发明创造名称：有机碳酸酯或有机氨基甲酸酯的连续制备方法及其固体催化剂
外观设计名称：
决定号：187645
决定日：2019-08-12
委内编号：1F246696
优先权日：2008-02-11
申请（专利）号：201410477844.5
申请日：2009-01-29
复审请求人：催化蒸馏技术公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：马彩霞
合议组组长：许俊
参审员：杨水晶
国际分类号：B01J38/68，38/56，38/52
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果发明要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在某些区别技术特征，然而所述区别技术特征或是被另一份对比文件公开并且给出了将其应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，或是属于本领域的常规技术手段，则权利要求的技术方案相对于现有技术的结合是显而易见的。
全文：
本复审请求涉及申请号为201410477844.5，名称为“有机碳酸酯或有机氨基甲酸酯的连续制备方法及其固体催化剂”的发明专利申请（下称本申请）。本申请是申请号为200980104714.4的发明专利申请的分案申请，申请人为催化蒸馏技术公司，申请日为2009年1月29日，优先权日为2008年2月11日，公开日为2015年2月4日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年12月14日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是权利要求1-3不符合专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定针对的文本为：分案申请递交日提交的说明书第1-317段、说明书附图图1-18、说明书摘要、摘要附图；2017年7月19日提交的权利要求第1-3项。驳回决定针对的权利要求书如下：
“1. 一种用于再活化待再生固体醇解催化剂的方法，所述方法包括在酯交换反应器中原位进行的下列步骤：
移除沉积在所述催化剂上的聚合物材料；和
通过将痕量可溶性活性金属组分加入到进料至所述酯交换反应器的液体进料流中而将催化活性金属再沉积在所述固体催化剂上，
其中所述移除包括：使所述固体催化剂与包含醇和水中的至少一种的溶液接触，并且
所述方法还包括：在所述再沉积之前，通过在49℃至427℃(120°F至800°F)的温度、在惰性气流中干燥所述固体催化剂，调节所述固体催化剂。
2. 权利要求1所述的方法，其中所述溶液还包含溶剂。
3. 权利要求2所述的方法，其中所述溶剂包含苯、甲苯、二甲苯、己烷、辛烷、癸烷、四氢呋喃和醚中的至少一种。”
驳回决定认为：权利要求1与对比文件1（US2007093672 A1，公开日为2007年4月26日）的区别为：权利要求1还包括在调节步骤之后的催化活性金属再沉积步骤，再沉积和调节步骤均在酯交换反应器中原位进行。然而对比文件2（《燃煤电站SCR烟气脱硝技术及工程应用》，张强 编著，第102页，化学工业出版社， 2007年7月）给出了“再生催化剂后，再将催化活性金属再沉积在固体催化剂上”的技术启示。因此权利要求1不具备创造性。权利要求2-3进一步限定的特征或被对比文件1公开，或是本领域的常规技术手段，因此也不具备创造性。
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年3月14日向国家知识产权局提出了复审请求，同时提交了修改的权利要求书替换页。具体的修改方式为：在驳回决定所针对的文本的基础上，将权利要求1中的特征“包含醇和水中的至少一种的溶液”修改为“水和醇的混合物；删除权利要求2和3。
复审请求人认为：对比文件1中“在使用前，在200-500℉的温度在惰性气体(如氮气)流中干燥再生的催化剂”是在再生工艺的最后提供的干燥步骤（在使用前），而权利要求1中的“所述再沉积之前，通过在49℃至427℃(120°F至800°F)的温度、在惰性气流中干燥所述固体催化剂，调节所述固体催化剂”是在聚合物材料移除步骤和催化活性金属再沉积步骤之间提供的表面调节步骤。另外，对比文件1说明书第154段公开的再生工艺倾向于使用醇来解聚，而没有公开本申请的表面调节步骤。因此对比文件1和2都没有公开表面调节步骤以及水和醇的混合物用于有效表面调节的作用，本领域技术人员难以得到修改后的权利要求1的技术方案。 经形式审查合格，国家知识产权局于2018年4月24日依法受理了该复审请求，并将案卷转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
