发明创造名称：复合电极材料
外观设计名称：
决定号：183699
决定日：2019-07-08
委内编号：1F267849
优先权日：2008-07-28
申请（专利）号：201610206358.9
申请日：2009-07-24
复审请求人：魁北克电力公司 昭和电工株式会社
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：王浩
合议组组长：武绪丽
参审员：常莎莎
国际分类号：H01M4/36;H01M4/60
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果一项权利要求与作为最接近现有技术的一篇对比文件相比存在区别技术特征，但部分区别技术特征被另外一篇对比文件公开，且存在结合的技术启示，部分区别技术特征属于本领域的公知常识，部分区别技术特征是本领域技术人员可以通过有限的试验得到的，则该项权利要求相对于上述两篇对比文件以及本领域的公知常识和通过有限的试验的结合不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201610206358.9，名称为“复合电极材料”的发明专利申请（下称“本申请”）。申请人为魁北克电力公司和昭和电工株式会社。本申请的申请日为2009年07月24日，优先权日为2008年07月28日，公开日为2016年07月20日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年09月03日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。具体理由为：权利要求1与对比文件1(CN1905264A，公开日为2007年01月31日)的区别技术特征在于：①碳纤维和复合氧化物粒子在其至少部分表面上具有非粉状的碳涂层；②复合材料是通过包括下述步骤的方法制备的：将复合氧化物或其前体、有机碳前体和碳纤维混合，并使该混合物在惰性或还原气氛中经受热处理，以使前体分解；③复合氧化物粒子是由碳涂覆的碳纤维负载的纳米粒子，复合氧化物粒子上和在碳纤维上的碳涂层的厚度小于100nm。基于上述区别技术特征，权利要求1实际要解决的技术问题是：如何提高复合材料的机械强度。对于区别技术特征①，对比文件2(CN1478310A，公开日为2004年02月25日)公开了一种包含复合氧化物粒子的复合材料（参见摘要、说明书第3页第26行-第27页第3行、附图18）：其中基体为所述复合氧化物粒子，在复合氧化物粒子的至少部分表面上具有碳涂层，所述碳涂层是通过有机物前体在惰性或还原性气氛下经热处理，使前驱体热解获得的非粉状的涂层；复合氧化物对应于通式LixM1-yM′y(XO4)n，0≤x≤2,0≤y≤0.6,1≤n≤1.5，M是来自周期表第一行的过渡金属或过渡金属的混合物，M′是选自Mg2 、Ca2 、Al3 、Zn2 和这些元素的组合的具有固定价的元素，X选自S、P和Si，优选为LiFePO4、LiFe1-sMgsPO4(0≤s≤0.9)、LiFe1-yMgyPO4和LiFe1-yCayPO4(0≤y≤0.3)、LiFe1-s-yMnsMgyPO4(0≤s≤1，0≤y≤0.2)、Li1 xFeP1-xSixO4(0≤x≤0.9)、Li1 xFe1-sMnsP1-xSixO4(0≤s≤1)、Li1 zFe1-s-zMnsP1-zSzO4(0≤s≤1，0≤z≤0.2)、Li1 2qFe1-s-qMnsPO4(0≤s≤1，0≤q≤0.3)、Li1 rFe1-sMns(S1-rPrO4)1.5(0≤r≤1，0≤s、t≤1) 以及Li0.5 uFe1-tTit(PO4)1.5(0≤t≤1，0≤u≤1.5)等锂衍生物，复合材料为LiFePO4涂敷了碳而且经过交联的颗粒，在碳和LiFePO4之间是紧密的物理键合，这样的交联使得能够得到由碳键合的LiFePO4附聚体，使用致密磷酸铁形成的LiFePO4颗粒具有更大的密集度，使得能够制造致密电极，碳涂层和交联改善了复合电极的导电率。