氢化和脱氢催化剂、以及制备和使用它们的方法-复审决定


发明创造名称:氢化和脱氢催化剂、以及制备和使用它们的方法
外观设计名称:
决定号:187340
决定日:2019-08-22
委内编号:1F242428
优先权日:2011-08-18
申请(专利)号:201280043959.2
申请日:2012-08-20
复审请求人:德米特里·顾塞维 丹尼斯·斯帕斯毓科
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:马进
合议组组长:张丹
参审员:曹雪娇
国际分类号:C07F9/58,B01J31/22,C07B31/00
外观设计分类号:
法律依据:专利法第29条第1款
决定要点:如果权利要求所请求保护的技术方案已经明确记载在在先的优先权申请文件中,则该权利要求所记载技术方案享有优先权。公开日在优先权日之后的期刊文献不属于专利法第22条第3款所述的现有技术,不能用于评价该权利要求所记载技术方案的新颖性或创造性。
全文:
本复审请求涉及申请号为201280043959.2,名称为“氢化和脱氢催化剂、以及制备和使用它们的方法”的发明专利申请(下称本申请)。申请人为德米特里·顾塞维,丹尼斯·斯帕斯毓科。本申请的申请日为2012年08月20日,最早优先权日为2011年08月18日,公开日为2014年06月11日。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门于2017年10月09日发出驳回决定,驳回了本申请,其理由是:权利要求1-6,8,10-12,15-17,22,23,25,26,31-34,37,41不具备新颖性,不符合专利法第22条第2款的规定;权利要求1-6,8,10-12,15-17,22,23,25,26,31-34,37,41不具备创造性,不符合专利法第22条第3款的规定;权利要求1,17,25,31,37修改超范围,不符合专利法第33条的规定。驳回决定所依据的文本为2017年05月26日提交的权利要求第1-41项,2014年03月10日进入中国国家阶段时提交的国际申请中文译文的说明书第1-37页(即[0001]-[0212]段)、说明书附图图1-图3以及说明书摘要。
驳回决定所针对的权利要求书如下:
“1. 式I的化合物

其中
L是PR1R2或SR1;
每个Y独立地是C、N或S原子,其中至少2个Y’是C;
虚线同时地或独立地代表单键或双键;
R1和R2各自独立地是H或C1-C20直链烷基、C3-C20支链烷基、C3-C8环烷基、C2-C8烯基、C5-C20芳基,它们中的每一个可以是任选地被取代的,或OR或NR2;或者当一起使用时,R1和R2能够与它们所结合的L一起形成饱和的或部分饱和的环;
R3是H或C3-C8直链烷基、C3-C8支链烷基、C3-C8环烷基、C3-C8烯基或C5-C8芳基,它们中的每一个可以任选地被取代;条件是C1-C20直链烷基不是甲基或乙基;
R4是H;
或者R3和R4能够连接到一起以形成饱和的杂环;
R5是H、直链C3-C8烷基、支链C3-C8烷基、环状C3-C8烷基、C3-C8烯基或C5-C8芳基,它们中的每一个能够任选地被取代;或R5和R4能够连接到一起以形成饱和的杂环;
每个X独立地是H、直链C3-C8烷基、支链C3-C8烷基、环状C3-C8烷基、C3-C8烯基或C5-C8芳基,或者是OR、F、Cl、Br、I或NR2;或者当一起使用时,所述X基团中的2个能够一起形成任选地被取代的饱和的环、部分饱和的环、芳族环或杂芳族环;
R是H、C1-C20直链烷基、C3-C20支链烷基、C3-C8环烷基、C2-C8烯基或C5-C8芳基,它们中的每一个可以任选地被取代;
每个n和m独立地是1或2;
k是1或2;且
z是0或1。
……

17. 一种用于将底物脱氢的方法,所述方法包括:用催化量的式II或III的络合物处理所述底物
[M(LNN′)Za] (II)
μN[M(LNN′)Za]2 (III)
其中:
每个Z独立地是氢或卤素原子、C1-C6烷基、羟基或C1-C6烷氧基、亚硝酰基(NO)基团、CO、CNR或PR3,其中R是烷基或芳基;
M是过渡金属;
a是2或3;且
每个LNN′是作为式I的化合物的配位配体

