发明创造名称：组合物、有机光电元件、以及显示设备
外观设计名称：
决定号：187160
决定日：2019-08-19
委内编号：1F248480
优先权日：2013-08-12
申请（专利）号：201480044784.6
申请日：2014-02-20
复审请求人：三星SDI株式会社
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：吴燕
合议组组长：姚云
参审员：杨志培
国际分类号：C09K11/06，C07D405/04，C07D409/04，H01L51/50
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：在判断创造性时，首先要将权利要求所要求保护的技术方案和最接近的现有技术相比较，确定它们之间的区别特征，进而根据该区别特征所能达到的技术效果确定发明实际解决的技术问题，如果现有技术中给出了将上述区别特征应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的技术启示，则该权利要求所要求保护的技术方案对于本领域技术人员来说是显而易见的，不具备创造性。
全文：
本复审请求审查决定涉及申请号为201480044784.6，名称为“组合物、有机光电元件、以及显示设备”的PCT发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为三星SDI株式会社，申请日为2014年02月20日，优先权日为2013年08月12日，进入中国国家阶段的日期为2016年02月05日，国家阶段的公开日为2016年04月06日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年01月11日以权利要求1-17不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由驳回了本申请。驳回决定所依据的文本为：申请人于2016年02月05日本申请进入中国国家阶段时提交的国际申请中文译文的说明书第1-40页、说明书附图第1页、说明书摘要和摘要附图，以及于2017年01月18日提交的权利要求第1-17项（下称驳回文本）。
驳回文本的独立权利要求如下：
“1. 一种包含由化学式I表示的第一主体化合物以及由化学式2或3表示的第二主体化合物的组合物：
[化学式I]
其中，在化学式I中，
X1是O、或S，
X2是CRaRb，并且
R1至R5、Ra和Rb各自独立地是氢、氘、取代的或未取代的C1至C30烷基、取代的或未取代的C6至C30芳基、取代的或未取代的C3至C30杂芳基、氰基、或它们的组合，
[化学式2]
其中，在化学式2中，
R11至R16各自独立地是氢、氘、取代的或未取代的C1至C20烷基、取代的或未取代的C6至C30芳基、取代的或未取代的C3至C30杂芳基、或它们的组合；
Ar1和Ar2各自独立地选自取代的或未取代的化学式A-1至A-15：
[化学式A-1] [化学式A-2] [化学式A-3] [化学式A-4] [化学式A-5]
[化学式A-6] [化学式A-7] [化学式A-8] [化学式A-9] [化学式A-10]
[化学式A-11] [化学式A-12] [化学式A-13] [化学式A-14] [化学式A-15]
；
[化学式3]
其中，在化学式3中，
X3是O、S或NRi，
L是单键、取代的或未取代的C1至C20亚烷基、取代的或未取代的C2至C20亚烯基、取代的或未取代的C6至C30亚芳基、取代的或未取代的C2至C30杂亚芳基、或它们的组合，并且
R11至R13、R17至R21、以及Ri各自独立地是氢、氘、取代的或未取代的C1至C20烷基、取代的或未取代的C6至C30芳基、取代的或未取代的C3至C30杂芳基、或它们的组合。
15. 一种有机光电器件，包括：
彼此相对的正极和负极，以及
介于所述正极和所述负极之间的至少一个有机层，
其中，所述有机层包含权利要求1至13中任一项所述的组合物。
17. 一种包含权利要求15所述的有机光电器件的显示设备。”
