发明创造名称：一种(Sr0.1Ca0.9)1-xTiO3：Eu3 x荧光粉及其制备方法
外观设计名称：
决定号：198043
决定日：2019-08-23
委内编号：1F252977
优先权日：
申请（专利）号：201510437428.7
申请日：2015-07-23
复审请求人：东华大学
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：迟丽娜
合议组组长：李士坤
参审员：周付科
国际分类号：C09K11/67
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：在判断一项权利要求是否具备创造性时，首先要将权利要求请求保护的技术方案和最接近的现有技术进行对比，找出二者的区别特征，并基于最接近的现有技术确定该技术方案实际解决的技术问题，进而考察现有技术中是否存在将该区别特征引入到所述最接近的现有技术中以解决所述技术问题的技术启示，如果现有技术中存在这样的启示，则该权利要求所请求保护的技术方案对于本领域的技术人员来说是显而易见的，不具备创造性。
全文：
本复审请求审查决定涉及申请号为201510437428.7、发明名称为“一种(Sr0.1Ca0.9)1-xTiO3：Eu3 x荧光粉及其制备方法”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为东华大学，申请日为2015年07月23日，公开日为2015年11月11日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门以权利要求1-2不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由，于2018年02月11日驳回了本申请。驳回决定所针对的审查文本为：申请人于申请日2015年07月23日提交的说明书第1-4页、说明书附图第1-2页，说明书摘要和摘要附图，以及于2017年12月07日提交的权利要求第1-2项（下称驳回文本）。
驳回文本的权利要求书如下：
“1. 一种(Sr0.1Ca0.9)1-xTiO3：Eu3 x荧光粉，其特征在于：所述荧光粉(Sr0.1Ca0.9)1-xTiO3：Eu3 x中，x＝0.03。
2. 一种如权利要求1所述的(Sr0.1Ca0.9)1-xTiO3：Eu3 x荧光粉的制备方法，包括：
(1)称取1.2607g二水合草酸溶于25毫升的无水乙醇中得到澄清溶液A，称取1.4211g草酸铵溶于250ml去离子水中得到澄清溶液B，将3.6ml的钛酸四丁酯溶于10ml的无水乙醇当中得到澄清溶液C，称取0.1338g六水硝酸铕、2.0616四水硝酸钙、0.2052g硝酸锶，溶于50ml去离子水中得到澄清溶液D；
(2)将溶液A、B按照顺序逐滴加入溶液C中，并控制pH在2.5-3之间，不断搅拌得到澄清溶液E，将D逐滴加入E中，控制磁子转速为2400rpm，搅拌反应2小时，得到的沉淀物；用去离子水洗3次，无水乙醇洗1次；离心分离的转速为5000r/min，时间控制在5min；干燥12h得到沉淀产物；称取0.1g的沉淀放入小坩埚，再将小坩埚置于填充活性炭的大坩埚中，其中活性炭的高度低于小坩埚口0.5cm的距离，并将其放入微波炉中，用耐火砖将微波炉底部与坩埚分开，调节微波炉的功率为680W，加热时间为10～60min，自然冷却到室温即得产物(Sr0.1Ca0.9)0.97TiO3：Eu3 0.03。”