其中
L是PR1R2或SR1;
每个Y独立地是C、N或S原子,其中至少2个Y’是C;
虚线同时地或独立地代表单键或双键;
R1和R2各自独立地是H或C1-C20直链烷基、C3-C20支链烷基、C3-C8环烷基、C2-C8烯基、C5-C20芳基,它们中的每一个可以是任选地被取代的,或OR或NR2;或者当一起使用时,R1和R2能够与它们所结合的L一起形成饱和的或部分饱和的环;
R3是H或C3-C8直链烷基、C3-C8支链烷基、C3-C8环烷基、C3-C8烯基或C5-C8芳基,它们中的每一个可以任选地被取代;
R4是H;
或R3和R4可以连接到一起以形成饱和的环烷烃或饱和的杂环;
R5是H、直链C3-C8烷基、支链C3-C8烷基、环状C3-C8烷基、C3-C8烯基或C5-C8芳基,它们中的每一个能够任选地被取代;或R5和R4能够连接到一起以形成饱和的杂环;
每个X独立地是H、直链C3-C8烷基、支链C3-C8烷基、环状C3-C8烷基、C3-C8烯基或C5-C8芳基,或者是OR、F、Cl、Br、I或NR2;或者当一起使用时,所述X基团中的2个能够一起形成任选地被取代的饱和的环、部分饱和的环、芳族环或杂芳族环;
R是H、C1-C20直链烷基、C3-C20支链烷基、C3-C8环烷基、C2-C8烯基或C5-C8芳基,它们中的每一个可以任选地被取代;
每个n和m独立地是1或2;
k是1或2;且
z是0或1。
……
25. 一种用于生产H2的方法,所述方法包括:通过用催化量的式II或III的络合物处理底物,将所述底物脱氢
[M(LNN′)Za] (II)
μN[M(LNN′)Za]2 (III)
其中:
每个Z独立地是氢或卤素原子、C1-C6烷基、羟基或C1-C6烷氧基、亚硝酰基(NO)基团、CO、CNR或PR3,其中R是烷基或芳基;
M是过渡金属;
a是2或3;且
每个LNN′是作为式I的化合物的配位配体

其中
L是PR1R2或SR1;
每个Y独立地是C、N或S原子,其中至少2个Y’是C;
虚线同时地或独立地代表单键或双键;
R1和R2各自独立地是H或C1-C20直链烷基、C3-C20支链烷基、C3-C8环烷基、C2-C8烯基、C5-C20芳基,它们中的每一个可以是任选地被取代的,或OR或NR2;或者当一起使用时,R1和R2能够与它们所结合的L一起形成饱和的或部分饱和的环;
R3是H或C3-C8直链烷基、C3-C8支链烷基、C3-C8环烷基、C3-C8烯基或C5-C8芳基,它们中的每一个可以任选地被取代;
R4是H;
或R3和R4能够连接到一起以形成饱和的环烷烃或饱和的杂环;
R5是H、直链C3-C8烷基、支链C3-C8烷基、环状C3-C8烷基、C3-C8烯基或C5-C8芳基,它们中的每一个能够任选地被取代;或R5和R4能够连接到一起以形成饱和的杂环;
每个X独立地是H、直链C3-C8烷基、支链C3-C8烷基、环状C3-C8烷基、C3-C8烯基或C5-C8芳基,或者是OR、F、Cl、Br、I或NR2;或者当一起使用时,所述X基团中的2个能够一起形成任选地被取代的饱和的环、部分饱和的环、芳族环或杂芳族环;
R是H、C1-C20直链烷基、C3-C20支链烷基、C3-C8环烷基、C2-C8烯基或C5-C8芳基,它们中的每一个可以任选地被取代;
每个n和m独立地是1或2;
k是1或2;且
z是0或1。
……
31. 一种用于将底物氢化的方法,所述方法包括:在有分子氢存在下,用催化量的式II或III的络合物处理所述底物
[M(LNN′)Za] (II)
μN[M(LNN′)Za]2 (III)
其中:
每个Z独立地是氢或卤素原子、C1-C6烷基、羟基或C1-C6烷氧基、亚硝酰基(NO)基团、CO、CNR或PR3,其中R是烷基或芳基;
M是过渡金属;
a是2或3;且
每个LNN′是作为式I的化合物的配位配体