本案合议组于2019年3月28日向复审请求人发出复审通知书，其中沿用驳回决定中的对比文件1和2，指出：权利要求1相对于对比文件1和2以及本领域的公知技术的结合不具备创造性。并针对复审请求人的意见进行了回应。
针对上述复审通知书，复审请求人于2019年5月10日提交了意见陈述书，同时提交了权利要求书的全文替换页。具体的修改方式为：在复审通知书所针对的文本的基础上，在权利要求1中增加“依次”，并将特征“所述方法还包括：在所述再沉积之前，通过在49℃至427℃(120°F至800°F)的温度、在惰性气流中干燥所述固体催化剂，调节所述固体催化剂”修改为“通过在65℃至316℃(150℉至600℉)的温度，在惰性气体流中，在环境压力或低于大气压下干燥所述固体催化剂15分钟至40小时，调节所述固体催化剂”。修改后的权利要求1为：
“1. 一种用于再活化待再生固体醇解催化剂的方法，所述方法包括在酯交换反应器中原位依次进行的下列步骤：
通过使固体催化剂与水和醇的混合物接触来移除沉积在所述催化剂上的聚合物材料；
通过在65℃至316℃(150℉至600℉)的温度，在惰性气体流中，在环境压力或低于大气压下干燥所述固体催化剂15分钟至40小时，调节所述固体催化剂；和
通过将痕量可溶性活性金属组分加入到进料至所述酯交换反应器的液体进料流中而将催化活性金属再沉积在所述固体催化剂上。”
复审请求人认为：（1）对比文件1是在再生工艺的最后提供干燥步骤（在使用前），而权利要求1中的上述步骤是在聚合物材料移除步骤和催化活性金属再沉积步骤之间提供表面调节步骤；对比文件1和2均没有公开权利要求1所述具体的调节步骤，而且该步骤可实现催化剂活性的完全恢复，提供了意想不到的技术效果；（2）合议组没有提供任何证据来证实复审通知书中所述的“本领域已知，经干燥的催化剂表面相比未干燥表面具有残留液体的催化剂表面更有利于催化活性金属的负载”为本领域熟知内容，复审请求人不认同上述内容，因为本领域技术人员通常显然会认为：湿润的催化剂表面显然比干燥的催化剂表面更有利于金属物质的负载。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出复审请求审查决定。
二、决定的理由
（一）法律适用
根据《施行修改后的专利法的过渡办法》，本案的审查适用2001年7月1日起施行的《中华人民共和国专利法》（简称专利法）。
（二）关于审查文本
在复审程序中，复审请求人于2019年5月10日提交了权利要求书的全文修改替换页，经审查，其中所作的修改符合专利法第33条和专利法实施细则第60条第1款的有关规定，因此本复审请求审查决定所针对的文本为：分案申请递交日提交的说明书第1-317段、说明书附图图1-18、说明书摘要、摘要附图；2019年5月10日提交的权利要求第1项。
（三）关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定，创造性，是指同申请日以前已有的技术相比，该发明有突出的实质性特点和显著的进步。
如果发明要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在某些区别技术特征，然而所述区别技术特征或是被另一份对比文件公开并且给出了将其应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，或是属于本领域的常规技术手段，则权利要求的技术方案相对于现有技术的结合是显而易见的。
1、关于权利要求1
权利要求1请求保护一种用于再活化待再生固体醇解催化剂的方法。对比文件1公开了一种原位再生酯交换反应固体催化剂的方法，并具体公开了以下内容：通过使失活的催化剂与含有羟基的化合物或羟基化合物的混合物在高温下接触，可通过解聚沉积在催化剂上的聚合物而原位再生失活的催化剂（即公开了本申请权利要求1所述“移除沉积在所述催化剂上的聚合物材料”）；通过在醇或水-醇溶液流中或者，在250-600℉、优选270-450℉的温度下利用蒸气原位处理失活的催化剂而进行用含羟基化合物再生催化剂（即公开了本申请权利要求1所述“其中所述移除包括：使所述固体催化剂与包含水和醇的混合物接触”）。优选在使用前，在200-500℉的温度在惰性气体(如氮气)流中干燥再生的催化剂（本领域中，当没有特别指明干燥压力时，通常表示是在常压（环境压力）下进行的，因此相当于公开了本申请权利要求1所述“通过在65℃至316℃(150℉至600℉)的温度，在惰性气体流中在环境压力下干燥所述固体催化剂，调节所述固体催化剂”）。优选在足够的压力下进行催化剂的再生，使得至少一些液相存在于催化剂床内（即公开了本申请权利要求1所述“在酯交换反应器中原位进行”）（参见说明书第84段）。
将权利要求1与对比文件1相比，其区别仅在于：（1）权利要求1还包括催化活性金属的再沉积步骤，而且所述再沉积步骤在干燥调节步骤之后进行；（2）权利要求1限定了干燥时间为15分钟至40小时。基于上述区别技术特征可以确定，权利要求1实际解决的技术问题是如何更好地恢复再生催化剂的活性。