驳回决定指出：（1）权利要求1与对比文件2（“碱土金属钛酸盐的合成及Eu3 在其中的荧光性质”，刘应亮等，《暨南大学学报（自然科学版）》，第17卷，第3期，第65-69页，公开日为1996年07月31日）公开的红光荧光粉Ca0.99TiO3：Eu3 0.01和Sr0.99TiO3：Eu3 0.01的区别特征为：权利要求1以混合钙离子和锶离子作为基质阳离子，对比文件2以二者之一为基质阳离子，同时掺杂离子的含量不同。权利要求1实际解决的技术问题是：提供更多种Eu掺杂的钛酸钙锶红光荧光粉。对比文件2公开了Ca0.99TiO3：Eu3 0.01或Sr0.99TiO3：Eu3 0.01均是红光荧光粉，发光中心均来自铕离子，本领域技术人员容易想到采用混合碱土金属离子作为基质阳离子且得到以合适比例的Ca2 离子和Sr2 离子作为基质阳离子的钛酸盐铕荧光粉。证据1（《发光学与发光材料》，徐叙瑢等，化学工业出版社，第53-55页，2004年10月）表明：为了避免掺杂离子的浓度猝灭效应，选择合适的掺杂含量是本领域技术人员的惯用手段。故权利要求1不具备创造性。（2）权利要求2与对比文件2公开的草酸共沉淀法相比，区别特征为：①钙离子与锶离子的摩尔比以及掺杂离子的浓度不同；②草酸共沉淀法的具体反应条件不同，具体表现在各元素的原料形式及其用量、加料顺序、反应溶剂、煅烧条件以及各个操作的具体工艺条件。权利要求2实际解决的技术问题是：提供一种草酸共沉淀法来制备(Sr0.1Ca0.9)1-xTiO3：Eu3 x荧光粉的替代方案。基于前述理由本领域技术人员容易想到制备所述荧光粉。对比文件3（“反应条件对共沉淀法制备纳米钛酸钡粉体的影响”，白改玲等，山西化工，2014年第5期（总第153期），第1-3页，公开日为2014年12月31日）公开了共沉淀法制备纳米钛酸钡的方法，在此基础上，对于反应条件的调整包括：各元素的原料形式及其用量、草酸根的原料形式、A溶液与C溶液之间的加料顺序、D溶液加入E溶液的滴加方式、搅拌反应的转速和时间、沉淀纯化操作，以及煅烧方式等是本领域惯用手段或公知常识；例如证据2（《绿色涂料与助剂生成技术》，汪多仁编著，北京：中国建材工业出版社，第323页，2006年09月）、证据3（《发光原理与发光材料》，祁康成主编，成都：电子科技大学出版社，第132页，2012年02月）、证据4（超细MgAl11O19 :Tb3 ,Ce3 的制备研究，李红兵等，《应用化工》，第12页1.2部分，2004年）表明微波加热具有反应时间短、易控制晶粒尺寸的优点。故权利要求2不具备创造性。（3）对于申请人的意见陈述：本申请的反应原料、物料摩尔比等与对比文件2-3均存在本质区别，本申请制得的（Sr0.1Ca0.9）0.97TiO3：Eu3 0.03在680W条件下加热50min时，粉体的发光强度最高，此外，本方法制备的发光粉体化学稳定性好，晶粒尺寸小、晶相纯，具有良好的稳定性和发光强度，且制备方法所需生产设备简单、成本低、加热速度快、耗能少。驳回决定认为：所述具体条件的差异均是基于对比文件2和3的非关键性差异，申请人未表明其能解决何种不可预期的问题。同时，复审请求人并未提供证据证明本申请的荧光粉在纯度、发光强度以及稳定性方面与对比文件2存在不可预期的差别，即仅通过对技术效果泛泛的陈述而无数据支撑的情况下不能证明本申请解决了现有技术未解决的问题且取得了不可预料的技术效果。
申请人东华大学（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年05月24日向国家知识产权局提出了复审请求，未修改申请文件，在意见陈述中认为：①本申请工艺条件与对比文件2、3的差异提高了荧光粉的发光强度，提供了更多种Eu掺杂元素的荧光粉，本申请实际解决的技术问题为如何提供更多Eu掺杂的发光强度更高的钛酸钙锶红光荧光粉。反证1（“固相法制备CaTiO3：Eu3 红色荧光粉的结构与发光性能”，《乐山师范学院学报》，第31卷，第12期，第34-38页，2016年12月）能够证明本申请荧光粉(Eu3 0.03)的发光强度要高于现有技术同类型荧光粉(Eu3 0.01)的发光强度。②如何制备得到 (Sr0.1Ca0.9)0.97TiO3：Eu3 0.03荧光粉并没有被对比文件公开，也不能从对比文件中得到技术启示；驳回决定引用证据1证明为了避免掺杂离子的浓度猝灭效应，选择合适的掺杂含量是本领域技术人员的惯用手段，然而，该文献第53-55页“2.7.4 浓度猝灭”讨论的是“交叉驰豫和能量在D间的迁移都由同一种电多极相互作用一起的情况下连续光激发时稳态发光强度与浓度的关系”，不能通过该节记载的内容认定为掺杂量可通过“惯用手段”确定，对比文件1和3未给出制备Eu3 0.03并将其应用到对比文件2中以提高荧光粉发光强度的启示，本申请权利要求1-2的技术方案具备创造性。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年06月05日依法受理了该复审请求，并将其转送至国家知识产权局原审查部门进行前置审查。
