发明创造名称：正极极片及其制备方法、锂离子电池
外观设计名称：
决定号：187650
决定日：2019-08-05
委内编号：1F269903
优先权日：
申请（专利）号：201610024190.X
申请日：2016-01-14
复审请求人：北京鼎能开源电池科技股份有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：罗文辉
合议组组长：王浩
参审员：郑伟伟
国际分类号：H01M4/505,H01M4/525,H01M4/62,H01M4/131,H01M4/1391,H01M10/0525
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果一项权利要求所要求保护的技术方案与作为最接近现有技术的一篇对比文件之间存在区别技术特征，但是该区别技术特征的第一部分在另一篇对比文件的基础上容易得到，该区别技术特征的第二部分在作为最接近现有技术的对比文件的基础上容易得到，该区别技术特征的其余部分属于本领域的公知常识，且现有技术给出了将上述区别技术特征应用于作为最接近现有技术的对比文件以解决其存在的技术问题的启示，则该权利要求所要求保护的技术方案不具有创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201610024190.X，名称为“正极极片及其制备方法、锂离子电池”的发明专利申请（下称“本申请”）。申请人为北京鼎能开源电池科技股份有限公司。本申请的申请日为2016年01月14日，公开日为2016年04月13日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年09月18日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-8不符合专利法第22条第3款的规定。驳回决定所依据的文本为：2017年12月04日提交的权利要求第1-8项，申请日2016年01月14日提交的说明书第1-38段、说明书附图图1、说明书摘要、摘要附图。驳回决定所引用的对比文件如下：
对比文件1：CN104347847A，公开日为2015年02月11日；
对比文件2：CN102347480A，公开日为2012年02月08日。
驳回理由为：（1）对比文件1为最接近现有技术，权利要求1与对比文件1的区别技术特征是：①在浆料中加入预设质量的碳酸锂，正极材料、粘结剂、导电剂构成溶质，其中，正极活性材料的质量占溶质的质量的75％-85％，粘结剂的质量占溶质的质量的1％-10％，导电剂的质量占溶质的质量的1％-10％；加入预设质量的碳酸锂的质量是溶质的质量的1％-10％。②在三元材料和锰酸锂预混合之前还包括：将三元材料和锰酸锂进行烘干。基于上述区别技术特征，本申请实际解决的技术问题是提高循环性能，获得合适的容量和导电性能、粘结性能；使材料混合均匀，获得均一的性能。对于区别技术特征①，对比文件2给出了将碳酸锂加入到正极浆料中以提高循环性能结合到对比文件1中的技术启示。同时，对比文件1公开了浆料中各组分的质量分数为正极材料30～70％， 导电剂为0.5～10％，粘结剂为0.5～10％。权利要求1中正极活性材料、粘结剂和导电剂的质量比例是本领域的常规选择，在对比文件1公开的上述内容的基础上，本领域技术人员依据正极活性材料、粘结剂和导电剂的各自的功能，根据容量、导电性和粘结性的需要容易选择得到权利要求1中限定的正极材料、粘结剂、导电剂各自相对的比例含量。对于区别技术特征②，本领域技术人员知道潮湿的粉末在混合时容易发生团聚，导致较差的均匀性，这是本领域的公知常识，在对比文件1公开了将30％锰酸锂、70％的LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2三元材料混合（相当于预混合）的基础上，为了避免混合时发生颗粒团聚，提高混合的均匀性，本领域技术人员有动机且容易想到在混合之前将所述三元材料和锰酸锂先进行烘干，其效果也是可以预料的。由此可见，在对比文件1的基础上结合对比文件2和公知常识得到权利要求1的技术方案是显而易见的。因此，权利要求1不具备创造性。（2）权利要求2和3的附加技术特征或者属于本领域的常规选择，或者在对比文件1的基础上容易得到，因此，权利要求2和3不具备创造性。（3）权利要求4要求保护一种正极极片，参见权利要求1的详细评述可知，权利要求4与对比文件1的区别技术特征为：正极活性材料的质量占正极活性材料、粘结剂和导电剂的总质量的75％-85％，粘结剂的质量占正极活性材料、粘结剂和导电剂的总质量的1％-10％，导电剂的质量占正极活性材料、粘结剂和导电剂的总质量的1％-10％。