可见，在氧化物材料表面涂敷碳层以制备高机械强度的复合材料的技术特征已被对比文件2公开，且上述技术特征在对比文件2中所起的作用是提高复合材料的机械强度，这与上述技术特征在本申请中所起的作用相同，使得本领域技术人员在面对上述技术问题时，有动机对对比文件1的技术方案进行改进，将对比文件2所公开的上述技术内容应用于对比文件1中；对于区别技术特征②，对比文件2还公开了包括将复合氧化物或其前体、有机碳前体混合，并使该混合物在惰性或还原气氛中经受热处理，以使前体分解，制得至少部分表面上具有非粉状碳涂层的复合氧化物粒子。虽然对比文件2中未公开将碳纤维混合物形成复合材料，但是对比文件1中已经公开了将作为导电助剂的气相生长碳纤维（VGCF）以及乙炔黑混合制备所述正极材料；区别技术特征③是本领域中常用的技术手段，是本领域技术人员容易想到的，通过有限的试验碳涂层的厚度小于100nm，不需要付出创造性劳动。因此，在对比文件1的基础上结合对比文件2和本领域的公知常识通过有限的试验得到权利要求1的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的，因此权利要求1不具备突出的实质性特点和显著的进步，因而不具备创造性。从属权利要求2-15的附加技术特征或被对比文件1公开，或被对比文件2公开，或是本领域技术人员可以通过有限的试验得到的，因此权利要求2-15不具备创造性。权利要求16要求保护制备根据权利要求1至15任一项的复合材料的方法，权利要求16的制备方法与对比文件2的区别技术特征在于：所述复合氧化物的制备原料中加入碳纤维。基于上述区别技术特征，权利要求16实际所要解决的技术问题是：如何增强导电性。对比文件1公开了在基体材料中加入气相生长碳纤维（VGCF）以及将磷酸铁锂材料与气相生长碳纤维混合制备电极材料，因此权利要求16不具备创造性。从属权利要求17-20的附加技术特征被对比文件2公开，因此权利要求17-20不具备创造性。对比文件2公开了一种在集电器上具有电极材料的电极，在其引用的权利要求1-15不具备创造性情况下，权利要求21不具备创造性。从属权利要求22-27的附加技术特征或被对比文件1公开，或被对比文件2公开，或是本领域技术人员可以通过有限的试验得到的，因此不具备创造性。驳回决定所依据的文本为2016年04月05日提交的权利要求1-27、说明书第1-116段、说明书附图图1-8、说明书摘要及摘要附图。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 包含碳纤维和复合氧化物粒子的复合材料，其中所述碳纤维和所述复合氧化物粒子在其至少部分表面上具有碳涂层，所述碳涂层是非粉状的涂层，所述碳纤维由直径为1至200nm且长径比为20至2000的纤维丝构成，其中在所述复合氧化物粒子上和在碳纤维上的碳涂层厚度小于100nm，
其中所述复合氧化物粒子是由碳涂覆的碳纤维负载的纳米粒子，且
其中所述复合材料是通过包括下述步骤的方法制备的：将所述复合氧化物或其前体、有机碳前体和碳纤维混合，并使该混合物在惰性或还原气氛中经受热处理，以使前体分解。
2. 权利要求1的复合材料，其中在有机溶剂中制备所述混合物，并且所述热处理包括除去溶剂的第一步骤和使前体分解的第二步骤。
3. 权利要求1的复合材料，其中所述有机碳前体是处于液态的化合物，或是可溶于溶剂中的化合物，或是在所述分解热处理时处于液态的化合物。
4. 权利要求1的复合材料，其中由含所述复合氧化物前体、碳纤维和有机碳前体的混合物制备复合电极材料，其中将所述复合氧化物前体、有机碳前体和碳纤维溶于或均匀地分散在溶剂中，然后使所得均匀混合物在除去溶剂的温度经受第一热处理，和在所述复合氧化物前体反应形成所述复合氧化物且有机碳前体被碳化的温度经受第二热处理。
