化合物及包含该化合物的有机发光元件-复审决定


发明创造名称:化合物及包含该化合物的有机发光元件
外观设计名称:
决定号:186877
决定日:2019-08-14
委内编号:1F246549
优先权日:2013-02-14
申请(专利)号:201310247399.9
申请日:2013-06-20
复审请求人:三星显示有限公司
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:崔艳
合议组组长:李士坤
参审员:李冰
国际分类号:C07C211/56,C07C211/59,C07C255/58,C07D213/36,C07D209/88,C07D333/76,C07D307/91,C07D235/18,C07D251/22,C07D215/38,C07D241/44,C09K11/06,H01L51/54,H01L27/32
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款
决定要点:在判断创造性时,首先要将权利要求请求保护的技术方案与最接近的现有技术相比较,确定区别特征和发明实际解决的技术问题,进而考察现有技术中是否存在将该区别特征引入到所述最接近的现有技术中以解决上述技术问题的启示,如果现有技术中存在这样的启示,则该权利要求不具备创造性。
全文:
本复审请求审查决定涉及申请号为201310247399.9,名称为“化合物及包含该化合物的有机发光元件”的发明专利申请(下称本申请)。本申请的申请人为三星显示有限公司,申请日为2013年06月20日,优先权日为2013年02月14日,公开日为2014年08月20日。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门于2017年12月06日以权利要求1-20不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由驳回了本申请。驳回决定所依据的审查文本为:申请人于申请日2013年06月20日提交的说明书第1-63页、说明书附图第1页、说明书摘要和摘要附图,于2017年08月17日提交的权利要求第1-20项(下称驳回文本)。
驳回文本的权利要求书如下:
“1. 一种下列化学式1表示的化合物:


在所述化学式1中,
R1和R2分别为碳原子数在6至60的取代或未取代的芳基、碳原子数在2至60的取代或未取代的杂芳基、碳原子数在6至60的取代或未取代的稠合多环基团;
Ar1为被CN或F取代的碳原子数在6至60的芳基;
Ar2为碳原子数在6至60的取代或未取代的芳基、碳原子数在2至60的取代或未取代的杂芳基、碳原子数在6至60的取代或未取代的稠合多环基团;
X为碳原子数在6至60的取代或未取代的芳基、碳原子数在2至60的取代或未取代的杂芳基、碳原子数在6至60的取代或未取代的稠合多环基团或者连接有所述芳基、杂芳基和稠合多环基团中的2个以上的2价连接基团。
2. 根据权利要求1所述的化合物,其中,
在所述化学式1中,R1和R2为相同的取代基。
3. 根据权利要求1所述的化合物,其中,
在所述化学式1中,R1和R2为下述化学式2a至化学式2f之一:

在所述化学式2a至化学式2e中,
Q1为以–C(R30)(R31)-或者-N(R32)-表示的连接基团;
Z1、R30、R31和R32分别为氢原子、重氢、取代或未取代的碳原子数在1至20的烷基、取代或未取代的碳原子数在6至20的芳基、取代或未取代的碳原子数在2至20的杂芳基、取代或未取代的碳原子数在6至20的稠合多环基团、卤素基团、氰基、硝基、羟基或者羧基;
P为1至9之间的整数;
*表示连接位点。
4. 根据权利要求1所述的化合物,其中,
在所述化学式1中,Ar2为化学式3a至化学式3e中的一个以上互相连接的连接基团的化合物:

在所述化学式3a至化学式3e中,
Y1、Y2和Y3分别为以-N=或者-C(R21)=表示的连接基团;
Q2为以-C(R30)(R31)-、-N(R32)-、-S-或者-O-表示的连接基团;
Z1、Z2、R21、R30、R31和R32分别为氢原子、重氢、取代或未取代的碳原子数在1至20的烷基、取代或未取代的碳原子数在6至20的芳基、取代或未取代的碳原子数在2至20的杂芳基、取代或未取代的碳原子数在6至20的稠合多环基团、卤素基团、氰基、硝基、羟基或者羧基;
*表示连接位点。
5. 根据权利要求1所述的化合物,其中,
在所述化学式1中,X分别为以化学式4a至化学式4d之一表示的基团:

在所述化学式4a至化学式4d中,
Q3为以-C(R30)(R31)-或者-S-表示的连接基团;
R30和R31分别为氢原子、重氢、取代或未取代的碳原子数在1至20的烷基、取代或未取代的碳原子数在6至20的芳基、取代或未取代的碳原子数在2至20的杂芳基、取代或未取代的碳原子数在6至20的稠合多环基团、卤素基团、氰基、硝基、羟基或者羧基;
*表示连接位点。
6. 根据权利要求1所述的化合物,其中,
所述化学式1的化合物为下述化合物中的任一化合物:


7. 一种有机发光元件,包括:
第一电极;
第二电极;以及
设置在所述第一电极与第二电极之间的有机层,
所述有机层包含权利要求1至6中的任一权利要求所述的化合物。
8. 根据权利要求7所述的有机发光元件,其中,
所述有机层为发光层,
所述化合物被用作荧光主体、磷光主体或者荧光掺杂物。
9. 根据权利要求7所述的有机发光元件,其中,
所述有机层为电子注入层、电子传输层、或者同时具有电子注入和电子传输功能的功能层。
10. 根据权利要求7所述的有机发光元件,其中,
所述有机层为蓝色发光层。
11. 根据权利要求7所述的有机发光元件,其中,
所述有机层为蓝色发光层,
所述化学式1的化合物被用作蓝色荧光主体或者掺杂物。
12. 根据权利要求7所述的有机发光元件,其中,
所述有机层包括发光层,
所述有机层进一步包括下述中的至少一种:发光层、电子注入层、电子传输层、同时具有电子注入和电子传输功能的功能层、空穴注入层、空穴传输层以及同时具有空穴注入和空穴传输功能的功能层,
所述发光层、电子注入层、电子传输层、或者同时具有电子注入和电子传输功能的功能层包含权利要求1至6中的任一权利要求所述的化合物,
所述发光层还包含:蒽类化合物、芳胺类化合物或者苯乙烯类化合物。
13. 根据权利要求7所述的有机发光元件,其中,
所述有机层包括发光层,
所述有机层进一步包括下述中的至少一种:发光层、电子注入层、电子传输层、同时具有电子注入和电子传输功能的功能层、空穴注入层、空穴传输层以及同时具有空穴注入和空穴传输功能的功能层,
所述电子注入层、电子传输层、或者同时具有电子注入和电子传输功能的功能层包含权利要求1至6中的任一权利要求所述的化合物,
所述发光层的红色层、绿色层、蓝色层和白色层中的任意一个层包含磷光化合物。
14. 根据权利要求13所述的有机发光元件,其中,
所述空穴注入层、空穴传输层、或者同时具有空穴注入功能和空穴传输功能的功能层包含电荷生成材料。
15. 根据权利要求14所述的有机发光元件,其中,
所述电荷生成材料为p-掺杂物。
16. 根据权利要求15所述的有机发光元件,其中,
所述p-掺杂物为醌衍生物、金属氧化物或者含氰基的化合物。
17. 根据权利要求7所述的有机发光元件,其中,
所述有机层包括电子传输层,
所述电子传输层还包含金属络合物。
18. 根据权利要求17所述的有机发光元件,其中,
所述金属络合物为Li络合物。
19. 根据权利要求7所述的有机发光元件,其中,
使用权利要求1至6中的任一权利要求所述的化合物并通过湿蚀工序形成所述有机层。
20. 一种平板显示装置,其中,
包括权利要求7至19中的任一权利要求所述的有机发光元件,
所述有机发光元件的第一电极与薄膜晶体管的源电极或者漏电极电连接。”
驳回决定认为:(1)对比文件2(EP2112212A2,公开日为2009年10月28日)公开了作为蓝光发光材料、可用于发光元件发光层的实施例2化合物(1)2TPPA: 。权利要求1与对比文件2相比,区别在于:①权利要求1限定Ar1为被CN或F取代的碳原子数在6至60的芳基,对比文件2相同位置未被取代;②权利要求1在R1、R2、Ar2和X的位置限定了除苯基外的其它取代和未取代的芳基或杂芳基基团。权利要求1实际解决的技术问题是提供更多同类化合物。对于区别特征①,在主结构不变的基础上通过调整芳基的取代基得到更多性质类似的化合物是本领域的常规手段,现有实验证据不能证明芳基被特定基团(氰基和氟)取代获得了预料不到的技术效果,也不能保证在权利要求1所限定的所有范围内均能获得改善的技术效果。对于区别特征②,对比文件2给出了其它位置取代基进行替换的启示,对比文件1(CN101679150A,公开日为2010年03月24日)公开了相同领域、相同主结构的通式化合物,还公开了上述位置还可以是杂芳基。因此,权利要求1不具备创造性。(2)基于与评述权利要求1相同的理由,从属权利要求2-6也不具备创造性。(3)权利要求7请求保护有机发光元件,对比文件2公开了包含第一电极、第二电极和包含化合物(1)的有机层的有机发光器件,在化合物不具备创造性的情况下,权利要求7也不具备创造性。(4)从属权利要求8-19的附加技术特征被对比文件2公开或属于本领域的常规技术手段,因此,在其引用的权利要求不具备创造性的基础上,权利要求8-19也不具备创造性。(5)权利要求20请求保护平板显示装置,对比文件2还公开了其化合物用于制备平板显示装置,发光元件的连接方式对本领域的技术人员而言无需创造性劳动,因此,权利要求20也不具备创造性。(6)针对申请人的如下意见陈述:①修改后的权利要求书限定了Ar1为被CN或F取代的碳原子数在6至60的芳基,而对比文件2仅公开了芳基未被取代或被甲基、三氟甲基取代的芳基,未公开被CN或F取代的技术方案,CN和F是强吸电子基团,权利要求1与对比文件2的技术方案不同,不具有显而易见性。②本申请的对比例化合物300与对比文件2化合物2TPPA结构类似,芳胺部分不含取代基,在电流密度50mA/cm3条件下驱动电压、发光亮度、发光效率和减半寿命方面效果均劣于本申请的实验化合物,即CN或F取代的化合物,因此本申请的化合物在发光特性和电荷传输能力方面也显著优于对比文件2的化合物。驳回决定指出:①通过调整芳基取代基获得更多同类化合物属于化学领域的常规技术手段,吸电子性质的取代基现有技术已有报道,例如三氟甲基。②本申请进行试验的化合物与对比化合物300的区别不仅仅在于CN和F的取代,还包括侧链位置和芳基类型,因而不足以说明对比试验效果的改进是由特定基团的取代带来的,且难以预期权利要求所限定的宽泛的技术方案均能获得好的技术效果。
申请人三星显示有限公司(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2018年03月13日向国家知识产权局提出了复审请求,同时提交了权利要求书全文修改替换页(共20项,8页)。相对于驳回文本的修改体现在:在权利要求1、3-5中增加对取代的芳基,取代的杂芳基和取代的稠合多环基团中的取代基的限定。
修改后的权利要求1、3-5如下:
“1. 一种下列化学式1表示的化合物:


在所述化学式1中,
R1和R2分别为碳原子数在6至60的取代或未取代的芳基、碳原子数在2至60的取代或未取代的杂芳基、碳原子数在6至60的取代或未取代的稠合多环基团;
Ar1为被CN或F取代的碳原子数在6至60的芳基;
Ar2为碳原子数在6至60的取代或未取代的芳基、碳原子数在2至60的取代或未取代的杂芳基、碳原子数在6至60的取代或未取代的稠合多环基团;
X为碳原子数在6至60的取代或未取代的芳基、碳原子数在2至60的取代或未取代的杂芳基、碳原子数在6至60的取代或未取代的稠合多环基团或者连接有所述芳基、杂芳基和稠合多环基团中的2个以上的2价连接基团,
其中,在所述取代的芳基、取代的杂芳基和取代的稠合多环基团中,所述芳基、杂芳基和稠合多环基团中的一个以上的氢原子被下述物质或基团取代:重氢原子、卤素原子、羟基、硝基、氰基、氨基、脒基、肼、腙、羧基或其盐、磺酸基或其盐、磷酸或其盐、或者碳原子数在1至10的烷基、碳原子数在1至10的烷氧基、碳原子数在2至10的烯基、碳原子数在2至10的炔基、碳原子数在6至16的芳基、或者碳原子数在4至16的杂芳基。
3. 根据权利要求1所述的化合物,其中,
在所述化学式1中,R1和R2为下述化学式2a至化学式2f之一:

在所述化学式2a至化学式2e中,
Q1为以–C(R30)(R31)-或者-N(R32)-表示的连接基团;
Z1、R30、R31和R32分别为氢原子、重氢、取代或未取代的碳原子数在1至20的烷基、取代或未取代的碳原子数在6至20的芳基、取代或未取代的碳原子数在2至20的杂芳基、取代或未取代的碳原子数在6至20的稠合多环基团、卤素基团、氰基、硝基、羟基或者羧基,其中,在所述取代的烷基、取代的芳基、取代的杂芳基和取代的稠合多环基团中,所述烷基、芳基、杂芳基和稠合多环基团中的一个以上的氢原子被下述物质或基团取代:重氢原子、卤素原子、羟基、硝基、 氰基、氨基、脒基、肼、腙、羧基或其盐、磺酸基或其盐、磷酸或其盐、或者碳原子数在1至10的烷基、碳原子数在1至10的烷氧基、碳原子数在2至10的烯基、碳原子数在2至10的炔基、碳原子数在6至16的芳基、或者碳原子数在4至16的杂芳基;
P为1至9之间的整数;
*表示连接位点。
4. 根据权利要求1所述的化合物,其中,
在所述化学式1中,Ar2为化学式3a至化学式3e中的一个以上互相连接的连接基团的化合物:

在所述化学式3a至化学式3e中,
Y1、Y2和Y3分别为以-N=或者-C(R21)=表示的连接基团;
Q2为以-C(R30)(R31)-、-N(R32)-、-S-或者-O-表示的连接基团;
Z1、Z2、R21、R30、R31和R32分别为氢原子、重氢、取代或未取代的碳原子数在1至20的烷基、取代或未取代的碳原子数在6至20的芳基、取代或未取代的碳原子数在2至20的杂芳基、取代或未取代的碳原子数在6至20的稠合多环基团、卤素基团、氰基、硝基、羟基或者羧基,其中,在所述取代的烷基、取代的芳基、取代的杂芳基和取代的稠合多环基团中,所述烷基、芳基、杂芳基和稠合多环基团中的一个以上的氢原子被下述物质或基团取代:重氢原子、卤素原子、 羟基、硝基、氰基、氨基、脒基、肼、腙、羧基或其盐、磺酸基或其盐、磷酸或其盐、或者碳原子数在1至10的烷基、碳原子数在1至10的烷氧基、碳原子数在2至10的烯基、碳原子数在2至10的炔基、碳原子数在6至16的芳基、或者碳原子数在4至16的杂芳基;
*表示连接位点。
5. 根据权利要求1所述的化合物,其中,
在所述化学式1中,X分别为以化学式4a至化学式4d之一表示的基团:

