发明创造名称：一种催化剂及其制备方法
外观设计名称：
决定号：187067
决定日：2019-08-20
委内编号：1F249726
优先权日：
申请（专利）号：201610039733.5
申请日：2016-01-12
复审请求人：山东化工技师学院
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：张磊
合议组组长：孙思
参审员：马剑峰
国际分类号：B01J23/80
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：判断一项权利要求的创造性时，如果该权利要求请求保护的技术方案与最接近的现有技术相比存在区别特征，但本领域技术人员在最接近的现有技术中引入上述区别特征以得到该权利要求请求保护的技术方案是显而易见的，则该权利要求请求保护的技术方案不具备创造性。
全文：
本复审请求案涉及申请号为201610039733.5，名称为“一种催化剂及其制备方法”的发明专利申请（下称本申请）。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年12月26日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-7相对于对比文件1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的审查文本为申请日提交的说明书摘要、说明书第1-47段、权利要求第1-7项。驳回决定中引用了以下对比文件：
对比文件1：CN104549521A，公开日为2015年4月29日；
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种催化剂，其特征在于，由以下重量份的原料制备而成：
金属铝粉60～80份、纳米镍粉3～5份、金属钙粉3～5份、纳米锌粉3～5份、红外反射二氧化钛2～4份、氯化钠2～4份、氯化钾2～4份、钛酸钡2～4份、聚乙烯醇30～40份、松节油衍生物10～15份、全氟烷基的丙烯酸系添加剂4～8份、脂肪醇聚氧乙烯醚0.5～1.5份、水50～70份。
2. 根据权利要求1所述的一种催化剂，其特征在于，所述红外反射二氧化钛粒径为1000nm～1500nm，TiO2含量为85％～95％，表面包覆层SiO2与Al2O3的含量为5～15％。
3. 根据权利要求1所述的一种催化剂，其特征在于，所述松节油衍生物为蒎烯的异构、歧化产物。
4. 一种催化剂的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
S1、按权利要求1～3任一项所述的配方称取各组分；
S2、将脂肪醇聚氧乙烯醚溶于水，加热至80～90℃，加热过程中一边缓慢滴入松节油衍生物和聚乙烯醇，一边搅拌，自然冷却降温至50～60℃，加入全氟烷基的丙烯酸系添加剂，并恒温5～6h，得混合液A；
S3、将金属铝粉与钛酸钡、氯化钠和氯化钾混合搅拌后，在120～130℃下与纳米镍粉混合，并在高压氢气气氛下放置1～2h，得混合物B；
S4、将所得混合物B与金属钙粉和纳米锌粉混合，在氩气保护下，球磨3～6h，得混合物C；
S5、将所得的混合物C与混合液A混合后，匀速搅拌并加热至120～180℃，恒温4h后超声分散1h，再用去离子水洗涤后真空干燥，得粉体；
S6、将所得粉体置于双螺杆挤出机内，螺杆挤出机转速为600～900rpm，压力为2～3MPa，经过熔融挤出造粒，得催化剂。
5. 根据权利要求4所述的一种催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤S5中干燥温度为100℃，干燥2～5h。
6. 根据权利要求4所述的一种催化剂的制备方法，其特征在于，所述双螺杆挤出机包括十个温控区，温控1～2区的温度为200～280℃，温控3～4区的温度为200～280℃，温控5～6区的温度为200～280℃，温控7～8区的温度为200～280℃，温控9～10区的温度为200～280℃。
7. 根据权利要求4所述的一种催化剂的制备方法，其特征在于，所述的双螺杆挤出机中引入拉伸流元件。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年4月5日向国家知识产权局提出了复审请求，并提交了修改的权利要求第1-6项，权利要求修改如下：将权利要求2的附加技术特征并入权利要求1中并修改了权利要求的引用关系，修改后的权利要求1-6如下：
