发明创造名称：将铟和砷互相分离的方法及工艺装置
外观设计名称：
决定号：187320
决定日：2019-08-14
委内编号：1F254806
优先权日：2013-12-19
申请（专利）号：201480071156.7
申请日：2014-12-18
复审请求人：奥图泰(芬兰)公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：彭敏
合议组组长：吴琛琛
参审员：陈大洲
国际分类号：C22B7/02，C22B58/00
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：要求保护的权利要求的技术方案相对最接近现有技术存在区别，但是所述区别是在现有技术的基础上容易获得的，则该要求保护的技术方案相对现有技术是显而易见的，不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201480071156.7，名称为“将铟和砷互相分离的方法及工艺装置”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为奥图泰(芬兰)公司，申请日为2014年12月18日，优先权日为2013年12月19日，公开日为2016年8月10日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年4月2日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-21不符合专利法第22条第3款关于创造性的规定。驳回决定所依据的文本为：2016年6月27日提交的说明书第1-91段、说明书附图、说明书摘要和摘要附图；2017年12月19日提交的权利要求第1-21项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种从含锌起始材料分离铟和砷的方法，其中该方法包括
-弱酸浸出步骤，其中在2.5-4、典型地3-4的pH下将该起始材料与第一浸出液接触，以获得第一浸出溶液，该第一浸出溶液包含浸出形式的锌和砷的第一部分，
-第一固-液分离步骤，以从该第一浸出溶液分离固体物质，
-强酸浸出步骤，其中在低于2.5的pH下将该固体物质与第二浸出液接触，以获得第二浸出溶液，该第二浸出溶液包含浸出形式的砷和锌的第二部分以及铟
-回收步骤，以从该第二浸出溶液分离和回收铟。
2. 根据权利要求1的方法，其中该起始材料是包含选自以下元素的烟氧化物尘：锌、铅、银、锗、镉、铜、镍、铟和砷。
3. 根据前述权利要求中任一项的方法，其中以TSL炉尘的形式从TSL工艺获得该起始材料，所述TSL工艺使用锌精矿和/或锌矿石和/或锌工厂的中间产物和/或含金属的固体废物作为进料。
4. 根据前述权利要求中任一项的方法，其中该方法进一步包括超级强酸浸出步骤以浸出锌和铟二者，典型地是在该强酸浸出步骤之后。
5. 根据权利要求4的方法，其中将从该超级强酸浸出步骤获得的溶液返回该强酸浸出步骤。
6. 根据权利要求4的方法，其中该超级强酸浸出步骤中的硫酸浓度为100g/l或更高，典型地为140-180g/l。
7. 根据前述权利要求中任一项的方法，其中该方法在回收步骤中进 一步包括第二固-液分离步骤，以从第二浸出溶液分离浸出残余物，该第二浸出溶液包含浸出形式的砷和锌的第二部分以及铟。
8. 根据前述权利要求中任一项的方法，其中该方法在回收步骤中进一步包括通过溶剂萃取从第二浸出溶液回收铟。
9. 根据前述权利要求中任一项的方法，其中使从第一固-液分离步骤获得的第一浸出溶液经历除砷步骤，该第一浸出溶液包含浸出形式的锌和砷的第一部分，其中砷沉淀为砷酸铁和/或臭葱石。
10. 根据前述权利要求1-8中任一项的方法，其中使从第一固-液分离步骤获得的第一浸出溶液经历除砷步骤，该第一浸出溶液包含浸出形式的锌和砷的第一部分，其中包含于该溶液中的砷的一部分或全部被置换，任选与铜一起被置换。
11. 根据权利要求10的方法，其中在砷置换之后溶液中剩余的铁通过氧化和中和而沉淀，并且溶液中剩余的任何砷同时沉淀为砷酸铁。
12. 根据前述权利要求中任一项的方法，其中该方法在弱酸浸出步骤之前包括洗涤步骤，其中用水洗涤或者在碱性条件下洗涤该起始材料，典型地为烟氧化物尘。
13. 根据前述权利要求中任一项的方法，其中第一浸出液和第二浸出液包含硫酸。
