发明创造名称：一种含有锆酸锶的高温润滑复合材料及其制备方法
外观设计名称：
决定号：187535
决定日：2019-08-22
委内编号：1F239027
优先权日：
申请（专利）号：201610456874.7
申请日：2016-06-22
复审请求人：西安石油大学
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：吴琛琛
合议组组长：彭敏
参审员：张芳
国际分类号：C22C19/05，C22C32/00，C22C1/05，C22C1/10
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：权利要求所要求保护的技术方案与最接近的现有技术相比较，其区别特征是本领域技术人员根据其它现有技术的教导而容易获得的，且上述区别特征并未产生预料不到的技术效果，则该权利要求所要求保护的技术方案不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201610456874.7，名称为“一种含有锆酸锶的高温润滑复合材料及其制备方法”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为西安石油大学，申请日为2016年6月22日，公开日为2016年11月9日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年9月4日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1不符合专利法第26条第4款的规定。驳回决定所依据的文本为申请日提交的说明书摘要和摘要附图、说明书第1-20段及说明书附图第1-3、2017年8月4日提交的权利要求第1项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 含有锆酸锶的高温润滑复合材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
首先，将纯度大于99.0% 的Ni粉末49.28%与Cr粉末按13.58%混合，将混合物在行星式高能球磨机（QM-1SP2, 中国）上采用干法球磨工艺混合，球磨时间10h，转速300r/min，球料比10：1；
其次，将粉末纯度大于99.0%的由91.5%ZrO2和8.5% Y2O3所组成的ZrO2-5mol%Y2O3纳米粉末26.4%与SrSO4粉末12%混合，并加入上步骤的混合物中，再将该混合物采用干法球磨工艺，得到混合粉末；
最后，称取65g的上述混合粉末放入石墨模具中进行冷压预成型，将上述石墨模具放入真空热压烧结炉中进行热压烧结，先抽真空至1.0×10-2Pa，然后升温到1150℃，达到温度后施加正压力25MPa，保温保压时间为90min，随炉自然冷却，即可基于固相反应制备含有锆酸锶的高温润滑复合材料。”
驳回决定认为：权利要求1中Ni粉,Cr粉，ZrO2-5mol%Y2O3纳米粉和SrSO4粉的百分比之和为101.26%，可见，上述原料的百分比超过100%，这导致权利要求1的保护范围不清楚。
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服,于2017年11月30日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书和说明书，具体的修改方式为：保留原申请时的权利要求1，删除权利要求2，将原申请时的权利要求3变更为权利要求2；将说明书实施例7部分的内容“Cr粉末13.58%”修改为“Cr粉末12.32%”。复审请求人认为：1）对比文件1只是在Ni和Cr的质量比为4:1的情况下做的研究，并没有体现出不同质量比的Ni和Cr与ZrO2(Y2O3)和SrSO4的交互作用，不能获得本申请的良好效果；2）对比文件1中的球磨速度是固定的，而本申请的球磨速度是变化的；对比文件1采用湿法球磨，本申请采用干法球磨，缩短了制备时间。复审请求时新修改的权利要求书如下：
“1. 一种含有锆酸锶的高温润滑复合材料，其特征在于材料各组分及质量百分含量由镍：49.28～54.32％，铬：12.32～13.58％，钇稳定氧化锆：26.4～29.1％及硫酸锶：3～12％组成。
2. 一种如权利要求1所述的含有锆酸锶的高温润滑复合材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
首先，将纯度大于99.0％的Ni粉末49.28～54.32％与Cr粉末12.32～13.58％混合，将上述混合物采用干法球磨10小时，转速200-300r/min，球料比10：1；
其次，将粉末纯度大于99.0％的由91.5％ZrO2和8.5％Y2O3所组成的纳米钇稳定氧化锆和硫酸锶按纳米钇稳定氧化锆26.4～29.1％与硫酸锶3～12％混合，并加入上步骤的混合物中，再将所得的混合物采用干法球磨工艺，得到混合粉末；
