发明创造名称：单晶荧光体、含荧光体构件以及发光装置
外观设计名称：
决定号：186063
决定日：2019-07-29
委内编号：1F250529
优先权日：2013-10-23
申请（专利）号：201480013345.9
申请日：2014-10-22
复审请求人：株式会社光波 国立研究开发法人物质·材料研究机构
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：张丹
合议组组长：肖鹏
参审员：狄延鑫
国际分类号：C09K11/80，C09K11/08，H01L33/50
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：在判断创造性时，首先要将权利要求的技术方案和最接近的现有技术进行对比，找出二者的区别特征，确定所述技术方案实际解决的技术问题，进而考察现有技术中是否存在将该区别特征引入到所述最接近的现有技术中以解决上述技术问题的启示，如果现有技术中存在这样的启示，则该权利要求不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201480013345.9，名称为“单晶荧光体、含荧光体构件以及发光装置”的发明专利申请。申请人为株式会社光波；国立研究开发法人物质·材料研究机构。本申请的申请日为2014年10月22日，优先权日为2013年10月23日，公开日为2016年01月27日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年01月11日发出驳回决定，驳回了本发明专利申请，其理由是：权利要求1-2不具备专利法第22条第2款规定的新颖性，权利要求3-9不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为申请人依据专利合作条约第28条或者第41条提交的说明书摘要，摘要附图，说明书第[0130]-[0148]，[0156]-[0164]段；2015年09月09日进入中国国家阶段日提交的国际申请中文译文的说明书附图图1-10、说明书第[0001]-[0129]，[0149]-[0155]，[0165]-[0170]段；2017年11月22日提交的权利要求第1-9项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种单晶荧光体，其特征在于，
具有用组分式(Y1-a-bLuaCeb)3 cAl5-cO12(0＜a≤0.9994，0.0002≤b≤0.0021，-0.016≤c≤0.315，其中a＞b)表示的组分，激励光的峰值波长为450nm且温度为25℃时的发光光谱的CIE色度坐标x、y满足-0.4377x 0.7384≤y≤-0.4377x 0.7504的关系。
2. 根据权利要求1所述的单晶荧光体，其中，
上述单晶荧光体的组分式中的a的数值范围为0.0222≤a≤0.9994。
3. 一种发光装置，其特征在于，具有：
发光元件，其发出蓝色系的光；以及
权利要求1或2所述的单晶荧光体，其吸收上述发光元件发出的光而发出黄色系的荧光。
4. 根据权利要求3所述的发光装置，其中，
还具有红色系荧光体，该红色系荧光体吸收上述发光元件发出的光而发出红色系的荧光。
5. 根据权利要求3所述的发光装置，其中，
上述单晶荧光体与上述发光元件是间隔开设置的。
6. 根据权利要求3所述的发光装置，其中，
上述单晶荧光体为平板状。
7. 一种含荧光体构件，其特征在于，具有：
透明构件；以及
颗粒状荧光体，其分散在上述透明构件中，
上述颗粒状荧光体是权利要求1或2所述的单晶荧光体。
8. 根据权利要求7所述的含荧光体构件，其中，
上述透明构件为透明无机材料。
9. 一种发光装置，其特征在于，具有：
发光元件，其发出蓝色系的光；以及
权利要求7所述的含荧光体构件。”
驳回决定指出，对比文件4（“Radiation hardness of LuAG:Ce and LuAG:Pr scintillator crystals”，M.V. Derdzyan，et al.，《Journal of Crystal Growth》，第361期，第212-216页，公开日为2012年10月05日）公开了一种单晶LuYAG:Ce，其分子式为：LuYAG（80/20）:Ce，Ce的浓度是0.15±0.05at%。因此对比文件4公开的单晶结构落入了权利要求1限定的范围内。虽然，对比文件4没有公开单晶荧光体的发光性能，但是发光性能是单晶荧光体的本质属性，由其结构和组成决定。由于，对比文件4公开的单晶的结构落入了权利要求1限定的范围内，可以推定对比文件4公开的单晶也具有权利要求1限定的发光性能。