5. 权利要求1的复合材料，其中由含所述复合氧化物、碳纤维和有机碳前体的混合物制备复合电极材料，其中将所述复合氧化物、有机碳前体和碳纤维溶于或均匀地分散在溶剂中，然后通过蒸发而除去溶剂，并使所得均匀混合物在有机碳前体被碳化的温度经受热处理。
6. 权利要求1至5任一项的复合材料，其包含70至99.8％的所述复合氧化物、0.1至20％的碳纤维和0.1至10％的碳涂层，所有百分数均为重量％。
7. 权利要求1至5任一项的复合材料，其中所述复合氧化物对应于通 式AaMmZzOoNnFf，其中A表示一种或多种碱金属，M表示一种或多种过渡金属、和任选地至少一种非过渡金属、或它们的混合物，且Z表示一种或多种非金属元素，其中a≥0，m≥0，z≥0，o＞0，n≥0且f≥0，选择系数a、m、o、n、f和z以确保电中性。
8. 权利要求7的复合材料，其中A表示锂。
9. 权利要求7的复合材料，其中M表示过渡金属元素。
10. 权利要求9的复合材料，其中所述过渡金属元素选自Fe、Mn、V、Ti、Mo、Nb、W、Zn及其混合物。
11. 权利要求7的复合材料，其中M表示非过渡金属元素。
12. 权利要求7的复合材料，其中Z表示选自P、S、Se、As、Si、Ge、B及其混合物的非金属。
13. 权利要求1至5任一项的复合材料，其中所述复合氧化物选自磷酸盐、磷氧酸盐、硅酸盐、硅氧酸盐和氟磷酸盐。
14. 权利要求13的复合材料，其中所述复合氧化物选自LiFePO4、LiMnPO4和LiFeSiO4。
15. 权利要求1至5任一项的复合材料，其中所述复合氧化物是电极活性材料。
16. 制备根据权利要求1至15任一项的复合材料的方法，包括将所述复合氧化物或其前体、有机碳前体和碳纤维混合，并使该混合物在惰性或还原气氛中经受热处理，以使前体分解。
17. 权利要求16的方法，其中在有机溶剂中制备所述混合物，并且所述热处理包括除去溶剂的第一步骤和使前体分解的第二步骤。
18. 权利要求16的方法，其中所述有机碳前体是处于液态的化合物，或是可溶于溶剂中的化合物，或是在所述分解热处理时处于液态的化合物。
19. 权利要求16的方法，其中由含所述复合氧化物前体、碳纤维和有机碳前体的混合物制备复合电极材料，其中将所述复合氧化物前体、有机碳前体和碳纤维溶于或均匀地分散在溶剂中，然后使所得均匀混合物在除去溶剂的温度经受第一热处理，和在所述复合氧化物前体反应形成所述复 合氧化物且有机碳前体被碳化的温度经受第二热处理。
20. 权利要求16的方法，其中由含所述复合氧化物、碳纤维和有机碳前体的混合物制备复合电极材料，其中将所述复合氧化物、有机碳前体和碳纤维溶于或均匀地分散在溶剂中，然后通过蒸发而除去溶剂，并使所得均匀混合物在有机碳前体被碳化的温度经受热处理。
21. 在集电器上具有电极材料的电极，其中所述电极材料是权利要求1至15任一项的复合材料和粘合剂的混合物。
22. 权利要求21的电极，其中所述粘合剂是氟基聚合物。
23. 权利要求21的电极，其中所述电极材料含0.5至20重量％的气相生长碳纤维。
24. 权利要求21的电极，其中所述电极材料含0.5至5重量％气相生长碳纤维、70至95重量％所述复合氧化物和1至25重量％聚合物粘合剂，合计为100％。
25. 制备根据权利要求21至24任一项的电极的方法，其中所述方法包括：
将复合材料、粘合剂和具有低沸点的有机溶剂混合，
将这样获得的混合物施用在充当集电器的导电载体上，并通过蒸发而除去溶剂。
26. 电化学电池，其包含至少一个阳极、至少一个阴极和电解质，其中阴极是根据权利要求21至24任一项的电极。