国家知识产权局原审查部门在前置审查意见书中进一步引入以下证据：
证据5：《无机光致发光材料及应用 第2版》，张中太等编著，化学工业出版社，第132页，第207页， 2011年07月31日；
证据6：Ca0.88TiO3：0.12Eu3红色荧光粉的结构与发光性能，吴义炳等，《发光学报》，第35卷，第8期，第922-938页，2014年08月；
证据7：《功能材料导论》，李廷希等主编，长沙：中南大学出版社，第279页第3段，2011年07月；
国家知识产权局原审查部门在前置审查意见书中认为：证据5、证据6表明，在荧光粉领域，掺杂离子的最优掺杂浓度因体系、颗粒形态、实际制备过程等变化而改变。本申请说明书未记载不同掺杂浓度下其荧光强度如何变化，复审请求人提供的反证1不能确切地证明权利要求1的技术方案一定较对比文件2的技术方案具有更高的发光强度。复审请求人只关注了与本申请掺杂浓度相同的现有技术，忽略了掺杂浓度不同的其他现有技术。驳回决定中引用的证据1从机理角度阐述了浓度猝灭效应中发光强度与浓度的关系，此外，证据7也表明荧光粉的浓度猝灭效应是荧光粉领域常见的现象，本领域技术人员有动机根据不同的荧光粉体系筛选出合适的掺杂量以获得最佳发光强度。本申请与对比文件2、3的基质类型相同，本领域技术人员通常对相同基质的物质采用相同或相近的制备方法，现有技术并不存在该掺杂离子的引入会对该制备过程产生实质性影响的相反教导，故本领域技术人员有动机基于对比文件2结合对比文件3的共沉淀法来制备铕掺杂的钛酸钙锶。因此，坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局依法成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年06月21日向复审请求人发出复审通知书，指出：（1）权利要求1与对比文件1相比的区别特征为荧光粉元素组成及掺杂离子含量不同。本申请权利要求1实际解决的技术问题为提供更多掺杂Eu3 离子的碱土钛酸盐的荧光粉。针对上述区别特征，对比文件2公开了红光荧光粉Ca0.99TiO3：Eu3 0.01和Sr0.99TiO3：Eu3 0.01，同时，Ca2 、Sr2 均为碱土金属，是同族元素，性质具有相似性，其钛酸盐是常见的基质材料。此外，本领域技术人员知晓，发光离子的掺杂浓度影响材料的发光性能（参见证据7）。因此，本领域技术人员获得混合基质荧光粉后能够通过正交实验等优化方法对掺杂离子浓度进行调整、筛选从而得到适宜的掺杂离子浓度的荧光粉。权利要求1不具备创造性。（2）权利要求2与对比文件2相比的区别特征为制得的荧光粉组成不同，以及制备方法的具体原料、反应条件不同。本申请权利要求2实际解决的技术问题为提供一种(Sr0.1Ca0.9)1-xTiO3：Eu3 x荧光粉的制备方法。对于荧光粉的组成，参见前述意见，本领域技术人员容易想到制备(Sr0.1Ca0.9)1-xTiO3：Eu3 x荧光粉，并基于所述产品选择对应元素的原料形式。对于制备方法，对比文件3公开了一种共沉淀法制备纳米钛酸钡的方法，在此基础上，对于溶液B组成、各溶液加料顺序、沉淀物加料方式以及其他反应条件及操作细节等是本领域技术人员基于惯用手段或公知常识（参见《稀土掺杂钇氧化物的发光性能研究》，杨明珠著，哈尔滨工程大学出版社，第40页，公开日为2014年09月30日，下称证据8；证据3）能够得到的。故权利要求2不具备创造性。