因此，权利要求1不符合专利法第22条第2款规定的新颖性。在此基础上，权利要求2也不具备专利法第22条第2款规定的新颖性。权利要求3-9不具备专利法第22条第3款规定的创造性。并在答复申请人的意见陈述中指出，即使进一步修改权利要求，改变Ce和Lu的含量，使得对比文件的产品不能落入权利要求限定的范围内，权利要求相对于对比文件还是不具备创造性，具体理由是：对于内量子效率，其是由组成决定的，由于对比文件公开了单晶的、同样组成的荧光体，内量子效率的变化是可以预期的，而且，根据本申请说明书表2的试验数据可知，掺杂元素的含量在说明书原始记载的大范围内变化时，没有使产品获得预料不到的内部量子效率，因此，本领域技术人员能够根据需要，在合理的范围内调整掺杂元素的含量。而且，对于本领域技术人员来说，通过降低昂贵原料的使用量来降低生产成本，属于本领域常规技术手段，其效果是可以预期的。另外，对于Al的含量（5-c），根据本申请的记载，c的值在单晶荧光体的制造上是不可避免地变化的值，但在-0.016≤c≤0.315程度的数值范围内的变化对单晶荧光体的物性几乎没有影响。也就是说，c值是制造中不可避免的变化，c值合理的偏离对产品物性几乎没有影响。可见，对于本领域技术人员来说，c值的选择，也属于本领域常规技术手段，其效果是可以预期的。
申请人株式会社光波；国立研究开发法人物质·材料研究机构（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年04月26日向国家知识产权局原专利复审委员会提出了复审请求，并提交了权利要求书的全文替换页（共8项权利要求）。修改后的权利要求书如下：
“1. 一种单晶荧光体，其特征在于，
具有用组分式(Y1-a-bLuaCeb)3 cAl5-cO12(0.0222≤a≤0.3528，0.0002≤b≤0.0021，-0.016≤c≤0.315，其中a＞b)表示的组分，激励光的峰值波长为450nm且温度为25℃时的发光光谱的CIE色度坐标x、y满足-0.4377x 0.7384≤y≤-0.4377x 0.7504的关系。
2. 一种发光装置，其特征在于，具有：
发光元件，其发出蓝色系的光；以及
权利要求1所述的单晶荧光体，其吸收上述发光元件发出的光而发出黄色系的荧光。
3. 根据权利要求2所述的发光装置，其中，
还具有红色系荧光体，该红色系荧光体吸收上述发光元件发出的光而发出红色系的荧光。
4. 根据权利要求2所述的发光装置，其中，
上述单晶荧光体与上述发光元件是间隔开设置的。
5. 根据权利要求2所述的发光装置，其中，
上述单晶荧光体为平板状。
6. 一种含荧光体构件，其特征在于，具有：
透明构件；以及
颗粒状荧光体，其分散在上述透明构件中，
上述颗粒状荧光体是权利要求1所述的单晶荧光体。
7. 根据权利要求6所述的含荧光体构件，其中，
上述透明构件为透明无机材料。
8. 一种发光装置，其特征在于，具有：
发光元件，其发出蓝色系的光；以及
权利要求6所述的含荧光体构件。”
复审请求人认为：对比文件4公开的是闪烁体，图6也是为了评价该单晶的闪烁特性而照射的、能量比蓝色光高的“γ射线”所激励时的诱导吸收带。而本申请是以波长为450nm的蓝色光为激励光，因此即使组成相同，但特性是否相同也未可知。即对比文件4图6的LuYAG:Ce单晶被“发光波长为450nm的蓝色光”激励时内部量子效率在对比文件4中没有公开。
经形式审查合格，国家知识产权局原专利复审委员会于2018年05月07日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局原专利复审委员会成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年03月27日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1与对比文件4相比，区别在于：（1）Lu的掺杂量a不同，权利要求1中0.0222≤a≤0.3528，而对比文件4中Lu的掺杂量为0.4，0.8，1；（2）权利要求1还用性能参数“激励光的峰值波长为450nm且温度为25℃时的发光光谱的CIE色度坐标x、y满足-0.4377x 0.7384≤y≤-0.4377x 0.7504的关系”进行了限定。判断本申请创造性的关键在于：现有技术是否给出了调整Lu的掺杂量，使荧光体在450nm激励光照射下且温度为25℃时，发光光谱的CIE色度坐标x、y满足-0.4377x 0.7384≤y≤-0.4377x 0.7504的关系，并且具有较高的内部量子效率的技术启示。对此合议组认为，发光材料的性能是由其化学组成和物相形态结构共同决定的。