27. 可再充电的或不可再充电的电池，具有包含锂盐的电解质和由锂、锂合金或能够可逆地交换锂离子的化合物制成的阳极，其中阴极是根据权利要求21至24任一项的电极。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服,于2018年12月05日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书，将原权利要求4和原权利要求5的内容合并到权利要求1中；将原权利要求19和权利要求20的内容合并到权利要求16中，分别从原权利要求2和17中删除“并且所述热处理包括除去溶剂的第一步骤和使前体分解的第二步骤”。
复审请求人认为：对比文件1中要求碳纤维与正极的集电体平行取向，而本申请中碳纤维不是平行取向对于复合电极材料有较大的影响；在碳纤维和复合氧化物粒子上形成非粉状的碳涂层不是常见；对比文件1没有教导需要提高磷酸铁锂材料与气相生长碳纤维混合后的复合材料的任何种类的机械强度，对比文件2没有教导通过碳涂层来增强磷酸铁锂之间的结合；即使本领域技术人员将对比文件2与对比文件1结合，最多也只会想到将对比文件2的已涂有碳的化合物，与对比文件1公开的碳纤维结合，而不是将氧化物颗粒与碳纤维结合、然后再用碳涂覆所述氧化物颗粒和碳纤维。
复审请求时新修改的权利要求书如下：
“1. 包含碳纤维和复合氧化物粒子的复合材料，其中所述碳纤维和所述复合氧化物粒子在其至少部分表面上具有碳涂层，所述碳涂层是非粉状的涂层，所述碳纤维由直径为1至200nm且长径比为20至2000的纤维丝构成，其中在所述复合氧化物粒子上和在碳纤维上的碳涂层厚度小于100nm，
其中所述复合氧化物粒子是由碳涂覆的碳纤维负载的纳米粒子，且
其中所述复合材料是通过包括下述步骤的方法制备的：将所述复合氧化物或其前体、有机碳前体和碳纤维混合，并使该混合物在惰性或还原气氛中经受热处理，以使前体分解，
其中由含所述复合氧化物前体、碳纤维和有机碳前体的混合物制备复合电极材料，其中将所述复合氧化物前体、有机碳前体和碳纤维溶于或均匀地分散在溶剂中，然后使所得均匀混合物在除去溶剂的温度经受第一热处理，和在所述复合氧化物前体反应形成所述复合氧化物且有机碳前体被碳化的温度经受第二热处理；或者
其中由含所述复合氧化物、碳纤维和有机碳前体的混合物制备复合电极材料，其中将所述复合氧化物、有机碳前体和碳纤维溶于或均匀地分散在溶剂中，然后通过蒸发而除去溶剂，并使所得均匀混合物在有机碳前体被碳化的温度经受热处理。
2. 权利要求1的复合材料，其中在有机溶剂中制备所述混合物。
3. 权利要求1的复合材料，其中所述有机碳前体是处于液态的化合物，或是可溶于溶剂中的化合物，或是在所述分解热处理时处于液态的化合物。
4. 权利要求1至3任一项的复合材料，其包含70至99.8％的所述复合氧化物、0.1至20％的碳纤维和0.1至10％的碳涂层，所有百分数均为重量％。
5. 权利要求1至3任一项的复合材料，其中所述复合氧化物对应于通式AaMmZzOoNnFf，其中A表示一种或多种碱金属，M表示一种或多种过 渡金属、和任选地至少一种非过渡金属、或它们的混合物，且Z表示一种或多种非金属元素，其中a≥0，m≥0，z≥0，o＞0，n≥0且f≥0，选择系数a、m、o、n、f和z以确保电中性。
6. 权利要求5的复合材料，其中A表示锂。
7. 权利要求5的复合材料，其中M表示过渡金属元素。
8. 权利要求7的复合材料，其中所述过渡金属元素选自Fe、Mn、V、Ti、Mo、Nb、W、Zn及其混合物。
9. 权利要求5的复合材料，其中M表示非过渡金属元素。
10. 权利要求5的复合材料，其中Z表示选自P、S、Se、As、Si、Ge、B及其混合物的非金属。
11. 权利要求1至3任一项的复合材料，其中所述复合氧化物选自磷酸盐、磷氧酸盐、硅酸盐、硅氧酸盐和氟磷酸盐。
12. 权利要求11的复合材料，其中所述复合氧化物选自LiFePO4、LiMnPO4和LiFeSiO4。
