发明创造名称：聚亚芳基硫醚树脂及其制备方法
外观设计名称：
决定号：187515
决定日：2019-08-21
委内编号：1F243471
优先权日：2012-08-07
申请（专利）号：201380041329.6
申请日：2013-08-06
复审请求人：SK化学株式会社
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：安娜
合议组组长：郑君
参审员：涂赤枫
国际分类号：C08G75/02,C08G75/14,C08L81/02,C08J5/00
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：若一项权利要求所限定的技术方案与最接近的现有技术相比具有区别特征，而现有技术中没有给出将该区别特征应用到该最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，同时该区别特征的引入能够使该项权利要求所限定的技术方案具有有益的技术效果，则该项权利要求具备创造性。
全文：
本复审请求案涉及申请号为201380041329.6，名称为“聚亚芳基硫醚树脂及其制备方法”的PCT发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为SK化学株式会社，申请日为2013年08月06日，优先权日为2012年08月07日，进入中国国家阶段日期为2015年02月03日，公开日为2015年04月15日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年10月11日以权利要求1-16不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由驳回了本申请。驳回决定所依据的文本为：申请人于2017年08月04日提交的权利要求第1-16项，于2015年02月03日本申请进入中国国家阶段时提交的国际申请文件的中文译文的说明书第1-19页以及说明书摘要（下称驳回文本）。
驳回文本的权利要求书如下：
“1.一种聚亚芳基硫醚，所述聚亚芳基硫醚的主链的至少部分末端基团是羧基(-COOH)，并且所述末端基团的剩余部分为碘代基团或未被取代的芳基，
其中所述聚亚芳基硫醚通过包括以下步骤的方法制备：
使包括二碘代芳族化合物和硫元素的反应物熔融聚合；和
在进行所述熔融聚合步骤时向其加入具有羧基的化合物，
其中所述聚亚芳基硫醚在FT-IR光谱中显示1600cm-1到1800cm-1的峰，并且
在所述FT-IR光谱中当在1400cm-1到1600cm-1显示的环伸缩峰的高度被假定为100％的强度时，1600cm-1到1800cm-1的所述峰的相对高度强度是0.001%到10%。
2.根据权利要求1所述的聚亚芳基硫醚，其中熔融温度是265℃到290℃。
3.根据权利要求1所述的聚亚芳基硫醚，其中数均分子量是5,000到50,000。
4.根据权利要求1所述的聚亚芳基硫醚，其中在300℃下用旋转粘度计测量的熔体粘度是10泊到50,000泊。
5.根据权利要求1所述的聚亚芳基硫醚，其中根据ASTM D 638测量的抗拉强度是100kgf/cm2到900kgf/cm2。
6.根据权利要求1所述的聚亚芳基硫醚，其中根据ASTM D 638测量的伸长率是1%到10%。
7.根据权利要求1所述的聚亚芳基硫醚，其中根据ASTM D 790测量的挠曲强度是100kgf/cm2到2,000kgf/cm2。
8.根据权利要求1所述的聚亚芳基硫醚，其中根据ASTM D 256测量的冲击强度是1J/m到100J/m。
9.根据权利要求1所述的聚亚芳基硫醚，其中所述具有羧基的化合物包括选自由以下组成的组的一种或更多种化合物：2-碘苯甲酸、3-碘苯甲酸、4-碘苯甲酸、和2,2'-二硫代苯甲酸。
10.根据权利要求1所述的聚亚芳基硫醚，其中基于按重量计100份的所述二碘代芳族化合物，向其中加入按重量计0.0001份到5份的量的所述具有羧基的化合物。