首先，在化学组成方面，对比文件4给出了可以调整Y含量，相应的调整Lu含量可以调节诱导吸收带位置的技术启示，在此技术启示下，为了调节诱导吸收带位置本领域技术人员有动机调整Lu含量，进而得到权利要求1要求保护的单晶材料的化学组成对本领域技术人员来说是显而易见的；其次，在所述材料的物相形态结构方面，对于相同化学组成的材料而言，材料的具体制备工艺决定了其物相形态组成。而就制备方法而言，对比文件4公开了所述单晶材料的制备方法是利用布里奇曼法制备得到的，而本申请说明书第0045段也记载了，第1实施方式的单晶荧光体能够通过例如CZ法、EFG法、布里奇曼法、FZ法、伯努利法等液相生长法得到，即对比文件4使用了与本申请相同的制备方法，在制备方法相同的情况下，本申请与对比文件4公开的材料能够获得相同或相近的物相结构。因此，尽管对比文件4记载的是单晶材料作为闪烁体的性能而未记载蓝光激发下的荧光性能，但是在化学组成相同、制备工艺相同的条件下，本领域技术人员能够预期对比文件4也具备本申请相同或相似物相形态结构并实现相同或相似的性能。即，在对比文件4的基础上得到权利要求1所述材料的化学组成和结构对本领域技术人员来说是显而易见的情况下，相应的所述的闪烁体同样具有“在450nm激励光照射下且温度为25℃时，发光光谱的CIE色度坐标x、y满足-0.4377x 0.7384≤y≤-0.4377x 0.7504的关系，并且具有较高的内部量子效率”的荧光性能也是本领域技术人员能够预期的；进一步地，对比文件4公开的单晶闪烁体材料的化学组成落在原始权利要求的范围内，根据本申请说明书的记载，原权利要求范围内的荧光体均具有相似的技术效果，并不能看出目前权利要求1限定的范围内的荧光体相对于原权利要求范围内的其他荧光体，例如实施例2、18记载的荧光体具有何种显著的进步，因此也不能确定目前的权利要求1相对于对比文件4具有何种显著的进步。因此权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。在此基础上，权利要求2-8也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
复审请求人于2019年05月09日提交了意见陈述书，未修改权利要求书。复审请求人认为：（1）通过满足直线式“-0.4377x 0.7384≤y≤-0.4377x 0.7504”则可以实现所期望的颜色的本申请，是不能从闪烁体的现有技术而容易想到的，对于区别特征（1）、（2）没有突出的实质性特点的判断属于事后诸葛亮；（2）具有如下显著进步：具有由x与y的独创的线性关系式来确定的色度坐标上的区域，荧光体只要满足权利要求1所应以的组成和条件就能发出以往没有的颜色的荧光；Ce具有能回避外部量子效率过小的问题的下限值0.0002；由于Ce不超过0.0067，在培养单晶荧光体锭时能防止产生裂缝、空隙等；由于荧光体含有Lu，通过与荧光体组合，能够使用蓝光光源做出显色性高的白色光；能够获得0.91以上的高的内部量子效率；（3）对比文件4图6所公开的是含有Yb2 的LuYAG:Ce单晶，在包含Yb2 这点上与本申请组成不同，对比文件4只是聚焦于吸收光谱，关于荧光光谱并没有言及。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
在答复复审通知书时，复审请求人未修改申请文件，因此，本复审请求审查决定针对的审查文本为：复审请求人于2018年04月26日提交的权利要求第1-8项，以及依据专利合作条约第28条或者第41条提交的说明书摘要，摘要附图，说明书第[0130]-[0148]，[0156]-[0164]段；2015年09月09日进入中国国家阶段日提交的国际申请中文译文的说明书附图图1-10、说明书第[0001]-[0129]，[0149]-[0155]，[0165]-[0170]段。
2、具体理由的阐述
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
在判断创造性时，首先要将权利要求的技术方案和最接近的现有技术进行对比，找出二者的区别特征，确定所述技术方案实际解决的技术问题，进而考察现有技术中是否存在将该区别特征引入到所述最接近的现有技术中以解决上述技术问题的启示，如果现有技术中存在这样的启示，则该权利要求不具备创造性。
具体到本申请而言，权利要求1请求保护一种单晶荧光体（具体参见案由部分）。
