加，而是适当延长，即可获得相同的产品质量”是本领域的公知常识（参见公知证据2第127页），即本领域技术人员能够根据料量的变化选择所需的蒸馏参数，其技术效果是本领域技术人员能够预期的；（3）对比文件1公开了蒸馏过程中，ZnS、CdS、Bi2S3、PbS挥发进入气相，Cu2S及FeS的蒸汽不会挥发或挥发甚微，锌挥发率大于99%，残渣为铜铁硫化物所组成的低品位冰铜，含Cu14%, Fe50%左右，冷凝物含Zn 33.32%，Bi 2.29%，Cd 0.59%，In 0.036%，即对比文件1公开了其工艺能够实现锌、铁的充分分离，其分离后也获得了高铁低锌残留物和低铁高锌冷凝物，虽然其产物中铁、锌的含量与本申请不同，但这是由于所处理的原料不同导致的，对比文件1含有更多的其他金属元素，因此分离产物中也含有相应元素。在处理的原料是常见矿物的基础上，采用对比文件1所公开的分离手段，获得这样的最终产物是本领域技术人员能够预期的。
复审请求人于2019年7月10日提交了意见陈述书和权利要求书的修改替换页（共1页2项），其修改之处在于：将权利要求1中的“先以13～16℃/min的升温速率升至800℃，再以 12～14℃/min的升温速率升至1100℃，再以 10～12℃/min的升温速率升至1300℃蒸馏30～150min”修改为实施例3记载的“先以14～16℃/min的升温速率升至800℃，再以12～14℃/min的升温速率升至1100℃，再以10～12℃/min的升温速率升至1300℃，蒸馏30min”。
复审请求人认为：（1）本申请中将闪锌矿原料磨碎后制成粒度为10mm～50mm的圆粒，闪锌矿磨碎确有增大蒸发面积、提高蒸馏速率的作用，本申请的磨碎还能够起到使闪锌矿中的铁和锌分离得充分彻底，提高铁和锌的直收率；通过升温速率和温度的控制，提高了闪锌矿中铁和锌的分离效果；本申请通过对造球和控制升温速率，获得了锌的直收率为99.25%，铁的直收率为97.19%；（2）本申请中闪锌矿中的ZnS指的是(型ZnS，本申请在升温到1100℃后，再以10～12℃/min的升温速率升至1300℃，蒸馏30min，使(型ZnS发生晶型转变成为(型ZnS，以使闪锌矿中ZnS挥发完全，实现铁和锌的彻底分离；（3）对比文件1中给出的锌挥发率大于99%的工艺条件为：温度1100℃，残压0.3~1.7毫米汞柱，时间30分钟；或温度1200℃，残压1.7～4.8毫米汞柱，时间30分钟”。如果按照上述对比文件1的规律，如果选择残压小于0.3毫米汞柱，相应的温度需要小于1100℃，而本申请中残压为10Pa，蒸馏温度1300℃，对比文件1对本申请给出了相反的技术启示，本领域技术人员没有动机选择0.075mmHg（10Pa）的低残压和1300℃的高温配合；对比文件1没有给出温度和压强与锌的挥发率之间的线性关系，本领域技术人员不能知晓如何同时调节温度和压强；（4）本申请中最终获得含锌<0.1wt%、含铁>60wt%的高铁低锌残留物，和含锌>60wt%、含铁<1wt%的低铁高品位锌精矿冷凝物。对比文件1中残渣金属含量cu 14.31%、fe="" 51.1%左右、zn="" 0.083%。冷凝物含量zn="" 33.32%，bi="" 2.29%，cd="" 0.59%，in="">
修改后的权利要求书如下：
“1. 一种分离闪锌矿中锌和铁的方法，其特征在于具体步骤如下：首先闪锌矿原料磨碎后制成粒度为10mm～50mm的圆粒，将圆粒在真空炉内的系统残压为10Pa条件下，先以14～16℃/min的升温速率升至800℃，再以12～14℃/min的升温速率升至1100℃，再以10～12℃/min的升温速率升至1300℃，蒸馏30min；蒸馏结束后，停止加热，让真空炉自然冷却，待炉内温度降至100℃以下，关闭真空炉，最终获得含锌<0.1wt%、含铁>60wt%的高铁低锌残留物，和含锌>60wt%、含铁<>
2. 根据权利要求1所述的分离闪锌矿中锌和铁的方法，其特征在于：所述闪锌矿原料中含锌为>5wt%，含铁为>2wt%。”
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、关于审查文本
复审程序中，复审请求人于2018年5月10日、2019年7月10日分别提交了权利要求书的修改替换页，本复审请求审查决定针对的审查文本为：2019年7月10日提交的权利要求第1-2项、2015年9月10日提交的说明书第1-19段，说明书附图以及说明书摘要。
