发明创造名称:一种用于锂离子电池的复合负极材料
外观设计名称:
决定号:187327
决定日:2019-08-19
委内编号:1F273781
优先权日:
申请(专利)号:201310535550.9
申请日:2013-11-01
复审请求人:中国科学院物理研究所
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:王南野
合议组组长:高瑜
参审员:伍俊霞
国际分类号:H01M4/13,H01M4/62,H01M10/0525
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款
决定要点
:虽然一项权利要求与作为最接近现有技术的对比文件相比存在区别技术特征,但该区别技术特征是本领域的公知常识,则在上述对比文件和公知常识结合的基础上获得该权利要求的技术方案是显而易见的,该权利要求不具备创造性。
全文:
本复审请求涉及申请号为201310535550.9,名称为“一种用于锂离子电池的复合负极材料”的发明专利申请(下称“本申请”)。申请人为中国科学院物理研究所。本申请的申请日为2013年11月01日,公开日为2015年05月13日。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门于2018年11月02日发出驳回决定,驳回了本申请,其理由是:权利要求1-9不具有专利法第22条第3款规定的创造性。权利要求1请求保护一种复合负极材料,其与对比文件2(CN1830102A,公开日为2006年09月06日)的区别在于:权利要求1限定了导电高分子材料为聚丙烯腈在200℃加热2小时发生交联得到的产物。可见,权利要求1所要解决的技术问题为:提高导电高分子材料的导电性能。聚丙烯腈是本领域常用的导电高分子材料,通过光、热等辐射使导电高分子材料发生交联反应,形成大共轭环,以进一步提高其导电能力,是本领域常用的技术手段。因此权利要求1不具有创造性。权利要求2、3、5、6的附加技术特征被对比文件2公开,权利要求4的附加技术特征或被对比文件2公开,或是公知常识,权利要求7的附加技术特征是本领域技术人员容易想到的,权利要求8的附加技术特征是本领域的常规选择,因此权利要求2-8不具有创造性。权利要求9请求保护一种锂离子电池,在权利要求1-8请求保护的复合负极材料不具有创造性的情况下,权利要求9也不具有创造性。驳回决定所依据的文本为申请日2013年11月01日提交的说明书第1-118段、说明书附图图1、2、说明书摘要、摘要附图,2018年06月12日提交的权利要求第1-9项。驳回决定所针对的权利要求书如下:
“1. 一种用于锂离子电池的复合负极材料,包括负极活性材料和电子/离子混合导体材料,其中所述负极活性材料被包覆在所述电子/离子混合导体材料中,其中所述电子/离子混合导体材料包括离子导电材料,所述离子导电材料包括聚丙烯腈通过在200℃加热2小时发生交联得到的产物。
2. 根据权利要求1所述的复合负极材料,其中所述电子/离子混合导体材料在25℃的电子电导率和离子电导率都大于10-20Scm-1。
3. 根据权利要求1所述的复合负极材料,其中所述电子/离子混合导体材料为混合物,还包括电子导电材料。
4. 根据权利要求3所述的复合负极材料,所述电子导电材料选自碳、金属、导电高分子材料中的一种或多种。
5. 根据权利要求3所述的复合负极材料,所述离子导电材料为混合物,还包括锂盐。
6. 根据权利要求1所述的复合负极材料,其中所述电子/离子混合导体材料还包括锂盐。
7. 根据权利要求3或6所述的复合负极材料,其中所述电子/离子混合导体材料还包括纳米陶瓷颗粒。
8. 根据权利要求1所述的复合负极材料,其中所述负极活性材料为硅、锡、SnO2、SnCo、SiO或FeSi。
9. 一种锂离子电池,包括如权利要求1-8中任一项所述的复合负极材料。”