还包括碳酸锂，碳酸锂的质量是正极活性材料、粘结剂和导电剂的总质量的1％-10％。结合权利要求1的评述，基于相同的理由，在对比文件1的基础上结合对比文件2以及本领域的公知常识以得到权利要求4要求保护的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求4不具备创造性。（4）权利要求5-7的附加技术特征或者被对比文件1公开，或者在对比文件1的基础上容易得到，因此，权利要求5-7不具备创造性。（5）权利要求8要求保护一种锂离子电池，对比文件1公开了包括正极极片的锂离子电池，在权利要求4-7任一所述的正极极片都不具备创造性的前提下，权利要求8也不具备创造性。
驳回决定所依据的权利要求书如下：
“1. 一种正极极片的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1：将三元材料和锰酸锂进行预混合制成正极活性材料；
S2：将所述正极活性材料与粘结剂、导电剂和有机溶剂进行混合打浆，制成稳定的浆料；
S3：在所述的浆料中加入预设质量的碳酸锂；
S4：将所述S3得到的浆料涂布在铝箔带上，并进行烘干、辊压和切片，制成正极极片；
在步骤S1之前还包括：将所述三元材料和锰酸锂进行烘干；
所述正极材料、粘结剂、导电剂构成溶质，其中，所述正极活性材料的质量占所述溶质的质量的75％-85％，所述粘结剂的质量占所述溶质的质量的1％-10％，所述导电剂的质量占所述溶质的质量的1％-10％；
其中，所述溶质溶解在所述有机溶剂中，所述有机溶剂的质量占所述浆料的质量的40％-63％；
所述加入预设质量的碳酸锂的质量是所述溶质的质量的1％-10％。
2. 根据权利要求1所述的正极极片的制备方法，其特征在于，所述三元材料和锰酸锂的烘干温度为120℃-200℃，预混合时间为2h-10h。
3. 根据权利要求1所述的正极极片的制备方法，其特征在于，所述三元材料和锰酸锂的质量比为2:8-8:2；所述三元材料为LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2，所述锰酸锂为LiMn2O4。
4. 一种正极极片，其特征在于，包括：正极活性材料、粘结剂、导电剂和碳酸锂；其中，所述正极活性材料的质量占所述正极活性材料、粘结剂和导电剂的总质量的75％-85％，所述粘结剂的质量占所述正极活性材料、粘结剂和导电剂的总质量的1％-10％，所述导电剂 的质量占所述正极活性材料、粘结剂和导电剂的总质量的1％-10％；所述正极活性材料为三元材料和锰酸锂的混合材料，所述三元材料和锰酸锂的质量比为2:8-8:2；所述碳酸锂的质量是所述正极活性材料、粘结剂和导电剂的总质量的1％-10％。
5. 根据权利要求4所述的正极极片，其特征在于，所述三元材料为LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2，所述锰酸锂为LiMn2O4。
6. 根据权利要求4或5所述的正极极片，其特征在于，所述导电剂为导电石墨、导电碳黑、碳纤维和碳纳米管中的一种或多种。
7. 根据权利要求4或5所述的正极极片，其特征在于，所述有机溶剂为N-甲基吡咯烷酮，所述粘结剂为聚偏氟乙烯。
8. 一种锂离子电池，其特征在于，包括权利要求4-7任意一项所述的正极极片。”
申请人（下称“复审请求人”）对上述驳回决定不服,于2018年12月27日向国家知识产权局提出了复审请求，没有修改申请文件。复审请求人认为：（1）权利要求1与对比文件1的区别技术特征至少有：①一种正极极片的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：S1：将三元材料和锰酸锂进行预混合制成正极活性材料；S2：将所述正极活性材料与粘结剂、导电剂和有机溶剂进行混合打浆，制成稳定的浆料；S3：在所述的浆料中加入预设质量的碳酸锂；②所述正极活性材料的质量占所述溶质的质量的75%-85%。（2）对比文件2没有公开区别技术特征①，也没有公开在正极浆料中添加Li2CO3，且对比文件2无法给出将碳酸锂加入到正极浆料中以提高循环性能结合到对比文件1的技术启示。（3）对比文件1和对比文件2均没有公开区别技术特征②。