11.根据权利要求1所述的聚亚芳基硫醚，其中当熔融聚合反应的程度进行到90%或更高时，向其中加入所述具有羧基的化合物，其中通过当前粘度与目标粘度的比确定所述熔融聚合反应的程度。
12.根据权利要求1所述的聚亚芳基硫醚，其中所述二碘代芳族化合物是选自由以下组成的组的一种或更多种化合物：二碘苯、二碘萘、二碘联苯、二碘双酚、和二碘二苯甲酮。
13.根据权利要求1所述的聚亚芳基硫醚，其中通过将温度和压力从180℃到250℃和50托到450托的起始反应条件改变到270℃到350℃和0.001托到20托的最终反应条件来进行熔融聚合步骤1小时到30小时。
14.根据权利要求1所述的聚亚芳基硫醚，还包括在所述熔融聚合步骤之前，将包括所述二碘代芳族化合物和所述硫元素的所述反应物熔融-混合的步骤。
15.一种成型的制品，所述成型的制品包括根据权利要求1到14中任一项所述的聚亚芳基硫醚。
16.根据权利要求15所述的成型的制品，所述成型的制品是膜、片材或纤维的形式。”
驳回决定认为：（1）权利要求1与对比文件1（US5175243A，公开日为1992年12月29日）的区别特征在于：1）权利要求1限定的是至少部分末端基团是羧基（-COOH），并且所述末端基团的剩余部分为碘代基团或未被取代的芳基，对比文件1公开的是亚芳基硫醚聚合物组合物含有由以下结构构成的端基，Y可以是，二卤芳香化合物可以是对二碘苯，权利要求1限定了聚亚芳基硫醚在在1600cm-1到1800cm-1显示的峰以及相对高度强度；2）权利要求1中使用二碘代芳族化合物和硫元素反应聚合，对比文件1没有公开硫元素，对比文件1公开了二卤芳香化合物可以是对二碘苯，权利要求1限定了是熔融聚合。对于区别特征1），本领域技术人员可以从对比文件1公开的内容中选择对二碘苯以及对碘苯甲酸，并且预期所得到的聚亚芳基硫醚具有与权利要求1相同的FT-IR光谱峰以及相对高度强度。对于区别特征2），本领域技术人员为了减少副产物金属盐、获得易于加工生产机械性能好的聚亚芳基硫醚有动机使用对比文件2（CN101578322A，公开日为2009年11月11日）的二碘代芳族化合物和硫元素的熔融聚合方法并在熔融聚合步骤时加入对比文件1的化合物而制备聚亚芳基硫醚。因此，权利要求1不具备创造性。基于同样的理由，权利要求15也不具备创造性。（2）权利要求2-14、16的附加技术特征或被对比文件1、对比文件2公开，或是本领域的常规选择。因此，权利要求2-14、16也不具备创造性。（3）针对申请人的以下意见陈述：权利要求1并入的参数反映了结合至PAS树脂的主链的末端基团的羧基及其含量范围；对比文件1中式I的化合物包含在反应混合物中并且与DCB共聚，因此式I的化合物的重复单元插入PAS树脂的主链中间而不是PAS树脂的末端基团，对比文件1、对比文件2公开的PAS树脂不能满足本申请权利要求1所限定的参数；驳回决定认为：对比文件1实施例6公开了加入对碘苯甲酸，本领域技术人员容易想到用羧基替换对比文件1中的，并且对比文件1公开了加入的端基化合物的含量，由此预期所得到的聚亚芳基硫醚具有与权利要求1相同的FT-IR光谱峰以及相对高度强度。基于对比文件1公开的内容可知，对比文件1的化合物相当于封端剂，且是在接近聚合周期结束时加入，因此对比文件1的聚亚芳基硫醚具有羧基的端基，所对应的单元只可能在聚合物末端而不可能插入PAS树脂的主链中间。
申请人SK化学株式会社（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年01月26日向国家知识产权局提出了复审请求，同时提交了权利要求书的修改替换页（共2页，15项）。相对于驳回文本，权利要求书所做的修改主要体现在：将权利要求11的特征加入权利要求1中，并删除权利要求11，同时对权利要求的编号和引用关系进行适应性修改。
修改后的权利要求1如下：
“1.一种聚亚芳基硫醚，所述聚亚芳基硫醚的主链的至少部分末端基团是羧基（-COOH），并且所述末端基团的剩余部分为碘代基团或未被取代的芳基，
