发明创造名称:烃油的催化裂化催化剂和烃油的催化裂化方法
外观设计名称:
决定号:187615
决定日:2019-07-18
委内编号:1F244792
优先权日:2012-10-10
申请(专利)号:201380049089.4
申请日:2013-10-08
复审请求人:克斯莫石油株式会社
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:张娴
合议组组长:王祖鹓
参审员:杨秀娟
国际分类号:B01J29/80,C10G11/05
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款
决定要点
:如果发明要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在某些区别技术特征,然而所述区别技术特征或是已被对比文件公开并且在所述对比文件中所起的作用与其在发明中为解决发明实际解决的技术问题所起的作用相同,或是属于本领域的常规技术手段,则可以认为现有技术整体上存在将所述区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示。
全文:
本复审请求涉及申请号为201380049089.4,名称为“烃油的催化裂化催化剂和烃油的催化裂化方法”的发明专利申请(下称本申请)。本申请的申请人为克斯莫石油株式会社,申请日为2013年10月8日,优先权日为2012年10月10日,公开日为2015年5月27日。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门于2017年11月6日发出驳回决定,以权利要求1-2不符合专利法第22条第3款规定的创造性为由驳回了本申请。驳回决定依据的文本为:2015年3月20日提交的说明书第1-319段、说明书摘要;2017年1月16日提交的权利要求第1-2项。驳回决定所针对的权利要求书如下:
“1. 一种烃油的催化裂化催化剂,其特征在于,其包含催化剂造粒物A和催化剂造粒物B,
所述催化剂造粒物A含有:具有方钠石笼结构的沸石20~50质量%、以SiO2换算计为10~30质量%的来自硅溶胶的硅、以Al2O3·3P2O5换算计为0.1~21质量%的来自磷酸二氢铝的磷-铝、粘土矿物5~65质量%和以氧化物换算计为0~10质量%的稀土金属,
所述催化剂造粒物B含有1~70质量%五硅环型沸石,
所述催化剂造粒物A的含量为90~99.9质量%、所述催化剂造粒物B的含量为0.1~10质量%,并且,
构成所述催化剂造粒物A的来自磷酸二氢铝的磷-铝的以Al2O3·3P2O5换算的质量/构成所述催化剂造粒物B的五硅环型沸石的质量所表示的质量比为0.015~3000,
对于所述催化剂造粒物A,按照所述来自磷酸二氢铝的磷-铝的以Al2O3·3P2O5换算的含量与所述稀土金属的以氧化物换算的含量之和/所述具有方钠石笼结构的沸石的含量所表示的比以质量比计为0.003~1.00的方式包含所述具有方钠石笼结构的沸石、所述来自磷酸二氢铝的磷-铝和所述稀土金属。
2. 一种烃油的催化裂化方法,其特征在于,使权利要求1所述的烃油的催化裂化催化剂与烃油接触。 ”
驳回决定认为,权利要求1与对比文件1(JP2010247146A,公开日为2010年11月4日)的区别技术特征已被对比文件2(CN101469275A,公开日为2009年7月1日)以及本领域的常规技术手段公开,因此,权利要求1不具备创造性。基于类似的理由,权利要求2也不具备创造性。
申请人(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2018年2月11日向国家知识产权局提出了复审请求,未修改申请文件。复审请求人认为:对比文件1和对比文件2没有结合启示获得本申请特定组成的两种催化剂造粒物的催化剂,进而造粒物A与造粒物B的比例不能在对比文件2的基础上容易获得,同理也无法获得“所述催化剂造粒物A的来自磷酸二氢铝的磷-铝的以Al2O3?3P2O5换算的质量/构成所述催化剂造粒物B的五硅环型沸石的质量比”,上述比例使得本申请的催化剂具有预料不到的效果,可以在本申请原始申请文件的实验数据中得到证明。