2、关于专利法第22条第3款
专利法22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果一项权利要求相对于最接近的现有技术存在区别技术特征，但公知常识性证据中给出了将上述区别技术特征应用于最接近的现有技术中以解决其技术问题的技术启示，则该权利要求请求保护的技术方案相对于现有技术不具备创造性。
1、权利要求1请求保护一种分离闪锌矿中锌和铁的方法。对比文件1公开了以下技术特征：试验用的铜锌硫化精矿的主要化学成分(%)为:10.70Cu、8.39Zn、32.28Fe、32.22S、O.l:8Bi、0.1Cd、0.02In、0.14Pb；物相组成(%)为：磁黄铁矿36.8、黄铁矿1.8、黄铜矿24.7、铜蓝0.6、铁闪锌矿12.90，试验设备为一般的真空系统，在硅碳棒加热的管状电炉内进行试验，称取试料25克放入石墨舟内，然后置于电炉加热的不锈钢管中央；为了便于取出冷凝物，在不锈钢管的尾端放一个由两半组成的瓷管，为了避免试料在加热下氧化，先在冷态下抽真空达到预定值之后，再通电升温，使之在20分钟内达到1100-1200℃，升温期间继续抽真空，残压0.3-4.8毫米汞柱，在预定温度下按预定保温时间保温30min，时间到了之后断电降温，试料在继续抽真空下冷却到室温。该工艺过程中，ZnS、CdS、Bi2S3、PbS挥发进入气相，Cu2S及FeS的蒸汽不会挥发或挥发甚微，锌挥发率大于99%，残渣为铜铁硫化物所组成的低品位冰铜，含Cu14%, Fe50%左右，可作为配料，入转炉吹炼或返回造锍熔炼。锌、铟、铜、铋则以硫化物形态冷凝在冷凝器的后半部，经X光衍射分析，冷凝物中锌为β-硫化锌，化学分析结果表明，冷凝物含Zn 33.32%，Bi 2.29%， Cd 0.59%，In 0.036%（参见第38页左栏第4段至第41页右栏倒数第3段）。由此可见，对比文件1实质上也公开了一种分离锌和铁的方法。
可见，权利要求1与对比文件1的区别在于：将闪锌矿原料磨碎后制成粒度为10mm～50mm的圆粒，在残压10Pa条件下，先以14～16℃/min的升温速率升至800℃，再以12～14℃/min的升温速率升至1100℃，再以10～12℃/min的升温速率升至1300℃，真空炉自然冷却，待炉内温度降至100℃以下，关闭真空炉，最终获得含锌<0.1wt%、含铁>60wt%的高铁低锌残留物，和含锌>60wt%、含铁<>
基于上述区别技术特征，本申请实际所要解决的技术问题是如何分离闪锌矿中的锌与铁，以获得所需的锌、铁直收率。
对于上述区别特征，对比文件1实质上公开了其方法用于由磁黄铁矿、黄铁矿、黄铜矿、铜蓝和铁闪锌矿组成的铜锌硫化精矿中锌和铁的分离，将其用于锌含量、铁含量与对比文件1相当的闪锌矿中锌和铁的分离对本领域技术人员来说是显而易见的；原料粒度和残压大小是真空蒸馏的常规参数，其调整对蒸馏速率和效果的影响是本领域技术人员所公知的（（参见公知证据1 ：《钛冶金》，莫畏等, 第273-276页，冶金工业出版社,1979年6月），本领域技术人员根据具体的物料，考虑成本和效率，通过有限的实验能够获得原料磨碎后的圆粒粒度以及优选残压，其技术效果是本领域技术人员能够预期的；在本领域中，如果物料批量大或厚重，为了实现对加热物料的充分加热，分阶段升温并控制一定的升温速度是本领域的常用技术手段，在其蒸馏温度已确定的条件下，本领域技术人员通过有限的实验能够获得两段或三段升温的阶段目标温度和升温速率；真空炉自然冷却，待炉内温度降至100℃以下，关闭真空炉均是本领域的常用技术手段；同时最终产物的组成与原料组成是关联特征，在处理的原料是常见矿物的基础上，采用对比文件1所公开的分离手段，获得本申请限定的最终产物是本领域技术人员能够预期的。因此在对比文件1的基础上结合本领域的常用技术手段，得出该权利要求的技术方案，对本技术领域的技术人员来说是显而易见的，权利要求1所请求保护的技术方案不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2、权利要求2是权利要求1的从属权利要求，对比文件1公开了试验用的铜锌硫化精矿的主要化学成分(%)为:10.70Cu, 8.39Zn、32.28Fe,32.22S,O.l:8Bi, 0.1Cd, 0.02In, 0.14Pb；物相组成(%)为:磁黄铁矿36.8,黄铁矿1.8,黄铜矿24.7、铜蓝0.6、铁闪锌矿12.90（参见第39页右栏第5段），在此基础上将该方法用于锌含量、铁含量与对比文件1相当的闪锌矿原料中锌和铁的分离对本领域技术人员来说也是显而易见的。因此，当其引用的权利要求1不具备创造性时，权利要求2也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3、关于复审请求人的意见陈述