其中所述聚亚芳基硫醚通过包括以下步骤的方法制备：
使包括二碘代芳族化合物和硫元素的反应物熔融聚合；和
在进行所述熔融聚合步骤时向其加入具有羧基的化合物，并且当熔融聚合反应的程度进行到90%或更高时，向其中加入所述具有羧基的化合物，其中通过当前粘度与目标粘度的比确定所述熔融聚合反应的程度，
其中所述聚亚芳基硫醚在FT-IR光谱中显示1600cm-1到1800cm-1的峰，并且
在所述FT-IR光谱中当在1400cm-1到1600cm-1显示的环伸缩峰的高度被假定为100%的强度时，1600cm-1到1800cm-1的所述峰的相对高度强度是0.001%到10%。”
复审请求人在复审请求书中提出如下理由：对比文件1和对比文件2没有给出在熔融聚合反应进行到90%或更高时加入羧基化合物的技术启示，如果具有羧基的化合物在熔融聚合的初始阶段使用，则由于在熔融聚合期间的高温，羧基将会被连续地分解，难以制备具有羧基末端基团的PAS树脂。此外，具有羧基的化合物可以起到聚合终止剂的作用，如果具有羧基的化合物在熔融聚合的初始阶段使用，则难以制备具有较高的Mw和窄的MWD的PAS树脂。采用本申请的方法可以有效的制备具有羧基、较高的Mw和窄的MWD的PAS树脂。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年02月09日依法受理了该复审请求，并将其转送至国家知识产权局原审查部门进行前置审查。
国家知识产权局原审查部门在前置审查意见书中认为：对于末端羧基，对比文件1公开了Y可以是羧酸根，羧酸根是羧基与碱反应后得到的盐，且对比文件1实施例6公开了加入对碘苯甲酸，本领域技术人员也容易想到直接用羧基替代对比文件1中的羧酸根。对于熔融聚合，选择对比文件2公开熔融聚合的方法是普通选择。对于在熔融聚合反应进行到90%或更高时加入羧基化合物，对比文件1说明书第5栏第23行-第6栏第41行公开的化合物即相当于封端剂，对比文件1还公开了在接近聚合周期末端时加入封端剂，封端剂的加入时机与亚芳基硫醚聚合物分子量相关，本申请的羧基化合物即相当于封端剂，即对比文件1给出了在聚合反应末期加入封端剂的技术启示，具体的选择90%或更高时加入是普通选择，相应的获得高的分子量和窄的分子量分布的效果可以预期。因此，坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年04月02日向复审请求人发出复审通知书，指出：（1）权利要求1要求保护的技术方案与对比文件1相比，区别特征在于：1）权利要求1限定的是至少部分末端基团是羧基，并且所述末端基团的剩余部分为碘代基团或未被取代的芳基，且权利要求1限定了聚亚芳基硫醚在1600cm-1到1800cm-1显示的峰以及相对高度强度，而对比文件1公开的是亚芳基硫醚聚合物组合物含有由以下结构构成的端基，Y可以是等；2）权利要求1中使用二碘代芳族化合物和硫元素的反应物熔融聚合，对比文件1是二卤芳香化合物与硫源的溶液聚合；3）权利要求1是在熔融聚合反应过程进行到90%或更高时加入具有羧基的化合物。权利要求1相对于对比文件1实际解决的技术问题是：减少聚亚芳基硫醚制备过程中的副产物或残留有机溶剂，同时改善聚亚芳基硫醚的后加工性和可使用性。对于区别特征1），首先，在对比文件1公开了二卤芳香化合物的实例包括对二碘苯的基础上，本领域技术人员能够选择使用对二碘苯作为二卤芳香化合物；其次，对比文件1实施例6教导了具有式的化合物可以为对碘苯甲酸，本领域技术人员容易想到在二卤芳香化合物与硫源聚合反应过程中加入对碘苯甲酸，在基于对比文件1能够得到末端基团是羧基的聚亚芳基硫醚的基础上，本领域技术人员能够确认其FT-IR光谱必然存在1600cm-1到1800cm-1的羧基峰，同时本领域技术人员也能够确认对比文件1中的聚亚芳基硫醚具有权利要求1限定的相对高度强度。对于区别特征2），对比文件2教导了采用二碘代芳族化合物和硫元素的熔融聚合制备聚亚芳基硫醚的方法不使用有机溶剂，减少了副产物金属盐，并且获得的产物为丸状形式，从而提高了加工性能和机械性能。