发明创造名称：一种制备聚碳酸酯的设备
外观设计名称：
决定号：184188
决定日：2019-07-18
委内编号：1F236741
优先权日：
申请（专利）号：201510665801.4
申请日：2015-10-15
复审请求人：宁波浙铁大风化工有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：陈辉
合议组组长：刘晓静
参审员：李开扬
国际分类号：C08G64/12，C08G64/30
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：在判断创造性时，若权利要求请求保护的技术方案虽然与最接近的现有技术存在区别，但依据说明书记载的内容无法证实权利要求的所述技术方案确实获得了相关性能的提高或改善，则认为该权利要求未克服现有技术的缺陷，声称要解决的技术问题并未得到解决，从而相对于现有技术未作出技术贡献，故不具备创造性。
全文：
本复审请求案涉及申请号为201510665801.4，名称为“一种制备聚碳酸酯的设备”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为宁波浙铁大风化工有限公司。本申请的申请日为2015年10月15日，公开日为2015年12月23日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年07月31日发出驳回决定，以权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由驳回了本申请。驳回决定所依据的文本为：申请人于申请日2015年10月15日提交的说明书第1-14页、说明书附图第1-2页、说明书摘要及摘要附图，于2016年08月26日提交的权利要求第1项（下称驳回文本）。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种制备聚碳酸酯的方法，包括：使用下述设备
混料系统，包括一原料混合罐(1)，混合原料和酯交换催化剂制成混合液；
反应系统，包括预聚反应装置(3)和缩聚反应装置(4)；
预聚反应装置(3)，连接于原料混合罐(1)，包括一个或多个串联的釜式酯交换反应器(31，32)和串联于之后的釜式预缩聚反应器(33)，接收所述混合液，用于生成预聚产物；
缩聚反应装置，连接于预聚反应装置(3)，包括一个或多个串联的卧式缩聚反应器(41，42)，用于接收所述预聚产物并缩聚成聚碳酸酯熔体；
脱挥造粒系统，包括至少一台双螺杆脱挥挤出机(51)和与之相连的造粒机(52)，连接于缩聚反应装置(4)；
其特征在于，所述混料系统还包括与原料混合罐(1)的进料口相连的多种二羟基化合物原料罐(121，122)、碳酸二酯原料罐(11)和酯交换催化剂原料罐(123)，所述原料混合罐(1)、二羟基化合物原料罐(121，122)、碳酸二酯原料罐(11)和酯交换催化剂原料罐(123)均设有称量系统，且二羟基化合物原料罐(121，122)、碳酸二酯原料罐(11)和酯交换催化剂原料罐(123)与原料混合罐(1)的进料口之间均设有旋转下料阀(13)；
所述原料混合罐(1)的进料口和下料口的周围盘设有第一加热管(14)，该第一加热管(14)内通有导热油；
所述原料混合罐(1)还连接有废气处理装置，包括与原料混合罐(1)的出气口相连的冷凝器(71)，连接于冷凝器(71)之后的液环-罗茨真空机组(7)，连接于液环-罗茨真空机组(7)之后的尾气处理装置(23)；
每一所述釜式酯交换反应器(31，32)和釜式预缩聚反应器(33)均设有外夹套半管以及内盘管，所述外夹套半管和内盘管均通有热媒，用以实现多级温控的预聚反应；每一所述釜式酯交换反应器(31，32)和釜式预缩聚反应器(33)的顶部均设有气相出口，每一所述气相出口均连有精馏塔且与塔顶相连，每一所述精馏塔的底部回连至相对应的反应器；
每一所述原料混合罐(1)均设有从其底部连接至其顶部的回流线，该回流线上设有回流泵；
所述卧式缩聚反应器(41，42)为卧式单轴圆盘反应器，圆盘形式为叶轮式，相邻的两台卧式缩聚反应器之间的物料输送通过齿轮泵实现；
所述二羟基化合物为2，2-二(2-甲基-7-羟基-苯并恶唑)丙烷；
所述脱挥造粒系统设有助剂添加装置(6)；所述双螺杆脱挥挤出机(51)带有两级脱挥；