驳回决定认为：（1）相对于对比文件1（CN102473859A，公开日为2012年05月23日）实施例4的A-2、B-1组合，权利要求1中第二主体化合物为化学式2的技术方案与其相比的区别特征在于第2基质化合物杂原子和稠合位置不同（下称区别特征①）；权利要求1中第二主体化合物为化学式3的技术方案与其相比的区别特征在于第2基质化合物杂原子和稠合位置不同（下称区别特征①），第1基质化合物咔唑基团上连接的基团不同（下称区别特征②）。权利要求1实际解决的技术问题是提供一种结构类似的主体化合物组合物。对于区别特征①，对比文件1给出了将第二组分化合物扩展为其通式(21)所示结构的技术启示；对于区别特征②，对比文件2（CN101827834A，公开日为2010年09月08日）公开的一系列用于OLED的主体化合物中包括咔唑-三亚苯基结构。因此权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。（2）从属权利要求2-6进一步限定的第一主体化合物结构或已被对比文件1公开，或是本领域常规的取代基选择；从属权利要求7-12进一步限定的第二主体化合物或已被对比文件1或2公开，或是本领域常规的取代基选择；从属权利要求13-14进一步限定的化合物比例和掺杂剂已被对比文件1公开。因此在其引用的权利要求不具备创造性时，权利要求2-14也不具备创造性。（3）对比文件1公开了将组合物用于有机电致发光器件的发光层中，而将有机电致发光器件用于制备显示设备是本领域的公知常识，因此在权利要求1-14的组合物不具备创造性时，权利要求15-17请求保护的器件和显示设备也不具备创造性。（4）针对申请人的如下意见陈述：本申请式I化合物与对比文件1通式(13)-(16)的第2基质结构不同，本申请化学式2化合物与对比文件1的结构式不同，提供了以本申请化合物1-N分别与本申请化合物2-A、对比化合物HOST1和HOST2形成的组合物制得的OLED进行的补充对比试验，证明在同样的器件和使用主体化合物1-N的情况下，使用不含N的主体化合物2-A相对于含有N环（吡啶或嘧啶）的主体化合物HOST1或HOST2，其器件的驱动电压、发光效率和寿命更佳，且化合物2-A的空穴传输能力也优于HOST1或HOST2。驳回决定认为：①虽然对比实施例证明了主体化合物2-A化合物的效果优于HOST1或HOST2，但权利要求1化学式2将Ar1或Ar2的定义为可以是任意基团取代的A-1至A-15，既然对比实施例证明将苯环上的C替代为N就能使发光性能发生如此大的变化，那么A-1至A-15上任意取代的基团对发光性能的影响更是不能预料的，更不用说权利要求1中还包含化学式3的第二主体化合物，因此申请人提供的对比实施例仅仅能证明化合物2-A具有好的技术效果，而不能证明目前权利要求1的所有技术方案都具有上述效果。②关于第二主体化合物（即对比文件1中的第1基质化合物），对比文件1也公开了一系列不含N六元环直接与连咔唑的N相连的化合物（参见对比文件1说明书第27页），其落入了权利要求1对化学式2化合物的定义范围。
申请人三星SDI株式会社（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年04月09日向国家知识产权局提出了复审请求，并提交了权利要求书全文替换页（共17项，11页）。相比于驳回文本，权利要求书的修改之处在于在权利要求1化学式2中对Ar1和Ar2的定义中进一步限定“其中术语‘取代的’是指使用氘、C1至C30烷基、或C6至C30芳基进行取代代替至少一个氢”；并将权利要求15中包含的组合物改为“权利要求1至14中任一项所述的组合物”。复审请求人认为：修改后本申请式2化合物与对比文件1第2基质化合物结构不同，表’和表’’的补充实验证明了本申请与对比文件化合物的结构差异将改善载流子平衡，进而改善发光效率和寿命。如ACS Appl. Mater. Interfaces，2009，1(6)，pp 1169-1172所述，由于在发射层中的载流子平衡，可以改善效率和寿命；高效OLED需要良好地控制电荷平衡。电荷传输的不平衡导致电荷积累于OLED异质结构中，从而导致效率和寿命的损失。因而具备创造性。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年04月17日依法受理了该复审请求，并将其转送至国家知识产权局原审查部门进行前置审查。
国家知识产权局原审查部门在前置审查意见书中认为：现有证据仍然不能证明目前权利要求1的所有范围都能解决其技术问题并具有创造性，因而坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年04月08日向复审请求人发出复审通知书，指出：（1）相对于对比文件1实施例4公开的组合物，权利要求1中第二主体化合物为化学式2所示化合物的技术方案（以下简称技术方案一）与其相比的区别特征在于①对应于本申请第一主体化合物的X2基团及其所在环的稠合位置不同，②对应于本申请第二主体化合物的Ar2上的取代基不同；第二主体化合物为化学式3所示化合物的技术方案（以下简称技术方案二）与其相比的区别特征在于①对应于本申请第一主体化合物的X2基团及其所在环的稠合位置不同，②对应于本申请第二主体化合物的结构不同。