13. 权利要求1至3任一项的复合材料，其中所述复合氧化物是电极活性材料。
14. 制备根据权利要求1至13任一项的复合材料的方法，包括将所述复合氧化物或其前体、有机碳前体和碳纤维混合，并使该混合物在惰性或还原气氛中经受热处理，以使前体分解，
其中由含所述复合氧化物前体、碳纤维和有机碳前体的混合物制备复合电极材料，其中将所述复合氧化物前体、有机碳前体和碳纤维溶于或均匀地分散在溶剂中，然后使所得均匀混合物在除去溶剂的温度经受第一热处理，和在所述复合氧化物前体反应形成所述复合氧化物且有机碳前体被碳化的温度经受第二热处理；或者
其中由含所述复合氧化物、碳纤维和有机碳前体的混合物制备复合电极材料，其中将所述复合氧化物、有机碳前体和碳纤维溶于或均匀地分散在溶剂中，然后通过蒸发而除去溶剂，并使所得均匀混合物在有机碳前体被碳化的温度经受热处理。
15. 权利要求14的方法，其中在有机溶剂中制备所述混合物。
16. 权利要求14的方法，其中所述有机碳前体是处于液态的化合物，或是可溶于溶剂中的化合物，或是在所述分解热处理时处于液态的化合物。
17. 在集电器上具有电极材料的电极，其中所述电极材料是权利要求1至13任一项的复合材料和粘合剂的混合物。
18. 权利要求17的电极，其中所述粘合剂是氟基聚合物。
19. 权利要求17的电极，其中所述电极材料含0.5至20重量％的气相生长碳纤维。
20. 权利要求17的电极，其中所述电极材料含0.5至5重量％气相生长碳纤维、70至95重量％所述复合氧化物和1至25重量％聚合物粘合剂，合计为100％。
21. 制备根据权利要求17至20任一项的电极的方法，其中所述方法包括：
-将复合材料、粘合剂和具有低沸点的有机溶剂混合，
-将这样获得的混合物施用在充当集电器的导电载体上，并通过蒸发而除去溶剂。
22. 电化学电池，其包含至少一个阳极、至少一个阴极和电解质，其中阴极是根据权利要求17至20任一项的电极。
23. 可再充电的或不可再充电的电池，具有包含锂盐的电解质和由锂、锂合金或能够可逆地交换锂离子的化合物制成的阳极，其中阴极是根据权利要求17至20任一项的电极。”
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年12月10日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：复审请求人认为经过对比文件2的方法制备出的复合材料中，即使将复合材料的浆料涂抹后进行压缩也不能保证碳纤维基本平行的取向，对于这一点复审请求人并没有给出证据来证明，并不具有说服力，由于对比文件1中的复合材料是LiFePO4和气相生长碳纤维混合组合，因而在结合对比文件2后并非如复审请求人陈述仅会使得碳纤维彼此牢固地结合，而应该是通过碳涂层将LiFePO4和碳纤维强结合在一起形成复合材料，进而在将该复合材料制备成电极压缩过程中也不会很大程度上影响到碳纤维的平行方向取向；对比文件1中存在提高磷酸铁锂材料与气相生长碳纤维混合后的复合材料的机械强度的技术问题，对比文件2给出了通过碳涂层而使得磷酸铁锂强结合在一起即提高复合材料机械强度的技术启示，而本申请中也是通过碳涂层分别牢固结合复合氧化物和碳纤维，这也与对比文件2中的使用碳涂层使得复合氧化物牢固结合的技术启示相一致。对比文件2公开了与本申请中相同的表面形成碳涂层的方法，即将复合氧化物粒子有机碳前体混合，并经热处理后，在复合氧化物粒子表面形成热解碳涂层，由于碳涂层的形态取决于形成碳涂层的制备工艺，因而在对比文件2公开了相同的工艺时，此时对比文件2的复合氧化物粒子表面形成的碳涂层也是非粉状的碳涂层。因而坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年02月28日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1-23不具备专利法第22条第3款规定的创造性。