经形式审查合格,国家知识产权局于2018年3月13日依法受理了该复审请求,并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后,国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年2月25日向复审请求人发出复审通知书,指出:权利要求1-2所要保护的技术方案相对于对比文件1、2及本领域常规技术手段的结合不具备创造性,同时对复审请求人的意见陈述做出了回应。
复审请求人于2019年5月28日提交了意见陈述书,未修改申请文件。复审请求人认为:
(1)对比文件2公开的实质上是使用含有大孔分子筛和中孔分子筛的催化剂组分的发明,而无论是采用复合式催化剂还是两种不同的催化剂混合物的形式,基于常规的逻辑,本领域技术人员不会在第一催化剂中使用MFI的同时,在第二催化剂中也使用MFI,并且具体实施例中均没有使用第一催化剂中使用Y第二催化剂使用ZSM-5的组合。
(2)通过三组比较例的对比,认定权利要求1技术特征“所述催化剂造粒物A的来自磷酸二氢铝的磷-铝的以Al2O3?3P2O5换算的质量/构成所述催化剂造粒物B的五硅环型沸石的质量比”,使得本申请的催化剂具有预料不到的效果。
在上述程序的基础上,合议组认为本案事实已经清楚,可以作出审查决定。
二、决定的理由
(一)审查文本的认定
在复审程序中,复审请求人未提交修改的申请文件,因此本复审请求审查决定所依据的文本即为驳回依据文本:2015年3月20日提交的说明书第1-319段、说明书摘要;2017年1月16日提交的权利要求第1-2项。
(二)关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定:创造性,是指与现有技术相比,该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果发明要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在某些区别技术特征,然而所述区别技术特征或是已被对比文件公开并且在对比文件中所起的作用与其在发明中为解决发明实际解决的技术问题所起的作用相同,或是属于本领域的常规技术手段,则可以认为现有技术整体上存在将所述区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示。
1.关于权利要求1
权利要求1请求保护一种烃油的催化裂化催化剂。对比文件1公开了一种烃油的催化裂化催化剂,并具体公开了:所述催化剂造粒物A含有:具有方钠石笼结构的沸石20~50质量%、以SiO2换算计为10~30质量%的来自硅溶胶的硅、以Al2O3?3P2O5换算计为0.1~21质量%的来自磷酸二氢铝的磷-铝、粘土矿物5~65质量%(参见对比文件1说明书第15-16段)。必要时,催化剂中还可以含有以氧化物算计为0.01-10质量%的稀土金属(参见对比文件1说明书第35-36段)。经换算,按照所述来自磷酸二氢铝的磷-铝的以Al2O3?3P2O5换算的含量与所述稀土金属的以氧化物换算的含量之和/所述具有方钠石笼结构的沸石的含量所表示的比以质量比计为0.0022~1.55的范围,并包括该范围内的点值:0.0055,0.202,0.4202,0.55,0.62等(落入权利要求1限定的范围之内)。
权利要求1所要求保护的技术方案与对比文件1公开的内容相比,区别在于:催化剂还包含造粒物B以及相应的含量,构成所述催化剂造粒物A的来自磷酸二氢铝的磷-铝的以Al2O3?3P2O5换算的质量/构成所述催化剂造粒物B的五硅环型沸石的质量所表示的质量比。 基于上述区别技术特征可以确定本申请实际所要解决的技术问题是如何进一步提高低碳烯烃的产量以及汽油辛烷值。