14. 根据前述权利要求中任一项的方法，其中第一浸出液和第二浸出液包含来自锌电解沉积的废酸。
15. 根据前述权利要求中任一项的方法，其中在大气压下进行弱酸浸出步骤。
16. 根据前述权利要求中任一项的方法，其中在弱酸浸出步骤中温度高于40℃，典型地为50-80℃。
17. 根据前述权利要求中任一项的方法，其中在强酸浸出步骤中pH典型地在0.2-低于2.5的范围内，更典型地在0.2-1.0的范围内。
18. 根据前述权利要求中任一项的方法，其中在大气压下进行强酸浸出步骤。
19. 根据前述权利要求中任一项的方法，其中在强酸浸出步骤中温度高于60℃，典型地为70-100℃。
20. 根据前述权利要求中任一项的方法，其中在强酸浸出步骤中第二浸出液包含硫酸2-120g/l，典型地为20-120g/l，更典型地为30-80g/l。
21. 根据前述权利要求中任一项的方法，其中在弱酸浸出步骤中第一浸出液包含硫酸小于2g/l，典型地小于1.5g/l，更典型地在0.1-1.5g/l的范围内。”
驳回决定认为：对比文件1（CN101660054 A，公开日2010年3月3日）公开了一种从铅锌冶炼后的废渣中提取金属铟的方法，对比文件2（CN102618721 A，公开日2012年8月1日）公开了一种含锗铟锌高铁硅锰物料中提取分离锗、铟、锌的方法。权利要求1相对对比文件1存在区别，但是所述区别是在对比文件1的基础上容易获得的，且对比文件2给出了获得该区别的技术启示，因此，权利要求1不具备创造性；从属权利要求2-21的附加技术特征或被对比文件1和对比文件2公开，或是本领域的常规技术手段，因此权利要求2-21也都不具备创造性。
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年6月28日向国家知识产权局提出了复审请求，并提交了修改的申请文件，具体修改方式为：将权利要求1中的技术特征“其中在2.5-4、典型地3-4的pH下将该起始材料与第一浸出液浸出”修改为“其中在2.5或更高的pH下将该起始材料与第一浸出液浸出”，且增加了技术特征“其中在弱酸浸出步骤中该起始材料中存在的至少50%的砷”。复审请求人认为：权利要求1中记载了“其中在弱酸浸出步骤中浸出该起始材料中存在的至少50%的砷”，本发明通过采用选择性浸出工艺解决了从含锌起始材料中有效地将砷和铟分离的问题。而对比文件1并没有教导或暗示可调节不同浸出步骤中的条件以通过首先浸出至少50%砷而不浸出铟，然后浸出铟与一部分砷来分离砷和铟。复审请求时新修改的权利要求1如下：
“1. 一种从含锌起始材料分离铟和砷的方法，其中该方法包括
-弱酸浸出步骤，其中在2.5或更高的pH下将该起始材料与第一浸出液接触，以获得第一浸出溶液，该第一浸出溶液包含浸出形式的锌和砷的第一部分，
-第一固-液分离步骤，以从该第一浸出溶液分离固体物质，
-强酸浸出步骤，其中在低于2.5的pH下将该固体物质与第二浸出液接触，以获得第二浸出溶液，该第二浸出溶液包含浸出形式的砷和锌的第二部分以及铟
-回收步骤，以从该第二浸出溶液分离和回收铟，
其中在弱酸浸出步骤中浸出该起始材料中存在的至少50％的砷。”经形式审查合格，国家知识产权局于2018年7月6日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年5月23向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1-21不具备创造性；并且对相关意见进行了回复 。
复审请求人于2019年6月24提交了意见陈述书和修改的申请文件。具体修改方式为：将从属权利要求21的部分附加技术特征“在弱酸浸出步骤中第一浸出液包含硫酸小于2g/l”增加至权利要求1中，并将从属权利要求21的附加技术特征“小于2g/l”删除。复审请求人认为：修改后的权利要求具备了创造性。修改后的权利要求1，21如下：
“1. 一种从含锌起始材料分离铟和砷的方法，其中该方法包括
-弱酸浸出步骤，其中在2.5或更高的pH下将该起始材料与第一浸出液接触，以获得第一浸出溶液，该第一浸出溶液包含浸出形式的锌和砷的第一部分，
-第一固-液分离步骤，以从该第一浸出溶液分离固体物质，
-强酸浸出步骤，其中在低于2.5的pH下将该固体物质与第二浸出液接触，以获得第二浸出溶液，该第二浸出溶液包含浸出形式的砷和锌的第二部分以及铟
-回收步骤，以从该第二浸出溶液分离和回收铟，
其中在弱酸浸出步骤中第一浸出液包含硫酸小于2g/l，并且
