发明创造名称:共聚聚酯树脂
外观设计名称:
决定号:187899
决定日:2019-08-22
委内编号:1F248364
优先权日:2013-10-24
申请(专利)号:201480057671.X
申请日:2014-10-22
复审请求人:东洋纺株式会社
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:李晨
合议组组长:李开扬
参审员:王东涛
国际分类号:C08G63/672,C08J5/18,C09J167/02
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款
决定要点
:如果从最接近的现有技术出发,无法获得本申请请求保护的参数限定的产品权利要求的技术方案,且该参数限定体现出对现有技术的贡献,则本申请的技术方案相对于该现有技术具备创造性。
全文:
本复审请求涉及申请号为201480057671.X,发明名称为“共聚聚酯树脂”的发明专利申请(下称本申请)。申请人为东洋纺株式会社。本申请的申请日为2014年10月22日,优先权日为2013年10月24日,公开日为2016年06月22日。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门于2018年01月05日发出驳回决定,驳回了本申请,其理由是:权利要求1-8相对于对比文件1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为:2016年09月28日提交的说明书第1-20页、说明书摘要;2017年08月01日提交的权利要求第1-8项。驳回决定所针对的权利要求书如下:
“1. 一种以二羧酸成分和二醇成分为组分的共聚聚酯树脂,其特征在于,包含90摩尔%以上的对苯二甲酸作为二羧酸成分,包含39~79摩尔%的乙二醇、20~60摩尔%的新戊二醇、以及1~5摩尔%的二甘醇作为二醇成分,比浓粘度为0.50dl/g以上,将该共聚聚酯树脂做成厚度0.8~0.9mm的样品,利用相差光学显微镜观测,其每1平方mm的粒径5μm以上的杂质数为100个以下,颜色L值为60以上,且颜色b值为6以下,共聚聚酯树脂中含有作为聚合催化剂的选自铝化合物的至少1种、以及选自磷化合物的至少1种,其中,铝化合物的使用量,相对所获得的共聚聚脂树脂的总质量,铝原子的残留为1~80ppm,磷化合物的使用量,相对所获得的共聚聚脂树脂的总质量,磷原子的残留为10~100ppm。
2. 如权利要求1所述的共聚聚酯树脂,其特征在于,通过使二羧酸成分与二醇成分发生酯化反应,使酯化反应完成后的反应中间物低聚物的末端羧酸基浓度为400~900eq/ton,末端羟基浓度为700~1400eq/ton,然后进行缩聚反应而获得。
3. 如权利要求2的任意一项所述的共聚聚酯树脂,其特征在于,二醇成分使用含有基于生物质资源的乙二醇的二醇成分。
4. 如权利要求1所述的共聚聚酯树脂,其特征在于,二醇成分使用含有基于生物质资源的乙二醇的二醇成分。
5. 一种热收缩性薄膜,其由权利要求1~4的任意一项所述的共聚聚酯树脂构成。
6. 一种模制品,其由权利要求1~4的任意一项所述的共聚聚酯树脂构成。
7. 一种片材,其由权利要求1~4的任意一项所述的共聚聚酯树脂构成。
8. 一种粘合剂,其由权利要求1~4的任意一项所述的共聚聚酯树脂构成。”