每一所述的釜式酯交换反应器(31，32)、每一所述的卧式缩聚反应器(41，42)、双螺杆脱挥挤出机(51)和釜式预缩聚反应器(33)均连接有真空系统；
所述的真空系统由冷凝器(71)和液环-罗茨真空机组(7)组成；
所述聚碳酸酯为如下式I所示：
其中，其中Mw为2.08×106，Mn为8.31×105，分子量分布指数为2.5。”
驳回决定认为：权利要求1请求保护一种聚碳酸酯的制备方法，对比文件1(CN 103459464A，公开日为2013年12月18日)公开了一种制备聚碳酸酯的工艺。权利要求1的技术方案与对比文件1相比，区别在于：(1)权利要求1包括二羟基化合物原料罐、碳酸二酯原料罐和酯交换催化剂原料罐，且上述原料罐均设有称量系统，且上述原料罐与原料混合罐的进料口之间均设有旋转下料阀；(2)权利要求1的原料混合罐的进料口和下料口的周围盘设有第一加热管，内通有导热油、釜式酯交换反应器和釜式预缩聚反应器均设有外夹套半管以及内盘管且均通有热媒；(3)冷凝器和尾气处理装置的位置、权利要求1中采用了真空系统，其中包含液环-罗茨真空机组；(4)相邻的两台卧式缩聚反应器之间的物料输送通过齿轮泵实现、所述脱挥造粒系统设有助剂添加装置且所述双螺杆脱挥挤出机(51)带有两级脱挥；(5)聚碳酸酯的具体类型。对于区别特征(1)，设置连接供给口的原料罐是本领域常规技术手段，为合理控制原料和催化剂的添加量和添加速度而在原料罐上设置称量系统和旋转下料阀是本领域常规技术手段；对于区别特征(2)，在对比文件1的教导下，为使物料顺利流动而在原料混合罐的进料口和下料口的周围盘设加热管、通过回流泵将原料混合液回流至原料混合罐中是本领域常规技术手段。本领域技术人员容易根据具体需要选择将酯交换反应器和预缩聚反应器均设有外夹套半管以及内盘管进行加热。对于区别特征(3)，在对比文件1的教导下，本领域技术人员容易想到为了回收原料混合罐中的废气而在出气口设置冷凝器和尾气处理装置。为将副产物等顺利回收而选择在冷凝器之后连接真空机组作为减压装置是本领域常规技术手段。对于区别特征(4)，在对比文件1的教导下，本领域技术人员容易想到选择多个卧式搅拌反应器，并为了输送高粘度反应液而在相邻的两台卧式缩聚搅拌器之间设置齿轮泵。为使脱挥充分而选择两级脱挥是本领域常规技术手段。为将副产物和未反应单体等顺利回收而选择真空机组作为减压装置是本领域常规技术手段。对于区别特征(5)，本领域技术人员根据成本和性能需要在现有的二羟基化合物和碳酸二酯中对单体类型进行选择是本领域常规技术手段。由此可知，权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
申请人宁波浙铁大风化工有限公司（下称复审请求人）对上述驳回决定不服,于2017年11月07日向国家知识产权局提出了复审请求，复审请求人在提出复审请求时未对申请文件进行修改。复审请求人认为：首先不认同审查员在意见通知书中指出的实验数据是不真实的意见。本申请和对比文件1的发明构思和所属技术领域完全不同。本申请和对比文件存在多处区别特征，审查员牵强的将不同领域的装置作为最接近的现有技术来评价本申请不同领域的装置，是了解了本申请技术方案之后作出的判断。且本申请制备的聚碳酸酯在现有技术中并未公开。
经形式审查合格，国家知识产权局于2017年11月22日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
国家知识产权局原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。并于2018年12月12日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1请求保护一种制备聚碳酸酯的方法。对比文件1公开了制备聚碳酸酯的制造装置。权利要求1的技术方案与对比文件1相比，区别在于：(1)权利要求1限定了聚碳酸酯树脂的特定结构和分子量及分子量分布；(2)权利要求1在混料系统中加入催化剂，对比文件1在预反应装置中加入催化剂；权利要求1包括二羟基化合物原料罐、碳酸二酯原料罐和酯交换催化剂原料罐，且上述原料罐均设有称量系统，且上述原料罐与原料混合罐的进料口之间均设有旋转下料阀；权利要求1的原料混合罐的进料口和下料口的周围盘设有第一加热管，内通有导热油、釜式酯交换反应器和釜式预缩聚反应器均设有外夹套半管以及内盘管且均通有热媒，回流线上设有回流泵，对比文件1未公开以上内容；权利要求1与对比文件1的冷凝器和尾气处理装置的位置不同，权利要求1中采用了液环-罗茨真空机组；相邻的两台卧式缩聚反应器之间的物料输送通过齿轮泵实现、所述脱挥造粒系统设有助剂添加装置且所述双螺杆脱挥挤出机(51)带有两级脱挥。