发明创造名称：一种具有高热导率的铜/金刚石复合材料的制备方法
外观设计名称：
决定号：186381
决定日：2019-08-13
委内编号：1F248824
优先权日：
申请（专利）号：201610023760.3
申请日：2016-01-14
复审请求人：北京科技大学
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：王燕
合议组组长：魏巧莲
参审员：曾彩霞
国际分类号：C22C9/00；C22C26/00；C22C1/02
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：判断发明是否具备创造性时，权利要求请求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别技术特征，如果其他现有技术公开了部分区别特征，并且为了解决技术问题，本领域技术人员有动机将其他现有技术公开的该部分区别特征应用于最接近的现有技术中并可预期其效果，则认为现有技术给出了将该部分区别特征应用于最接近现有技术的启示。
全文：
本复审请求涉及申请号为201610023760.3，名称为“一种具有高热导率的铜/金刚石复合材料的制备方法”的发明专利申请（下称本申请）。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年2月1日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1相对于对比文件1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为：2017年10月16日提交的权利要求第1项，申请日提交的说明书和说明书摘要。驳回决定引用的对比文件如下：
对比文件1：High thermal conductivity through interfacial layer optimization in diamond particles dispersed Zr-alloyed Cu matrix composites，Jianwei Li et al.，Scripta Materialia，第109卷，第72-75页，公开日为2015年7月31日。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种具有高热导率的铜/金刚石复合材料的制备方法，其特征在于，铜基体中合金元素钛的成分为0.5wt.％，利用气压浸渗法制备铜/金刚石复合材料，复合材料的热导率为752W/mK；具体制备方法为：
1)通过真空感应熔炼方法将铜块与钛块熔炼获得铜钛合金铸锭；
2)将金刚石颗粒装填在型模中，将装填好的型模放在石墨套筒中并把铜钛铸锭放在型模上部，将装填好的整个模具放置在高压气体辅助熔渗装置的感应加热区，连接真空系统和增压充气系统；
3)对炉体抽真空；
4)将模具加热；
5)开启增压充气系统向炉体注入高纯氩气，当炉内气体达到一定压力时，关闭增压充气系统并保温保压；
6)停止加热，炉温冷至室温后取出模具脱模，获得铜/金刚石复合材料产品；
步骤3)所述真空度低于0.1Pa；
步骤4)所述模具加热温度为1150℃，保温时间15min；
步骤5)所述高纯氩气炉内气体压力为1.0MPa，在1150℃下保温保压时间为15min。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服,于2018年4月12日向国家知识产权局提出了复审请求，未对申请文件进行修改。复审请求人认为：第一，基体中添加Ti元素和Zr元素的原理不同，Zr和Ti在铜基体中的溶解度不同，添加相同含量Zr或者Ti的情况下，对比文件1中的绝大部分Zr与金刚石的碳反应生成界面碳化物；而本申请中除了一部分Ti与金刚石的碳反应生成界面碳化物，另一部分Ti则溶解在铜基体中。可见，本申请的Ti元素还能溶解在铜基体中来进一步提高金刚石与铜之间的界面结合力。由于复合材料热导率与界面碳化物和界面结合情况密切相关，因此在铜基体中添加Ti元素制备铜/金刚石复合材料的热导率（752 W/mK）并不是可以预期的。第二，对比文件1中提到了“碳化物形成元素，例如Ti、W、Mo、Cr、Si和B都可以用来增强铜/金刚石复合材料的热导率，材料的热导率为600-700 W/mK”，材料的热导率明显低于本申请。其所采用的制备方法均不是对比文件1或者本申请所采用的气压浸渗技术，对比文件1中公开了Ti、Cr元素与Zr元素相比，会降低铜基体的热导率。