其中
L是PR1R2或SR1;
每个Y独立地是C、N或S原子,其中至少2个Y’是C;
虚线同时地或独立地代表单键或双键;
R1和R2各自独立地是H或C1-C20直链烷基、C3-C20支链烷基、C3-C8环烷基、C2-C8烯基、C5-C20芳基,它们中的每一个可以是任选地被取代的,或OR或NR2;或者当一起使用时,R1和R2能够与它们所结合的L一起形成饱和的或部分饱和的环;
R3是H或C3-C8直链烷基、C3-C8支链烷基、C3-C8环烷基、C3-C8烯基或C5-C8芳基,它们中的每一个可以任选地被取代;
R4是H;
或R3和R4能够连接到一起以形成饱和的环烷烃或饱和的杂环;
R5是H、直链C3-C8烷基、支链C3-C8烷基、环状C3-C8烷基、C3-C8烯基或C5-C8芳基,它们中的每一个能够任选地被取代;或R5和R4能够连接到一起以形成饱和的杂环;
每个X独立地是H、直链C3-C8烷基、支链C3-C8烷基、环状C3-C8烷基、C3-C8烯基或C5-C8芳基,或者是OR、F、Cl、Br、I或NR2;或者当一起使用时,所述X基团中的2个能够一起形成任选地被取代的饱和的环、部分饱和的环、芳族环或杂芳族环;
R是H、C1-C20直链烷基、C3-C20支链烷基、C3-C8环烷基、C2-C8烯基或C5-C8芳基,它们中的每一个可以任选地被取代;
每个n和m独立地是1或2;
k是1或2;且
z是0或1。
……
37. 一种用于生产乙酸乙酯的方法,所述方法包括:用催化量的式II或III的络合物处理乙醇
[M(LNN′)Za] (II)
μN[M(LNN′)Za]2 (III)
其中:
每个Z独立地是氢或卤素原子、C1-C6烷基、羟基或C1-C6烷氧基、亚硝酰基(NO)基团、CO、CNR或PR3,其中R是烷基或芳基;
M是过渡金属;
a是2或3;且
每个LNN′是作为式I的化合物的配位配体