（3）对于复审请求人的意见，合议组指出：①就Eu3 掺杂浓度与荧光强度的效果而言，本申请说明书中仅实施例1记载了掺杂3%Eu3 的激发与发射光谱，并未记载不同浓度下的荧光强度比较数据，对比文件2记载了其荧光粉的荧光强度，但是不能确定本申请和对比文件2荧光强度测试条件是否相同，由于发光强度与测试条件等因素相关，基于现有证据无法得出本申请荧光粉相对于现有技术具有较高的发光强度。此外，复审请求人提交的反证1不是现有技术，不能用于证明复审请求人主张的技术效果，亦无法由该期刊文献记载的内容直接推知本申请的荧光粉相对于现有技术具有较高的发光强度。因此，基于上述区别特征及其达到的技术效果，本申请权利要求1实际解决的技术问题为提供更多掺杂Eu3 离子的碱土钛酸盐的荧光粉，而不是复审请求人所述的“如何提供更多Eu掺杂的发光强度更高的钛酸钙锶红光荧光粉”。②驳回决定中引用的证据1旨在阐述发光离子浓度淬灭的机理，合议组同时引用了其他公知常识证据说明掺杂离子的浓度对发光强度的影响，本领域技术人员容易想到在对比文件2公开的浓度基础上进行调整，通过正交实验筛选得到适宜的掺杂浓度。综上，对于复审请求人的主张，合议组不予支持。
针对上述复审通知书，复审请求人于2019年07月18日提交了意见陈述书，未修改申请文件。
复审请求人认为：①荧光粉亮度可由国标（GB/T 4070 1996荧光粉性能试验方法）中的相对亮度测试进行评价。研究一般采用相同的测试条件研究不同荧光粉的发光强度，除非有特殊说明，否则荧光粉的发光强度测试条件应相同，本申请与对比文件2未记载测试条件，其应该都是采用标准测试条件进行测试的，发光强度具有可比性，本申请相对于现有技术具有较高的发光强度。②在关于掺杂浓度、制备方法等问题的判定上，合议组采用了矛盾的判定方法。本申请与合议组认为的“荧光粉最佳发光强度的激活掺杂量受体系、颗粒形貌、制备方法等因素影响”的理念一致。③本领域技术人员知晓钙钛矿型晶体荧光粉的稀土掺杂发光材料存在Eu掺杂峰值。在本申请申请日之前已知的钙钛矿晶体荧光粉的Eu掺杂峰值都在0.035以上。本申请的(Sr0.1Ca0.9)1-xTiO3:Eux3 荧光粉体系的峰值为0.03，被其在后文献佐证，该峰值是本申请首次提出，同时，合议组不应用强调说明书记载技术效果的视角来审查两年前的旧案。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1. 关于审查文本
复审请求人在复审阶段未修改申请文件。本复审请求审查决定所针对的文本为：复审请求人于申请日2015年07月23日提交的说明书第1-4页、说明书附图第1-2页，说明书摘要和摘要附图，以及于2017年12月07日提交的权利要求第1-2项。
2. 关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
在判断一项权利要求是否具备创造性时，首先要将权利要求请求保护的技术方案和最接近的现有技术进行对比，找出二者的区别特征，并基于最接近的现有技术确定该技术方案实际解决的技术问题，进而考察现有技术中是否存在将该区别特征引入到所述最接近的现有技术中以解决所述技术问题的技术启示，如果现有技术中存在这样的启示，则该权利要求所请求保护的技术方案对于本领域的技术人员来说是显而易见的，不具备创造性。
（1）就本申请而言：权利要求1请求保护一种(Sr0.1Ca0.9)1-xTiO3：Eu3 x荧光粉（具体参见案由部分），
对比文件2公开了红光荧光粉Ca0.99TiO3：Eu3 0.01和Sr0.99TiO3：Eu3 0.01（参见表3）。
权利要求1与对比文件2的区别特征为：荧光粉元素组成及掺杂离子含量不同。