驳回决定认为:1、权利要求1请求保护一种共聚聚酯树脂。对比文件1(JP特开平2009-73962A,公开日为2009年04月09日)公开了一种共聚聚酯(参见说明书第[0009]、[0014]、[0021]、[0028]、[0030]段)。对比文件1也是控制杂质的量获得高澄清度的聚酯树脂,铝原子及磷原子的含量与本申请相同,虽然权利要求1中用特定测试条件下的杂质数对共聚聚酯树脂进行限定,但是该参数特征并没有隐含本申请的共聚聚酯树脂与对比文件1的共聚聚酯在结构和/或组成上存在进一步的不同,由此推定二者具有相同的杂质数,进而认定权利要求1与对比文件1相比,区别在于权利要求1限定了聚酯的L值及b值。基于上述区别技术特征,本申请相对于对比文件1实际解决的技术问题是:如何得到良好色彩的聚酯。对于该区别特征,本领域技术人员能够根据聚酯色调性能的需求经常规实验确定聚酯的L值及b值。因此,权利要求1相对于对比文件1不具有突出的实质性特点和显著的进步,权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。2、权利要求2为产品权利要求,虽然本申请与对比文件1的制备方法不同,但是本领域技术人员根据本申请的制备方法特征并不能将本申请的共聚聚酯树脂与对比文件1的共聚聚酯区分开;且权利要求3-4的附加技术特征属于本领域技术人员的常规技术手段,因此权利要求2-4不具备专利法第22条第3款规定的创造性。3、对比文件1公开了聚酯用于薄膜制品(例如薄膜、片材、中空成型容器等)的原料(参见说明书第[0010]段),且将聚酯树脂用于粘合剂属于本领域的常规技术手段,因此权利要求5-8的技术方案也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
申请人(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2018年04月08日向国家知识产权局提出了复审请求,同时提交了权利要求书的修改替换页(共8项)。此次修改是在驳回文本的基础上在原权利要求1中补入化学式(3)及其说明,将磷化合物限定为由化学式(3)所表示的磷化合物,进而形成新的权利要求1。复审请求人认为:修改后的权利要求1涉及含有铝化合物和由化学式(3)表示的磷化合物作为聚合催化剂的共聚聚酯,所述磷化合物与对比文件1中使用的磷化合物不同。在新提供的实验示例I中,使用铝化合物代替锑化合物进行对比文件1实施例1的反应时,不能达到目标粘度,认为铝化合物被磷化合物失活;进一步地在实验示例II中当铝化合物作为缩聚催化剂之一加入到锑化合物中时,所获得的共聚酯具有非常多的杂质(420个)。对比文件1中并没有作为催化剂的化学式(3)表示的磷化合物的记载和启示,即使替代或追加使用铝化合物也不能获得权利要求1所限定的技术效果。因此权利要求1以及权利要求2-8具备创造性。提交复审请求时新修改的权利要求1如下:
“1.一种以二羧酸成分和二醇成分为组分的共聚聚酯树脂,其特征在于,包含90摩尔%以上的对苯二甲酸作为二羧酸成分,包含39~79摩尔%的乙二醇、20~60摩尔%的新戊二醇、以及1~5摩尔%的二甘醇作为二醇成分,比浓粘度为0.50dl/g以上,将该共聚聚酯树脂做成厚度0.8~0.9mm的样品,利用相差光学显微镜观测,其每1平方mm的粒径5μm以上的杂质数为100个以下,颜色L值为60以上,且颜色b值为6以下,共聚聚酯树脂中含有作为聚合催化剂的选自铝化合物的至少1种、以及选自磷化合物的至少1种,其中,铝化合物的使用量,相对所获得的共聚聚脂树脂的总质量,铝原子的残留为1~80ppm,磷化合物的使用量,相对所获得的共聚聚脂树脂的总质量,磷原子的残留为10~100ppm,
磷化合物由下列化学式(3)所表示,
(式(3)中,X1、X2表示各种氢、碳原子数1~4的烷基、或者1价以上的金属。X1可以为2价以上金属,X2可以没有。另外,也可以配置与磷化合物的金属的剩余价数相应的阴离子)。”
经形式审查合格,国家知识产权局于2018年04月20日依法受理了该复审请求,并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为:(1)采用式(3)所示的磷化合物代替对比文件1的磷化合物仅属于本领域技术人员制备共聚酯时常用磷化合物的等效替换;(2)对比文件1的实施例1中磷原子的残留量为“135ppm”,不在权利要求1限定的“磷原子的残留为10~100ppm”的范围内,因而通过实验示例Ⅰ及实验示例II,其并不能证明不能达到目标粘度及异物量的增加仅仅是由于磷化合物的类型不同所导致,因而坚持原驳回决定。