经形式审查合格，国家知识产权局依法受理了该复审请求，并于2018年5月4日发出复审请求受理通知书，同时将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年4月28日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1相对于对比文件1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。对于复审请求人的意见陈述，合议组认为：第一，对比文件1和本申请要解决的技术问题都是铜与金刚石之间界面结合性差进而限制了复合材料的热导率，对比文件1为解决该问题，采用气压浸渗法，利用强碳化物形成元素Zr易与C反应形成界面层的原理提高了铜/金刚石复合材料的界面结合性，可见，对比文件1与本申请提高界面结合性的原理是一致的。由于Ti、Zr属于同族元素，且均为本领域常用的强碳化物形成元素，本领域技术人员有动机将对比文件1的Zr替换为Ti。虽然Zr和Ti在铜基体中的溶解度不同，使得一部分钛固溶到铜基体中，不能形成界面碳化物，但由于这部分固溶到铜基体中的钛没有分布在金刚石界面处，难以对界面结合性能产生影响，因此，对于同样的添加量，加入Ti相比于加入Zr而言形成的界面化合物相对减少，界面性能相对下降，进而加入Ti的铜/金刚石复合材料的热导率略低于对比文件1的930W/mK的技术效果是可以预期的。第二，对比文件1具体公开了热导率达到930W/mK的原理：气压浸渗法使得铜液很容易被填充到金刚石颗粒之间的缝隙中并促进界面反应，因此，该方法相比其他工艺如放电等离子烧结和真空热烧结能获得更好的热传导性能（参见第73页右栏）。可见，对比文件1背景技术中提及的碳化物形成元素如Ti、W、Mo、Cr、Si和B用来增强铜/金刚石复合材料的热导率，但其热导率不及本申请与制备方法的选择存在很大的关联。而根据对比文件1公开的气压浸渗法的优点，本领域技术人员可以预期采用气压浸渗法制备添加Ti的铜/金刚石复合材料相比其他工艺方法可进一步提高热导率。虽然对比文件1公开了Zr对铜基体的热导率的影响较小，而Ti、Cr元素会降低铜基体的热导率（参见第73页右栏），但对本领域技术人员而言，铜/金刚石复合材料的热导率不仅仅由铜基体的热导率决定，更主要的是与界面层有关。虽然Ti相对于Zr降低了铜基体的热导率，但气压浸渗法使铜液很容易被填充到金刚石颗粒之间的缝隙中并促进界面反应，提高了界面结合性，因此，由对比文件1的Ti会降低铜基体的热导率不能得出Ti降低了铜/金刚石复合材料的热导率的结论。另一方面，对比文件1中关于元素对铜基体的热导率的影响表明：在铜/金刚石复合材料中加入Zr相比于加入Ti、Cr能获得更优的热导率（930W/mK），本领域技术人员可以预期将Zr替换为Ti时导热率会在930W/mK的基础上相应降低，这与本申请的技术效果也是一致的。
复审请求人于2019年5月17日提交了意见陈述书，未提交修改文件。复审请求人认为：第一， 虽然Ti、Zr属于同族元素，但该同族元素还包括Hf、Rf，四种元素的碳化物形成机理均不同。Ti在铜基体中的溶解度比Zr大，使得一部分Ti溶解在铜基体中，一部分与金刚石的碳反应生成界面碳化物，降低了界面性能；但复合材料热导率也与两相之间的润湿角相关，由于Ti可减小两相润湿角，因此可提高界面性能。第二，复合材料的热导率与材料成分选择、具体制备方法及制备工艺相关。引入文献1（”Effects of dual-layer coatings on microstructure and thermal conductivity of diamond/Cu composites prepared by vacuum hot pressing”, Chun Zhang et al., Surface & Coatings Technology, 第277卷，第299-307页，2015年9月）和文献2（”金刚石表面镀钨对铜/金刚石复合材料热导率的影响”，李建伟等，功能材料，第47卷第1期，第1034-1037页，2016年1月）用于证明：同样采用表面镀W的金刚石颗粒制备铜/金刚石复合材料，热压烧结法的热导率反而高于气压浸渗法；引入文献3（”High thermal conductivity