根据本申请说明书第[0010]段的记载，本发明的目的之一在于，提供发出以往没有的颜色的荧光的YAG 系单晶荧光体以及具备该单晶荧光体的含荧光体构件和发光装置。合议组进一步查明，在说明书表1以及附图1-2中记载了本申请单晶荧光体的CIE色度，并在说明书[0065]段记载了包含Lu的单晶荧光体与不包含Lu的单晶荧光体相比，其荧光色更接近绿色，因此，通过与红色系荧光体组合，能够使用蓝色光源生成显色性高的白色光。相反地，不包含Lu的单晶荧光体无需与红色系荧光体组合，就能够使用蓝色光源生成色温高的白色光。说明书表2中记载了本申请单晶荧光体的内部量子效率，并在说明书[0075]段记载了本实施方式的单晶荧光体具有很高的内部量子效率。例如，被评价的所有单晶荧光体的试料在温度为25℃且激励光的峰值波长为450nm时的内部量子效率均在0.91以上。说明书表3，附图4-5及说明书第[0126]段中记载了通过适当调整发光元件100和单晶荧光体13的波长而得到了90以上乃至95以上的很高的平均显色指数Ra。
基于本申请的上述记载，合议组认定，本申请实际能够解决的技术问题是：得到激励光的峰值波长为450nm且温度为25℃时的发光光谱的CIE色度坐标x、y满足-0.4377x 0.7384≤y≤-0.4377x 0.7504的关系、内部量子效率高的单晶荧光体，相应得到显色指数高的发光装置。
对比文件4公开了一种闪烁体单晶(Lu1-xYx)3Al5O12:Ce，其中x=0，0.2,0.6，Ce的掺杂浓度为0.15±0.05at%（参见213页右栏第1段，图6）。根据公知常识（“激光器件”，蔡伯荣，第124页，湖南科学技术出版社，1981年），经过换算，Ce相对于Y的取代量为0.001-0.002（相应于权利要求1中的b），落入权利要求1范围内。
权利要求1与对比文件4相比，区别在于：（1）Lu的掺杂量a不同，权利要求1中0.0222≤a≤0.3528，而对比文件4中Lu的掺杂量为0.4,0.8,1；（2）权利要求1还用性能参数“激励光的峰值波长为450nm且温度为25℃时的发光光谱的CIE色度坐标x、y满足-0.4377x 0.7384≤y≤-0.4377x 0.7504的关系”进行了限定。虽然复审请求人在意见陈述书中认为，对比文件4图6所公开的是含有Yb2 的LuYAG:Ce单晶，在包含Yb2 这点上与本申请组成不同。对此合议组认为，虽然对比文件4公开了单晶LuAG:Ce中有意地加入了30ppm的Yb，即Yb的含量为0.03‰，但是对比文件4同时也公开了，痕量的Yb（≥2ppm）在高纯Lu2O3的质量证书中会提及，而在同样纯度的Y2O3中通常不会提及，可能是由于其含量低（参见214页右栏第1段），即公开了高纯原料Lu2O3中会含有痕量的Yb。而本申请实施例中记载了原料（包括Lu2O3）的纯度为99.99%以上，即还含有还有0.01%的杂质，因此本领域技术人员有理由相信本申请的产物中也含有Yb，但由于本申请未具体记载Yb的量，无法与对比文件4直接比较，无法看出二者Yb含量的实质性区别。
因此，判断本申请创造性的关键在于：现有技术是否给出了调整Lu的掺杂量，使荧光体在450nm激励光照射下且温度为25℃时，发光光谱的CIE色度坐标x、y满足-0.4377x 0.7384≤y≤-0.4377x 0.7504的关系，并且具有较高的内部量子效率。
但是，发光材料的性能是由其化学组成和物相形态结构共同决定的。
首先，在化学组成方面，对比文件4公开了闪烁体单晶的组成为(Lu1-xYx)3Al5O12:Ce，未具体限定x的量，通常表示x可以在0-1的范围内选择，因此本领域技术人员容易想到在0-1的范围内调整Y的量，相应Lu的量可以在1-0的范围内调整，并预期能够实现相似的技术效果；并且对比文件4还公开了LuAG:Ce的诱导吸收带在600nm，随着Y含量增加x=0.6的固溶体(Lu1-xYx)3Al5O12:Ce的诱导吸收带红移至645nm（参见215页左栏最后1段至右栏第1段）。因此对比文件4给出了可以调整Y含量，相应的调整Lu含量可以调节诱导吸收带位置的技术启示，在此技术启示下，为了调节诱导吸收带位置本领域技术人员有动机调整Lu含量，进而得到权利要求1要求保护的单晶材料的化学组成对本领域技术人员来说是显而易见的；
其次，LuAG:Ce材料在蓝光激发下还能够发射绿色荧光是本领域的公知常识（参见《照明科学与技术学科发展报告 2010-2011》，中国科学技术协会主编，2011年，172页），因此本领域技术人员面对对比文件4时能够预期所述材料同样具有荧光性能。并且在所述材料的物相形态结构方面，对于相同化学组成的材料而言，材料的具体制备工艺决定了其物相形态组成。而就制备方法而言，对比文件4公开了所述单晶材料的制备方法是利用布里奇曼法制备得到的（参见213页实验部分），而本申请说明书第0045段也记载了，第1实施方式的单晶荧光体能够通过例如CZ法、EFG法、布里奇曼法、FZ法、伯努利法等液相生长法得到，即对比文件4使用了与本申请相同的制备方法，在制备方法相同的情况下，本申请与对比文件4公开的材料能够获得相同或相近的物相结构。因此，尽管对比文件4未记载本申请性能参数限定的荧光性能，但是在化学组成相同、制备工艺相同的条件下，本领域技术人员能够预期对比文件4也具备本申请相同或相似物相形态结构并实现相同或相似的性能。即，在对比文件4的基础上得到权利要求1所述材料的化学组成和结构对本领域技术人员来说是显而易见的情况下，相应的所述的闪烁体同样具有“在450nm激励光照射下且温度为25℃时，发光光谱的CIE色度坐标x、y满足-0.4377x 0.7384≤y≤-0.4377x 0.7504的关系，并且具有较高的内部量子效率”的荧光性能也是本领域技术人员能够预期的；