随后,国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
在上述程序的基础上,合议组认为本案事实已经清楚,可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
复审请求人在提交复审请求时提交了权利要求书的全文修改替换页(共8项)。经审查,该修改符合专利法实施细则第61条第1款和专利法第33条的规定。因此,本复审决定所针对的审查文本为2018年04月08日提交的权利要求第1-8项,2016年09月28日提交的说明书第1-20页以及说明书摘要(下称复审决定文本)。
关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定:创造性,是指与现有技术相比,该发明具有突出的实质性特点和显著的进步,该实用新型具有实质性特点和进步。
如果从最接近的现有技术出发,无法获得本申请请求保护的由参数限定的产品权利要求的技术方案,且该参数限定体现出对现有技术的贡献,则本申请的技术方案相对于该现有技术具备创造性。
2.1就本申请而言,权利要求1请求保护一种以二羧酸成分和二醇成分为组分的共聚聚酯树脂(具体参见案由部分)。
对比文件1公开了一种共聚聚酯,包含95mol%以上的对苯二甲酸残基作为酸组分,44-74mol%的乙二醇、25-55mol%的新戊二醇和1-3mol%的二乙二醇作为二醇组分,在特定的测试方法下聚酯中不溶于溶剂的杂质的量为100ppm以下。此外,该共聚聚酯包含250-450ppm的锑原子,3-300ppm的镁原子,0-50ppm的钠原子,5-50ppm的钴原子和磷原子,镁原子与磷原子的原子数之比为1.4-3(参见说明书第[0009]段)。聚酯优选具有0.7至0.8的特性粘度(参见说明书第[0014]段)。其他缩聚催化剂,如锗化合物、钛化合物、锡化合物和铝化合物可一并使用,金属原子的添加量为50ppm以下(参见说明书第[0021]段)。进一步地,镁原子的含量更优选为100-250ppm(参见说明书第[0028]段)。镁与磷原子数之比优选为1.5-2.5(参见说明书第[0030]段)。经换算,对比文件1中可含有磷原子的量可为50.98-212.44ppm。进一步地,对比文件1还教导了酯化反应后低聚物的末端羧基浓度为250-900eq/ton(参见说明书第[0107]段)。具体地,对比文件1实施例1中的聚酯含有100mol%的对苯二甲酸,68.4mol%的乙二醇、30.1mol%的新戊二醇和1.5mol%的DEG,以及352ppm的Sb、180ppm的Mg、20ppm的Na、10ppm的Co和135ppm的P原子。
由此可见,权利要求1与对比文件1公开的内容主要区别在于:(1)限定了将该共聚聚酯树脂做成厚度0.8~0.9mm的样品,利用相差光学显微镜观测,其每1平方mm的粒径5μm以上的杂质数为100个以下;颜色L值为60以上,且颜色b值为6以下;(2)进一步限定了磷化合物的组成。
合议组查明,本申请旨在提供一种与以往众所周知的共聚聚酯相比澄清度非常高、色彩、耐热性能优异的共聚聚酯(参见说明书第[0023]段)。本发明的杂质是指催化剂金属化合物在聚合体系中形成无机盐或者有机盐而不溶解,聚集并沉积的物质(参见说明书第[0017]段)。关于“将该共聚聚酯树脂做成厚度0.8~0.9mm的样品,利用相差光学显微镜观测,其每1平方mm的粒径5μm以上的杂质数为100个以下”,该参数值既为结构参数又为效果参数,实际表征了共聚树脂中杂质含量和透明性如何,杂质数越小则该聚酯杂质含量越小也就越透明。