of Cu-B/diamond composites prepared by gas pressure infiltration”, Guangzhu Bai et al., Journal of Alloys and Compounds, 第735卷，第1648-1653页，2018年2月）和文献4（”On the influence of active element content on the thermal conductivity and thermal expansion of Cu-X(X=Cr,B) diamond composites”, L. Weber et al., Scripta Materialia, 第57卷，第988-991页，2007年12月）用于证明：同样的制备方法，制备工艺不同效果也不同。对于同一制备方法，不同合金元素需要在不同机理的基础上选择工艺，本申请选择的保温时间与对比文件1不同，是不能预期的。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
（一）关于审查文本
复审程序中，复审请求人未提交修改文件。本复审请求审查决定所针对的审查文本与驳回决定针对的文本相同，为：2017年10月16日提交的权利要求第1项，申请日提交的说明书和说明书摘要。
（二）关于专利法第22条第3款
专利法22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
判断发明是否具备创造性时，权利要求请求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别技术特征，如果其他现有技术公开了部分区别特征，并且为了解决技术问题，本领域技术人员有动机将其他现有技术公开的该部分区别特征应用于最接近的现有技术中并可预期其效果，则认为现有技术给出了将该部分区别特征应用于最接近现有技术的启示。
具体到本案，权利要求1不具备利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求1请求保护一种具有高热导率的铜/金刚石复合材料的制备方法。对比文件1公开了一种具有高热导率的铜/金刚石复合材料的制备方法，并具体公开了（参见第72-73页）：采用气压浸渗法制备金刚石颗粒弥散分布的Zr合金化铜基复合材料，当Zr含量为0.5wt.%时，热导率达到最高值930W/mK。采用纯度99.999wt.%的Cu块和99.99wt.%Zr块制备Cu-xZr合金，x=0.3、0.5、0.75和1.0wt.%。将Cu块和Zr块在真空电弧炉中熔炼得到Cu-xZr合金铸锭。采用人工单晶金刚石进行颗粒增强，将金刚石紧密填充在石墨模中，Cu-Zr合金铸锭摆放在金刚石上部。在加热前抽真空至低于0.1Pa，当模具温度达到1423K（即1150℃）且保温10min后，高纯Ar气充入炉体，在1.0MPa下保压30min，然后关闭热源，试样炉冷至室温。“取出模具脱模”为对比文件1隐含公开的内容。
权利要求1与对比文件1相比，区别特征为：（1）权利要求1铜基体中合金元素为Ti，对比文件1中为Zr，权利要求1复合材料的热导率与对比文件1存在不同；（2）权利要求1采用真空感应熔炼法制备铜合金铸锭，对比文件1采用真空电弧熔炼；权利要求1具体限定将装填好的型模放在石墨套筒中，将装填好的整个模具放置在高压气体辅助熔渗装置的感应加热区，连接真空系统和增压充气系统；（3）权利要求1的保温时间、保压保温时间与对比文件1存在不同。基于上述区别特征，权利要求1实际要解决的技术问题是：如何进一步提高铜/金刚石复合材料的综合性能。
对于区别特征（1），对比文件1还公开了（参见第72页左栏第2段）：在现有技术中，碳化物形成元素，例如Ti、W、Mo、Cr、Si和B都可以用来增强铜/金刚石复合材料的热导率。本领域技术人员为了提高铜/金刚石的热导率，有动机采用上述六种元素对Zr进行替换。此外，对本领域技术人员而言，在上述六种元素中，Ti与Zr属于同族元素，均为强碳化物形成元素，性质最为相近，本领域技术人员采用Ti来替代Zr后，容易想到Ti也能在铜和金刚石之间形成碳化物界面层，进而提高铜/金刚石复合材料的热导率。在此基础上获得与权利要求1相同或接近的复合材料的热导率也是可以预期的。