权利要求1相对于对比文件1实际解决的技术问题是提供更多的可制备高效率且寿命长的有机电致发光元件的发光层主体材料。对于上述技术方案的区别特征①，对比文件1中优选为式(21)所示结构的第2基质化合物给出了其第2基质化合物的稠环为本申请化学式I所示结构以及苯环上取代基可选范围的教导，本领域技术人员结合本领域的常规基团修饰方法，经有限的实验可进一步筛选出权利要求1限定的其他变量。对于技术方案一中的区别特征②，对比文件1公开了其第1基质化合物可以为式(9)所示结构，本领域技术人员基于公知常识容易想到在保留双咔唑基团的基础上替换咔唑环上的取代基为常见基团，经有限的试验即可筛选出权利要求1限定的化学式2化合物。对于技术方案二中的区别特征②，对比文件1公开了其第1基质可为式(7)至(8)任意一项所示的化合物，对比文件2公开了式(VI)所示结构的含苯并[9,10]菲的苯并稠合的噻吩或苯并稠合的呋喃可以用作有机发光器件的发射层的主体，还教导了含苯并[9,10]菲和苯并呋喃二者的材料可以被有利地用作PHOLED中的主体或空穴封闭材料，可提供改善的电子稳定作用，从而改善器件稳定性和效率，同时具有低电压，且性能可以根据需要调节。本领域技术人员基于该教导容易想到将对比文件1的第1基质化合物替换为结构中包含苯并[9,10]菲的咔唑、二苯并噻吩或二苯并呋喃化合物，经有限的实验确定出权利要求1限定的化学式3化合物结构是容易的。因此权利要求1不具备创造性。（2）从属权利要求2-12进一步限定的第一主体化合物、第二主体化合物的通式化合物结构或具体化合物是本领域技术人员基于对比文件1或2的教导，结合本领域的常规基团替换方式，经有限的实验容易确定的。从属权利要求13进一步限定的主体化合物比例和从属权利要求14进一步限定的包含磷光掺杂剂已被对比文件1教导，因此在其引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求2-14也不具备创造性。（3）对比文件1实施例4公开了有机发光二极管；而显示设备是有机发光器件的常见应用领域。因此在所述组合物不具备创造性的基础上，权利要求15-17也不具备创造性。（4）对于复审请求人的意见陈述，合议组认为：补充实验数据所待证实的效果超出了原始申请文件公开的范围，本申请权利要求包含了大量在本申请说明书中未得到实施且本领域技术人员也无法预期其效果的技术方案，因此现有证据不足以证明本申请请求保护的组合物均能改善发射层中的载流子平衡，达到改善效率和寿命的技术效果。而为提供更多的可制备高效率且寿命长的有机电致发光元件的发光层主体材料，对比文件1和对比文件2的教导足以使本领域技术人员通过修饰对比文件1化合物的基质化合物结构，从而显而易见地获得本申请的技术方案。
针对上述复审通知书，复审请求人于2019年05月22日提交了权利要求书全文替换页（共15项，9页），权利要求书的修改之处在于：①权利要求1中删除了第一主体化合物中Ra和Rb、R1至R5选自“取代的”基团、氰基和基团的组合的定义以及Ra和Rb选自杂芳基的定义，进一步限定R1至R5中的至少一种选自化学式B-3、化学式B-18、化学式B-23、化学式B-28和化学式B-35；删除了第二主体化合物式2中R11至R16选自“取代的”基团、杂芳基和基团的组合的定义，限定Ar1和Ar2为“各自独立地选自化学式A-2至A-5”；删除了第二主体化合物式3中X3是O或S，L是“取代的”基团、亚烷基、亚烯基、杂亚芳基或基团的组合，R11至R13、R17至R21、Ri是“取代的”基团、杂芳基或基团的组合的定义。②根据修改后的权利要求1，对从属权利要求2-3、7、9-10中通式化合物的变量基团定义进行了适应性修改；将从属权利要求6中第一主体化合物表示的具体化合物减少为选自化学式1-B、化学式1-C、化学式1-E、化学式1-F、化学式1-H、化学式1-I、化学式1-J、化学式1-L、化学式1-N和化学式1-P；限定从属权利要求11中化学式3的R11至R13、R17至R21、Ri基团为“至少一种选自化学式A-1至A-5”；将从属权利要求12中化学式3化合物表示的具体化合物减少为选自化学式3-A或化学式3-E。③适应性删除权利要求4和5，并修改了权利要求的编号和引用关系。
修改后的独立权利要求如下：
“1. 一种包含由化学式I表示的第一主体化合物以及由化学式2或3表示的第二主体化合物的组合物：
[化学式I]
其中，在化学式I中，
X1是O、或S，
X2是CRaRb，并且
Ra和Rb各自独立地是氢、氘、C1至C30烷基或者C6至C30芳基，以及
R1至R5各自独立地是氢、氘、C1至C30烷基、C6至C30芳基或者C3至C30杂芳基，