其中
L是PR1R2或SR1;
每个Y独立地是C、N或S原子,其中至少2个Y’是C;
虚线同时地或独立地代表单键或双键;
R1和R2各自独立地是H或C1-C20直链烷基、C3-C20支链烷基、C3-C8环烷基、C2-C8烯基、C5-C20芳基,它们中的每一个可以是任选地被取代的,或OR或NR2;或者当一起使用时,R1和R2能够与它们所结合的L一起形成饱和的或部分饱和的环;
R3是H或C3-C8直链烷基、C3-C8支链烷基、C3-C8环烷基、C3-C8烯基或C5-C8芳基,它们中的每一个可以任选地被取代;
R4是H;
或R3和R4能够连接到一起以形成饱和的环烷烃或饱和的杂环;
R5是H、直链C3-C8烷基、支链C3-C8烷基、环状C3-C8烷基、C3-C8烯基或C5-C8芳基,它们中的每一个能够任选地被取代;或R5和R4能够连接到一起以形成饱和的杂环;
每个X独立地是H、直链C3-C8烷基、支链C3-C8烷基、环状C3-C8烷基、C3-C8烯基或C5-C8芳基,或者是OR、F、Cl、Br、I或NR2;或者当一起使用时,所述X基团中的2个能够一起形成任选地被取代的饱和的环、部分饱和的环、芳族环或杂芳族环;
R是H、C1-C20直链烷基、C3-C20支链烷基、C3-C8环烷基、C2-C8烯基或C5-C8芳基,它们中的每一个可以任选地被取代;
每个n和m独立地是1或2;
k是1或2;且
z是0或1。
……
41. 根据权利要求17、25、31、37中的任一项所述的方法,其中所述络合物如在权利要求10-16中的任一项中所定义。”
驳回决定认为:(1)权利要求1请求保护一种式I的化合物,权利要求1限定的“R1和R2各自独立地是C2-C8烯基”、“或者R3和R4能够连接到一起形成饱和的杂环”、“或R4和R5能够连接到一起以形成饱和的杂环”、以及“R是C3-C20支链烷基、C2-C8烯基”,申请日为2012年02月01日的优先权文件US61/593,840未记载上述技术方案,也不能直接和毫无疑义地确定得到,在后申请中的上述基团定义未记载在在先申请中,所述马库什化合物不属于相同主题发明创造,因此,权利要求1不能享受上述在先申请的优先权,因此,针对权利要求1重新确定的申请日为2012年08月20日。对比文件2(From ester to alcohols and back with ruthenium and osmium catalysts, Denis Spasyuk et al., Angewandte Chemie, Vol.124, p.2826-2829, 2012年02月08日, 参见第2827页Scheme 2)公开了一种氢化和脱氢催化剂配合物11-14,配体为。对比文件3(Acceptorless Dehydrogenative Coupling of Ethanol and Hydrogenation of Esters and Imines, Denis Spasyuk and Dmitry G. Gusev,Organometallics, Vol.31, p.5239-5242, 2012年07月24日,参见第5240页Chart 2)公开了一种氢化和脱氢催化剂配合物配体NNHP-R:。上述配体破坏权利要求1的新颖性,不符合专利法第22条第2款的规定。
(2)对于权利要求1中具备新颖性的技术方案,其与对比文件3的区别在于:各取代基的定义不同。基于上述区别技术特征,本申请实际解决的技术问题是:如何提供更多氢化和脱氢催化剂配合物配体。硫原子与磷原子性质相似,具有孤对电子常用于制备金属配合物配体化合物,含氮的5元或6元环是常规的杂环结构,在此基础上,选择N或S等杂原子对还原子进行替换也是本领域常规选择,另外,R1-R5所表示的支链烷基、烯基、环烷基、芳基、烷氧基、氨基、卤素等均为本领域常规取代基,其与碳原子相连,不涉及配位点,本领域技术人员有动机选择其余常规取代基对上述主核化合物进行修饰,进一步地,本申请说明书实施例仅涉及配体的制备和效果,不能证明经常规替换或常规选择得到的权利要求1的上述技术方案具有预料不到的技术效果,因此,权利要求1的上述技术方案在对比文件3的基础上结合本领域的常规技术手段是本领域技术人员容易想到的,不具备突出的实质性特点和显著的进步,不具备创造性,不符合专利法第22条第3款的规定。
(3)相应地,2-6,8,10-12,15-17,22,23,25,26,31-34,37,41不具备专利法第22条第2款规定的新颖性或专利法第22条第3款规定的创造性。(4)申请人将权利要求1,17,25,31,37的R3和X中的“C1-C8烷基”修改为“C3-C8烷基”,说明书第[0017]段记载了“烷基……例如甲基或乙基”,未记载“C3烷基”的点值,上述修改超出了原说明书和权利要求的记载范围,不符合专利法第33条的规定。
申请人德米特里·顾塞维、丹尼斯·斯帕斯毓科(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2018年01月12日向国家知识产权局提出了复审请求,同时提交了权利要求书全文替换页(共12页38项)。复审请求人认为:由于提交复审时对取代基R1、R2和R3的定义进行了修改,修改后的技术特征都记载在优先权文件中,对比文件2和对比文件3将不能作为现有技术来评述权利要求1不具备新颖性和创造性。
复审请求人于提交复审请求时提交的权利要求1如下:
“1. 式I的化合物