“1. 一种催化剂，其特征在于，由以下重量份的原料制备而成：
金属铝粉60～80份、纳米镍粉3～5份、金属钙粉3～5份、纳米锌粉3～5份、红外反射二氧化钛2～4份、氯化钠2～4份、氯化钾2～4份、钛酸钡2～4份、聚乙烯醇30～40份、松节油衍生物10～15份、全氟烷基的丙烯酸系添加剂4～8份、脂肪醇聚氧乙烯醚0.5～1.5份、水50～70份；所述红外反射二氧化钛粒径为1000nm～1500nm，TiO2含量为85％～95％，表面包覆层SiO2与Al2O3的含量为5～15％。
2. 根据权利要求1所述的一种催化剂，其特征在于，所述松节油衍生物为蒎烯的异构、歧化产物。
3. 一种催化剂的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
S1、按权利要求1～2任一项所述的配方称取各组分；
S2、将脂肪醇聚氧乙烯醚溶于水，加热至80～90℃，加热过程中一边缓慢滴入松节油衍生物和聚乙烯醇，一边搅拌，自然冷却降温至50～60℃，加入全氟烷基的丙烯酸系添加剂，并恒温5～6h，得混合液A；
S3、将金属铝粉与钛酸钡、氯化钠和氯化钾混合搅拌后，在120～130℃下与纳米镍粉混合，并在高压氢气气氛下放置1～2h，得混合物B；
S4、将所得混合物B与金属钙粉和纳米锌粉混合，在氩气保护下，球磨3～6h，得混合物C；
S5、将所得的混合物C与混合液A混合后，匀速搅拌并加热至120～180℃，恒温4h后超声分散1h，再用去离子水洗涤后真空干燥，得粉体；
S6、将所得粉体置于双螺杆挤出机内，螺杆挤出机转速为600～900rpm，压力为2～3MPa，经过熔融挤出造粒，得催化剂。
4. 根据权利要求3所述的一种催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤S5中干燥温度为100℃，干燥2～5h。
5. 根据权利要求3所述的一种催化剂的制备方法，其特征在于，所述双螺杆挤出机包括十个温控区，温控1～2区的温度为200～280℃，温控3～4区的温度为200～280℃，温控5～6区的温度为200～280℃，温控7～8区的温度为200～280℃，温控9～10区的温度为200～280℃。
6. 根据权利要求3所述的一种催化剂的制备方法，其特征在于，所述的双螺杆挤出机中引入拉伸流元件。”
复审请求人认为：（1）对比文件1与本申请的技术领域和解决的技术问题不同；本申请催化效率高，性能稳定，用于氨自热重整反应时，能够使氨稳定高效分解；（2）对比文件1中铝和铋有协同作用，本领域技术人员不会想到替换氯化铋组分，即使替换，也是替换为与氯化铋性能相近的组分；本申请使用了表面包覆二氧化硅和氧化铝的二氧化钛，均不与铝发生置换反应；钛酸钡也不能被铝置换；即本申请中的TiO2与钛酸钡与对比文件1中的氯化铋作用不同；（3）松节油衍生物具有六元环和胺基，常用作反应原料，全氟烷基的丙烯酸系添加剂是典型的表面活性剂，而甲苯通常作为溶剂使用，乙酸乙酯为常用的极性溶剂，无论是结构还是用途都不相同，不能简单替换。
经形式审查合格，国家知识产权局依法受理了该复审请求，于2018年4月28日发出了复审请求受理通知书，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年4月24日向复审请求人发出复审通知书，指出：a.权利要求1与对比文件1的区别特征是：权利要求1的催化剂不含氯化铋、甲苯、乙酸乙酯，但含有红外反射二氧化钛、钛酸钡、全氟烷基的丙烯酸系添加剂和松节油衍生物，且镍粉和锌粉为纳米级，限定了红外反射二氧化钛的粒径及组成以及催化剂中各组分的份数。针对上述区别特征，纳米级的镍粉和锌粉是为了更好的传质，红外反射二氧化钛和钛酸钡是本领域代替氯化铋的常规催化活性组分，而松节油衍生物也是本领域能够代替甲苯和乙酸乙酯的有机溶剂；全氟烷基的丙烯酸系添加剂是本领域常用的表面活性剂；而各原料的配比可以在对比文件1公开的组分含量的基础上进行调整，适宜的数值范围经过有限的试验即可确定，红外反射二氧化钛的组成和粒径也为本领域的常规组成和常规参数范围，上述原料的替换和参数的选择没有产生预料不到的技术效果。b.权利要求2限定的松节油衍生物的具体种类为本领域的常规选择。c.权利要求3与对比文件1的区别在于：催化剂存在区别；制备方法中钛酸钡、全氟烷基的丙烯酸系添加剂、松节油衍生物的加入时机，采用螺杆挤出机挤出粉料代替对比文件1的压片成型。针对上述区别，对于催化剂的区别参见对权利要求1-2的评述；钛酸钡、全氟烷基的丙烯酸系添加剂、松节油衍生物的加入时机是本领域的常规选择，且采用螺杆挤出机挤出粉料也是本领域的制备成型催化剂的惯用手段，具体的挤出工艺经过简单的有限的试验即可确定，上述制备方法的调整没有产生预料不到的技术效果。d. 权利要求4-6限定的具体制备步骤和参数属于本领域的公知常识或是本领域技术人员可以通过有限的试验确定的。综上，权利要求1-6不具备创造性。