在此基础上，本领域技术人员有动机使用对比文件2的熔融聚合方法替换对比文件1的溶液聚合方法而制备聚亚芳基硫醚，并且在熔融聚合时采用硫元素作为硫源。对于区别特征3），本领域技术人员根据对比文件1的教导能够选择在接近聚合周期结束时加入封端剂，同时本领域技术人员能够根据需要的分子量等进一步具体选择当熔融聚合反应的程度进行到90%或更高时加入，而通过当前粘度与目标粘度的比确定熔融聚合反应的程度也是本领域的普通技术手段。因此，权利要求1不具备创造性。基于同样的理由，权利要求14也不具备创造性。（2）权利要求2-13、15的附加技术特征或被对比文件1、对比文件2公开，或是本领域的常规选择。因此，权利要求2-13、15也不具备创造性。（3）针对复审请求人在复审请求书中提出的理由，合议组认为：对比文件1具有式的化合物即相当于封端剂，且是在接近聚合周期末端时加入，由此得到的聚亚芳基硫醚具有羧基的末端基团。因此，本领域技术人员根据对比文件1的教导能够选择在接近聚合周期结束时加入封端剂，根据需要的分子量等进一步选择当熔融聚合反应的程度进行到90%或更高时加入是在对比文件1公开内容的基础上通过常规选择可以得到的。
复审请求人于2019年07月12日提交了意见陈述书，同时提交了权利要求书的修改替换页（共2页，15项），权利要求书的修改体现在：将权利要求1中的特征“1600cm-1到1800cm-1的所述峰的相对高度强度是0.001%到10%”修改为“1600cm-1到1800cm-1的所述峰的相对高度强度是0.5%到10%”。
修改后的权利要求1如下：
“1.一种聚亚芳基硫醚，所述聚亚芳基硫醚的主链的至少部分末端基团是羧基（-COOH），并且所述末端基团的剩余部分为碘代基团或未被取代的芳基，
其中所述聚亚芳基硫醚通过包括以下步骤的方法制备：
使包括二碘代芳族化合物和硫元素的反应物熔融聚合；和
在进行所述熔融聚合步骤时向其加入具有羧基的化合物，并且当熔融聚合反应的程度进行到90%或更高时，向其中加入所述具有羧基的化合物，其中通过当前粘度与目标粘度的比确定所述熔融聚合反应的程度，
其中所述聚亚芳基硫醚在FT-IR光谱中显示1600cm-1到1800cm-1的峰，并且
在所述FT-IR光谱中当在1400cm-1到1600cm-1显示的环伸缩峰的高度被假定为100%的强度时，1600cm-1到1800cm-1的所述峰的相对高度强度是0.5%到10%。”
复审请求人在意见陈述书中认为：对比文件1实施例6run22中对碘苯甲酸实际上是在聚合反应的初始阶段（即聚合反应程度进行到约12.5%时）加入的，因此对比文件1没有给出相应的技术启示。对比文件2也没有给出在熔融聚合反应进行到90%或更高时加入羧基化合物的技术启示，如果具有羧基的化合物在熔融聚合的初始阶段使用，则由于在熔融聚合期间的高温，羧基将会被连续地分解，难以制备具有羧基末端基团的PAS树脂。此外，具有羧基的化合物可以起到聚合终止剂的作用，如果具有羧基的化合物在熔融聚合的初始阶段使用，则难以制备具有较高的Mw和窄的MWD的PAS树脂。采用本申请的方法可以有效的制备具有羧基、较高的Mw和窄的MWD的PAS树脂，同时复审请求人提供了另外的实验用以说明本申请实现了显著的技术效果。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
复审请求人在2019年07月12日答复复审通知书时提交了权利要求书的修改替换页（共2页，15项）。经审查，上述修改文本符合专利法实施细则第61条第1款和专利法第33条的规定。本复审请求审查决定所依据的文本为：复审请求人于2019年07月12日提交的权利要求第1-15项，于2015年02月03日本申请进入中国国家阶段时提交的国际申请文件中文译文的说明书第1-19页以及说明书摘要。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