其中在弱酸浸出步骤中浸出该起始材料中存在的至少50％的砷。
21. 根据前述权利要求中任一项的方法，其中在弱酸浸出步骤中第一浸出液包含硫酸小于1.5g/l，更典型地在0.1-1.5g/l的范围内。 ”
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
本复审请求审查决定针对的审查文本是：2016年6月27日提交的说明书第1-91段、说明书附图、说
明书摘要和摘要附图；2019年6月24日提交的权利要求第1-21项。
具体理由的阐述
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
要求保护的权利要求的技术方案相对最接近现有技术存在区别，但是所述区别是在现有技术的基础上容易获得的，则该要求保护的技术方案相对现有技术是显而易见的，不具备创造性。
权利要求1要求保护一种从含锌起始材料分离铟和砷的方法。对比文件1（参见说明书第2-3页）公开了一种从铅锌冶炼后的废渣中提取金属铟的方法，其中公开了：(1)低温低酸浸取：将铅锌冶炼后的废渣用100～130g/L的硫酸溶液浸取，固液比控制在1∶2～1∶4，使浆液的pH为4.0～5.0；调整浸取温度在70～80℃，在搅拌下浸取1～3小时。酸浸后的液相含大量锌（必然包含浸出砷），可用于生产一水硫酸锌或氧化锌。(2)高温高酸浸取：将上述酸浸后固相用150～180g/L的硫酸溶液浸取，固液比控制在1∶2～1∶4，调整浸取温度为95～120℃，在搅拌浸取2～4小时。酸浸后的固相含有铅，可进入提铅系统。浸取液先除砷后，再进行萃取（即包含锌、砷、铟）；(3)多级萃取：以磷酸二(2-乙基己基)酯-磺化煤油作为萃取剂，对高温高酸浸取的浸出液进行多级萃取。萃取的相比(萃取剂与浸出液的体积比)O/A控制在1∶1～1∶3，用1～1.5mol/L的硫酸溶液和水调节浸出液的pH为0.5～1.5，于室温进行多级萃取，每一级的萃取时间为3～5min。萃取后的水相可以用于酸浸液。(4)多级反萃取：以含二氯化锌的盐酸溶液作为反萃取剂，对步骤(3)的萃取液进行多级反萃取。控制萃取液与反萃剂的体积比为20∶1～10∶1，于室温进行多级反萃取，每一级的平衡时间为15min。反萃取后的有机相可以再生重复利用。(5)还原海绵铟：对反萃液用锌片进行还原，得到海绵铟（即从浸出溶液中分离和回收铟）。还原后的反萃液可以再生重复利用。(6)精铟制取：对海绵铟熔炼去除杂质、进一步电解精炼，得到高纯金属铟（参见对比文件1说明书第2-3页）。
权利要求1要求保护的技术方案与对比文件1公开的技术内容相比，区别在于：（1）强酸浸出pH低于2.5；（2）在弱酸浸出步骤中第一浸出液包含硫酸小于2g/l，并且在弱酸浸出步骤中浸出该起始材料中存在至少50%的砷。
对于上述区别特征（1），对比文件1采用高酸浸出的目的即在于将铟进行浸出，在此基础上本领域技术人员能够根据常识以及有限试验得到合适的pH值。且对比文件2（参见说明书第0004、0007段）公开了一种含锗铟锌高铁硅锰物料中提取分离锗、铟、锌的方法，该方法中采用硫酸和氟化物进行两次酸浸可使铟的总浸出率达95%以上，在pH≤0.5的条件下进行第一次酸浸，在pH≤0.5的条件下进行第二次酸浸，将第二次酸性浸出液返回到第一次酸性浸出设备；第一次酸性浸出液用P204萃铟。由此可见上述区别特征已经被对比文件2所公开且其所起的作用与其在本申请中所起的作用相同，均为充分对铟进行浸出，即对比文件2给出了将上述技术特征应用于对比文件1的技术启示。
对于上述区别特征（2），对比文件1公开了是pH为4.0～5.0的条件下进行浸出，所述浆料的pH值是浸出效果的必要条件，在此前提下，本领域技术人员可选择相应浓度的硫酸进行配比调整从而获得所需pH值的浆料，而区别中所述的硫酸浓度也是本领域技术人员不需要创造性劳动的可以获得的；而区别中限定的“在弱酸浸出步骤中浸出该起始材料中存在至少50%的砷”，其是对弱酸浸出步骤效果的限定。本领域技术人员知道，其由弱酸浸出涉及的具体工艺步骤决定的，而权利要求1中所述的弱酸浸出步骤被对比文件1公开了，由此获得该浸出效果也是显而易见的。
因此在对比文件1的基础上结合对比文件2得到权利要求1要求保护的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的，因此权利要求1不具备突出的实质性特点，因而不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