申请人(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2019年02月15日向国家知识产权局提出了复审请求,未修改申请文件。复审请求人认为:(1)通过未经任何处理的聚丙烯腈(PAN)、PAN在100℃加热6小时和PAN在200℃加热2小时条件下处理后得到的产物的紫外-可见吸收光谱以及上述三种产物的颜色可知,PAN在200℃加热2小时发生了环化共轭,环化共轭使PAN由绝缘高分子材料变为导电高分子材料;(2)权利要求1中的PAN在200℃加热2小时后交联得到环形共轭结构能够将负极活性材料有效包裹在电子/离子混合导体材料中,确保负极活性材料结构稳定和良好的电接触,并给出了权利要求1的复合负极活性材料和未经处理的PAN的复合负极活性材料涂覆在集流体表面上形成的负极在充放电之前的截面图,从中可以看出,权利要求1的复合负极材料能够避免充放电过程中因负极活性物质的体积变化所导致的负极结构破坏和裂痕等问题;(3)不认同原审查部门对于公知常识的认定,认为聚丙烯腈是一种绝缘高分子材料,因其不具有电子传导能力而与锂盐构成聚合物电解质,本领域技术人员不会有动机将聚丙烯腈在200℃加热2小时后得到环化共轭结构,以增加其电子导电性能;(4)不认同原审查部门对于技术效果的认定,认为权利要求1请求保护的是用于锂离子电池的复合负极材料,因此在评价技术效果时应将权利要求1的复合负极材料的性能与现有技术方案(例如对比文件2)相比较,不能仅由于电池性能没有明显改善即得出权利要求1的复合负极材料的性能没有改善以及技术效果是本领域技术可以预料到的等结论。
经形式审查合格,国家知识产权局于2019年02月20日依法受理了该复审请求,并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为,(1)复审请求人提交的实验数据均未体现在本申请的申请文件中,不能证明公众在申请日之前已知晓交联PAN具有该实验数据显示的性能。本申请说明书中并没有体现包含交联PAN的负极材料具有特殊的性能。也就是说,本申请的发明点在于采用电子/离子混合导体材料包裹负极活性材料,而非采用交联PAN作为离子导体材料。另外,PAN交联后形成-C=N-C=N环化共轭体系是本领域的公知常识,环状的共轭体系具有更好的导电性能也是本领域的公知常识。交联后线性高分子形成网状或体型高分子结构,能够提高材料的机械性能,这也是本领域技术人员根据交联聚合物的结构通过合乎逻辑的推理能够得出的结论。(2)对比文件2公开了本申请的发明点。对比文件2中的负极具有提高电子电导率的需求。通过PAN交联形成环化共轭体系,以提高负极中凝胶电解质导电性能,这样的改进是符合上述需求的。也就是说,在对比文件2的基础上,本领域技术人员有动机进行使PAN交联的改进。(3)驳回决定中采用本申请的多个实施例相互比较,只是为了佐证申请文件中交联PAN只是本申请列举的多种高分子聚合物中的一种常规选择,相对于其他的未进行交联的聚合物,其并没有预料不到的技术效果。因而坚持原驳回决定。
随后,国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年06月12日向复审请求人发出复审通知书,指出:权利要求1-9相对于对比文件2和本领域的公知常识的结合不具有专利法第22条第3款规定的创造性。同时指出,(1)在本申请的说明书中并未记载PAN在200℃加热2小时发生了环化共轭以及环化共轭使PAN由绝缘高分子材料变为导电高分子材料;(2)在本申请的说明书中并未记载PAN在200℃加热2小时后交联得到的产物具有确保负极活性材料结构稳定和良好的电接触的技术效果;(3)本领域中公知的是聚丙烯腈的分子结构为线型,将线型分子结构的聚合物交联形成网络结构可以提高其机械性能是公知常识(方少明,冯钠主编,《高分子材料成型工程》,中国轻工业出版社,2014年06月01日出版,ISBN:9787501990382,第48页,2.4.4聚合物的交联),因此为了提高对比文件1中复合负极材料的机械性能,本领域技术人员容易想到使其中的聚丙烯腈交联,即在锂离子电池的复合负极材料中采用PAN交联得到的产物,而且本申请的说明书中未记载PAN交联是为了增加其电子导电性能;(4)本申请的说明书中并未提供实验数据证明权利要求1的复合负极材料与现有技术方案相比较性能得到了改善。