进一步地，对比文件4公开的单晶闪烁体材料的化学组成落在原始权利要求的范围内，根据本申请说明书的记载，原权利要求范围内的荧光体均具有相似的技术效果，并不能看出目前权利要求1限定的范围内的荧光体相对于原权利要求范围内的其他荧光体，例如实施例2、18记载的荧光体具有何种显著的进步，因此也不能确定目前的权利要求1相对于对比文件4具有何种显著的进步。
因此在对比文件4的基础上得到权利要求1要求保护的技术方案是显而易见的，权利要求1不具备突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.2权利要求2-5要求保护一种发光装置，权利要求6-7要求保护一种含荧光体构件，权利要求8要求保护一种发光装置。对于本领域技术人员来说，将发出蓝色系光的发光元件和石榴石荧光体配合使用，其吸收上述发光元件发出的光而发出黄色系的荧光，为了得到白光发射同时使用红色系荧光体，共同构建得到发光装置，并对装置的化学组成方式以及荧光体形态进行选择，属于本领域的普通技术知识。因此，在其引用的荧光体权利要求不具备创造性的情况下，权利要求2-8相对于对比文件4也不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3、关于复审请求人的意见陈述
针对复审请求人的意见陈述，合议组认为:
（1）虽然对比文件4没有具体公开本申请限定的性能参数特征，但是LuAG:Ce材料在蓝光激发下还能够发射绿色荧光是本领域的公知常识（参见《照明科学与技术学科发展报告 2010-2011》，中国科学技术协会主编，2011年，172页），因此本领域技术人员面对对比文件4时能够预期所述材料同样具有荧光性能，并有动机对其进行改造；并且根据本申请的记载，性能“-0.4377x 0.7384≤y≤-0.4377x 0.7504”是与材料的组成相关联的，即在所述组成范围内相应满足该性能，因此在本领域技术人员有动机对对比文件4材料的组成进行调整进而得到本申请组成的情况下，相应得到本申请记载的性能是显而易见的。由于本申请权利要求1要求保护的主题仍是荧光体，在荧光体本身是显而易见的情况下，即使发现了该材料的新性能，也并不是必然能够给产品带来创造性。
（2）性能“-0.4377x 0.7384≤y≤-0.4377x 0.7504”是与材料的组成相关联的，并且根据本申请说明书实施例的记载，Lu的添加量在0-0.9994内均能满足上述性能，对比文件4公开的材料组成均落在上述范围内，相应必然也满足上述性能，因此根据本申请记载，仍无法看出修改后的目前的权利要求1中低的Lu添加量后相对于对比文件4具有何种显著进步；对比文件4中Ce的掺杂了落在本申请范围内，并且同样含有Lu，因此必然相应具备本申请声称的性能；而内部量子效率是由材料的组成和结构决定的，基于上述理由，在对比文件4 的基础上，其组成和结构是显而易见的情况下，其内部量子效率也是显而易见的，并且根据本申请说明书的记载，低Lu含量的材料相对于高Lu含量的材料具有类似的量子效率，不能看出其具有何种显著的进步；
（3）如前所述，虽然对比文件4公开了单晶LuAG:Ce中有意地加入了30ppm的Yb，即Yb的含量为0.03‰，但是对比文件4同时也公开了，痕量的Yb（≥2ppm）在高纯Lu2O3的质量证书中会提及，而在同样纯度的Y2O3中通常不会提及，可能是由于其含量低（参见214页右栏第1段），即公开了高纯原料Lu2O3中也会含有痕量的Yb。而本申请实施例中记载了原料（包括Lu2O3）的纯度为99.99%以上，即还含有还有0.01%的杂质，因此本领域技术人员有理由相信本申请的产物中也含有Yb，但由于本申请未具体记载Yb的量，无法与对比文件4直接比较，无法看出二者Yb含量的区别。
综上所述，合议组对复审请求人的意见不予认可。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年01月11日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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