若一项权利要求所限定的技术方案与最接近的现有技术相比具有区别特征，而现有技术中没有给出将该区别特征应用到该最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，同时该区别特征的引入能够使该项权利要求所限定的技术方案具有有益的技术效果，则该项权利要求具备创造性。
具体到本申请，权利要求1要求保护一种聚亚芳基硫醚（具体参见案由部分）。
对比文件1公开了一种亚芳基硫醚聚合物组合物及亚芳基硫醚聚合物的准备过程（参见说明书第2栏第58行-第4栏第30行），该聚合物分子量可控，聚合物端基官能团可控，其步骤包括：（a）至少一种硫源（对应于权利要求1中的硫元素）、至少一种环状有机酰胺，至少一种二卤芳香化合物，形成聚合混合物，（b）聚合混合物置于足够形成亚芳基硫醚聚合物的温度、时间聚合条件下，（c）重新获得亚芳基硫醚聚合物，过程在有以下结构式的化合物存在下进行，结构式，其中X选自碘，Y选自等。优选的化合物可以是（参见说明书第6栏第32-40行），即对应于权利要求1中的具有羧基的化合物。二卤芳香化合物是每分子有6-约22个碳原子的化合物，二卤芳香化合物上的取代卤素可以选自氯、溴、碘（参见说明书第6栏第54-59行），二卤芳香化合物的实例包括对二碘苯等（参见说明书第7栏第11行），即对应于权利要求1中的二碘代芳族化合物。亚芳基硫醚聚合物端基官能团可控，有利于提高聚合物相对金属基体、纤维增强材料的表面粘附性质，该官能化的共聚物可用作聚合物共混物的相容剂（参见说明书第2栏第46-55行）。亚芳基硫醚聚合物组合物含有以下结构的端基，Y是非活性或去活性官能团，选自等（参见说明书第9栏第44-67行）。对比文件1还公开了端基化合物可以和至少一种二卤芳香化合物一起加或者聚合混合物置于聚合条件时加入（相当于聚合步骤时加入）（参见说明书第6栏第49-53行）。
权利要求1要求保护的技术方案与对比文件1相比，区别特征在于：（1）权利要求1限定的是至少部分末端基团是羧基，并且所述末端基团的剩余部分为碘代基团或未被取代的芳基，而对比文件1公开的是亚芳基硫醚聚合物组合物含有由以下结构构成的端基，Y可以是等；（2）权利要求1中使用二碘代芳族化合物和硫元素的反应物熔融聚合，对比文件1是二卤芳香化合物与硫源的溶液聚合；（3）权利要求1是在熔融聚合反应过程进行到90%或更高时加入具有羧基的化合物，且权利要求1限定了聚亚芳基硫醚在FT-IR光谱中显示1600cm-1到1800cm-1的峰并限定了峰的相对高度强度。
根据本申请说明书第2页第10-11行所记载的内容“本申请的一个方面是制备具有与其他聚合物材料或填充物更加改进的相容性的聚亚芳基硫醚，以及其制备方法”可知，本申请要解决的技术问题是改进聚亚芳基硫醚与其他聚合物材料或填充物的相容性。就权利要求1的技术方案而言，其采用聚亚芳基硫醚主链至少部分末端基团是羧基的技术手段解决上述技术问题。而对比文件1说明书第2栏第46-55行已经公开了“亚芳基硫醚聚合物端基官能团可控，有利于提高聚合物相对金属基体、纤维增强材料的表面粘附性质，该官能化的共聚物可用作聚合物共混物的相容剂”，端基的选择也公开了羧基等基团，预期也具有改善相容性的技术效果。
合议组进一步考察了上述区别特征在本申请实际起到的作用。首先，本申请说明书第1页第17-26行记载了“当通过上述Macallum过程制备聚亚芳基硫醚时，在使用硫化钠的溶液聚合过程中可形成盐类型副产物，且因此存在需要用于消除盐类型副产物或残留有机溶剂的洗涤或干燥过程的缺点。此外，由于通过该 Macallum过程制备的聚亚芳基硫醚是粉末形式，后加工性和可使用性将降低。因此，熔融-聚合包括二碘代芳族化合物和硫元素的反应物的方法被提出作为制备诸如PPS等的聚亚芳基硫醚的方法。此方法在聚亚芳基硫醚的制备过程中不形成盐类型副产物并不使用有机溶剂，且因此不需要用于消除它们的额外过程。此外，由于最终制备的聚亚芳基硫醚具有小球形式，有容易后加工性和良好的可使用性的优势”。由此可知，采用二碘代芳族化合物和硫元素的熔融聚合方法相对于二卤芳香化合物与硫源的溶液聚合方法省略了消除盐类型副产物或残留有机溶剂的步骤，同时所制备的聚亚芳基硫醚具有更好的后加工性和可使用性。