经形式审查合格，国家知识产权局于2019年01月04日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：（1）对比文件1公开了将锰酸锂与三元材料加入到同一份的粘结剂、溶剂、导电剂混合料中，虽然对比文件1没有公开再在混合料中加入碳酸锂的步骤，但是对比文件2给出了在正极浆料中混入碳酸锂以改善电池性能的技术启示，尽管对比文件2中浆料的制备步骤稍有不同，但是都是通过在正极浆料中混入碳酸锂来提高电池性能。本领域技术人员容易想到在含有正极活性材料锰酸锂与三元材料的混合料中加入碳酸锂。（2）对于区别技术特征②，对比文件1公开了正极材料30-70%，导电剂0.5-10%，粘结剂0.5-10%，正极材料、粘结剂、导电剂构成溶质，因此，本领域技术人员容易选择得到区别技术特征②，例如正极材料50%，导电剂5%，粘结剂5%，正极材料占溶质的83%，这都是本领域的常规选择。并且，这三种组分的作用都是已知的，本领域技术人员可以根据具体的电池性能需求进行合理选择。本申请说明书中也没有记载选择75%-85%具有预料不到的技术效果。因而坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年05月21日向复审请求人发出复审通知书，指出权利要求1-8不具备专利法第22条第3款规定的创造性。合议组认为：（1）对比文件1公开了：制备正极浆料，正极浆料为由溶剂、导电剂、粘结剂和正极材料混合而成的均一、稳定的悬浊液（隐含公开了权利要求1的“S2：将所述正极活性材料与粘结剂、导电剂和有机溶剂进行混合打浆，制成稳定的浆料”）；正极材料为锰酸锂和三元材料按一定比例混合而成的材料（隐含公开了权利要求1的“S1：将三元材料和锰酸锂进行预混合制成正极活性材料”）。因此，复审请求人认为的区别技术特征“S1：将三元材料和锰酸锂进行预混合制成正极活性材料；S2：将所述正极活性材料与粘结剂、导电剂和有机溶剂进行混合打浆，制成稳定的浆料”已经被对比文件1公开。（2）对比文件2公开了：将导电剂、活性材料与Li2CO3进行预混合，然后再将Li2CO3、导电剂和活性材料的混合物加入胶液中搅拌3～5h（相当于加入预设质量的碳酸锂）。且对比文件2还公开了：用添加了Li2CO3的锂电池正极浆料制成的锂电池，其后续化成产生气体的总量明显减少、可逆容量提高、循环性能改善。因此，本领域技术人员在对比文件2的启示下，有动机将对比文件2结合到对比文件1中。（3）对比文件1公开了：浆料中各组分的质量分数为正极材料30～70％（相当于正极活性材料占溶质质量的60％-98.6％）。因此，本领域技术人员在此范围内选择正极活性材料的质量占所述溶质的质量的75％-85％是容易想到的，其技术效果可以预期。
复审请求人于2019年06月28日提交了复审无效宣告程序意见陈述书，同时修改了权利要求书，在原权利要求4中新增技术特征“所述碳酸锂是在由所述正极活性材料与所述粘结剂、所述导电剂和所述有机溶剂进行混合打浆制成的稳定的浆料中加入的”。复审请求人认为：（1）对比文件2没有公开在由正极活性材料与粘结剂、导电剂和有机溶剂进行混合打浆、制成稳定的浆料中加入碳酸锂的步骤。本申请和对比文件2的工艺流程完全不同，现有技术中没有任何技术启示使得本领域技术人员对碳酸锂的加入顺序进行调整从而得到本申请；（2）区别技术特征①是本申请的发明点之一，不能直接以公知常识评述；（3）先将三元材料与锰酸锂进行预混合，缩短了正极材料与粘结剂及导电剂的融合时间，降低了浆料的整体制备时间，缩短了正极极片的制备周期，便于大批量、连续化生产，提高了生产效率，从而进一步提高了经济效益；在浆料中加入一定量的碳酸锂可有效抑制电池在循环过程中电解液的分解，同时可使固体电解质相界面膜（SEI膜）具有更好的豁弹性，有利于锂离子的嵌入，有效的改善了电池的电化学性能和安全性能；使用上述正极极片所制备的动力锂离子电池与三元锂离子动力电池相比具有更优的高温性能和循环性能。
复审请求人提交的独立权利要求4如下：
“4. 一种正极极片，其特征在于，包括：正极活性材料、粘结剂、导电剂和碳酸锂；其中，所述正极活性材料的质量占所述正极活性材料、粘结剂和导电剂的总质量的75％-85％，所述粘结剂的质量占所述正极活性材料、粘结剂和导电剂的总质量的1％-10％，所述导电剂 的质量占所述正极活性材料、粘结剂和导电剂的总质量的1％-10％；所述正极活性材料为三元材料和锰酸锂的混合材料，所述三元材料和锰酸锂的质量比为2∶8-8∶2；所述碳酸锂的质量是所述正极活性材料、粘结剂和导电剂的总质量的1％-10％；
其中，所述碳酸锂是在由所述正极活性材料与所述粘结剂、所述导电剂和所述有机溶剂进行混合打浆制成的稳定的浆料中加入的。”
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
复审请求人于2019年06月28日提交了权利要求第1-8项。经审查，该修改符合专利法第33条以及专利法实施细则第61条第１款的规定。因此本次复审请求审查决定所依据的审查文本是：2019年06月28日提交的权利要求第1-8项，申请日2016年01月14日提交的说明书第1-38段、说明书附图图1、说明书摘要、摘要附图。