在所述化学式4a至化学式4d中,
Q3为以-C(R30)(R31)-或者-S-表示的连接基团;
R30和R31分别为氢原子、重氢、取代或未取代的碳原子数在1至20的烷基、取代或未取代的碳原子数在6至20的芳基、取代或未取代的碳原子数在2至20的杂芳基、取代或未取代的碳原子数在6至20的稠合多环基团、卤素基团、氰基、硝基、羟基或者羧基,其中,在所述取代的烷基、取代的芳基、取代的杂芳基和取代的稠合多环基团中,所述烷基、芳基、杂芳基和稠合多环基团中的一个以上的氢原子被下述物质或基团取代:重氢原子、卤素原子、羟基、硝基、氰基、氨基、脒基、肼、腙、羧基或其盐、磺酸基或其盐、磷酸或其盐、或 者碳原子数在1至10的烷基、碳原子数在1至10的烷氧基、碳原子数在2至10的烯基、碳原子数在2至10的炔基、碳原子数在6至16的芳基、或者碳原子数在4至16的杂芳基;
*表示连接位点。 ”
在上述修改的基础上,复审请求人认为:①修改后的权利要求限定了Ar1为被CN或F取代的碳原子数在6至60的芳基,对比文件1和2均没有公开芳基上具有强吸电子基团CN或F。②本申请的对比例化合物300与对比文件2化合物2TPPA结构类似,芳胺部分均不含取代基,包含化合物300的发光元件在电流密度50mA/cm3条件下驱动电压、发光亮度、发光效率和减半寿命方面的效果均劣于包含本申请实验化合物的发光元件,因此本申请的化合物在发光特性和电荷传输能力方面也显著优于对比文件2的化合物。
经形式审查合格,国家知识产权局于2018年04月23日依法受理了该复审请求,并将其转送至国家知识产权局原审查部门进行前置审查。
国家知识产权局原审查部门在前置审查意见书中回应的理由与驳回决定中针对申请人意见陈述的答复理由相同。
随后,国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年03月28日向复审请求人发出复审通知书,指出:(1)本申请原说明书没有定义稠合多环可以被哪些基团取代,权利要求1、3-5中对稠合多环取代基的定义超出了原申请文件记载的范围,不符合专利法第33条的规定。(2)对权利要求1-5、7-20中Ar2、X、Z1、Z2、R21、R30、R31和R32为非“取代的稠合多环”的技术方案以及权利要求6评述如下:对比文件1公开了式1-91的化合物:。权利要求1与对比文件1的区别在于:权利要求1限定Ar1为被CN或F取代的碳原子数在6至60的芳基,而对比文件1相应位置的苯基未被取代。权利要求1实际解决的技术问题是提供一种结构类似的可用作电子传输材料或发光材料的蒽衍生物。对于上述区别,在主结构不变的基础上调整芳基取代基得到更多性质类似的化合物是本领域的常规手段,特别是在对比文件2公开了Ar4或者Ar5可以为的基础上,本领域技术人员容易想到用本领域常用的其它吸电子基团包括CN、F等取代芳基同样可以获得用作电子传输材料或发光材料的蒽衍生物;另外,对比文件1和对比文件2还对通式的各变量作了进一步定义,权利要求1对各变量定义的其它基团或取代基中的大部分已经被对比文件1和对比文件2公开,其它基团是本领域的已知基团。因此,权利要求1不具备创造性。(3)从属权利要求2-6的附加技术特征或者被对比文件1、2公开或属于本领域已知的常规修饰基团。因此,在其引用的权利要求不具备创造性的基础上,权利要求2-6也不具备创造性。(4)权利要求7-19请求保护有机发光元件,对比文件1的公开了有机电子器件,在引用的权利要求1-6的化合物不具备创造性基础上,权利要求7也不具备创造性;权利要求8-19的附加技术特征被对比文件1-2教导,或者是本领域技术人员在对比文件1、2公开内容基础上容易想到的。因此,权利要求8-19也不具备创造性。(5)权利要求20请求保护平板显示装置,对比文件2公开了其化合物用于制备平板显示装置,发光元件中第一电极与薄膜晶体管的源电极或者漏电极电连接为本领域常用的连接方式,因此,权利要求20也不具备创造性。(6)对于复审请求人陈述的意见,复审通知书中指出:①对比文件2教导了可以用吸电子基团修饰芳基,在此基础上,本领域技术人员出于提供更多具有类似结构的有机材料的考虑,容易想到使用本领域常用的其它吸电子基包括CN、F等修饰芳基。②首先,对比文件2公开的化合物2TPPA与本申请记载的对比化合物300的结构不同,所以化合物300无法代表化合物2TPPA。其次,对比文件1公开的式1-91化合物与本申请实施例化合物更接近,然而该化合物与化合物300的结构也不同,特别是,对比文件1公开了具有键合到蒽上的吡啶基的蒽衍生物用于有机电子器件的有机材料层时,其表现出增加器件的效率、降低电压和提高稳定性的效果,在此基础上,本领域技术人员更加难以预测化合物300与对比文件1公开的式1-91化合物用作有机材料时有相同的表现。所以,目前的证据尚不能表明本申请的化合物相对对比文件1或对比文件2的化合物在用于有机材料时有预料不到的效果。
针对上述复审通知书,复审请求人于2019年05月06日提交了意见陈述书和权利要求全文修改替换页(共20项,8页),其相对复审通知书针对的审查文本的修改之处体现在:①将权利要求1中的“取代或未取代的稠合多环基团”修改为“稠合多环基团”;②将权利要求3-5中的“取代或未取代的碳原子数在6至20的稠合多环基团”修改为“碳原子数在6至20的稠合多环基团”;③删除权利要求1、3-5对“取代的稠合多环基团”中的取代基的限定;④将权利要求6撰写为独立权利要求。
修改后的权利要求1、3-6如下:
“1、 一种下列化学式1表示的化合物:


在所述化学式1中,
R1和R2分别为碳原子数在6至60的取代或未取代的芳基、碳原子数在2至60的取代或未取代的杂芳基、碳原子数在6至60的稠合多环基团;
Ar1为被CN或F取代的碳原子数在6至60的芳基;
Ar2为碳原子数在6至60的取代或未取代的芳基、碳原子数在2至60的取代或未取代的杂芳基、碳原子数在6至60的稠合多环基团;
X为碳原子数在6至60的取代或未取代的芳基、碳原子数在2至60的取代或未取代的杂芳基、碳原子数在6至60的稠合多环基团或者连接有所述芳基、杂芳基和稠合多环基团中的2个以上的2价连接基团,
其中,在所述取代的芳基和取代的杂芳基中,所述芳基和杂芳基中的一个以上的氢原子被下述物质或基团取代:重氢原子、卤素原子、羟基、硝基、氰基、氨基、脒基、肼、腙、羧基或其盐、磺酸基或其盐、磷酸或其盐、或者碳原子数在1至10的烷基、碳原子数在1至10的烷氧基、碳原子数在2至10的烯基、碳原子数在2至10的炔基、碳原子数在6至16的芳基、或者碳原子数在4至16的杂芳基。
3. 根据权利要求1所述的化合物,其中,
在所述化学式1中,R1和R2为下述化学式2a至化学式2f之一:

在所述化学式2a至化学式2e中,
Q1为以–C(R30)(R31)-或者-N(R32)-表示的连接基团;
Z1、R30、R31和R32分别为氢原子、重氢、取代或未取代的碳原子数在1至20的烷基、取代或未取代的碳原子数在6至20的芳基、取代或未取代的碳原子数在2至20的杂芳基、碳原子数在6至20的稠合多环基团、卤素基团、氰基、硝基、羟基或者羧基,其中,在所述取代的烷基、取代的芳基和取代的杂芳基中,所述烷基、芳基和杂芳基中的一个以上的氢原子被下述物质或基团取代:重氢原子、卤素原子、羟基、硝基、氰基、氨基、脒基、肼、腙、羧基或其盐、磺酸基或其盐、磷酸或其盐、或者碳原子数在1至10的烷基、碳原子数在1至10的烷氧基、碳原子数在2至10的烯基、碳原子数在2至10的炔基、碳原子数在6至16的芳基、或者碳原子数在4至16的杂芳基;
P为1至9之间的整数;
*表示连接位点。
4. 根据权利要求1所述的化合物,其中,
在所述化学式1中,Ar2为化学式3a至化学式3e中的一个以上互相连接的连接基团的化合物:

在所述化学式3a至化学式3e中,
Y1、Y2和Y3分别为以-N=或者-C(R21)=表示的连接基团;
Q2为以-C(R30)(R31)-、-N(R32)-、-S-或者-O-表示的连接基团;
Z1、Z2、R21、R30、R31和R32分别为氢原子、重氢、取代或未取代的碳原子数在1至20的烷基、取代或未取代的碳原子数在6至20的芳基、取代或未取代的碳原子数在2至20的杂芳基、碳原子数在6至20的稠合多环基团、卤素基团、氰基、硝基、羟基或者羧基,其中,在所述取代的烷基、取代的芳基和取代的杂芳基中,所述烷基、芳基和杂芳基中的一个以上的氢原子被下述物质或基团取代:重氢原子、卤素原子、羟基、硝基、氰基、氨基、脒基、肼、腙、羧基或其盐、磺酸基或其盐、磷酸或其盐、或者碳原子数在1至10的烷基、碳原子数在1至10的烷氧基、碳原子数在2至10的烯基、碳原子数在2至10的炔基、碳原子数在6至16的芳基、或者碳原子数在4至16的杂芳基;
*表示连接位点。
5. 根据权利要求1所述的化合物,其中,
在所述化学式1中,X分别为以化学式4a至化学式4d之一表示的基团:

在所述化学式4a至化学式4d中,
Q3为以-C(R30)(R31)-或者-S-表示的连接基团;
R30和R31分别为氢原子、重氢、取代或未取代的碳原子数在1至20的烷基、取代或未取代的碳原子数在6至20的芳基、取代或未取代的碳原子数在2至20的杂芳基、碳原子数在6至20的稠合多环基团、卤素基团、氰基、硝基、羟基或者羧基,其中,在所述取代的烷基、取代的芳基和取代的杂芳基中,所述烷基、芳基和杂芳基中的一个以上的氢原子被下述物质或基团取代:重氢原子、卤素原子、羟基、硝基、氰基、氨基、脒基、肼、腙、羧基或其盐、磺酸基或其盐、磷酸或其盐、或者碳原子数在1至10的烷基、碳原子数在1至10的烷氧基、碳原子数在2至10的烯基、碳原子数在2至10的炔基、碳原子数在6至16的芳基、或者碳原子数在4至16的杂芳基;
*表示连接位点。
6、化合物,其选自下述化合物中的任一种:

”
在上述修改的基础上,复审请求人认为:对比文件2没有公开和教导Ar4和Ar5可以为CN或F取代的芳基;本申请请求保护的技术方案既没有落入对比文件12的通式范围内,也没有与对比文件1、2公开的最宽的通式范围重叠。构效关系对化合物的设计至关重要,而且取代基的种类存在无数选择,在对比文件1和2公开和教导不同类型的取代基团时,本领域技术人员不会想到背离现有技术的教导并从无数种取代基类型中将Ar1限定为被CN或者F取代的芳基,也无法预期落在对比文件1、2的最宽范围外的化合物也将具有优异的电特性、电荷传输能力及发光性能。所以本申请具备创造性。
在上述程序的基础上,合议组认为本案事实已经清楚,可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、关于审查文本的认定
复审请求人在答复复审通知书时提交了权利要求全文修改替换页(共20项,8页),删除了对“取代的稠合多环基团”中的取代基的限定,该修改符合专利法实施细则第61条第1款的规定,且克服了复审通知书指出的不符合专利法第33条的规定的缺陷。本复审请求审查决定所针对的审查文本为:复审请求人于2019年05月06日提交的权利要求第1-20项;于申请日2013年06月20日提交的说明书第1-63页、说明书附图第1页、说明书摘要和摘要附图。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定:创造性,是指与现有技术相比,该发明具有突出的实质性特点和显著的进步,该实用新型具有实质性特点和进步。
在判断创造性时,首先要将权利要求请求保护的技术方案与最接近的现有技术相比较,确定区别特征和发明实际解决的技术问题,进而考察现有技术中是否存在将该区别特征引入到所述最接近的现有技术中以解决上述技术问题的启示,如果现有技术中存在这样的启示,则该权利要求不具备创造性。
(1)就本申请而言,权利要求1请求保护一种化学式1表示的化合物(详见案由部分)。
对比文件1公开了具有键合到蒽上的吡啶基的通式1的蒽衍生物,结构如下:[通式1],其中R3和R4中的至少一个由下面通式2表示:[通式2]。通式1的化合物可以包含在发光层、空穴传输层、空穴传输和发光层、发光和电子传输层、电子传输层、电子传输和/或注入层等中。特别优选将通式1的化合物包含在电子注入和/或传输层,或者发光层中。该衍生物用于形成有机电子器件的有机材料层时,表现出增加器件的效率、降低电压和提高稳定性的效果的(参见其说明书第2页第3段至第5页第1段,第54页第1段)。具体地,对比文件1公开了式1-91的化合物,结构如下:(参见说明书第65页式1-91化合物的合成)。将权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1公开的上述内容相比,区别特征在于:权利要求1限定Ar1为被CN或F取代的碳原子数在6至60的芳基,而对比文件1相应位置的苯基未被取代。
根据本申请说明书的记载:本申请的目的是提供具有优良的电特性、较高的电荷传输能力及发光能力的可用作电子传输材料或发光材料的化合物以提高有机发光元件的发光效率和发光亮度,降低发光元件的驱动电压并延长发光元件的寿命(参见说明书第1页第26行至说明书第2页第3行)。进一步,说明书记载了具体化合物7、20、25、28、32、45、50、60、65、72、81、103、114、125、132、140、149、159、162、170的制备方法(参见说明书第47-55页制备例),并测试了上述化合物作为电子传输材料(实施例1-20)、发光层主体(实施例21、22)、发光层掺杂物(实施例23、24)制备的有机发光元件在电流密度为50mA/cm2时的驱动电压、发光亮度、发光效率和减半寿命。作为对比,本申请还测试了同等条件下以Alq3或者化合物300替代本申请化合物作为电子传输材料制备的有机发光元件的性能。测试结果显示:当用作电子传输材料的情况下,与公知的物质Alq3相比,本申请的发光元件显示了驱动电压降低1V以上且效率显著提高,尤其显示出寿命改善效果卓越的结果。另一方面,当用作主体和掺杂物的情况下,仅限于IV和效率稍有改善,并没有显示出寿命显著上升的效果(参见说明书第56-63页实施例1-24以及表2)。
合议组认为:一方面,对比文件1没有测试以式1-91化合物作为有机材料层的有机发光元件的发光性能,本领域技术人员无法将本申请的化合物与对比文件1的化合物在用于有机材料时的效果进行直接比较。另一方面,就本申请说明书记载的比较例而言,本申请使用的对比化合物的结构如下:、。首先,对比化合物Alq3与本申请化合物结构差异巨大,化合物Alq3是一种铝配合物,而本申请化合物是一种不包含金属元素的蒽衍生物,且化合物Alq3并不含芳胺基,所以从化合物Alq3与本申请化合物的对比实验中无法获知仅芳胺上的芳基被CN或者F取代会对有机发光器件的发光性能产生何种影响。其次,化合物300与本申请实施例化合物除了芳基是否被CN或者F取代外,还有其它区别,以化合物7为例,该化合物与化合物300的区别包括:①苯基是否被氰基取代;②三芳胺与蒽的连接位置不同,化合物7中三芳胺连接在蒽的2位,而化合物300中三芳胺连接在蒽的1位;③芳胺中另外一个芳基的类型不同,相对于化合物7萘基的位置,化合物300相应位置是苯基。尽管苯与萘均属于芳香基团,但萘比苯具有更大的共轭体系,且三苯胺的连接位置会对整个结构的空间位阻产生影响,上述改变均会影响到有机材料的性能,在多种因素共同作用的情况下,本领域技术人员无法确定有机发光元件效果的改善仅仅是由芳基被氰基或者氟取代所带来的,更无法确定仅芳基被氰基或者氟取代就能使有机发光元件的发光性能获得预料不到的提升。进而,无法认可权利要求1请求保护的技术方案均能够产生与实施例化合物近似的优异效果。