对于上述区别技术特征（1），对比文件2（参见第102页第4.8节）公开了一种催化剂的再生技术，并具体公开了以下内容：催化剂中毒现象的发生主要是由于原烟气中或多或少的有害化学成分作用于催化剂的活性成分造成的。这些化学混合物都会沉积到SCR脱硝催化剂的活性表面上，但当接触水时，这些物质一般会溶于水中，通过用纯水或去离子水冲洗催化剂，可将化学物质沉积失去活性的催化剂实现再生（即移除沉积在催化剂上的化学物质）。尽管沉积物能速溶于水，催化剂中的活性物质，如钒混合物也会溶解于水中，所以也会废弃一部分催化剂。由于冲洗造成了催化剂损失了活性物质，就需要在钒化合物溶液中浸泡补充活性，以部分恢复原来的活性（即将催化活性金属再沉积在固体催化剂上）。因此，再生意味着除了清洗外，还要对催化剂添加催化活性材料。由此可见，该对比文件2给出了“在再生催化剂时，可通过例如在催化活性金属溶液中浸泡的方式使催化活性金属再沉积到催化剂上以恢复其损失的活性”的技术启示。
尽管对比文件2中针对的是SCR脱硝催化剂的再生，与对比文件1中待再生的固体醇解催化剂不同，但二者均属于活性金属负载型催化剂。在对比文件1所述催化剂经再生后仍面临因催化活性金属流失导致再生催化剂活性不高的问题时，本领域技术人员根据对比文件2给出的上述技术启示，有动机通过使再生固体催化剂进一步浸泡在催化活性金属溶液中从而使催化活性金属再沉积在固体催化剂上以更好地恢复其活性。进而，在对比文件1原位进行再生的教导下，本领域技术人员根据原位再生的环境容易想到可将可溶性活性金属组分加入到进料至所述酯交换反应器的液体进料流中形成催化活性金属溶液，并在所述液体进料流流过催化剂床时而使催化活性金属再沉积在固体催化剂上；而且本领域技术人员根据经干燥去除残留液体的催化剂表面相比未干燥的催化剂孔内和表面具有残留液体的催化剂更有利于催化活性金属负载的公知技术，容易想到在干燥去除残余液体之后进行上述再沉积步骤以利用催化活性金属的负载。
对于上述区别技术特征（2），合适的干燥时间是本领域技术人员通过常规实验就可确定的。
此外，真空干燥（即本申请所述低于大气压下干燥）也是本领域的常用干燥方式，本领域技术人员可根据具体实际的需要来选择适宜的干燥方式。
综上，在对比文件1的基础上结合对比文件2和本领域的公知技术得出权利要求1请求保护的技术方案，对本领域技术人员而言是显而易见的。因此权利要求1不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（三）关于复审请求人的意见陈述
对于复审请求人的上述意见，合议组经审查后认为：首先，参见上述对于权利要求1的评述可知，尽管对比文件1中的干燥步骤是在使用前进行，属于再生工艺的最后步骤，而本申请权利要求1所述干燥调节步骤是在聚合物材料移除步骤和催化活性金属再沉积步骤之间，二者实施的时机存在不同，但对比文件1中所述的干燥步骤与本申请权利要求1所述的干燥调节步骤采用的技术手段是相同的，对比文件1中所述的干燥步骤客观上同样地起到了调节催化剂表面性质的作用。进一步地，本领域技术人员根据对比文件2的教导有动机将催化活性金属再沉积步骤引入对比文件1中，并对干燥步骤的引入时机进行考察和调整。进而，考虑到“经干燥的催化剂相比未干燥的孔内和表面具有残留液体的催化剂更有利于催化活性金属的负载”，因此本领域技术人员能够想到在对比文件1所述的干燥步骤之后进行催化活性金属再沉积步骤。其次，本领域公知，多孔载体与浸渍液接触进行浸渍时，多孔物质的每一微孔都可看作是一根毛细管，由于毛细管作用，浸渍液被吸入载体的细孔中，这时溶解于溶剂中的活性组分由于毛细管吸力造成对流而从外部进行催化剂颗粒的内部的。如果待浸渍负载活性组分的催化剂的多孔载体的孔内具有残留液体，则显然会抑制微孔产生毛细管吸力作用，因此本领域技术人员基于上述技术常识，能够合理预期“经干燥的催化剂表面相比未干燥表面具有残留液体的催化剂表面更有利于催化活性金属的负载”，进而有动机在对比文件1所述的干燥步骤之后，即将移除步骤所导致的催化剂孔道内中残留液体去除后再进行催化活性金属再沉积步骤。而复审请求人主张“湿润的催化剂表面显然比干燥的催化剂表面更有利于金属物质的负载”显然与所述常识相悖，但复审请求人却并未提供任何证据加以证明。
最后，综合而言，本申请所取得的技术效果并没有超出本领域技术人员基于现有技术整体所能预见的合理范围，因此本申请并没有取得预料不到的技术效果。
故对于复审请求人的上述主张，合议组不予支持。
根据上述事实和理由，合议组作出如下复审请求审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年12月14日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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