对于上述区别技术特征,对比文件2公开了一种烃油的催化裂化催化剂,并具体公开了:所述的催化剂的活性组分含有大孔分子筛和中孔分子筛,大孔分子筛为Y型分子筛,选自稀土Y(REY)、稀土氢Y(REHY)和不同方法得到的超稳Y构成的分子筛中的一种或几种的混合物(方钠石笼结构沸石的下位概念)。中孔分子筛为具有MFI结构的分子筛和任选的β分子筛,具有MFI结构的分子筛可以选自ZSM-5(五硅环形沸石的下位概念)、ZRP、以及用P、RE、Ca、Mg、H、Al改性的ZSM-5分子筛。使用两种催化剂的物理混合物时,以催化剂的总量计,第一种催化剂的含有10~50重%的分子筛、5~90重%的无机氧化物、0~70重%的粘土;其中以分子筛的总量计,Y型分子筛的含量为25~100重%、优选50~100 重%,具有MFI结构的分子筛的含量为0~75重%、优选0~50重%。以催化剂的总量计,第二种催化剂含有10~60重%的中孔分子筛(即对比文件2公开了造粒物B中含有1-70质量%的ZSM-5)、5~90重%的无机氧化物和0~70重%的粘土。第一种裂化催化剂和第二种裂化催化剂的干基重量比为(10~90): (90~10) (即公开了造粒物A、B的质量关系)、优选(40~80):(60~20)。采用至少两种不同酸分布和孔径分布的分子筛作为催化剂的活性组分,增强了重质油的转化,同时又兼顾了小分子烃类的裂解,有利于多产低碳烯烃,提高汽油辛烷值,克服了现有技术中加工此类原油生成的汽油辛烷值较低的缺陷,提高了此类劣质原油加工的经济效益(参见对比文件2说明书第3页倒数第2段-第6页第1段)。可见对比文件2给出了采用Y型分子筛(方钠石笼结构沸石的下位概念)和ZSM-5分子筛结合可以增强重质油的转化,有利于多产低碳烯烃,提高汽油辛烷值的技术启示,因而本领域技术人员为了进一步提高低碳烯烃的产量、汽油辛烷值,有动机尝试将对比文件1公开的方钠石笼结构沸石与ZSM-5分子筛结合作为裂化催化剂,并在对比文件2公开的比例关系的基础上,调整造粒物B中ZSM-5和造粒物A、B的含量关系;至于A中磷铝与造粒物B中五硅环型沸石的质量比,本领域技术人员知道,催化剂中各组分的含量会影响催化剂的催化性能,为了获得相应催化活性的催化剂,通常应调整催化剂中各组分的含量,而A中磷铝与造粒物B中五硅环型沸石的质量比是在对比文件1公开的以Al2O3?3P2O5换算计为0.1~21质量%的来自磷酸二氢铝的磷-铝和对比文件2公开的第二种催化剂含有10~60重%的中孔分子筛,第一种裂化催化剂和第二种裂化催化剂的干基重量比为(10~90): (90~10)的基础上,通过常规的试验调整可以得到的,其并未产生预料不到的技术效果。
由此可见,在对比文件1公开内容的基础上结合对比文件2以及本领域的常规技术手段,得到权利要求1的技术方案,对本领域技术人员来说是显而易见的。因此,权利要求1所要求保护的技术方案不具备突出的实质性特点和显著的进步,因而不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.关于权利要求2
权利要求2请求保护一种烃油的催化裂化方法。对比文件1公开了将所述烃油的催化裂化催化剂与烃油接触的催化裂化方法(参见对比文件1权利要求1-6),因此在权利要求1所述催化剂不具备创造性的情况下,在对比文件1公开内容的基础上结合对比文件2以及本领域的常规技术手段,得出权利要求2的技术方案,对本领域技术人员来说是显而易见的。因此,权利要求2所要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点和显著的进步,因而不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(三)关于复审请求人的意见
关于复审请求人答复复审通知书的意见,合议组认为:
(1)对比文件2公开了一种烃油的催化裂化催化剂,所述的催化剂的活性组分含有大孔分子筛和中孔分子筛,大孔分子筛为Y型分子筛,选自稀土Y(REY)、稀土氢Y(REHY)和不同方法得到的超稳Y构成的分子筛中的一种或几种的混合物(方钠石笼结构沸石的下位概念);中孔分子筛为具有MFI结构的分子筛和任选的β分子筛,具有MFI结构的分子筛可以选自ZSM-5(五硅环形沸石的下位概念)、ZRP、以及用P、RE、Ca、Mg、H、Al改性的ZSM-5分子筛。由此可知,对比文件2并未公开第一催化剂中必然含有MFI,因此也就不存在复审请求人所述情况:“本领域技术人员不会在第一催化剂中使用MFI的同时,在第二催化剂中也使用MFI”。并且对比文件2实施例部分仅是对所述技术方案的具体有限例举,换言之,实施例中没有公开第一催化剂中使用Y第二催化剂使用ZSM-5的组合,并不意味着对比文件2没有给出所述相关启示。
(2)对于复审请求人认定的“所述催化剂造粒物A的来自磷酸二氢铝的磷-铝的以Al2O3?3P2O5换算的质量/构成所述催化剂造粒物B的五硅环型沸石的质量比”,使得本申请的催化剂具有预料不到的效果,以下通过复审请求人例举的具体对比数据进行分析:
针对比较例12与实施例12、13的对比数据,参见意见陈述书中相应的表格,比较例12与实施例12、13的差别不仅在于催化剂造粒物A中磷酸二氢铝/催化剂B中五硅环型沸石的质量比,还在于由于催化剂A组分中不仅磷酸二氢铝含量不同,还有其它主要组分例如具有方钠石笼结构的沸石、稀土金属的含量也不相同,由此导致的催化剂A组成中磷酸(磷酸二氢铝 稀土金属) /具有方钠石笼结构的沸石的质量比不相同。因此,比较例12与实施例12、13催化性能的差异,无法认定是由复审申请人所述“催化剂造粒物A中磷酸二氢铝/催化剂B中五硅环型沸石质量比”产生的效果,因此得出的“其产生预料不到的技术效果”的结论也是不成立的。
针对比较例9与实施例8、9、10的对比数据,参见意见陈述书中相应的表格,比较例9与实施例8、9、10的差别不仅在于催化剂造粒物A中磷酸二氢铝/催化剂B中五硅环型沸石的质量比,还在于由于催化剂A组分中不仅磷酸二氢铝含量不同,还有其它主要组分例如具有方钠石笼结构的沸石的含量也不相同,由此导致的催化剂A组成中磷酸(磷酸二氢铝 稀土金属) /具有方钠石笼结构的沸石的质量比不相同,以及催化剂A/B的质量比也不相同。在上述多个参数不同的情况下,比较例9与实施例8、9、10催化性能的差异,也无法认定是由复审申请人所述“催化剂造粒物A中磷酸二氢铝/催化剂B中五硅环型沸石质量比”产生的效果,因此得出的“其产生预料不到的技术效果”的结论也是不成立的。
针对比较例12与实施例15的对比数据,参见意见陈述书中相应的表格,比较例12与实施例15的差别不仅在于催化剂造粒物A中磷酸二氢铝/催化剂B中五硅环型沸石的质量比,还在于催化剂B种类以及催化剂A/B的质量比也不相同。尽管复审请求人认为,催化剂B的种类和催化剂A/催化剂B的质量比的差别是为了调节出不同的催化剂造粒物A中磷酸二氢铝/催化剂B中的五硅环型沸石的质量比,但是实质上仅通过调节五硅环形沸石在催化剂B中的含量(即催化剂B的种类)或者催化剂A/ B的质量比,即可到达调节造粒物A中磷酸二氢铝/催化剂B中的五硅环型沸石质量比的目的。因此,比较例12与实施例15催化性能的差异,无法认定是由复审申请人所述“催化剂造粒物A中磷酸二氢铝/催化剂B中五硅环型沸石质量比”产生的效果,还可能是五硅环形沸石在催化剂B中的含量(即催化剂B的种类)或者催化剂A/ B质量比所产生的。因此得出的“其产生预料不到的技术效果”的结论也是不成立的。
因此复审请求人的主张不能成立。
基于以上事实和理由,合议组依法作出如下复审请求审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年11月6日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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