R1至R5中的至少一种选自化学式B-3、化学式B-18、化学式B-23、化学式B-28和化学式B-35，
[化学式B-3] [化学式B-18] [化学式B-23] [化学式B-28] [化学式B-35]
[化学式2]
其中，在化学式2中，
R11至R16各自独立地是氢、氘、C1至C20烷基或者C6至C30芳基；
Ar1和Ar2各自独立地选自化学式A-2至A-5：
[化学式A-2] [化学式A-3] [化学式A-4] [化学式A-5]
[化学式3]
其中，在化学式3中，
X3是NRi，
L是单键或者C6至C30亚芳基，并且
R11至R13、R17至R21、以及Ri各自独立地是氢、氘、C1至C20烷基或者C6至C30芳基。
13. 一种有机光电器件，包括：
彼此相对的正极和负极，以及
介于所述正极和所述负极之间的至少一个有机层，
其中，所述有机层包含权利要求1至12中任一项所述的组合物。
15. 一种包含权利要求13所述的有机光电器件的显示设备。”
在上述修改的基础上，复审请求人认为：①创造性的判断应当针对权利要求限定的技术方案整体进行评价，不能够仅仅通过解释本申请中的各个要素（或特征）独立地存在于现有技术中，就证明本申请是“显而易见的”。对比文件1没有公开或教导本发明修改后的权利要求1所要求保护的特定组合，在对比文件1-2的技术领域与本发明存在差异的情况下，本领域技术人员基于对比文件1-2没有动机得到本申请的技术方案，更无法预期本申请的效果。②修改后的权利要求1能够得到本申请的实施例及数据的充分支持，其概况的范围是合理的。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
复审请求人于2019年05月22日答复复审通知书时提交了权利要求书全文修改替换页（共15项，9页）。经合议组审查，该修改文本符合专利法实施细则第61条第1款和专利法第33条的规定。本复审请求审查决定针对的文本为：复审请求人于2016年02月05日本申请进入中国国家阶段时提交的国际申请文件中文译文的说明书第1-40页、说明书附图第1页、说明书摘要和摘要附图，以及2019年05月22日提交的权利要求第1-15项。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
在判断创造性时，首先要将权利要求所要求保护的技术方案和最接近的现有技术相比较，确定它们之间的区别特征，进而根据该区别特征所能达到的技术效果确定发明实际解决的技术问题，如果现有技术中给出了将上述区别特征应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的技术启示，则该权利要求所要求保护的技术方案对于本领域技术人员来说是显而易见的，不具备创造性。
就本申请而言，
（1）权利要求1请求保护一种包含由化学式I表示的第一主体化合物以及由化学式2或3表示的第二主体化合物的组合物（具体参见案由部分）。对比文件1公开了磷光用基质、磷光用基质和磷光用掺杂剂的Ir(ppy)3形成的磷光发光层，磷光发光层内中的化合物A-2的浓度为42.5质量%、化合物B-1的浓度为42.5质量%、Ir(ppy)3的浓度为15质量%。根据其所述方法制得的有机EL元件在电流密度1mA/cm2时的电压为3.5V、发光效率55cd/A，初期亮度20000cd/m2时的亮度减半寿命为500h（参见对比文件1说明书实施例4）。
将权利要求1中第二主体化合物为化学式2所示化合物的技术方案与对比文件1实施例4公开的组合物相比，其区别特征在于：①对应于本申请第一主体化合物的X2基团及其所在环的稠合位置不同；苯环上的取代基也不同，权利要求1限定的R1至R5中至少一个为选自化学式B-3、化学式B-18、化学式B-23、化学式B-28和化学式B-35的含均三嗪基的基团，而对比文件1中苯环上的取代基为联苯基。②对应于本申请第二主体化合物的Ar2上的取代基不同。
本申请说明书载明，有机发光二极管的性能主要受有机层的有机材料的特性影响，尤其需要开发能够增加空穴和电子迁移率并且同时增加电化学稳定性的有机材料，以使有机发光二极管可以应用于大尺寸的平板显示器（说明书第1页第19-22行）。为此，本申请提供了包含由化学式I表示的第一主体化合物以及由化学式II：表示的第二主体化合物的组合物，以及有机层包括所述组合物的有机光电器件、包括所述有机光电器件的显示设备（说明书第2页第3行～第3页第11行）。说明书还载明了化学式I和II进一步可选的结构，如第二主体化合物可以是包含由化学式2表示的两种咔唑基的化合物（说明书第13页第6-14行），或由化学式3表示的化合物（说明书第18页第5行～第19页第6行）。