复审请求人于2019年07月25日提交了复审无效宣告程序意见陈述书,但未修改申请文件。复审请求人认为:(1)通过对比由权利要求1的复合负极活性材料涂覆在集流体表面上形成的负极在充放电之前的截面图、经过50次充放电之后的截面图、以及包括了未经处理的PAN的复合负极活性材料涂覆在集流体表面上形成的负极在充放电之前的截面图、经过50次充放电之后的截面图可知,权利要求1的复合负极材料涂覆在集流体上后,能够防止负极材料在充放电过程中由于体积的膨胀-收缩导致的颗粒破碎,避免颗粒之间以及颗粒与集流体之间的电接触变差,该效果在原始提交的申请文件中有明确的记载。权利要求1相对于对比文件2实际解决的技术问题是提供一种避免其中的负极活性颗粒破碎以及负极活性颗粒与集流体之间的电接触变差的复合负极材料。对比文件2没有公开上述区别技术特征,更没有披露采用上述区别技术特征用来解决上述技术问题的启示,上述区别技术特征解决上述技术问题并非本领域的公知常识,权利要求1的技术方案相对于现有技术带来了有益效果,因而具有显著的进步;(2)上述对比试验是针对申请文件记载的能够实现的技术效果补充做出的,是用于进一步说明所属领域技术人员能够从申请文件中直接获知本申请在申请时能够实现的技术效果,因此上述对比试验的技术效果在本申请文件中具有明确的依据,没有引入新的内容,应当予以考虑。
在上述程序的基础上,合议组认为本案事实已经清楚,可以作出审查决定。
决定的理由
审查文本的认定
复审请求人在复审请求审查阶段未对申请文件进行修改。因此本复审请求审查决定所针对的文本与驳回决定所针对的文本相同,即:申请日2013年11月01日提交的说明书第1-118段、说明书附图图1、2、说明书摘要、摘要附图,2018年06月12日提交的权利要求第1-9项。
(二)关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定:创造性,是指与现有技术相比,该发明具有突出的实质性特点和显著的进步,该实用新型具有实质性特点和进步。
虽然一项权利要求与作为最接近现有技术的对比文件相比存在区别技术特征,但该区别技术特征是本领域的公知常识,则在上述对比文件和公知常识结合的基础上获得该权利要求的技术方案是显而易见的,该权利要求不具备创造性。
在本复审请求审查决定中引用的对比文件与驳回决定和复审通知书中引用的对比文件相同,即:
对比文件2:CN1830102A,公开日为2006年09月06日。
权利要求1不具有专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求1请求保护一种用于锂离子电池的复合负极材料。对比文件2公开了一种锂离子电池的负极复合材料(参见说明书第5页第4段-第6页第4段,第28页第1段-第33页第1段,第41页第5-6段,实施例2,图2-5),该负极复合材料包括负极活性材料、用来增强电子电导率的导电材料、粘结剂、用来增强离子传导率的锂盐和电解质(相当于离子导电材料),其中导电材料可以为乙炔黑、碳黑、石墨等,用来增强离子传导率的锂盐和电解质为可以形成非水电解质的材料,非水电解质优选是由电解质高聚物和例如锂盐的支持盐组成的全固体电解质,或者由电解质高聚物和保持在其中的电解质溶液组成的高聚凝胶电解质,高聚物凝胶电解质中包含的主体聚合物可以是聚丙烯腈(PAN),PAN属于用于电解质的离子传导高聚物,从图2-5可以看出,负极活性材料、导电材料形成的固体活性材料包裹在粘结剂和电解质中,相当于负极活性材料被包裹在导电材料、粘结剂和电解质形成的混合材料中。由此可见,权利要求1与对比文件2相比,区别仅在于:离子传导材料包括聚丙烯腈在200℃加热2小时发生交联得到的产物。基于该区别技术特征可以确定,权利要求1所要解决的技术问题为:提高复合负极材料的机械性能。聚丙烯腈是本领域常用的离子传导高分子材料,也是本领域常用的粘结剂,交联是提高其机械性能的惯用技术手段,具体的交联温度和时间可以由本领域技术人员通过有限的试验来确定。因此在对比文件2的基础上结合本领域的公知常识得到权利要求1的技术方案是显而易见的,权利要求1不具有突出的实质性特点和显著的进步,不具有创造性。