综上,权利要求1请求保护的技术方案相对于对比文件1实际解决的技术问题是提供一种结构类似的可用作电子传输材料或发光材料的蒽衍生物。
对于上述区别,在主结构不变的基础上调整芳基取代基得到更多性质类似的化合物是本领域的常规手段,特别是,对比文件2同样公开了一种可用作发光材料且具有电子传输性质的蒽衍生物,结构如下:,并且限定Ar4或者Ar5可以为(参见说明书第[0011] -[0019]、[0081]段),可见,对比文件2教导了可以用三氟甲基取代芳胺中芳基,在此基础上,本领域技术人员容易想到用本领域常用的其它吸电子基团包括CN、F等取代芳基同样可以获得用作电子传输材料或发光材料的蒽衍生物。
另外,对比文件1还对通式1的各变量作了进一步定义,其中,R1和R2(对应本申请权利要求1式1化合物中的R1、R2)独立地选自未取代的或者被选自卤素、氨基、腈基、硝基、C1~C40烷基、C2~C40烯基、C1~C40烷氧基……C6~C40芳基、C3~C40杂芳基和芳胺基中的至少一种取代的C6~C40芳基或者C3~C40杂芳基;通式2中,X可以为N,Y选自C-H和N,L1(对应本申请的X)可以为未取代的或者被选自卤素、氨基、腈基、硝基、C1~C40烷基、C2~C40烯基、C1~C40烷氧基……C6~C40芳基、C3~C40杂芳基和芳胺基中的至少一种取代的C6~C40亚芳基或者C3~C40亚杂芳基;R5、R6、R7、R8(对应本申请权利要求1式1化合物中Ar2上的取代基)可以为未取代的C1~C40烷基、C2~C40烯基、C1~C40烷氧基、氨基、C6~C40芳基、C3~C40杂芳基或者与毗邻基团键合形成脂肪族稠合环、芳香族稠合环、脂肪族稠合杂环或芳香族稠合杂环,或者形成螺键(参见其权利要求1)。此外,对比文件2同样对通式G1的各变量作了进一步定义:Ar1、Ar2(对应本申请权利要求1式1化合物中的R1、R2)独立地表示环中具有6至13个碳原子的芳基,具体地,如苯基,萘基,芴基等,并且Ar 1和Ar 2可以独立地具有另外的取代基,在这种情况下,具有1至4个碳原子的烷基或环中具有6至13个碳原子的芳基可作为取代基。式中的Ar3(对应本申请权利要求1式1化合物中的X)表示环中具有6至13个碳原子的亚芳基,具体而言,如亚苯基,亚萘基,芴-二基等。Ar3可以有取代基,并且两个或更多个取代基可以彼此键合以形成可以具有螺环结构的环。Ar4、Ar5(对应本申请式1化合物式1化合物的Ar1、Ar2)可以是苯基、萘基、联苯基等,并且可以有取代基(参见其说明书第[0025]-[0033]段)。可见,权利要求1对各变量定义的其它基团或取代基中的大部分已经被对比文件1和对比文件2公开。对于对比文件1、对比文件2没有公开的其它基团,例如重氢原子、脒基、肼、腙、羧基或其盐、磺酸基或其盐、磷酸或其盐、炔基、稠合多环等均是本领域的已知基团,用已知基团修饰母体结构获得具有类似性质的不同化合物是本领域的常规操作。最后,通过对比文件2公开的通式定义可以看出在用作有机材料的蒽衍生物中可以不含吡啶基团。综上,在对比文件1的基础上结合对比文件2和本领域的常规技术手段得到权利要求1请求保护的技术方案是显而易见的,权利要求1不具有突出的实质性特点和显著的进步,不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(2)权利要求2-5引用权利要求1,并对通式中的各变量作了进一步限定,权利要求6请求保护具体化合物。对比文件1进一步公开了如下内容:①R1和R2为相同的芳基或相同的杂芳基或者独立地选自下列结构:,其中,Z1~Z3彼此相同或不同,并且独立地选自下列基团:氢;未取代的或者被选自卤素、氨基、腈基、硝基、C1~C40烷基、C2~C40烯基、C1~ C40烷氧基、C3~C40环烷基、C3~C40杂环烷基、C6~C40芳基和C3~C40杂芳基中的至少一种取代的C6~C40芳基、C3~C40杂芳基或者C6~C40胺基(参见其权利要求2、3、5);②所述烷基选自甲基、乙基……庚基中,所述芳基选自苯基、萘基、蒽基、联苯基、芘基、苝基及其衍生物中,所述杂环基选自吡啶基、联吡啶基、三嗪基、吖啶基、噻吩基、吡喃基、咪唑基、噁唑基、噻唑基、三唑基、喹啉基和异喹啉基中;以及所述卤素基团选自氟、氯、溴和 碘中(参见其权利要求8)。从对比文件1和对比文件2公开的通式定义中选择部分基团或者用本领域已知的其它基团对主体结构进行修饰以获得具有类似结构的有机材料化合物是本领域技术人员能够做到的。因此,权利要求2-6同样不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(3)权利要求7请求保护一种有机发光元件。对比文件1进一步公开了一种有机电子器件,其包括第一电极、第二电极和置于该第一电极和第二电极之间的至少一层有机材料层,其中所述有机材料层中的至少一层包含通式1的蒽衍生物(参见其权利要求9)。可见,权利要求7限定的有机发光元件的构造已经被对比文件1公开。因此,在引用的权利要求1-6的化合物不具备创造性时,权利要求7同样不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(4)权利要求8-19直接或间接引用权利要求7,并对有机发光元件的构造作了进一步限定。