说明书载明本申请技术方案的优点在于，由于第一主体化合物具有电子特征，以及第二主体化合物具有空穴特征，因此这两种化合物可以包含在一起以实现双极性特征。因此，当使用组合物以形成用于有机光电器件的发光层时，可以改善令人满意的界面特征以及空穴和电子传输能力。例如，能够以约1:10至约10:1的重量比包含第一和第二主体化合物。当在所述范围之内包含第一和第二主体化合物时，通过以适当的比率使用第一主体化合物的电子传输能力以及第二主体化合物的空穴传输能力以形成发光层可以实现双极性特征和改善的效率以及寿命（说明书第22页倒数第7行～第23页第2行）。为验证所述组合物用于有机光电器件发光层的效果，本申请说明书实施例25至33分别以1:1、4:1或1:4的比率将化合物1-F或1-N与2-A或3-A混合，同时使用Ir(ppy)3的磷光掺杂剂掺杂形成发光层，制得相应的有机发光二极管（OLED），比较例1至4则以上述化合物作为单一主体形成发光层，其中1-F、1-N、2-A、3-A的结构如下：
；
表11比较了实施例和比较实施例的OLED的驱动电压（V）、相同的电流密度（10mA/cm2）下的电流效率（cd/A）、当亮度保持在5000cd/m2下直至电流效率降低至95%所花费的时间（寿命/h）：
。
说明书载明，实施例25至33的OLED较比较例1至4（尤其是实施例31较比较实施例2和4）显示出了显著改善的发光效率或/和寿命，原因是通过空穴传输主体和电子传输主体的双极性特征改善了效率和寿命（说明书第39页倒数第1～5行）。
基于如上说明书载明的事实，合议组认为：本申请的效果试验仅实施了第一主体化合物为1-F或1-N（二者的结构基本相同，X1分别为O或S，且稠合环仅在一端的苯环上带有一个选自B-23或B-28的取代基），第二主体化合物为2-A（涵盖在第二主体化合物为化学式2所示化合物的技术方案中）或3-A（涵盖在第二主体化合物为化学式3所示化合物的技术方案）的组合物。与之相比，权利要求1概括了过大的范围：化学式I、化学式2或化学式3的变量基团中均包含了大量与实施例主体化合物对应基团结构和/或性质差异很大的基团；化学式2或化学式3中两个稠环基团的相对位置也可以是多种方式。然而如上表11所示，组合物中发光层两种主体化合物的结构、配比对其发光效率和/或寿命均具有显著影响，以实施例27、30、33为例，在相同的主体化合物配比下，改变第一主体化合物中4,6-二苯基-1,3,5-三嗪-2-基取代的苯基的取代位置和X1基团类型，实施例30中OLED的发光效率较实施例27显著下降；将第二主体化合物咔唑环中苯环上的取代基由咔唑变更为苯并[9,10]菲，实施例33的发光效率较实施例30显著上升，在所检测的不同1-N 3-A配比的组合物中发光效率是最高的、寿命居中，也与其余实施例中主体化合物配比对发光效率和寿命的影响趋势不同。由此可见，本领域技术人员基于本申请公开的内容和现有技术的状况显然无法预期权利要求1请求保护的组合物作为发光层主体材料时均具有与实施例组合物相同或相似的发光性能，均能相对于单一发光层主体化合物取得发光效率和/或寿命的改善。
复审请求人在答复第二次审查意见通知书及提出复审请求时均提交了如下表’和表’’所述的补充实验。表’比较了依据实施例28的方法将本申请化合物1-N分别与本申请化合物2-A（实施例34）、对比化合物HOST1（比较实施例5）或HOST2（比较实施例6）以3:7的重量比沉积以制造有机发光二极管，以实施例34的OLED的驱动电压、效率和寿命为100%，相对地描述驱动电压、发光效率和寿命，显示实施例34的驱动电压、发光效率和寿命相较比较实施例5-6有显著改善，并归因为化合物2-A较HOST1和HOST2具有更多的改善空穴传输能力，使得实施例34的发射层具有改善的载流子平衡；表’’比较了以化合物2-A（实施例A）、对比化合物HOST1（比较实施例A）和HOST2（比较实施例B）制得的结构为ITO/化合物C（500?）/比较化合物（400?）/Al（1200?）的基础器件的电流密度（5V），化合物C为N-(联苯-4-基)-9,9-二甲基-N-(4-(9-苯基-9H-咔哇-3-基)苯基)-9H-芴-2-胺，以实施例A的电流密度为100%，相对地描述电流密度，显示实施例A的基础器件具有显著改善的电流密度。