对于权利要求2-6的附加技术特征，其对起始材料、原料、超级强酸浸出、酸浸浓度作了限定，为了充分的对铟进行浸出，当浸出渣中还残存铟时，本领域技术人员有动机再次利用更强酸进行浸出，相应的进行第二次固液分离步骤，对比文件1公开了用150-180g/l的硫酸溶液浸取，对于限定的起始材料和原料，则是常规的废料，本领域技术人员能够将对比文件1的方法应用于权利要求2-3限定的烟尘或炉尘，因此当其引用的权利要求不具备创造性时，权利要求2-6也不具备专利法第二十二条第三款规定的创造性。
对于权利要求7-8的附加技术特征，其对第二浸出液的处理进行了限定。而对第二浸出液进行固液分离是常规步骤，且权利要求8的附加技术特征已经被对比文件1所公开（参见权利要求1评述）；
对于权利要求9的附加技术特征，对比文件1公开了浸取液除砷后再进行萃取，本领域技术人员也能够想到在第一次浸出后经历除砷，得到砷酸铁和/或臭葱石；
对于权利要求10的附加技术特征，采用置换方式进行除砷、铜是本领域的常规技术手段；
对于权利要求11的附加技术特征，对于含砷、铁杂质的溶液，通过氧化中和沉淀为砷酸铁等形式是常规的手段；
对于权利要求12的附加技术特征，对于氧化物烟尘，先进行水洗涤或者碱性洗涤是通常的预处理步骤；
对于权利要求13的附加技术特征，对比文件1公开了采用硫酸进行浸出；
对于权利要求14的附加技术特征，采用锌电解沉积废酸作为酸浸液是对其废物利用的常规利用方式；
对于权利要求15-19的附加技术特征，对比文件1公开了浸取温度为70-80℃，对比文件2公开了在pH≤0.5的条件下进行酸性浸出，温度为70±10℃，在大气压下浸出则是常规手段；
对于权利要求20-21的附加技术特征，在对比文件1的基础上得到本申请中强酸浸出和弱酸浸出时所需控制的pH值的前提，从而选择附加技术特征所述的浸出液中硫酸的浓度也是不需要创造性劳动的，效果完全可以预期；
因此当其引用的权利要求不具备创造性时，权利要求2-21也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
对复审请求人相关意见的评述
复审请求人认为：（1）对比文件1在第一低温低酸浸取步骤中使用了比本申请更高的硫酸浓度，而本申
请中可使用低浓度的硫酸浸出，更加环保安全，对比文件1也没有给出使用低浓度硫酸浸取的技术启示。对比文件2也没有建议在第一浸出步骤中使用低硫酸浓度。（2）对比文件1的工艺是从铅锌冶炼后的废渣中分离出铟和砷，而对比文件2的方法是从含锗铟锌高铁硅锰物料中分离锗、铟、锌，其中锗、铟、锌的含量不高，完全不涉及砷的分离。因此，对比文件1和对比文件2在原材料和技术目的上完全不同，完全不存在将对比文件1和对比文件2结合的技术启示；（3）对比文件1的弱酸浸出步骤浸出了铟，而本申请中的弱酸浸出步骤中铟是不溶解的。
对此，合议组认为：（1）虽然对比文件1使用的高浓度的硫酸，但是其公开了所述浆料的pH值为4-5，显然该pH值条件的硫酸浸出才是获得所需浸出效果的必要条件，而本申请中所述的弱酸浸出步骤也是在2.5或更高的pH下实现浸出过程，该浸出条件被对比文件1公开，而本领域技术人员选择不同浓度的硫酸调整获得该pH值的浸出条件是不需要创造性劳动的；（2）对比文件1公开了采用高温高酸实现铟的浸出，而对比文件2公开了在pH≤0.5的条件下进行酸性浸出时，可实现铟的浸出，显然对比文件2已经给出了在pH≤0.5的高酸条件下可实现铟的浸出的技术启示。而对比文件2与对比文件1涉及的原料和技术目的均不影响该技术启示的获得。由于对比文件1公开了在高酸条件下进行铟的浸出，在对比文件2的上述技术启示下，选择pH≤0.5的高酸条件也是容易想到的，效果完全可以预期；（3）对比文件1和本申请中的弱酸浸出的效果完全取决于浸出液的pH值，而本申请中弱酸浸出的pH值的要求已被对比文件1公开，显然二者的浸出条件相同，由此获得相同的技术效果也是必然的。综上，合议组对于复审请求人的意见不予接受。
基于以上事实和理由，做出如下决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年4月2日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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