2.权利要求2不具有专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求2引用权利要求1,对比文件2(参见说明书第5页第4段-第6页第4段,第28页第1段-第33页第1段,第41页第5-6段,实施例2,图2-5)公开了负极复合材料包括用来增强电子电导率的导电材料、用来增强离子传导率的锂盐和电解质,其中导电材料可以为乙炔黑、碳黑、石墨等,本申请的电子导电材料也可以是碳材料,本申请的混合导体材料的电子电导率大于10-20S cm-1,对比文件2的由导电材料、粘结剂、用来增强离子电导率的锂盐和电解质形成的混合材料的电子电导率必然也大于10-20S cm-1;混合导体材料的离子传导率是由其组成决定的,当其组成显而易见时,其离子电导率也是显而易见的。因此,当其引用的权利要求1不具有创造性时,权利要求2也不具有创造性。
3.权利要求3-6不具有专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求3、6引用权利要求1,权利要求4、5引用权利要求3,对比文件2(参见说明书第5页第4段-第6页第4段,第28页第1段-第33页第1段,第41页第5-6段,实施例2,图2-5)公开了负极复合材料包括用来增强电子电导率的导电材料、用来增强离子传导率的锂盐和电解质,其中导电材料可以为乙炔黑、碳黑、石墨等。由此可见,权利要求3-6的附加技术特征被对比文件2公开了。因此当它们引用的权利要求不具有创造性时,权利要求3-6也不具有创造性。
金属、导电高分子材料也是常用的电子导电材料,因此权利要求4中电子导电材料为金属、导电高分子材料的技术方案也不具有创造性。
4. 权利要求7、8不具有专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求7引用权利要求3或6,纳米陶瓷是本领域常用的离子传导材料,本领域技术人员容易想到在电子/离子混合导体材料中加入纳米陶瓷颗粒以提高其离子传导能力。因此当其引用的权利要求3或6不具有创造性时,权利要求7也不具有创造性。
权利要求8引用权利要求1,其中的负极活性材料为本领域技术人员对于负极材料的常规选择。因此当其引用的权利要求1不具有创造性时,权利要求8也不具有创造性。
5. 权利要求9不具有专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求9请求保护一种锂离子电池。对比文件2(参见说明书第5页第4段-第6页第4段,第28页第1段-第33页第1段,第41页第5-6段,实施例2,图2-5)公开了一种锂离子电池,其负极材料为复合材料。当权利要求9引用的权利要求1-8相对于对比文件2和本领域的公知常识的结合不具有创造性时,权利要求9也不具有突出的实质性特点和显著的进步,不具有创造性。
(三)对复审请求人相关意见的评述
对于复审请求人的意见,合议组认为:(1)虽然本申请的说明书中记载了“可防止负极材料在充放电过程中由于体积的膨胀-收缩导致的颗粒破碎,避免颗粒之间以及颗粒与集流体之间的电接触变差,防止颗粒与电解液接触”的技术效果,但该技术效果是将负极活性材料包裹在电子/离子混合导体材料中产生的,并不是仅由在200℃加热2小时使聚丙烯腈发生交联得到的产物产生的,对比文件2同样能够解决复审请求人认为的权利要求1相对于对比文件2实际解决的技术问题:提供一种避免其中的负极活性颗粒破碎以及负极活性颗粒与集流体之间的电接触变差的复合负极材料;(2)本领域技术人员不能从申请文件中直接获知本申请在申请时通过使聚丙烯腈发生交联得到的产物能够实现“可防止负极材料在充放电过程中由于体积的膨胀-收缩导致的颗粒破碎,避免颗粒之间以及颗粒与集流体之间的电接触变差,防止颗粒与电解液接触”的技术效果,因此复审请求人所述的对比试验并不是针对申请文件记载的能够实现的技术效果补充做出的,实际上是引入了新的内容,因此不予以考虑。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年11月02日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人可自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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