根据本申请说明书的记载，本申请所要解决的技术问题是提供一种(Sr0.1Ca0.9)1-xTiO3：Eu3 x荧光粉及其制备方法。有益效果为：①本申请所得到的粉体化学稳定性好，晶粒尺寸小、晶相纯，具有良好的稳定性和发光强度；②本申请制备方法所需生产设备简单，成本低，加热速度快、省时、耗能少（参见说明书第1页末段，第2页第20-23行）。实施例1-2提供了(Sr0.1Ca0.9)0.97TiO3：Eu3 0.03的制备方法，并于图1-2记载了(Sr0.1Ca0.9)0.97TiO3：Eu3 0.03的XRD图（纯相）和场发射扫描电镜图（针状、直径在100nm以下），于图3-4记载了荧光光谱图，激发峰波长为398nm，发射峰波长为617nm，680W条件下加热50min时，粉体的发光强度最高；实施例3提供了(Sr0.1Ca0.9)0.95TiO3：Eu3 0.05的制备方法。对比文件2也公开了红光荧光粉Ca0.99TiO3：Eu3 0.01和Sr0.99TiO3：Eu3 0.01，其为具有确定结构的单一物相，具有616nm的发射波长（参见表2，图2，表3）。
合议组查明：就荧光粉的化学稳定性而言，本申请和对比文件2均未记载关于荧光粉稳定性的测试数据，因此无法直接比较荧光粉的稳定性。就荧光粉的发光强度而言，本申请说明书中仅实施例1记载了掺杂3%Eu3 的激发与发射光谱，并未记载不同浓度下的荧光强度比较数据，对比文件2记载了其荧光粉的荧光强度（参见表3），但是不能确定本申请和对比文件2荧光强度测试条件是否相同，发光强度与测试条件等因素相关，基于现有证据无法得出本申请荧光粉相对于对比文件2具有较高的发光强度。
尽管复审请求人提交复审请求时，提交了反证1以证明3% Eu3 的发光强度更高。但是，首先，该文献公开日在本申请的申请日之后，不属于现有技术，并且其涉及的3% Eu3 的发光强度高于其他掺杂浓度时发光强度的技术效果也未记载于本申请的原始申请文件中，故该文献不能用于证明复审请求人主张的技术效果；其次，该文献中制得的荧光粉结构、制备方法均与本申请不同，而荧光粉最佳发光强度的激活剂掺杂量受体系、颗粒形貌、制备方法等因素影响，例如，用传统方法制得的CaS：Sm3 磷光体最佳掺杂浓度为0.05%（摩尔分数），而微波法制得的最佳掺杂浓度为0.6%；纳米尺度的荧光粉的发光强度比微米级的荧光粉要大，且纳米荧光粉有较高的掺杂浓度（参见证据5），因此，该文献记载的荧光粉的发光强度不足以直接代表本申请荧光粉的发光强度，更无法由该文献记载的内容直接推知本申请的荧光粉相对于现有技术具有较高的发光强度。
因此，基于上述区别特征及其达到的技术效果，本申请实际解决的技术问题为提供更多掺杂Eu3 离子的碱土钛酸盐的荧光粉。
针对上述区别特征，对比文件2公开了红光荧光粉Ca0.99TiO3：Eu3 0.01和Sr0.99TiO3：Eu3 0.01，其发光性质如表3所示，还公开了发光中心为Eu3 离子时碱土钛酸盐的发光机理（参见第2.2节），可以概括为Eu3 离子掺杂的碱土钛酸盐与其化合物结构相关，同时，Ca2 、Sr2 均为碱土金属，是同族元素，性质具有相似性，其钛酸盐是常见的基质材料，本领域技术人员为了扩展荧光粉种类，容易想到采用Ca2 、Sr2 混合离子作为基质阳离子，并通过惯用方法确定两者适宜比例。此外，本领域技术人员知晓，发光离子的掺杂浓度影响材料的发光性能。一般而言，发光离子掺杂浓度较低时，发光强度随其掺杂浓度的增加而提高，但随着掺杂浓度提高，发光中心之间的平均距离缩短，发光中心之间开始发生较强的相互作用，发生能量传递。在该过程中，如果遇到了淬灭通道，能量就会从这个通道被释放，不再对最终的发光作贡献。淬灭中心密度大发光，能量损失多，发光强度下降就多。另一方面，如果发光中心密度大（即掺杂浓度高），激发能量在发光中心之间传递的几率要大大高于转化为辐射的几率，在多次传递过程中，碰到淬灭中心的几率自然增加，也会导致发光强度下降（参见证据7）。由此可见，掺杂离子的浓度对发光强度会产生影响是本领域公知常识，其大体趋势即随掺杂离子浓度增加先升高继而降低是本领域技术人员能够预期的，基于上述教导，本领域技术人员容易想到通过调节掺杂离子的浓度以获得适宜发光强度的荧光粉。因此，在对比文件2公开了该类Eu3 掺杂碱土钛酸盐掺杂浓度为1%的基础上，本领域技术人员获得混合基质荧光粉后能够通过正交实验等优化方法对掺杂离子浓度进行调整、筛选从而得到适宜的掺杂离子浓度的荧光粉。