对比文件1还公开了如下内容:①所述有机发光器件包含通式1的蒽衍生物,该蒽衍生物包含在有机材料层中,该有机材料层包括选自空穴注入层、空穴传输层、发光层、电子注入和电子传输层中的一层或多层。所述有机材料层包括发光层,并且该发光层包含通式1的蒽衍生物。所述有机材料层包括电子传输层或电子注入层,并且该电子传输层或电子注入层包含通式1的蒽衍生物(参见其权利要求14-16)。②所述空穴注入材料的具体实例包括:金属卟啉、……、六腈六氮杂苯并菲(属于含氰基的化合物)……,以及蒽醌、聚苯胺和聚噻吩系列的导电聚合物。……。发光材料为能够通过接收并复合来自空穴传输层的空穴和来自电子输层的电子而发出可见光的材料,优选为具有高荧光和磷光量子效率的材料,具体实例包括8-羟基喹啉铝配合物(Alq3);咔唑系列的化合物;二聚苯乙烯基化合物(属于苯乙烯类化合物);……。电子传输材料具体实例包括:8-羟基喹啉铝配合物的 Al配合物……但是并不限于这些(参见说明书第54页最后1段至说明书第55页第3段)。对比文件2进一步公开了如下内容:①通式I的蒽衍生物可以用于发光层主体材料或发光中心材料(参见权利要求9、10)。②空穴注入层材料可以为氧化钼,氧化钒(属于金属氧化物)等;空穴注入层的受体材料可以为7,7,8,8-四氰基-2,3,5,6-四氟醌二甲烷(缩写:F4-TCNQ)(属于醌衍生物、含氰基的化合物)(参见其说明书第21页第[0066]-[0068]段))。③蒽衍生物发射蓝光,所以优选用作发光元件的发光物质;电子传输层是含有具有喹啉骨架或苯并喹啉骨架的金属络合物的层,例如三(8-羟基喹啉)铝(缩写:Alq)等(参见其说明书第22页第[0079]段至说明书第23页第[0080]段)。④蒽衍生物具有电子传输性质,因此可以用于电子传输层;无论干法还是湿法,均可以使用各种方法中的任何一种来形成EL层(参见说明书第23页第[0081]段、第[0085]段)。⑤列举了大量可以分散于蒽衍生物中的发光物质,包括蓝光发光材料例如N,N'-双4-(9H-咔唑-9-基)苯基-N,N'-二苯基芪-4,4'-二胺(缩写:YGA2S),4-(9H-咔唑-9-基)-4' -(10-苯基-9-蒽基)三苯胺(缩写:YGAPA)等以及绿光、黄光、红光、荧光、磷光发射材料(参见其说明书第25页第[0105]段)。可见,对比文件1公开了蒽衍生物可以用于有机发光元件的多个有机层,对比文件2公开了该类蒽衍生物发射蓝光,可以用作发光基质,或者作为发光主体与多种发光基质混合使用,或者用于电子传输层,且通过湿蚀工序形成有机层也已经被公开。另外,在对比文件1和对比文件2公开的大量有机材料的基础上,选择需要的材料或者与对比文件公开材料类似的材料例如Li络合物或者本领域已知的其它有机材料用于制造有机发光元件是本领域技术人员能够做到的。因此,在权利要求7不具备创造性时,权利要求8-19同样不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(5)权利要求20请求保护一种平板显示装置。对比文件2公开了其化合物用于制备平板显示装置(参见说明书第28-29页实施方式8,图5A-5D)。发光元件中第一电极与薄膜晶体管的源电极或者漏电极电连接为本领域常用的连接方式。因此,在引用的发光元件不具备创造性时,权利要求20同样不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3、关于复审请求人陈述的意见
对于复审请求人答复复审通知书时陈述的理由(详见案由部分),合议组认为:本领域技术人员不仅能够获知本领域所有的现有技术,而且具有应用申请日或者优先权日之前的常规实验手段的能力,如果区别特征是本领域解决技术问题的惯用手段,则发明不具备创造性。尽管对比文件1、2均没有公开也没有教导母核结构中的芳基可以被CN或F取代,但是用本领域的常规取代基对母核进行修饰是本领域寻求具有类似性能的替代化合物的惯用手段,特别是在对比文件2公开含有三氟甲基取代芳基的类似结构的基础上,本领域技术人员能够预测芳基被其它吸电子基团(包括卤素、氰基等)取代的类似结构的化合物同样可以用作电子传输材料或者发光材料。尽管取代基种类众多,但是选择的多样性不足以使发明具备创造性,如果发明仅是从一些已知的可能中进行选择,或者仅仅是从一些具有相同可能性的技术方案中选出一种,而且选出的方案未能取得预料不到的技术效果,则该发明不具备创造性。最后,尽管取代基的变换会对化合物效果产生或多或少的影响,但这并不会阻止本领域技术人员通过性质类似取代基的相互替换来获得不同结构的化合物,此时,判断发明是否具备创造性的关键就是判断该种替换能否产生预料不到的技术效果。参见前述评述可知,基于目前的证据,本领域技术人员无法确定本申请的化合物相对对比文件1的化合物在用作电子传输材料或发光材料时产生预料不到的技术效果,所以本申请请求保护的技术方案不具备创造性。综上,复审请求人陈述的意见不具有说服力,对于复审请求人的主张,合议组不予支持。
根据上述事实和理由,合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年12月06日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人可自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。


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