其次，本申请说明书第6页第7-13行记载了“可通过在包括二碘代芳族化合物和硫元素的反应物的聚合反应的较后部分中加入具有羧基或胺基的化合物并使该化合物反应来制备羧基(-COOH)或胺基(-NH2)被引入其主链的至少部分末端基团的一个实施方案的聚亚芳基硫醚。特别地，由于在聚合反应的较后部分中加入具有羧基或胺基的化合物，可向主链的末端基团引入适当量的羧基或胺基，且可有效地制备不仅具有与其他聚合物材料或填充物的良好相容性而且具有聚亚芳基硫醚所独有的优良性质的一个实施方案的聚亚芳基硫醚”。由此可见，本申请聚亚芳基硫醚对其共混物相容性的改善程度依赖于聚合物末端羧基的引入程度。在聚合反应的较后部分（如反应程度进行到90%或更高）加入具有羧基的化合物可向主链末端引入更多羧基，预期能够使聚合物共混物相容性的提高获得更好的技术效果。因此，基于上述区别特征在本申请中能够被确认的作用确定，权利要求1相对于对比文件1实际解决的技术问题是提高聚亚芳基硫醚对其共混物相容性的改善程度，减少聚亚芳基硫醚制备过程中的副产物或残留有机溶剂，同时改善聚亚芳基硫醚的后加工性和可使用性。
对于区别特征（1），首先，在对比文件1公开了二卤芳香化合物的实例包括对二碘苯的基础上，本领域技术人员能够选择使用对二碘苯作为二卤芳香化合物，由此其与硫源聚合反应后的产物其末端基团必然含有碘代基团或未被取代的芳基；其次，对比文件1公开了亚芳基硫醚聚合物组合物含有由以下结构构成的端基，Y可以是，其中是羧基与碱反应后得到的盐，同时对比文件1实施例6的run22中还公开了在235℃保持1小时的30分钟后向聚合混合物中加入0.02g-mol对碘苯甲酸和0.15g-molNMP，可见对比文件1实施例6教导了具有式的化合物可以为对碘苯甲酸，本领域技术人员容易想到在二卤芳香化合物与硫源聚合反应过程中加入对碘苯甲酸，由此得到末端基团是羧基的聚亚芳基硫醚。
对于区别特征（2），对比文件2公开了具有出色发光度的聚亚芳基硫醚树脂的制备方法以及聚亚芳基硫醚树脂，公开了Macullum法的缺点包括硫化物如硫化钠的使用会产生大量的副产物（金属盐），用了溶液聚合法，生产出以极细粉末形式存在的具有低视密度的PPS树脂，由此造成运输和生产过程中的不利，在为改进PPS树脂的熔体粘度而进行的固化过程中PPS树脂脆性增加，降低了诸如冲击强度的机械性能并引起PPS的颜色变化，解决的方法包括二碘代芳基化合物和固体硫在不存在有机溶剂的条件下直接加热聚合，该方法中以气体形式生成的碘被回收并重复用于碘化过程中，由于在聚合过程中未使用有机溶剂，最终的树脂可以丸状形式获得，由此避免了细粉末的问题，该方法中获得的PAS树脂比Macullum法中获得的树脂具有更高的分子量，不需要固化（参见说明书第1页倒数第1段-第2页第5段），由此提供一种制备PAS树脂的方法，其包括以下步骤：a)将含有固体硫、碘化芳基化合物以及聚合终止剂的组合物熔化并混合；b)将步骤a)所得的熔化混合物聚合1至30小时，同时从温度为180至250℃、压力为50至450托的初始反应条件升高温度并降低压力至温度为270至350℃、压力为0.001至20托的最终反应条件；以及c)在270至350℃的温度下将由步骤b)获得的反应产物加热1至 25小时；硫(S)在室温下以环八硫(S8)形式存在，并且含硫化合物可为任何含硫化合物，只要其在室温下为固体或液体形式（参见说明书第4页第4-10段）。由此可见，对比文件2教导了采用二碘代芳族化合物和硫元素的熔融聚合制备聚亚芳基硫醚的方法不使用有机溶剂，减少了副产物金属盐，并且获得的产物为丸状形式，从而提高了加工性能和机械性能。在此基础上，本领域技术人员有动机使用对比文件2的熔融聚合方法替换对比文件1的溶液聚合方法而制备聚亚芳基硫醚，并且在熔融聚合时采用硫元素作为硫源。