综上，本领域技术人员在对比文件2的基础上结合公知常识获得权利要求1的技术方案是显而易见的，因此，权利要求1不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（2）权利要求2请求保护一种如权利要求1所述的(Sr0.1Ca0.9)1-xTiO3：Eu3 x荧光粉的制备方法。对比文件2公开了一种采用草酸共沉淀法制备红色荧光粉Sr0.99TiO3：Eu3 0.01的方法（参见第1.2节）：按化学计量关系量取SrCl2溶液，然后分别加入TiCl4和EuCl3溶液，再依次加入过量的草酸溶液，沉淀、静置、过滤、洗涤、干燥、灼烧。
权利要求2的技术方案与对比文件2相比，区别特征为制得的荧光粉组成不同，以及制备方法的具体原料、反应条件不同。
基于上述分析，本申请制得的荧光粉未取得预料不到的技术效果。就其制备方法而言，本申请未提供所述制备方法的收率等数据，同时，设备、成本、加热速度、能耗等效果是本领域技术人员基于微波反应与传统高温固相反应各自的特点能够合理预期的。故基于上述区别特征及其达到的技术效果，本申请权利要求2实际解决的技术问题为提供一种(Sr0.1Ca0.9)1-xTiO3：Eu3 x荧光粉的制备方法。
针对上述区别特征，对于荧光粉的组成，参见前述意见，本领域技术人员容易想到制备(Sr0.1Ca0.9)1-xTiO3：Eu3 x荧光粉，并基于所述产品选择对应元素的原料形式。
对于其制备方法，对比文件3公开了一种共沉淀法制备纳米钛酸钡的方法，将3.4 ml钛酸四丁酯溶解在20.0mL乙醇中，得到钛酸四丁酯乙醇溶液（相当于本申请权利要求3中的溶液C）。1.260g草酸溶解在35mL乙醇中，得到草酸乙醇溶液（相当于溶液A）。将钛酸四丁酯溶液加到草酸乙醇溶液中，边加边搅拌，直到黄白色沉淀出现。1.340g草酸钠溶解在40.0mL去离子水中，得到草酸钠水溶液（相当于溶液B）。将草酸钠水溶液加到上述黄白色沉淀中，加入去离子水后，黄白色沉淀完全溶解（相当于溶液E）。取2.554g乙酸钡制得0.01mol乙酸钡水溶液（相当于溶液D），pH值6.9-7.1。把乙酸钡水溶液快速加到先前的澄清溶液中，边加边搅拌，在恒温水浴箱内恒温水浴４h，让反应充分进行，得到草酸混合盐沉淀。最后，将沉淀用真空抽滤机抽滤。将得到的滤饼烘干，研磨得到前驱体粉末。将前驱体粉末在一定温度煅烧2h，得到所需粉体。换言之，对比文件3公开了在搅拌条件下先将钛酸四丁酯的乙醇溶液（溶液C）加入到草酸乙醇溶液（溶液A）中形成沉淀，进而向其中加入草酸钠水溶液（溶液B），然后再在搅拌条件下向其中加入乙酸钡水溶液（溶液D），反应4小时后，过滤、干燥、研磨、煅烧得到所需粉体（参见第1.2节）。由此可见，对比文件3与本申请和对比文件2均采用草酸共沉淀法制备碱土钛酸盐粉体，本领域技术人员为了获得前述荧光粉容易想到在对比文件2的基础上结合对比文件3的方法，并根据产品组成选择替换对应的原料，如采用各元素常规盐，硝酸钙、硝酸锶、硝酸铕及其水合物等。对于草酸混合盐沉淀产物的制备，对比文件3的草酸混合盐沉淀的制备路线与本申请基本相同，仅在溶液B的成份以及溶液A、B、C之间的加料顺序上略有区别。对此，合议组认为：①对于溶液B，权利要求2用草酸铵水溶液代替了对比文件3的草酸钠水溶液，然而，草酸钠和草酸铵的阳离子半径相近，性质相似，且草酸铵较草酸钠更易除去，从而避免引入杂质，本领域技术人员容易想到使用与草酸钠性质相似的其他草酸盐如草酸铵作为溶液B以反应形成中间产物。②对于溶液A、B、C之间的加料顺序，权利要求2为将溶液A、溶液B依序加入溶液C中，搅拌得到溶液E，对比文件3中则为将溶液C加入溶液A形成沉淀，再加入溶液B，溶解得到溶液E。两者最终得到的溶液E实质组成类似，加料顺序的改变并未对产品组成产生实质影响，本领域技术人员能够根据实际情况选择适宜的加料顺序。