针对复审请求人的意见陈述，合议组认为：（1）对比文件1的催化剂组成中含有金属Ni，而Ni是本领域常见的氨分解催化剂活性组分，因此，本领域技术人员可以预期该催化剂具有氨分解制氢的催化活性，其适用于催化氨分解制氢反应；本申请的催化剂中并未含有贵金属组分，将其用于氨分解制氢反应后，其并不存在对比文件1的抑制铝的氧化的技术问题；此外，说明书中并未给出催化剂对氨分解反应的催化性能数据，其记载的催化效率高、性能稳定等表述不能作为判断本申请具备创造性的依据。（2）将对比文件1的催化剂用于氨分解制氢反应后，氯化铋不再是对比文件1的必要组分，且在调整催化剂组分时不需要再考虑与铝是否能发生置换反应的问题；将对比文件1的氯化铋替换为本领域的常规催化活性组分红外反射二氧化钛和钛酸钡是本领域的常规选择；表面包覆二氧化硅和氧化铝的二氧化钛也是本领域催化剂的常规组分，上述替换并未产生预料不到的技术效果。（3）松节油衍生物是本领域中常见的有机溶剂，将其替换对比文件1的甲苯和乙酸乙酯是本领域的常规选择；全氟烷基的丙烯酸系添加剂是本领域中常见的表面活性剂，本领域技术人员为了实现催化剂组分的有效分散，容易想到添加上述组分，其技术效果是本领域技术人员可以合理预期的。因此，复审请求人的上述意见陈述不具有说服力。
复审请求人于2019年6月1日提交了意见陈述书，未对申请文件作出修改。
复审请求人陈述了本申请具备创造性的理由，主要观点如下：
（1）本申请和对比文件1虽然都是制氢，但制氢原料不同，反应类型也不同，本领域技术人员不能由对比文件1的水蒸气和铝置换反应制氢，想到将催化剂用于氨气自热重整反应制氢，并对催化剂组分进行调整；
（2）红外反射二氧化钛和钛酸钡与氯化铋不是同类催化剂，不是本领域代替氯化铋的常规催化活性组分；
（3）本申请记载的“催化效率高、性能稳定”的技术效果可以作为判断本申请具备创造性的依据。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、关于审查文本
本复审请求审查决定所针对的审查文本为：复审请求人于2018年4月5日提交的权利要求第1-6项，申请日提交的说明书摘要、说明书第1-47段。
关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
判断一项权利要求的创造性时，如果该权利要求请求保护的技术方案与最接近的现有技术相比存在区别特征，但本领域技术人员在最接近的现有技术中引入上述区别特征以得到该权利要求请求保护的技术方案是显而易见的，则该权利要求请求保护的技术方案不具备创造性。
关于权利要求1
权利要求1请求保护一种催化剂。对比文件1公开了一种制氢催化剂，并具体公开了（参见说明书第7-8、11-15段）其包括由以下重量份的原料配比配制而成：金属铝粉70～80；金属镍粉3～5；金属钙粉3～5；金属锌粉3～5；氯化铋 2～4；氯化钠2～4；氯化钾2～4；聚乙烯醇30～40；甲苯10～15；乙酸乙酯4～8；脂肪醇聚氧乙烯醚0.5～1.5；水40～70；制氢催化剂的制备方法，其包括如下步骤：(a)将脂肪醇聚氧乙烯醚溶于水，并加热至80℃，加热过程中一边缓慢滴入甲苯和乙酸乙酯，一边搅拌，自然冷却降温至60℃，加入乙酸乙酯，并恒温5h，配成催化溶液；(b)将金属铝粉与氯化铋、氯化钠和氯化钾混合搅拌后，在120℃下与金属镍粉混合，并在高压氢气气氛下放置1h，配成催化基料；(c)将所述催化基料与金属钙粉和金属锌粉混合，在氩气保护下，球磨 3～6h，配成催化主料；(d)将所述催化主料投入所述催化溶液中，加热至120～180℃并恒温4h，在加热过程中匀速搅拌，搅拌下，超声分散1h，再用离子水洗涤后真空干燥，干燥温度100℃，干燥2～5h，拿出后放入压片模具用3吨压力压制成块状，再放置在氩气中，恒温60-100℃2～6h，制得所述制氢催化剂。
权利要求1要求保护的技术方案与对比文件1所公开的内容相比，区别技术特征是：权利要求1的催化剂不含氯化铋、甲苯、乙酸乙酯，但含有红外反射二氧化钛、钛酸钡、全氟烷基的丙烯酸系添加剂和松节油衍生物，且镍粉和锌粉为纳米级，限定了红外反射二氧化钛的粒径及组成以及催化剂中各组分的份数。