对此，合议组认为，一方面，本申请的原始申请文件中并未记载或暗示何种结构的第一主体化合物和第二主体化合物的组合能达到空穴迁移率和电子迁移率的匹配，从而实现发光层的载流子平衡。另一方面，本申请原始申请文件所记载的第一主体与第二主体的配比分别为1:1、1:4、4:1，且表11数据显示这种配比的选择对其性能也具有较大影响力，从原申请文件中却无法获知二者配比的变化与最终性能之间的对应关系，故在原申请文件并未记载发光层为重量比3:7的1-N和2-A组合物的OLED效果或表’’实施例A所用基础器件的实验数据的基础上，本领域技术人员结合现有技术无法确定或者得出上述试验结果，因而这些数据所证明的效果超出了原申请文件公开的范围，亦无法用来证明以本申请化合物1-N为第一主体化合物时，选择化合物2-A为第二主体化合物相比HOST 1和HOST 2可实现更好的载流子平衡。即便退一步说，认为提交的补充实验能够证明其所声称的效果，但鉴于重量比3:7的1-N与HOST 1/HOST 2的组合物并非对比文件1公开的技术方案，故其也不足以表明本申请权利要求1请求保护的技术方案相较于对比文件1具有何种更好的效果。
此外，对比文件1公开了通过在有机电致发光元件的有机薄膜层具备至少含有第1基质、第2基质以及显示发光的掺杂剂的发光层，以提供一种可绿色发光，高效率且寿命长的有机电致发光元件。所述第1基质为在同一分子内具有1 个以上咔唑基和1个以上含氮杂环基的化合物，所述第2基质为下述式(1)或者(2)所示的化合物，第1基质和第2基质的混合比例不受限制（参见对比文件1说明书第[0009]-[0013]段）。
对比文件1还提及第1基质进一步可以为通式(7)至(9)所示结构（参见对比文件1说明书第[0038]-[0044]段），第2基质进一步可以为通式(13)至(28)所示结构（参见对比文件1说明书第[0106]-[0118]段），并于说明书第[0066]-[0071]、[0074]、[0095]-[0104]、[0126]-[0228]段例举了大量具体化合物。为验证所述效果，对比文件1的实施例1-7将第1基质化合物A-1至A-4分别与第2基质化合物B-1至B-4混合，同时地使用Ir(ppy)3的磷光掺杂剂掺杂形成发光层（第1基质、第2基质、掺杂剂的浓度分别为42.5质量%、42.5质量%、15质量%），制得相应的有机电致发光元件，并于表4比较了分别以化合物A-1或B-1作为单一基质形成发光层（基质浓度85质量%、Ir(ppy)3浓度为15质量%）的有机电致发光元件（比较例1-2）的电流密度1mA/cm2时的电压（V）及发光效率（cd/A）、初期亮度20000cd/m2时的亮度减半寿命（hrs）；
表4
对比文件1载明，表4结果显示，使用化合物组合，可获得亮度减半寿命非常长、发光效率高且能在低电压下发光的有机电致发光元件，基质化合物为A-1和B-1的组合物的实施例1的亮度减半寿命显著长于比较例1和2。合议组查明，对比文件1同样采用了以基质化合物的组合作为发光层的技术方案以提高有机电致发光元件的发光效率和寿命，但对比文件1效果例的基质化合物仅选自其通式化合物中的有限结构，尤其是效果例的第2基质化合物B-1至B-4均属于通式(21)或(22)中X7、X8、X11和X12均为O的化合物。合议组认为：一方面，由于对有机光电器件发光效率和寿命的评价参数不同，基于对比文件1表4和本申请表11的数据，本领域技术人员无法确定对比文件1和本申请组合物作为发光层制备有机电致发光元件时发光效率和寿命孰优孰劣。另一方面，本领域公知，主体化合物的结构直接影响到化合物的三线态能级和载流子迁移率，进而影响到有机电致发光元件的发光性能；对比文件1表4和本申请表11的数据也佐证了发光层主体化合物的结构会对器件的发光效率和寿命产生显著影响。因此该现有证据显然不足以说明本申请权利要求1组合物中通式化合物与对比文件1化合物的结构差异能带来组合物中空穴迁移率和电子迁移率的匹配度的改善。
综上，基于上述区别特征及其能达到的技术效果可以确定，本申请权利要求1的上述技术方案相对于对比文件1实际解决的技术问题是提供更多的可制备高效率且寿命长的有机电致发光元件的发光层主体材料。
对于区别特征①，对比文件1公开了其第2基质化合物优选为式(21)所示结构：
式中，X7、X8各自独立地表示氧(O)、硫(S)、N-R1或者CR2R3。上述R1、R2及R3各自独立地表示碳原子数1～20的烷基、取代或无取代的成环碳原子数3～20的环烷基、碳原子数7～24的芳烷基、甲硅烷基或碳原子数3～20的取代甲硅烷基、取代或无取代的成环碳原子数6～24的芳香族烃基或稠合芳香族烃基，或者取代或无取代的成环原子数3～24的芳香族杂环基或稠合芳香族杂环基。其中，X7与X8同时为N-R1时，R1的至少1个表示取代或无取代的成环原子数8～24的1价稠合芳香族杂环基或稠合芳香族杂环基。L2表示单键、碳原子数1～20的亚烷基、取代或无取代的成环碳原子数3～20的环亚烷基、2价甲硅烷基或碳原子数2～20的2价甲硅烷基、取代或无取代的成环碳原子数6～24的2价芳香族烃基或稠合芳香族烃基，或者成环原子数3～24的与苯环a以碳-碳键连接的取代或无取代的1价或2价芳香族杂环基或稠合芳香族杂环基。