其中
L是PR1R2或SR1;
每个Y独立地是C、N或S原子,其中至少2个Y’是C;
虚线同时地或独立地代表单键或双键;
R1和R2各自独立地是任选地被取代的C5-C20芳基,或者是OR或NR2;
R3是H或C1-C8直链烷基、C3-C8支链烷基、C3-C8环烷基、C3-C8烯基或C5-C8芳基,它们中的每一个可以任选地被取代;
R4是H;
R5是H、直链C3-C8烷基、支链C3-C8烷基、环状C3-C8烷基、C3-C8烯基或C5-C8芳基,它们中的每一个能够任选地被取代;
每个X独立地是H、直链C1-C8烷基、支链C3-C8烷基、环状C3-C8烷基、C3-C8烯基或C5-C8芳基,或者是OR、F、Cl、Br、I或NR2;或者当一起使用时,所述X基团中的2个能够一起形成任选地被取代的饱和的环、部分饱和的环、芳族环或杂芳族环;
R是H、C1-C20直链烷基、C3-C8环烷基或C5-C8芳基,它们中的每一个可以任选地被取代;
每个n和m独立地是1或2;
k是1或2;且
z是0或1。”
经形式审查合格,国家知识产权局于2018年01月23日依法受理了该复审请求,并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持原驳回决定。
随后,国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2018年10月10日向复审请求人发出复审通知书,指出:(1)新提交的权利要求1在对取代基R3进行定义时记载有“C3-C8烯基”,但是,该申请的国际申请文件在对R3进行定义时记载的为“C2-C8烯基”、“C1-C8烯基”,国际申请文件中并没有记载C3烯基,而且该修改也不能由国际申请文件的原说明书和权利要求书记载的内容直接地、毫无疑义地确定。因此,权利要求1不符合专利法第33条的规定。同理,权利要求14、22、28和34存在相同缺陷,不符合专利法第33的规定。(2)本申请存在两篇优先权文件,分别为US61/593,840和US61/524,815。但是,权利要求1-5、7-16、19-20、22-23、28-31、34、38不享受所述在先申请的优先权,具体原因如下:权利要求1中限定R3为C1-C8支链烷基、R5为H,但是,本申请的优先权文件61/593,840和61/524,815中并没有记载上述技术方案,而且这些技术方案也不能直接地、毫无疑义地确定得到,因此,权利要求1并不能享受上述在先申请的优先权。相应地,权利要求2-5、7-8也不能享受相应的优先权。另外,权利要求9、14、22、28、34中限定“R是烷基或芳基”,权利要求12中包含“M”的络合物(优先权文件61/593,840实施例仅记载了具体的配合物1-5,但是未限定配合物中M指代何种金属),权利要求13中最后一个络合物也未记载在优先权文件中,上述权利要求也不能享受所述优先权。相应地,权利要求10-12、15-20、23、29-31、38也不能享受所述在先申请的优先权。因此,针对权利要求1-5、7-16、19-20、22-23、28-31、34、38重新确定的申请日为2012年08月20日。对比文件2和对比文件3可以作为评述这些权利要求的新颖性和创造性的现有技术。(3)权利要求1要求保护式I的化合物。对比文件2(参见第2827页Scheme 2)公开了一种氢化和脱氢催化剂配合物11-14,配体为NNHPiPr:。对比文件3(参见第5240页Chart 2)公开了一种氢化和脱氢催化剂配合物配体NNHP-R:。由此可见,权利要求1的上述技术方案分别被对比文件2和3公开。因此,权利要求1相对于对比文件2或3不具备新颖性,不符合专利法第22条第2款的规定。(4)对于权利要求1中具备新颖性的技术方案。对比文件3公开了一种氢化和脱氢催化剂配合物配体NNHP-R:(相当于式I中 L为PR1R2,R1和R2为苯基、异丙基、叔丁基, X 为H,Y为C,k为2,R3和R5为H,R4为H,m和n为1,z为1)。权利要求1中具备新颖性的技术方案相对于对比文件3的区别在于:个别取代基的定义不同。基于上述区别特征,权利要求1实际解决的技术问题是如何提供更多氢化和脱氢催化剂配合物配体。但是,硫原子与磷原子性质相似,具有孤对电子常用于制备金属配合物配体化合物,含氮的5元或6元环是常规的杂环结构,在此基础上,选择N或S等杂原子对还原子进行替换也是本领域的惯用技术手段,另外,R1-R5所表示的支链烷基、烯基、环烷基、芳基、烷氧基、氨基、卤素等均为本领域常用的修饰基团,其与碳原子相连,不涉及配位点,本领域技术人员有动机选择其余常规取代基对上述主核化合物进行修饰。因此,在对比文件3的基础上结合本领域的惯用技术手段以获得权利要求1的上述技术方案对于本领域技术人员来说是显而易见的,权利要求1不具有突出的实质性特点和显著的进步,因而不具备创造性,不符合专利法第22条第3款的规定。(5)相应地,权利要求2-5、7-12、14-16、19-20、22-23、28-31、34、38不具备新颖性或创造性。
对于复审请求人在提交复审请求时所陈述的意见,合议组认为:由于优先权文件中并没有记载R3的定义“C1-C8烷基”,也没有记载R5为H,因此,权利要求1并不能享有两篇在先申请的优先权。因此,重新确定权利要求1的申请日为2012年08月20日,对比文件2和对比文件3可以作为本申请的现有技术,可以用作评述权利要求1不具备新颖性和创造性的文献。因此,合议组对复审请求人的上述主张不予支持。
复审请求人于2019年01月25日提交了意见陈述书,并提交了权利要求书全文替换页(共2页12项),其中修改权利要求1、9、14、22、34、23,删除权利要求2-8、10-12、16-18、20-21、28-33、37-38,适应性修改权利要求的编号和引用关系。复审请求人认为:(1)对于修改超范围的缺陷,复审请求人修改了权利要求1,14,28,34,具体限定了式I的化合物以及式II或式III的络合物,并适应性地删除了相关基团的定义,从而克服修改超范围的缺陷。(2)复审请求人对权利要求书进行了修改,并指出修改依据可以由本申请的优先权文件US61/593,840和US61/524,815中得到,修改后的权利要求1-12能够享受US61/593,840和US61/524,815的优先权,进而对比文件2和对比文件3不能够作为评述权利要求1-12不具备新颖性和创造性的现有技术。
复审请求人在答复复审通知书时提交的权利要求书如下:
“1. 式I的化合物