2、关于创造性
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步
如果一项权利要求所要求保护的技术方案与作为最接近现有技术的一篇对比文件之间存在区别技术特征，但是该区别技术特征的第一部分在另一篇对比文件的基础上容易得到，该区别技术特征的第二部分在作为最接近现有技术的对比文件的基础上容易得到，该区别技术特征的其余部分属于本领域的公知常识，且现有技术给出了将上述区别技术特征应用于作为最接近现有技术的对比文件以解决其存在的技术问题的启示，则该权利要求所要求保护的技术方案不具有创造性。
本复审请求审查决定所引用的对比文件与复审通知书、驳回决定所引用的对比文件相同，即
对比文件1：CN104347847A，公开日为2015年02月11日；
对比文件2：CN102347480A，公开日为2012年02月08日。
2.1 权利要求1不符合专利法第22条第3款的规定。
权利要求1请求保护一种正极极片的制备方法。对比文件1公开了一种正极极片的制备方法，具体公开了（参见说明书第[0005]-[0019]段）：该制备方法包括，第一步，制备正极浆料，正极浆料为由溶剂、导电剂、粘结剂和正极材料混合而成的均一、稳定的悬浊液（隐含公开了权利要求1的“S2：将所述正极活性材料与粘结剂、导电剂和有机溶剂进行混合打浆，制成稳定的浆料”）；正极材料为锰酸锂和三元材料按一定比例混合而成的材料（隐含公开了权利要求1的“S1：将三元材料和锰酸锂进行预混合制成正极活性材料”），正极浆料的制备采取两种工艺，第一种是将锰酸锂与三元材料加入到同一份的粘结剂、溶剂、导电剂混合料中；第二步，涂布时采取一次涂布的方式，即直接将混合浆料涂布到集流体上，80～160℃下烘干后得到初级极片；第三步，将第二步所得的初级极片分切、辊轧成压实密度为2.0～3.8mg/cm3的极片，焊接极耳后得到复合正极极片；集流体由厚度为0.005～0.1mm的铝箔制成，浆料中各组分的质量分数为正极材料30～70％， 导电剂为0.5～10％，粘结剂为0.5～10％，溶剂为30～60％（相当于正极活性材料占溶质质量的60％-98.6％，粘结剂占溶质质量的0.6％-24.7％，导电剂占溶质质量的0.6％-24.7％，有机溶剂占浆料质量的25％-65.9％）。
由此可见，该权利要求1请求保护的技术方案与该对比文件公开的技术内容相比，区别技术特征是：①制备方法还包括，在浆料中加入预设质量的碳酸锂，加入预设质量的碳酸锂的质量是溶质的质量的1％-10％；②正极活性材料的质量占所述溶质的质量的75％-85％，粘结剂的质量占所述溶质的质量的1％-10％，所述导电剂的质量占所述溶质的质量的1％-10％，有机溶剂的质量占所述浆料的质量的40％-63％；③在三元材料和锰酸锂预混合之前还包括：将所述三元材料和锰酸锂进行烘干。基于上述区别技术特征，本申请实际要解决的技术问题是，如何提高循环性能和便于涂布。
对于区别技术特征①，对比文件2公开了一种正极浆料的制备方法，具体公开了（参见说明书第[0004]-[0022]段）：该制备方法包括，a、先将定量的N-甲基吡咯烷酮NMP 和聚偏氟乙烯PVDF放入真空分散搅拌机，然后抽真空进行搅拌，得到胶液；b、将导电剂、活性材料与Li2CO3进行预混合，然后再将Li2CO3、导电剂和活性材料的混合物加入胶液中搅拌3～5h（相当于加入预设质量的碳酸锂）；c、测试b步骤得到的固液混合物的粘度，加入N-甲基吡咯烷酮NMP调整该混合物的粘度使其 达到涂布操作的要求；Li2CO3占干粉总重量的0.5％～1％（相当于加入预设质量的碳酸锂的质量是溶质的质量的0.4％-1.2％）；用添加了Li2CO3的锂电池正极浆料制成的锂电池，其后续化成产生气体的总量明显减少、可逆容量提高、循环性能改善。由此可见，对比文件2公开了在正极浆料中添加预设质量的碳酸锂的技术内容，且对比文件2公开的上述内容在对比文件2中所起作用与区别技术特征①在权利要求1中所起作用相同，都是抑制电解液分解，减少气体发生，进而提高循环性能。虽然对比文件2的碳酸锂加入顺序与权利要求1不同，但是都是为了使正极浆料中含有碳酸锂，其加入顺序是本领域技术人员可以根据实际需要进行调整的，其技术效果可以预期。因此，本领域技术人员有动机将对比文件2结合到对比文件1中。