本申请说明书所记载的实验数据违反了本领域普通技术知识，因此，合议组对本申请实验数据的真实性存疑。故说明书记载的实验数据不能证实本申请所采用的装置能够避免芳香族二羟基化合物在高温下缺乏稳定性，发生分解的问题，以及提高反应速度和缩聚质量，即声称要解决的技术问题并未得到解决。在这种情况下，虽然本申请权利要求1请求保护的聚碳酸酯树脂与对比文件1相比较存在前述两点区别，但由上述分析可知，本申请声称要解决的技术问题并未得到解决，即包含上述区别特征的权利要求1未能克服现有技术中存在的缺陷，从而相对于现有技术未作出技术贡献。因此权利要求1所要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点和显著的进步，因而不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
复审请求人于2019年03月23日提交了意见陈述书，并未对申请文件进行修改。复审请求人在意见陈述书中指出本申请的技术方案与对比文件1存在4个区别技术特征，无论从发明构思还是具体实施方面与对比文件1均不同，并且请审查员提供证据说明三个申请的数据如何不真实。因此，权利要求1具备创造性。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
2.1、审查文本的认定
复审请求人在复审阶段未提交修改文本，因此本复审请求审查决定所针对的审查文本与驳回决定所针对的审查文本相同，即复审请求人于申请日2015年10月15日提交的说明书第1-14页、说明书附图第1-2页、说明书摘要及摘要附图；2016年08月26日提交的权利要求第1项。
2.2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定，创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
在判断创造性时，若权利要求请求保护的技术方案虽然与最接近的现有技术存在区别，但依据说明书记载的内容无法证实权利要求的所述技术方案获得了相关性能的提高或改善，则认为该权利要求未克服现有技术的缺陷，声称要解决的技术问题并未得到解决，从而相对于现有技术未作出技术贡献，故不具备创造性。
就本申请而言，权利要求1请求保护一种制备聚碳酸酯的方法（具体内容参见案由部分）。
对比文件1公开了制备聚碳酸酯的制造装置一例为：分别使用异山梨酯(ISB)与1，4-环己烷二甲醇(CHDM)作为原料二羟基化合物，碳酸二苯酯(DPC)作为原料碳酸二酯，此外，使用醋酸钙作为催化剂。原料配制工序中，在氮气氛围下，将在规定温度下配制出的DPC的熔融液由原料供给口1a连续供给至原料混合槽2a（相当于权利要求1的原料混合罐(1)）。此外，分别将氮气氛围下计量的ISB的熔融液、CHDM的熔融液由原料供给口1b、1c连续供给至原料混合槽2a中。然后，在原料混合槽2a中将其混合，得到原料混合熔融液。将得到的原料混合熔融液经由原料供给泵4a、原料过滤器5a连续供给至第1立式搅拌反应器6a（相当于权利要求1的釜式酯交换反应器）中。此外，将作为原料催化剂的醋酸钙水溶液，由原料混合熔融液的输送管中间的催化剂供给端口1d连续供给。制造装置的缩聚工序中，串联设置有第1立型搅拌反应器6a、第2立型搅拌反应器6b，第3立型搅拌反应器6c、第4卧式搅拌反应器6d。各反应器保持一定的液位，进行缩聚反应，从第1立型搅拌反应器6a的槽底排出的聚合反应液依次连续供给至第2立型搅拌反应器6b，接着，第3立型搅拌反应器6c、第4卧式搅拌反应器6d(相当于权利要求1中的卧式缩聚反应器)，进行缩聚反应。优选各反应器中的反应条件分别设定为，随着缩聚反应进行所需的高温、高真空、低搅拌速度。第1立式搅拌反应器6a、第2立式搅拌反应器6b以及第3立式搅拌反应器6C中分别设置了巨型混合叶片7a、7b、7c。