对于沉淀物的加热方式，本领域公知，微波在化学合成领域广泛应用，与传统的化学反应相比，微波技术的反应时间短、设备简单、加热均匀、生产效率高，快速的反应和均匀的加热有利于得到颗粒分散均匀的粉体（参见证据8）；可利用一些具有吸收微波产生高温的化合物和单质，直接快速合成某些发光材料或发光材料的基质，也可利用石墨粉、磁铁矿等放在反应容器外围，或石墨粉和无定形碳粉压制的球团置于反应物中，在微波作用下产生高温，间接加热促使反应发生（参见证据3），即微波与传统煅烧的工艺特点、对反应时间等的影响以及常见的操作方法是本领域技术人员知晓的，本领域技术人员能够根据实际需要选择适宜的方式，如微波法，并能够通过正交实验选择微波法适宜的功率、加热时间，采用活性炭填充等反应条件和操作细节，且能够预期由其产生的反应时间短、效率高等技术效果。此外，对于其他反应条件及操作细节，如各物料加入量，原料形式（水合物、无水溶剂）、反应时间、温度、pH值、转速等条件是本领域技术人员根据反应类型、各物料性质等可筛选获得的，如搅拌、洗涤、离心、冷却等是合成反应中常见的操作细节，其具体方法及作用是本领域技术人员公知的，本领域技术人员能够根据反应进程和实际需要采用对应的操作方法。
综上，在对比文件2的基础上结合对比文件3及公知常识得到权利要求2的技术方案是显而易见的，权利要求2不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3. 关于复审请求人的意见陈述
复审请求人在答复复审通知书时陈述了权利要求1-2具备创造性的理由（具体参见案由部分）。
对此，合议组持不同观点：①荧光强度测试方法与条件选择并不唯一，在本申请与对比文件1未明确记载其测试方法的前提下，本领域技术人员无法直接确定其均为参照国标（GB/T 4070 1996荧光粉性能试验方法）中的相对亮度测试方法进行测定，且该标准中的方法仅笼统介绍了装置、原理和测试步骤等，未记载具体测试条件。测试条件的差异会影响荧光粉的强度，例如对比文件2中，表3所示CaTiO3：1%Eu3 在激发波长为398和466nm时，同一发射波长616nm的强度分别测试为51和21，即测试条件如激发波长的差异即可影响发光强度，故本领域技术人员无法将在不同测试条件下得到的发光强度进行比较用以证明本申请荧光粉发光强度的优劣。即便将两者测试结果进行直接比较，本申请图3所示的荧光光谱中5D0-1F1强度低于10，5D0-1F2强度低于30，而对比文件2相应位置分别为21和51，都高于本申请，可见本申请并未取得更高的荧光强度。②复审通知书中指出的“荧光粉最佳发光强度的激活剂掺杂量受体系、颗粒形貌、制备方法等因素影响”旨在说明不同颗粒形貌、不同方法制备得到的荧光粉达到最佳发光强度的掺杂量不同，故反证1中制得的荧光粉在3% Eu3 的发光强度最佳，并不意味着本申请的荧光粉也在该掺杂浓度达到最佳荧光强度，事实上，本申请图4所示在制备方法的加热时间不同时得到的样品发光强度并不相同也证明了上述观点，但上述意见并未否认激活剂掺杂量同样为发光强度的影响因素之一。本领域技术人员容易想到对各影响因素进行调整，在评述基于对比文件2掺杂量改变的技术启示时，正是基于掺杂量对发光强度的影响，本领域技术人员有动机通过正交实验等进行筛选，前后并不矛盾。③反证1不属于现有技术，并且其涉及的技术效果也未记载于原申请文件中，本领域技术人员在阅读原申请文件时并不能得到这样的技术信息，故该文献不能用于证明复审请求人主张的技术效果，否则将有违先申请原则，上述对技术效果的分析考量并无不妥。综上，复审请求人的主张不具有说服力。
基于以上事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年02月11日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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