最后，称取上一步获得的混合粉末放入石墨模具中进行冷压预成型，将石墨模具放入真空热压烧结炉中进行热压烧结，真空度1.0×10-2Pa，烧结温度为1150℃，达到温度后施加正压力20～25MPa，保温保压时间为50～90min，随炉自然冷却，即可基于固相反应制备含有锆酸锶的高温润滑复合材料。”
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年2月5日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2018年12月17日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1-2不具备创造性。且针对复审请求人的意见进行了相应的回复。
复审请求人于2019年1月29日提交了意见陈述书，同时修改了权利要求书，具体的修改方式为：删除权利要求1，同时将权利要求2的编号变更为权利要求1，且将权利要求中的硫酸锶的含量修改为“3%”，Ni粉的含量修改为“54.32%”，Cr粉的含量修改为“13.58%”，纳米钇稳定氧化锆的含量修改为“29.1%”。复审请求人认为：1）对比文件1制备的复合材料的摩擦系数随着温度的变化会发生改变，并不能保持稳定，而本申请制备的是在800-1000℃的温度下，摩擦系数基本保持不变，磨损率较低的复合材料；2）本申请大幅降低了硫酸锶的含量，通过控制其他参数，仍获得了优异的摩擦学性能，取得了预料不到的技术效果；3）本申请通过利用成分在1150℃下烧结的固相反应，调整成分配比，达到了预料不到的技术效果。
合议组于2019年4月18日再次向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1不具备创造性。且针对复审请求人的意见进行了相应的回复。
复审请求人于2019年5月30日提交了意见陈述书以及修改了权利要求书，具体的修改方式为：将“ZrO2-5mol％Y2O3”加入权利要求1，并将权利要求1中的硫酸锶的含量修改为“12%”，Ni粉的含量修改为“49.28%”，Cr粉的含量修改为“12.32%”，ZrO2-5mol％Y2O3的含量修改为“26.4%”。复审请求人认为：修改后的权利要求1具备创造性。新修改的权利要求书如下：
“1. 一种含有锆酸锶的高温润滑复合材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：首先，将纯度大于99.0％的Ni粉末49.28％与Cr粉末12.32％混合，将上述混合物采用干法球磨10小时，转速200-300r/min，球料比10：1；其次，将粉末纯度大于99.0％的由91.5％ZrO2和8.5％Y2O3所组成的纳米钇稳定氧化锆ZrO2-5mol％Y2O3和硫酸锶按纳米钇稳定氧化锆26.4％与硫酸锶12％混合，并加入上步骤的混合物中，再将所得的混合物采用干法球磨工艺，得到混合粉末；最后，称取上一步获得的混合粉末放入石墨模具中进行冷压预成型，将石墨模具放入真空热压烧结炉中进行热压烧结，真空度1.0×10-2Pa，烧结温度为1150℃，达到温度后施加正压力20～25MPa，保温保压时间为50～90min，随炉自然冷却，即可基于固相反应制备含有锆酸锶的高温润滑复合材料。”
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
本复审请求审查决定针对的审查文本是：2016年6月22日提交的说明书摘要、摘要附图、说明书第1-20段以及说明书附图图1-3；2019年5月30日提交的权利要求第1项。
具体理由的阐述
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
权利要求所要求保护的技术方案与最接近的现有技术相比较，其区别特征是本领域技术人员根据其它现有技术的教导而容易获得的，且上述区别特征并未产生预料不到的技术效果，则该权利要求所要求保护的技术方案不具备创造性。
权利要求1不符合专利法第22条第3款的规定。