而对于区别特征（3），驳回决定和前置审查意见认为：对比文件1式的化合物即相当于封端剂，对比文件1给出了在聚合反应末期加入封端剂的技术启示，具体选择反应程度为90%或更高时加入属于常规选择。复审通知书进一步提出，根据对比文件1实施例6的run22的教导，本领域技术人员容易选择在接近聚合周期结束时加入羧基化合物。而复审请求人认为：对比文件1没有给出在聚合反应程度进行到90%或更高时加入羧基化合物的技术启示，对比文件1实施例6的run22中对碘苯甲酸也是在聚合反应的初始阶段加入的。由此可见，权利要求1相对于对比文件1和对比文件2是否具有创造性的争议焦点在于：对比文件1是否给出了在聚亚芳基硫醚的聚合反应程度进行到90%或更高时加入羧基化合物以提高该聚合物对其共混物相容性的改善程度的技术启示。
对此，合议组查明：关于羧基化合物的加入时机，一方面，对比文件1在说明书第1栏第49-60行载明的信息为：“亚芳基硫醚聚合物的端基官能团控制通常通过封端来进行。通常，在聚合循环结束时或接近结束时以及在聚合物回收步骤之前，通过向聚合物中加入封端剂实现封端。封端剂也可在聚合循环中较早地加入到聚合混合物中。合适的加入时间取决于起始原料和封端剂的相对反应性、聚合温度和亚芳基硫醚聚合物的所需分子量”。由此可见，根据对比文件1给出的信息，封端剂在聚合反应早期、末期加入均可，且加入时机受原料反应性、聚合温度、目标分子量等诸多因素影响，对比文件1并未明确给出必须在聚合反应的末期加入封端剂的技术信息，更没有给出在聚合反应程度进行到90%或更高时加入相当于封端剂的羧基化合物，可提高端羧基含量，进而提高聚亚芳基硫醚对其共混物相容性的改善程度的技术启示。另一方面，对比文件1实施例6的run22是在235℃保持1小时的30分钟后向聚合混合物中加入0.02g-mol对碘苯甲酸和0.15g-molNMP，并且进一步在265℃聚合3小时。虽然对比文件1实施例6中的具体羧基化合物碘苯甲酸是在聚合反应过程中加入的，但并未载明在聚合反应程度进行到90%或更高时加入，更未给出羧基化合物在聚合反应程度进行到90%或更高时加入可提高端羧基含量进而提高聚合物对其共混物相容性改善程度的技术启示。对比文件2以及公知常识也未教导本申请权利要求1限定的羧基化合物的加入时机。因此，本领域技术人员在对比文件1和对比文件2的基础上，并没有动机选择在熔融聚合反应过程进行到90%或更高时加入具有羧基的化合物，以获得FT-IR光谱中显示1600cm-1到1800cm-1的峰（代表端羧基的峰）且峰的相对高度强度能达到0.5-10%的聚亚芳基硫醚，进而达到提高聚亚芳基硫醚对其共混物相容性改善程度的技术效果。
基于上述理由，尚没有充分理由和证据表明在对比文件1的基础上结合对比文件2获得权利要求1的技术方案是显而易见的，并且权利要求1聚亚芳基硫醚具有与其他聚合物材料或填充物更好相容性从而获得更佳力学性能的有益技术效果。因此，本领域技术人员在对比文件1和对比文件2的基础上，尚不能得出权利要求1的技术方案不具有突出的实质性特点和显著的进步，进而不具备专利法第22条第3款规定的创造性的结论。
权利要求2-13是独立权利要求1的从属权利要求，权利要求14-15要求保护基于权利要求1-13聚亚芳基硫醚的成型的制品。基于与权利要求1相同的理由，本领域技术人员在对比文件1和对比文件2的基础上，也尚不能得出权利要求2-15的技术方案不具有突出的实质性特点和显著的进步，进而不具备专利法第22条第3款规定的创造性的结论。
根据上述事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
撤销国家知识产权局于2017年10月11日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门以下述文本为基础继续进行审批程序：
复审请求人于2019年07月12日提交的权利要求第1-15项；
复审请求人于2015年02月03日本申请进入中国国家阶段时提交的国际申请文件中文译文的说明书第1-19页、说明书摘要。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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