对于区别技术特征②，对比文件1已经公开了：浆料中各组分的质量分数为正极材料30～70％， 导电剂为0.5～10％，粘结剂为0.5～10％，溶剂为30～60％（相当于正极活性材料占溶质质量的60％-98.6％，粘结剂占溶质质量的0.6％-24.7％，导电剂占溶质质量的0.6％-24.7％，有机溶剂占浆料质量的25％-65.9％）。因此，本领域技术人员在此范围内选择正极活性材料的质量占所述溶质的质量的75％-85％、粘结剂的质量占所述溶质的质量的1％-10％、导电剂的质量占所述溶质的质量的1％-10％、有机溶剂的质量占所述浆料的质量的40％-63％的技术效果可以预期。
对于区别技术特征③，潮湿的粉末在混合时容易发生团聚，导致较差的均匀性，这是本领域的公知常识，在对比文件1公开了将锰酸锂和三元材料混合（相当于预混合）的基础上，为了避免混合时发生颗粒团聚，提高混合的均匀性，本领域技术人员有动机且容易想到在混合之前将三元材料和锰酸锂先进行烘干，其效果也是可以预料的。
综上，在对比文件1的基础上结合对比文件2和本领域的公知常识得到该权利要求1请求保护的技术方案，这对本领域技术人员来说是显而易见的。因此，该权利要求1不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备创造性。
2.2 权利要求2和3不符合专利法第22条第3款的规定。
权利要求2从属于权利要求1，其附加技术特征对烘干温度和预混合时间作了进一步的限定。然而，烘干温度为120℃-200℃、以及预混合时间为2h-10h，均是本领域中常规的烘干温度和预混合时间，其属于本领域的公知常识，其效果可以预期。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，该权利要求2也不具备创造性。
权利要求3从属于权利要求1。对比文件1公开了（参见说明书第[0005]-[0019]段）：所用正极材料中，锰酸锂的质量百分比为5～95％，三元材料的质量百分比为95～5％；实施例1中，30％锰酸锂、70％的LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2三元材料混合。同时，LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2、 LiMn2O4均是本领域中常见的三元材料、锰酸锂材料，其具有高容量等特点，因此，本领域技术人员有动机将其结合到对比文件1中。可见，在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，该权利要求3也不具备创造性。
3、关于复审请求人的意见陈述
合议组认为：
申请人对权利要求4的修改无助于权利要求1创造性的确立。
（1）对比文件2要解决的技术问题是，如何提高安全性、容量和循环性能。采用的技术手段是，在正极浆料中添加Li2CO3，获得了“产生气体的总量明显减少、可逆容量提高、循环性能改善”的技术效果。
本申请要解决的技术问题是，如何抑制电解液分解，进而提高电池的电化学性能和安全性能。采用的技术手段是，在浆料中加入一定量的碳酸锂。获得了“抑制电池在循环过程中电解液的分解，同时可使固体电解质相界面膜(SEI膜)具有更好的黏弹性，有利于锂离子的嵌入，有效的改善了电池的电化学性能和安全性能”的技术效果。
由此可见，对比文件2和本申请采用了相同的技术手段，并能够解决相同的问题，获得相同的技术效果。
（2）对比文件1已经公开了先将三元材料和锰酸锂混合成正极活性材料，然后将正极活性材料加入到同一份的粘结剂、溶剂、导电剂的混合料中进行混合，形成均一、稳定的悬浊液。而对比文件2给出了在正极浆料中加入Li2CO3的技术启示，因此，本领域技术人员有动机将Li2CO3加入到对比文件1中。同时，本领域技术人员可以在对比文件1中的悬浊液中加入Li2CO3，也可以在混合料中加入Li2CO3，而其中选择在悬浊液中加入Li2CO3并不能带来预料不到的技术效果。
（3）区别技术特征①中的“加入预设质量的碳酸锂，其质量是溶质的质量的1％-10％”已经被对比文件2公开，合议组并没有直接以公知常识评述。
（4）对比文件1已经公开了先将三元材料和锰酸锂混合成正极活性材料，对比文件2已经公开了在正极浆料中加入Li2CO3，同时上述对比文件公开的上述技术内容也能解决和本申请相同的技术问题，并获得和本申请相同的技术效果。
因此，复审请求人的意见不具有说服力。
根据上述事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年09月18日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内可向北京知识产权法院起诉。
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