关于聚酯的颜色L值和b值,其中L值表征了树脂的黑白度,L值越大则树脂越白,L值越小则树脂越黑,b值代表黄蓝色,b值越高则树脂越黄,b值越低则树脂黄色较淡,对于具体应用于薄膜应用的聚酯,希望L值越大越好,而b值越小越好,而树脂中的颜色通常是由杂质带来的,即该L和b值一定程度上从颜色方面体现了树脂体系中的杂质含量。本申请还指出现有技术中在利用聚酯缩聚过程中,广泛使用的是锑化合物、锗化合物或者钛化合物,锑化合物在缩聚时由于沉积金属锑,使聚酯变黑并产生杂质(参见说明书第[0007]段)。本申请解决澄清度和色彩问题的一个关键技术手段是采用铝化合物和磷化合物构成的催化剂体系,并通过实施例1和对比例1验证了采用铝化合物和磷化合物相比采用三氧化锑作为催化剂制备共聚聚酯树脂在杂质方面的差异,由实验结果可以看出采用Al/P催化剂可以获得较低的树脂杂质,而对比例1中Sb原子残留量为280ppm,测得树脂杂质为210个,远超权利要求1所限定的上限值,L和b值也不符合权利要求1的要求。此外,本申请控制杂质含量的另一个关键技术手段在于控制第一阶段酯化反应的羧酸基浓度和羟基浓度,从比较例2-5可以看出,羟基和羧基的含量对于杂质含量和后续缩合反应的活性具有重要影响。对于对比文件1,其共聚聚酯除了可能含有规定量的磷原子和铝原子以外,还含有250-450ppm的锑原子、3-300ppm的镁原子,0.5-50ppm的钠原子以及5-50ppm的钴原子,其中锑原子是实现催化不可缺少的物质,这些金属原子在体系中均可能形成杂质,本领域技术人员无法预期在对比文件1的催化剂体系下能够获得100以下的杂质数和相应的L和b值,事实上本申请对比例1中仅含有280ppm的锑原子,而杂质数就已经达到了210,颜色L值为49,b值为8。此外,复审请求人在追加实验示例II中将铝化合物作为缩聚催化剂加入到对比文件1实施例1的催化体系中,获得了高达420的杂质数,这也从一个侧面证实即使在对比文件1的教导下加入铝化合物也无法将杂质数降低到100以下,因为体系中不仅存在铝和磷原子,还存在大量用于实施催化的锑原子,这对于保持体系澄清度和颜色是不利的。也就是说从最接近的现有技术对比文件1出发,即使在对比文件1其它部分的教导下加入铝化合物也无法获得本申请权利要求1所限定的参数值,而该参数值反映了共聚聚酯体系的澄清度和色彩性能,体现出对现有技术的贡献,因此权利要求1所要求保护的技术方案是非显而易见的,具备突出的实质性特点和显著的进步,具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.2 由于权利要求1的共聚聚酯树脂具备创造性,则从属权利要求2-4以及包含该共聚聚酯树脂的产品权利要求5-8也具备创造性,符合专利法第22条第3款的规定。
对于前置审查意见和驳回决定中的意见(具体参见案由部分),合议组认为:本申请旨在获得澄清度和色彩更高的共聚聚酯产品,复审请求人提出采用铝化合物和磷化合物作为催化剂代替三氧化锑催化剂,并且验证了采用铝化合物和磷化合物相比三氧化锑催化剂取得更好的性能效果。在此基础上,本领域技术人员难以预期在对比文件1采用三氧化锑作为主催化剂,并含有大量助金属催化剂的情况下,其也能够获得澄清度和色彩与本申请类似的聚酯产品。实际上,权利要求1中采用的参数限定已经使得本申请的技术方案具备有益的技术效果,因此可以认可其创造性。综上所述,对于驳回决定和前置意见中的意见,合议组不予支持。
基于上述事实和理由,合议组作出如下审查决定。
三、决定
撤销国家知识产权局于2018年01月05日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门在复审决定文本的基础上对本发明专利申请继续进行审查。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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