其中所述式I的化合物是

2. 式II或III的络合物
[M(LNN′)Za] (II)
μN[M(LNN′)Za]2 (III)
其中LNN′是

所述络合物具有以下任一项的结构:

3. 一种用于将底物脱氢的方法,所述方法包括:用催化量的权利要求2所述的式II或III的络合物处理所述底物:
[M(LNN′)Za] (II)
μN[M(LNN′)Za]2 (III)。
4. 根据权利要求3所述的方法,其中所述底物包含至少一个醇部分。
5. 根据权利要求5所述的方法,其中R9是甲基。
6. 一种用于生产H2的方法,所述方法包括:通过用催化量的权利要求2所述的式II或III的络合物处理底物,将所述底物脱氢:
[M(LNN′)Za] (II)
μN[M(LNN′)Za]2 (III)。
7. 根据权利要求6所述的方法,其中所述底物包含醇。
8. 根据权利要求3-7中的任一项所述的方法,其中所述方法不需要氢受体。
9. 根据权利要求3-7中的任一项所述的方法,所述方法是均相方法。
10. 一种用于生产乙酸乙酯的方法,所述方法包括:用催化量的权利要求2所述的式II或III的络合物处理乙醇:
[M(LNN′)Za] (II)
μN[M(LNN′)Za]2 (III)。
11. 根据权利要求10所述的方法,所述方法是均相方法。
12. 根据权利要求10或11所述的方法,所述方法不需要氢受体。”
合议组于2019年07月01日再次发出复审通知书,指出:权利要求5记载有“根据权利要求5所述的方法,其中R9是甲基”。但是,首先,该权利要求引用了其本身。其次,在前的权利要求中均没有涉及取代基R9。因此,修改后的权利要求5的技术方案即没有记载在原说明书和权利要求书中,也不能由原说明书和权利要求书直接地、毫无疑义地确定,该修改超出了原说明书和权利要求书记载的范围,不符合专利法第33条的规定。
复审请求人于2019年08月16日提交了权利要求书全文替换页(共2页12项),其中将权利要求2中两个络合物之间的逗号修改为“或”,另外,修改权利要求5,使其引用权利要求4,并限定底物为式IV的化合物。复审请求人认为:经由上述修改克服了修改超范围的缺陷。
复审请求人于2019年08月16日提交的权利要求书如下:
“1. 式I的化合物

其中所述式I的化合物是

2. 式II或III的络合物
[M(LNN′)Za] (II)
μN[M(LNN′)Za]2 (III)
其中LNN′是

所述络合物具有以下任一项的结构:

3. 一种用于将底物脱氢的方法,所述方法包括:用催化量的权利要求2所述的式II或III的络合物处理所述底物:
[M(LNN′)Za] (II)
μN[M(LNN′)Za]2 (III)。
4. 根据权利要求3所述的方法,其中所述底物包含至少一个醇部分。
5. 根据权利要求4所述的方法,其中所述底物是式IV的化合物:

其中,R9是甲基。
6. 一种用于生产H2的方法,所述方法包括:通过用催化量的权利要求2所述的式II或III的络合物处理底物,将所述底物脱氢:
[M(LNN′)Za] (II)
μN[M(LNN′)Za]2 (III)。
7. 根据权利要求6所述的方法,其中所述底物包含醇。
8. 根据权利要求3-7中的任一项所述的方法,其中所述方法不需要氢受体。
9. 根据权利要求3-7中的任一项所述的方法,所述方法是均相方法。
10. 一种用于生产乙酸乙酯的方法,所述方法包括:用催化量的权利要求2所述的式II或III的络合物处理乙醇:
[M(LNN′)Za] (II)
μN[M(LNN′)Za]2 (III)。
11. 根据权利要求10所述的方法,所述方法是均相方法。
12. 根据权利要求10或11所述的方法,所述方法不需要氢受体。”
在上述程序的基础上,合议组认为本案事实已经清楚,可以作出审查决定。