此外，第4卧式搅拌反应器6d中设置有双轴眼镜型搅拌叶片7d。在第3竖式搅拌反应槽6c之后，由于输送的反应液为高粘度，故设置有齿轮泵4b。由于有时供热量特别大，为了不使加热媒介的温度变得过高，第1竖型搅拌反应槽6a和第2竖型搅拌反应槽6b分别设置内部热交换器8a、8b。这4个反应器中为了排出通过缩聚反应生成的副产物，分别装备有馏出管11a、11b、11c、11d（相当于权利要求1的精馏塔）。对于第1立式搅拌反应器6a与第2立式搅拌反应器6b，为了使馏出液的一部分回到反应体系中，还分别设置了回流冷却器9a、9b与回流管10a、10b。所述馏出管11a、11b、11c、11d分别连接于凝结器12a、12b、12c、12d(相当于权利要求1中的冷凝器)，此外，各反应器通过减压装置13a、13b、13c、13d保持在规定的减压状态。由装备在各反应器上的凝结器12a、12b、12c、12d连续地液化回收苯酚(单羟基化合物)等副产物。此外，挂载在第3立式搅拌反应器6c与第4卧式搅拌反应器6d上的凝结器12c、12d的下游侧设置有冷凝管，连续地固化回收副产物。反应液的分子量上升至一定值后，将其由第4卧式搅拌反应器6d抽出，通过齿轮泵4c移送至双轴挤出机15a中（相当于权利要求1的双螺杆脱挥挤出机）。双轴挤出机具有真空排气口（相当于用于进行减压由排气口将这些脱挥除去），可以除去聚碳酸酯中的残存低分子成分。此外，根据需要可以添加抗氧剂、光稳定剂、着色剂或者脱模剂等。将树脂由双轴挤出机15a介由齿轮泵4d供至聚合物过滤器15b中，过滤异物。通过过滤器树脂由冲模头以线料状被送出，在线料冷却槽16a中用水冷却树脂后，在线料切粒机16b中颗粒化（相当于权利要求1的造粒机）。用输气鼓风机16c通过空气输送将颗粒送至产品加料斗16d。并且还公开了具体地，在原料混合槽2a中氮气氛围下，将所述二羟基化合物和碳酸二酯按规定的摩尔比混合，得到原料混合熔融液。接着，上述4个反应器的内温与压力，分别达到设定值的±5％范围内之后，通过另一流路向第1立型搅拌反应器6a中连续供给原料混合槽2a中配制的原料混合熔融液。此外，在开始供给原料混合熔融液的同时，由催化剂供给口1d连续将催化剂供给至第1立型搅拌反应器6a内，开始酯交换反应。接着，聚合反应液从第1立型搅拌反应器6a的槽底排出，连续供给至第2立型搅拌反应器6b，接着从第2立型搅拌反应器6b的槽底排出，依次连续供给至第3立型搅拌反应器6c。接着，通过齿轮泵4b转送上述所述前段反应工序中得到的低聚物(即预聚产物，生产该低聚物的第3立型反应器属于预缩聚反应釜)，供给至第4卧式搅拌反应器6d中，在适合后述的后段反应进行的温度、压力条件下，将副产物苯酚以及一部分未反应单体通过馏出管11d除去到体系外，生成聚碳酸酯。所述第4卧式搅拌反应器6d，具有1根或者2根以上的水平旋转轴，在每个旋转轴水平方向上至少设置有2级以上的搅拌叶片，该搅拌叶片为由该旋转轴沿垂直方向延伸的圆板型、车轮型、棹型、棒型或者窗框型等搅拌叶片的1种或者2种以上的组合。缩聚工序中生成的馏出液经凝结器12a、12b、12c、12d液化后，回收至馏出液回收罐14a中(相当于权利要求1的尾气处理装置)。
权利要求1的技术方案与对比文件1相比，区别在于：(1)权利要求1限定了聚碳酸酯树脂的特定结构和分子量及分子量分布；(2)权利要求1在混料系统中加入催化剂，对比文件1在预反应装置中加入催化剂；权利要求1包括二羟基化合物原料罐、碳酸二酯原料罐和酯交换催化剂原料罐，且上述原料罐均设有称量系统，且上述原料罐与原料混合罐的进料口之间均设有旋转下料阀；权利要求1的原料混合罐的进料口和下料口的周围盘设有第一加热管，内通有导热油、釜式酯交换反应器和釜式预缩聚反应器均设有外夹套半管以及内盘管且均通有热媒，回流线上设有回流泵，对比文件1未公开以上内容；权利要求1与对比文件1的冷凝器和尾气处理装置的位置不同，权利要求1中采用了液环-罗茨真空机组；相邻的两台卧式缩聚反应器之间的物料输送通过齿轮泵实现、所述脱挥造粒系统设有助剂添加装置且所述双螺杆脱挥挤出机(51)带有两级脱挥。