权利要求1请求保护一种含有锆酸锶的高温润滑复合材料的制备方法。对比文件1(Tribological properties of NiCr-ZrO2(Y2O3)-SrSO4 composites at elevated temperatures, Feng Liu et. al. , Ceramics International,Vol.42, 12981–12987,2016年5月12日)公开了一种NiCr-30wt%ZrO2(5mol%Y2O3)基复合材料及其制备方法，复合材料含有质量百分比为0%、5%或者10%的SrSO4，Ni、Cr、钇稳定氧化锆、SrSO4均为粉末态。钇稳定氧化锆(纯度99.99%)为50nm, SrSO4粉纯度99.7%，Ni（60um,纯度99.5%）粉和Cr（45um，99.95%）粉按照80wt%:20wt%进行高能球磨20h,然后，ZrO2(Y2O3) 和SrSO4粉在加入其中，继续球磨20h。球料比10:1。混合得到的粉末放入石墨模具中进行冷压成型，压力20MPa,然后，压制的样品在真空热压烧结炉中以10℃/min的速度升温，进行热压烧结，烧结温度在1300℃和1150℃，真空度10-2Pa，压力25MPa (参见对比文件1的第12982页左栏第2段)。该复合材料具有令人满意的摩擦系数和耐摩擦性，材料中含有锆酸锶和NiCr2O4，在400℃-800℃范围表现协同作用的润滑性(参见对比文件1的第12986页右栏第4段)。
权利要求1与对比文件1公开的内容相比，其区别在于：1）本申请镍： 49.28%，铬：12.32%，钇稳定氧化锆：26.4%，硫酸锶：12%；2）本申请Ni和Cr的混合物采用干法球磨10小时，转速200-300r/min；所有成分的混合物采用干法球磨工艺，得到混合粉末；热压烧结的保温保压时间为50～90min以及烧结后随炉自然冷却。
针对区别1），对比文件1公开了所述复合材料的基体为 NiCr-30wt%ZrO2(5mol%Y2O3)，且公开了Ni和Cr的配比为80%：20%，即4:1的配比，显然通过计算该复合材料中的镍、铬与区别中所述含量非常接近，对比文件1的钇稳定氧化锆为30wt%，略微高于权利要求1中的钇稳定氧化锆含量范围，对比文件1的硫酸锶含量为0%、5%或10%，且给出了硫酸锶含量为0%、5%或10%在0-1000℃之间的摩擦性能图示（参见对比文件1的图3（a）-（b）），从图（a）中可以看出在400-1000℃之间，硫酸锶含量越大摩擦系数越小，而且含5%或10%硫酸锶的复合材料在800-1000℃的温度下摩擦系数基本恒定在0.3-0.4之间，从图（b）中可以看出在800℃和1000℃下，含5%或10%硫酸锶的复合材料的磨损率与本申请接近，显然本领域普通技术人员在此基础上通过常规调整从而获得本申请所述的含量成分也是不需要创造性劳动的，其技术效果是可预期的。
针对区别2），Ni和Cr的混合物采用干法球磨或所有成分的混合物采用干法球磨均是本领域的常规选择。本领域普通技术人员为了使得粉末混合足够均匀、粉末粒度满足需求而通过常规技术手段来调整得到本申请的球磨时间、球磨转速，这是容易做到的，并不会带来预料不到的技术效果。且热压烧结的保温保压时间也是本领域技术人员根据具体需要通过有限的试验可调整获得的，且烧结后随炉自然冷却是本领域的常规选择。
由此可知，在对比文件1的基础上结合常规技术手段得出权利要求1所要求保护的技术方案，对本领域的技术人员来说是显而易见的，因此权利要求1所要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点，因而不具备创造性。
对复审请求人相关意见的评述
复审请求人认为： 从对比文件1的图3（b）可以看出，当硫酸锶加入量超过10%时，复合材料在1000℃下的磨损率会大幅度提高，而本申请在稳定高温摩擦系数的同时，1000℃磨损率也不超过3.15*10-14m3.n-1.m-1。并且针对本申请的实施例3做了性能测试，其在1000℃时磨损率不超过0.35*10-14m3.n-1.m-1，达到了预料不到的技术效果。
对此，合议组认为：首先，虽然当硫酸锶加入量超过10%时，复合材料在1000℃下的磨损率会大幅度提高，但从对比文件1的图3（b）可以看出，其磨损率在3*10-14m3.n-1.m-1附近。本申请说明书（参见说明书0008段）中记载了本申请所述的有益效果为：1000℃下的磨损率为0.32-3.15*10-14m3.n-1.m-1。显然对比文件1中选择硫酸锶加入量超过10%时，其磨损率也满足本申请有益效果的要求，在此基础上通过常规调整选择而获得本申请所述的硫酸锶的添加量也是不需要创造性劳动的；其次，复审请求人提交的本申请实施例3的性能测试结果是在申请日以后提交的，而在原始申请文件中仅记载了在硫酸锶3-12%的大范围的组分均能实现本申请磨损率为0.21-3.15*10-14m3.n-1.m-1的技术效果，并未给出任何相关数据来表征在该大范围内技术效果变化的非常规性。因此，申请日后提交性能测试结果无法有效地证明选取实施例3所述的特定含量相对于对比文件1取得了预料不到的技术效果。综上，合议组对于复审请求人的意见不予接受。
基于以上事实和理由，做出如下决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年9月4日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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