对于复审请求人的上述意见陈述，合议组认为：（1）磨矿是冶金领域常用的预处理方法，将矿物原料破碎成一定的粒度有利于增大蒸发面积、提高蒸馏速率是本领域的公知常识（参见公知证据1第275页），因此磨碎能够使闪锌矿中的铁和锌分离得充分彻底，提高铁和锌的直收率是本领域技术人员能够预期的；本领域技术人员通常考虑成本和效率，通过有限的实验能够获得将闪锌矿原料磨碎后的圆粒粒度。对于升温的阶段控制，在本领域中，如果物料批量大或厚重，为了实现对加热物料的充分加热，分阶段升温并控制一定的升温速度是本领域的常用技术手段，在其蒸馏温度已确定的条件下，本领域技术人员通过有限的实验能够获得阶段目标温度和升温速率，而且本申请也没有记载该升温控制取得了预料不到的技术效果；
（2）对比文件1图1公开了某些金属硫化物蒸汽压曲线，对比文件1图3公开了温度对锌挥发率及残渣重量的影响，本领域技术人员能够获得ZnS的蒸馏温度；对于复审请求人陈述的ZnS的相转变对分离的影响，原申请文件中没有记载，而且本领域技术人员公知，(-ZnS在常温下是稳定相，只有到了高温才向(-ZnS转变，相变温度为1020℃（参见公知证据3：“锌冶金物理化学”，徐采栋等，第42页，上海科学技术出版社， 1979年7月），即在低温条件下主要生成(-ZnS，在高温条件下生成(-Zn 是本领域的公知常识，因此复审请求人陈述的“本申请在升温到1100℃后，再以10~12℃/min的升温速率升至1300℃，蒸馏30min，使(型ZnS发生晶型转变成为(型ZnS”并无理论依据；
（3）蒸馏温度、蒸馏真空度是真空蒸馏技术中的主要技术参数，其调整对蒸馏速率和效果的影响是本领域技术人员所公知的（参见公知证据1第273页），本领域技术人员根据具体的物料，考虑成本和效率，通过有限的实验能够获得优选的工艺参数；另外，对比文件1公开了“铜锌精矿在1100℃下进行真空选择挥发时，必须在残压2～4.4mmHg下进行，此时锌挥发率大于98%；要使锌挥发率大于99%，必须在残压0.3～1.7mmHg下进行，若在1.7～4.8毫米汞柱下进行，则必须在1200℃下，此时锌挥发率可达99.75%”，由上述记载内容可见，对比文件1给出的技术教导为：提高蒸馏温度和降低残压都是获得更高的锌挥发率的有效手段，这个规律与本领域技术人员所掌握的真空蒸馏基本原理的公知常识是一致的；本申请采用的温度和残压，其所带来的技术效果是本领域技术人员根据上述教导和原理能够预期的；
（4）对比文件1公开了蒸馏过程中，ZnS、CdS、Bi2S3、PbS挥发进入气相，Cu2S及FeS的蒸汽不会挥发或挥发甚微，锌挥发率大于99%，残渣为铜铁硫化物所组成的低品位冰铜，含Cu14%, Fe50%左右，冷凝物含Zn 33.32%，Bi 2.29%， Cd 0.59%，In 0.036%，即对比文件1公开了其工艺能够实现锌、铁的充分分离，其分离后也获得了高铁低锌残留物和低铁高锌冷凝物，虽然其产物中铁、锌的含量与本申请不同，但这是由于所处理的原料不同导致的，对比文件1含有更多的其他金属元素，因此分离产物中也含有相应元素。在处理的原料是常见矿物的基础上，采用对比文件1所公开的分离手段，获得这样的最终产物是本领域技术人员能够预期的。
综上，复审请求人的意见陈述不具备说服力。
基于上述事实和理由，合议组作出如下决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年1月26日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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