经合议组查明，本申请说明书记载了本发明的目的在于提供一种制备聚碳酸酯的设备，通过在混料系统中，配有多个原料罐的称量系统。原料混合罐的顶部与下料口相连的部分由较高温度的高温导热油加热以防止下料口堵塞，同时，罐内产生的废气会由废气处理装置抽走，保证罐内压力处于常压状态，也避免对下料口形成气堵；旋转下料阀能完成方便的切换效果。通过对在缩聚反应进行前对其进行预聚步骤，通过串联的两个釜式酯交换反应器和釜式预缩聚反应器，和设置在其外面的外夹套半管和设置在其内的内盘管，使得原料充分受热，且便于对釜式酯交换反应器内的反应温度的控制，这种方式可以实现多级的不同温度的预聚反应，得到缩聚反应前的预聚产物，方便之后的缩聚反应在高温时的短时间反应，避免了芳香族二羟基化合物在高温下缺乏稳定性，发生分解的问题。由于减少了芳香族二羟基化合物的分解和不稳定状态，提高了聚碳酸酯的转化效率，高达99.5％；且在每一釜式酯交换反应器和釜式预缩聚反应器上都设置了用于回收气体的精馏塔，精馏塔用于分离副产物萘酚和被夹带至气相的碳酸二苯酯，经过分离后，塔底物料可回流至反应器，以保证反应系统的摩尔比，提高了反应速度和缩聚质量。（参见本申请说明书第5页第2段至第6页第2段）。本申请与系列申请CN201510661885.4、CN201510665977.X均涉及聚碳酸酯的制备装置和方法，这三项申请的技术方案采用的制备聚碳酸酯的酯交换、预聚、缩聚反应条件均不同，单体摩尔比也不同，说明书实施例中都制备了下式所示聚碳酸酯：
但分别采用上述不同的方法条件制备的聚碳酸酯的Mw、Mn和分子量分布指数完全相同，核磁数据也完全相同。而根据本领域的普通技术知识，通过单体聚合制备高分子化合物时，制备条件例如温度、时间、单体摩尔比等对于高分子化合物的分子量和分子量分布具有很大影响，故在不同的工艺条件和单体摩尔比下无法制备得到分子量和分子量分布完全相同的聚碳酸酯。因此，本申请说明书所记载的实验数据违反了本领域普通技术知识，因此，合议组对本申请实验数据的真实性存疑。故说明书记载的实验数据不能证实本申请所采用的装置能够避免芳香族二羟基化合物在高温下缺乏稳定性，发生分解的问题，以及提高反应速度和缩聚质量，即声称要解决的技术问题并未得到解决。
在这种情况下，虽然本申请权利要求1请求保护的聚碳酸酯树脂与对比文件1相比较存在前述两点区别，但由上述分析可知，没有证据表明本申请声称要解决的技术问题得到解决，即包含上述区别特征的权利要求1未能克服现有技术中存在的缺陷，从而相对于现有技术未作出技术贡献。因此权利要求1所要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点和显著的进步，因而不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.3、关于复审请求人的意见陈述
对于复审请求人的意见（具体参见案由部分），合议组认为：本申请声称要解决的技术问题是提供一种聚碳酸酯的制备装置，避免芳香族二羟基化合物在高温下缺乏稳定性，发生分解的问题，以及提高反应速度和缩聚质量，但在评述权利要求1中已指出本申请说明书所记载的实验数据违法了本领域普通技术知识，合议组对实验数据的真实性存疑。故说明书记载的实验数据不能证实本申请声称要解决的技术问题能够得到解决。因此本申请的发明构思并不是复审请求人在意见陈述书中所述的“稳定芳香族二羟基化合物的反应温度和精确减少其在高温时的反应时间，提高反应速度和缩聚质量”，而仅仅是提供一种聚碳酸酯的制备装置，对比文件1同样属于聚碳酸酯的制备装置领域。针对区别技术特征的问题，本申请的技术方案是否具备创造性的关键在于是否对现有技术做出显著贡献，并不因为与现有技术存在区别而自然具备创造性。对于说明书实验数据不真实，依据的是本领域的普通技术知识，通过单体聚合制备高分子化合物时，制备条件例如温度、时间、单体摩尔比等对于高分子化合物的分子量和分子量分布具有很大影响，故在不同的工艺条件和单体摩尔比下无法制备得到分子量和分子量分布完全相同的聚碳酸酯。因此，本申请说明书所记载的实验数据违反了本领域普通技术知识。因此对于复审请求人意见陈述的理由，合议组不予支持。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年07月31日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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