L3表示单键、碳原子数1～20的亚烷基、取代或无取代的成环碳原子数3～20的环亚烷基、2价甲硅烷基或碳原子数2～20的2价甲硅烷基、取代或无取代的成环碳原子数6～24的1价或2价芳香族烃基或稠合芳香族烃基，或者成环原子数3～24的与苯环c以碳-碳键连接的取代或无取代的2价芳香族杂环基或稠合芳香族杂环基。其中，X7与X8同时为CR2R3，且L2、L3同时为取代或无取代的成环碳原子数6～24的1价或2价芳香族烃基或稠合芳香族烃基时，L2、L3不存在同时相对于苯环b以对位连接的情况。A1表示氢原子、取代或无取代的成环碳原子数3～20的环烷基、甲硅烷基或碳原子数3～20的取代甲硅烷基、取代或无取代的成环碳原子数6～24的芳香族烃基或稠合芳香族烃基，或者成环原子数3～24的与L2以碳-碳键连接的芳香族杂环基或稠合芳香族杂环基。其中，L2为碳原子数1～20的亚烷基时，A1不存在为氢原子的情况。A2表示氢原子、取代或无取代的成环碳原子数3～20的环烷基、甲硅烷基或碳原子数3～20的取代甲硅烷基、取代或无取代的成环碳原子数6～24的芳香族烃基或稠合芳香族烃基、或者成环原子数3～24的与L3以碳-碳键连接的芳香族杂环基或稠合芳香族杂环基。其中，L3为碳原子数1～20的亚烷基时，A2不存在为氢原子的情况。Y5、Y6及Y7表示碳原子数1～20的烷基、取代或无取代的成环碳原子数3～20的环烷基、碳原子数1～20的烷氧基、碳原子数7～24的芳烷基、甲硅烷基或碳原子数3～20的取代甲硅烷基、取代或无取代的成环碳原子数6～24的芳香族烃基或稠合芳香族烃基，或者取代或无取代的成环原子数3～24的与苯环a、b、c以碳-碳键连接的芳香族杂环基或稠合芳香族杂环基。j、l为0、1、2或者3，k为0、1或者2。其中，X7与 X8为氧(O)、硫(S)或CR2R3，L2、L3同时为单键，且A1与A2同时为氢原子时，不存在苯环b具有一个或者二个Y6，Y6为甲基或者无取代的苯基的情况（参见对比文件1说明书第[0114]-[0115]段）。可见，对比文件1给出了其第2基质化合物的稠环为本申请化学式I所示结构，且苯环上取代基可选自氢、碳原子数1～20的烷基、被A1或A2取代的碳原子数1～20的亚烷基、取代或无取代的成环碳原子数6～24的芳基、取代或无取代的成环碳原子数6～24的杂芳基或其组合的教导。本领域技术人员结合本领域的常规基团修饰方法，经有限的实验可以筛选出权利要求1限定的R1至R5基团。
对于区别特征②，对比文件1还公开了其第1基质化合物可以为式(9)所示结构：
式中A5表示成环碳原子数1～30的取代或无取代的含氮杂环基（其中，不包括取代或无取代的咔唑基及取代或无取代的吲哚基）。A6表示成环碳原子数6～30的取代或无取代的芳香族烃基或稠合芳香族烃基，或成环碳原子数1～30的取代或无取代的含氮杂环基。X5、X6为连接基，相互独立地表示单键、成环碳原子数6～30的取代或无取代的芳香族烃基、成环碳原子数6～30的取代或无取代的稠合芳香族烃基、成环碳原子数2～30的取代或无取代的芳香族杂环基，或成环碳原子数2～30的取代或无取代的稠合芳香族杂环基。Y1～Y4相互独立地表示氢原子、氟原子、氰基、碳原子数1～20的取代或无取代的烷基、碳原子数1～20的取代或无取代的烷氧基、碳原子数1～20的取代或无取代的卤代烷基、碳原子数1～20的取代或无取代的卤代烷氧基、碳原子数1～10的取代或无取代的烷基甲硅烷基、碳原子数6～30的取代或无取代的芳基甲硅烷基、成环碳原子数6～30的取代或无取代的芳香族烃基、成环碳原子数6～30的取代或无取代的稠合芳香族烃基、成环碳原子数2～30的取代或无取代的芳香族杂环基，或成环碳原子数2～30的取代或无取代的稠合芳香族杂环基。另，相邻的Y1～Y4之间可相互成键，形成环结构。f、g表示1～4的整数，h、i表示1～3的整数。另，当f、g为2～4的整数，h、i为2～3的整数时，多个Y1～Y4各自可相同或不同（参见对比文件1说明书第[0043]-[0044]段）。尽管对比文件1教导的双咔唑衍生物中的咔唑环N-位取代基与权利要求1限定的取代基仍有差异，但本领域公知，有机发光二极管器件中的发射层中，几乎都使用主客发光体系统的结构，即在主发光体材料中掺杂客发光体材料。常用的磷光主发光体材料的化学结构中几乎都含有咔唑基团，而且咔唑基团的衍生物都具有空穴运输的特性（《OLED有机电致发光材料与器件》，陈金鑫、黄孝文著，清华大学出版社，2007年06月第1版第1次印刷，下称公知常识证据1，参见第136页第2段、第138页第2段）。在此基础上，本领域技术人员容易想到在保留双咔唑基团的基础上，替换咔唑环上的取代基为常见基团，如将芳香族杂环基替换为结构相似的共轭基团，经有限的试验即可筛选出权利要求1限定的化学式2化合物。