针对上述区别技术特征，纳米级的镍粉和锌粉是为了更好的传质，红外反射二氧化钛和钛酸钡是本领域代替氯化铋的常规催化活性组分，而松节油衍生物也是本领域能够代替甲苯和乙酸乙酯的有机溶剂；全氟烷基的丙烯酸系添加剂是本领域常用的表面活性剂，本领域技术人员为了实现催化剂组分的有效分散，容易想到添加上述组分；而各原料的配比可以在对比文件1公开的组分含量的基础上进行调整，适宜的数值范围经过有限的试验即可确定，红外反射二氧化钛的组成和粒径也为本领域的常规组成和常规参数范围，上述原料的替换和参数的选择没有产生预料不到的技术效果。
由此可知，在对比文件1的基础上得到权利要求1请求保护的技术方案，对本领域的技术人员来说是显而易见的，因此权利要求1不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
关于权利要求2
权利要求2对权利要求1作了进一步限定，松节油衍生物的具体种类是本领域的常规选择，因此在其引用的权利要求1不具备创造性的情况下，权利要求2也不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
关于权利要求3
权利要求3请求保护一种催化剂的制备方法。对比文件1公开了一种制氢催化剂的制备方法，其具体公开的内容参见对权利要求1的评述。
权利要求3要求保护的技术方案与对比文件1所公开的内容相比，区别技术特征是：（1）权利要求3的催化剂不含氯化铋、甲苯、乙酸乙酯，但含有红外反射二氧化钛、钛酸钡、全氟烷基的丙烯酸系添加剂和松节油衍生物，且镍粉和锌粉为纳米级，红外反射二氧化钛的粒径及组成以及催化剂中各组分的份数；（2）钛酸钡、全氟烷基的丙烯酸系添加剂、松节油衍生物的加入时机，采用螺杆挤出机挤出粉料代替对比文件1的压片成型。
对于区别特征（1）参见对权利要求1的评述；
对于区别特征（2），钛酸钡、全氟烷基的丙烯酸系添加剂、松节油衍生物的加入时机是本领域的常规选择，且采用螺杆挤出机挤出粉料也是本领域的制备成型催化剂的惯用手段，具体的挤出工艺经过简单的有限的试验即可确定，上述制备方法的调整没有产生预料不到的技术效果。
因此，在对比文件1的基础上得到权利要求3请求保护的技术方案，对本领域的技术人员来说是显而易见的，因此权利要求3不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
关于权利要求4-6
权利要求4-6对权利要求3作了进一步限定，对比文件1公开了（参见说明书第15段）干燥参数。此外，双螺杆挤出过程中引入拉伸流元件是为了改善捏合料流变性的常规技术手段，且采用分区温度调节挤出也是本领域为了更好的挤出成型的惯用技术，具体的分区温度经过简单试验可即确定，其技术效果是可以预期的。因此在其引用的权利要求3不具备创造性的情况下，权利要求4-6也不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
3、关于复审请求人的意见陈述
对于复审请求人的意见陈述，合议组认为：
（1）本申请权利要求中并未限定催化剂的用途，即使将催化氨分解制氢反应的用途限定到权利要求中，对比文件1的催化剂组成中含有镍粉，而镍是本领域常见的氨分解催化剂活性组分，本领域技术人员容易想到将对比文件1的催化剂用于氨分解制氢反应，为了实现更优的催化性能，本领域技术人员有动机调整催化剂中各组分的种类和含量；
（2）将对比文件1的催化剂用于氨分解制氢反应后，氯化铋不再是对比文件1中必要的催化活性组分，本领域技术人员有动机将其替换为其他活性组分；而红外反射二氧化钛和钛酸钡是本领域代替氯化铋的常规催化活性组分，且说明书中并未记载相关实验数据表明上述两种组分对氨分解制氢反应具有催化活性；
（3）“催化反应效率高，性能稳定”只是定性地描述了催化剂的技术效果，而在催化剂领域中，催化性能的定量数据（转化率、产物选择性、寿命数据等）才能准确反映催化剂的催化性能和稳定性，本申请中并未记载氨分解制氢反应的催化活性等数据，即没有证据表明本申请相对于对比文件取得了预料不到的技术效果；
因此，复审请求人的意见不具有说服力。
根据上述事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年12月26日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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