对于区别特征（2），真空感应熔炼为熔炼铜合金铸锭的常规熔炼方法。对比文件1已经公开了采用石墨模具装填金刚石和铜合金锭以及对模具进行加热、抽真空和充入Ar气增压，本领域技术人员能够根据实际情况将装填好的型模放在石墨套筒中，将装填好的整个模具放置在高压气体辅助熔渗装置的感应加热区，连接真空系统和增压充气系统。
对于区别特征（3），具体的保温时间、保压保温时间是本领域技术人员根据实际情况能够作出的调整，并不需要付出创造性劳动，技术效果可以预期。
由此可见，在对比文件1的基础上结合本领域常规技术手段得到权利要求1要求保护的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的，因此权利要求1不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（三）关于复审请求人的意见陈述
针对复审请求人的意见陈述，合议组认为：
第一，对比文件1和本申请要解决的技术问题都是铜与金刚石之间界面结合性差进而限制了复合材料的热导率，对比文件1为解决该问题，采用气压浸渗法，利用强碳化物形成元素Zr易与C反应形成界面层的原理提高了铜/金刚石复合材料的界面结合性，可见，对比文件1与本申请提高界面结合性的原理是一致的。对比文件1（参见第72页左栏第2段）公开了在现有技术中，碳化物形成元素，例如Ti、W、Mo、Cr、Si和B都可以用来增强铜/金刚石复合材料的热导率。本领域技术人员为了提高铜/金刚石的热导率，有动机采用上述元素如Ti对Zr进行替换，而不会考虑未提及的其他元素。虽然Zr和Ti在铜基体中的溶解度不同，使得一部分钛固溶到铜基体中，不能形成界面碳化物，但由于这部分固溶到铜基体中的钛没有分布在金刚石界面处，难以对界面结合性能产生影响，因此，对于同样的添加量，加入Ti相比于加入Zr而言形成的界面化合物相对减少，界面性能相对下降。对本领域技术人员而言，Ti可降低液态铜的表面张力，碳化物的形成给该元素向内界面输送提供了动力，有力的降低了内界面张力，改善了铜基合金对金刚石的润湿（参见公知常识证据：《金刚石工具制造理论与实践》，孙毓超等，郑州：郑州大学出版社，第202页，2005年5月），进而本领域技术人员可预期分布在界面处的钛改善了铜与金刚石的润湿性，提高了界面性能。
第二，对比文件1具体公开了热导率达到930W/mK的原理：气压浸渗法使得铜液很容易被填充到金刚石颗粒之间的缝隙中并促进界面反应，因此，该方法相比其他工艺如放电等离子烧结和真空热烧结能获得更好的热传导性能（参见第73页右栏）。由对比文件1的上述内容，本领域技术人员通过合乎逻辑的分析推理可知：采用气压浸渗法使得铜液容易填充到金刚石颗粒之间，即是利用气压浸渗的压力改善金刚石与铜液之间润湿性进而促进铜液中的合金元素与金刚石的界面反应。复审请求人引入文献1和2仅能用于说明针对表面镀W的金刚石/Cu复合材料，气压浸渗法对于热压烧结法没有优势，而对于表面镀W的金刚石颗粒制备铜/金刚石复合材料，由于金刚石表面进行了镀W处理，金刚石表面已经形成了WC，而WC与铜之间润湿性良好，因此对比文件1所述的气压浸渗法相对于其他方法的优势不适用于表面镀W的金刚石。复审请求人引入文献3和4仅能用于说明工艺参数不同获得的效果不同。而原料、制备方法和具体工艺参数对产品的性能均有一定的影响，这是本领域技术人员所熟知的，当本领域技术人员有动机在最接近的现有技术公开的制备方法中，替换其中的原料时，通过常规实验手段相应地调整工艺参数以获得目标产品。对于气压浸渗法而言，加热温度、压力、保温时间和保温保压时间均是常规的工艺参数，对比文件1已经公开了本申请权利要求1的加热温度和压力，虽然保温时间、保温保压时间有所不同，然而对于本领域技术人员而言，保温时间的选取应保证铜合金充分熔化，保温保压时间的选取应保证界面反应的充分进行，本领域技术人员为使铜合金充分熔化、使Ti与金刚石的界面反应充分进行并提高效率，可通过有限的试验确定合适的保温时间和保温保压时间，并预期其技术效果。即上述文献1-4并不足以说明本申请具备创造性。
综上所述，复审请求人的上述意见陈述不足以表明本申请具备创造性。
基于上述事实和理由，合议组作出如下决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年2月1日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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