综上，在对比文件1的基础上结合本领域的普通技术知识，本领域技术人员能够显而易见地获得权利要求1范围内第二主体化合物为化学式2所示化合物的技术方案。因此权利要求1不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
从属权利要求2-6引用权利要求1，进一步限定第一主体化合物或化学式2表示的第二主体化合物。参见上文评述意见，权利要求2-6进一步限定的通式化合物结构或具体化合物是本领域技术人员基于对比文件1的教导，结合本领域的常规基团替换方式，经有限的实验容易确定的。因此在其引用的权利要求1不具备创造性的基础上，权利要求2-6也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。从属权利要求7-10引用权利要求1，仅进一步限定了化学式3表示的第二主体化合物。因此基于与权利要求1相同的理由，权利要求7-10也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
从属权利要求11进一步限定主体化合物的比例，从属权利要求12进一步限定组合物中包含磷光掺杂剂。参见权利要求1的评述意见，对比文件1教导了第1基质和第2基质的混合比例不受限制，在实施例4中第1基质和第2基质的重量比为1:1，发光层中还包含了磷光掺杂剂Ir(ppy)3。因此在其引用的权利要求1不具备创造性的基础上，权利要求11-12也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（4）权利要求13-14请求保护一种有机光电器件。权利要求15请求保护一种显示设备。对比文件1实施例4的有机发光二极管包括了阴极－电子注入·输送层－磷光发光层－空穴输送层－空穴注入层－正极（参见对比文件1说明书第[0303]段）；而显示设备是有机发光器件的常见应用领域。因此在所述组合物不具备创造性的基础上，权利要求13-15也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3、关于复审请求人的意见
对于复审请求人在答复复审通知书时所陈述的意见（详见案由部分），合议组认为：
首先，参见上文评述意见，本领域公知常识、对比文件1和本申请的数据均表明主体化合物的结构会影响到有机电致发光元件的发光性能，但本申请权利要求限定的组合物中包含了大量在本申请说明书中未得到实施且本领域技术人员也无法预期其效果的技术方案；复审请求人提交的补充实验数据预证实的效果超出了原始申请文件公开的范围，也不足以表明本申请权利要求1请求保护的技术方案相较于对比文件1具有何种更好的效果。因此本申请权利要求1的上述技术方案相对于对比文件1实际解决的技术问题是提供更多的可制备高效率且寿命长的有机电致发光元件的发光层主体材料。为解决上述问题，本领域技术人员基于对比文件1的教导，尤其是对比文件1已经教导了使用化合物的组合以获得亮度减半寿命非常长、发光效率高且能在低电压下发光的有机电致发光元件的基础上，本领域技术人员有动机且能够基于对比文件1的基团定义和本领域的普通技术知识来修饰对比文件1的基质化合物结构，从而显而易见地获得本申请中由式I化合物和式2化合物构成组合物的技术方案。
其次，与本申请的效果试验实施的有限主体化合物结构的组合物相比，权利要求1概括了过大的范围，化学式I、化学式2或化学式3的变量基团中均包含了大量与实施例主体化合物对应基团结构和/或性质差异很大的基团，例如（仅例举而非列举）化学式I稠合基团中的三个苯环上均可具有非氢取代基，其中包括了如C30芳基这样的会显著影响化合物空间位阻和能级的大共轭基团，甚至还包括了补充试验中欲证明的能显著影响器件的驱动电压、发光效率和寿命的杂芳基；化学式2中两个稠环基团的相对位置可以是多种方式。本申请和对比文件1的实验数据、本领域的公知常识均表明上述结构差异将影响到化合物的三线态能级和载流子迁移率，进而影响到第一主体化合物和第二主体化合物的空穴迁移率和电子迁移率匹配度，影响到有机电致发光元件的发光性能。因此现有证据不足以证明本申请请求保护的组合物均能改善发射层中的载流子平衡，达到改善效率和寿命的技术效果。
综上，对于复审请求人的主张，合议组不予支持。
基于以上事实、理由和证据，合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年01月11日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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