二、决定的理由
1.审查文本的认定
复审请求人于2019年08月16日提交了权利要求书全文替换页(共2页12项),经审查,所述修改符合专利法第33条以及专利法实施细则第61条第1款的规定。因此,本复审请求审查决定所针对的文本为:复审请求人于2019年08月16日提交的权利要求第1-12项,2014年03月10日进入中国国家阶段时提交的国际申请中文译文的说明书第1-37页(即[0001]-[0212]段)、说明书附图图1-图3以及说明书摘要(下称决定文本)。
2.专利法第29条第1款
专利法第29条第1款规定:申请人自发明或者实用新型在外国第一次提出专利申请之日起十二个月内,或者自外观设计在外国第一次提出专利申请之日起6个月内,又在中国就相同主题提出专利申请的,依照该外国同中国签订的协议或者共同参加的国际条约,或者依照相互承认优先权的原则,可以享有优先权。
如果权利要求所请求保护的技术方案已经明确记载在在先的优先权申请文件中,则该权利要求所记载的技术方案享有优先权。公开日在优先权日之后的期刊文献不属于专利法第22条第三款所述的现有技术,不能用于评价该权利要求所记载的技术方案的新颖性或创造性。
就本申请而言,其要求了US61/593,840的优先权,经审查,新提交的权利要求1-12要求保护的发明已明确记载于优先权文件US61/593,840中,本申请可以享受该优先权文件的优先权。具体理由如下:
(1)对于权利要求1,其要求保护该化合物记载在US61/593,840中,具体参见实施例12。
(2)对于权利要求2,其中记载于US61/593,840的实施例13中;记载于US61/593,840的实施例14中。
(3)对于权利要求3,US61/593,840的说明书第[0038]段记载有本申请提供一种使用式II或式III的催化剂配合物催化脱氢的方法。权利要求7记载:一种使底物脱氢的方法,包括:使用催化量的权利要求4-6任一项的金属配合物处理底物。实施例15记载有使用催化剂5(实施例14的产物)进行醇脱氢的反应。
(4)对于权利要求4, US61/593,840的说明书第[0039]段记载有:一个实施方式提供一种使用基于式1的LNN配体的金属催化剂使醇脱氢的方法。实施例15记载有使用催化剂5(实施例14的产物)进行醇脱氢的反应。
(5)对于权利要求5,US61/593,840的实施例15公开了所述式IV的化合物为乙醇的具体实施方式。
(6)对于权利要求6,US61/593,840的说明书第[0044]段记载有:本申请进一步提供一种生产H2的方法。权利要求13记载有:一种生产氢气的方法,包括用催化量的权利要求4-6任一项的金属络合物处理底物,将所述底物脱氢。实施例15记载有使用催化剂5(实施例14的产物)进行醇脱氢的反应。
(7)对于权利要求7,US61/593,840的说明书第[0039]段记载有:一个实施方式提供一种使用基于式1的LNN配体的金属催化剂使醇脱氢的方法。权利要求14记载有,根据权利要求13 的方法,其中所述底物包含醇。实施例15记载有使用催化剂5(实施例14的产物)进行醇脱氢的反应。
(8)对于权利要求8,US61/593,840的说明书第[0042]段记载有:一个实施方式提供一种使用基于式1的LNN配体的金属催化剂使醇脱氢的方法。权利要求16记载有:权利要求7-15任一项的方法,其中所述方法不需要氢受体。实施例15记载有使用催化剂5(实施例14的产物)进行醇脱氢的反应。
(9)对于权利要求9,US61/593,840的说明书第[0038]段记载有:本申请提供一种使用式II或式III的催化剂配合物催化脱氢的方法。权利要求17记载有:权利要求7-16任一项的方法,所述方法是均相方法。实施例15记载有使用催化剂5(实施例14的产物)进行醇脱氢的反应。
(10)对于权利要求10,US61/593,840的说明书第[0038]段记载有本申请提供一种使用式II或式III的催化剂配合物催化脱氢的方法,并给出了将催化醇脱氢生成酯的反应方程式。实施例15记载有使用催化剂5(实施例14的产物使得乙醇脱氢生成乙酸乙酯的反应。
(11)对于权利要求11,US61/593,840的说明书第[0038]段记载有本申请提供一种使用式II或式III的催化剂配合物催化脱氢的方法,并给出了催化醇脱氢生成酯的反应方程式,所述方法可使用均相技术。权利要求17记载有:权利要求7-16任一项的方法,所述方法是均相方法。实施例15记载有使用催化剂5(实施例14的产物)进行乙醇脱氢生产乙酸乙酯的反应。
(12)对于权利要求12,US61/593,840的说明书第[0038]段记载有本申请提供一种使用式II或式III的催化剂配合物催化脱氢的方法。权利要求16记载有:权利要求7-15任一项的方法,其中所述方法不需要氢受体。实施例15记载有使用催化剂5(实施例14的产物)进行乙醇脱氢生产乙酸乙酯的反应。
经由上述对比分析,本申请的权利要求1-12请求保护的全部技术方案已经明确记载在优先权文件US61/593,840中,因此,本申请可以享受US61/593,840的优先权。所以,本申请的优先权日为2012年02月01日。
对比文件2的公开日期为2012年02月08日,对比文件3的公开日期为2012年07月24日,两篇对比文件的公开日期均晚于本申请的优先权日2012年02月01日。因此,对比文件2和对比文件3不属于专利法第22条第3款所述的现有技术,不能用于评价本申请权利要求1-12的新颖性或创造性。
(13)对于原审查部门在前置审查意见书的意见的回复:
原审查部门在前置审查意见书中认为:复审请求人将权利要求1,14,22,28中R3为“C3-C8直链烷基”和X为“直链C3-C8烷基”修改为“C1-C8直链烷基”和“直链C1-C8烷基”,上述修改后的技术方案未记载在优先权文件61/593,840和61/524,815中,因此,权利要求1不能享受上述优先权,对比文件2和3仍能评价其新颖性和/或创造性。另外,权利要求9,14,22,28,34中“R是烷基或芳基”,权利要求12中包含“M”的络合物,权利要求13中最后一个络合物也未记载在优先权文件中,上述权利要求也不能享受所述优先权。修改后的权利要求1-7,9-10,12-16,19-23,25,28-32,34,37-38不具备新颖性和/或创造性。
对此合议组认为,复审请求人在答复复审通知书时对权利要求书进行了修改,删除了相应的技术方案,因此,所述修改克服了原审查部门在前置审查意见书中指出的缺陷。另外,参见意见2.(1)-2.(12),所述修改后的权利要求1-12能够享有US61/593,840的优先权。
根据上述事实和理由,合议组作出如下审查决定。

三、决定
撤销国家知识产权局于2017年10月09日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门在决定文本的基础上对本发明专利申请继续进行审查。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。




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