合议组认为对比文件1公开的是氧化物粒子和碳纤维的复合结构，其中碳纤维与正极集电体平行地取向是在形成电极浆料中过程中形成的。本申请要求保护的是制备正极复合材料，其还不涉及后继的电极浆料中碳纤维的取向问题；在碳纤维和复合氧化物粒子上形成非粉状的碳涂层不是常见，只能说明本申请具有新颖性，对比文件2公开了在复合氧化物粒子上形成非粉状的碳涂层，即对比文件2公开了在电极材料表面形成非粉状的碳涂层的技术方案；对比文件2公开了在涂覆了碳且经过交联的颗粒，有证据证实，在碳和LiFePO4之间是紧密的物理键合，这样的交联使得能够得到由碳键合的LiFePO4附聚体（参见说明书第26-27页）。即对比文件2明确教导了可以通过碳涂层来增强磷酸铁锂之间的结合；关于对比文件1与对比文件2的结合方式，虽然将对比文件2中涂有碳的化合物与对比文件1公开的碳纤维结合是容易想到的，但是将氧化物颗粒与碳纤维结合、然后再用碳涂覆所述氧化物颗粒和碳纤维的技术方案也是容易想到的。
复审请求人于2019年04月15日提交了意见陈述书，且修改了申请文件，将新的权利要求1-16的主题名称修改为电极，且将新的权利要求17-19的主题名称修改为制备电极的方法。
复审请求人认为：现有技术中不存在将对比文件2与对比文件1结合以获得权利要求1限定的技术方案的启示。对比文件1要求碳纤维与正极集电体平行地取向，如果按照对比文件2所述的方法制备复合物，就不能保证碳纤维与正极集电体平行地取向。而在本申请中，碳纤维不是平行取向这一点对于复合电极材料的性质具有较大的影响，特别是其机械强度、润湿性和导电性。复审请求人将权利要求1的主题名称修改为电极，所述电极在集电器上具有电极材料，其中所述电极材料是复合材料和粘合剂的混合物，所述复合材料包含碳纤维和复合氧化物粒子。这样，复合材料本身的结构特征必然应用电极中。因此本领域技术人员没有动机将权利要求2和权利要求1结合制备复合材料、然后将该复合材料用于制备电极。
复审请求人于2019年04月15日提交的权利要求书如下：
“1. 在集电器上具有电极材料的电极，其中所述电极材料是复合材料和粘合剂的混合物，所述复合材料包含碳纤维和复合氧化物粒子，其中所述碳纤维和所述复合氧化物粒子在其至少部分表面上具有碳涂层，所述碳涂层是非粉状的涂层，所述碳纤维由直径为1至200nm且长径比为20至2000的纤维丝构成，其中在所述复合氧化物粒子上和在碳纤维上的碳涂层厚度小于100nm，
其中所述复合氧化物粒子是由碳涂覆的碳纤维负载的纳米粒子，且
其中所述复合材料是通过包括下述步骤的方法制备的：将所述复合氧化物或其前体、有机碳前体和碳纤维混合，并使该混合物在惰性或还原气氛中经受热处理，以使前体分解，
其中由含所述复合氧化物前体、碳纤维和有机碳前体的混合物制备复合电极材料，其中将所述复合氧化物前体、有机碳前体和碳纤维溶于或均匀地分散在溶剂中，然后使所得均匀混合物在除去溶剂的温度经受第一热处理，和在所述复合氧化物前体反应形成所述复合氧化物且有机碳前体被碳化的温度经受第二热处理；或者
其中由含所述复合氧化物、碳纤维和有机碳前体的混合物制备复合电极材料，其中将所述复合氧化物、有机碳前体和碳纤维溶于或均匀地分散在溶剂中，然后通过蒸发而除去溶剂，并使所得均匀混合物在有机碳前体被碳化的温度经受热处理。
2. 权利要求1的电极，其中在有机溶剂中制备所述混合物。
3. 权利要求1的电极，其中所述有机碳前体是处于液态的化合物，或是可溶于溶剂中的化合物，或是在所述分解热处理时处于液态的化合物。
4. 权利要求1至3任一项的电极，其中所述复合材料包含70至99.8％的所述复合氧化物、0.1至20％的碳纤维和0.1至10％的碳涂层，所有百分数均为重量％。
5. 权利要求1至3任一项的电极，其中所述复合氧化物对应于通式 AaMmZzOoNnFf，其中A表示一种或多种碱金属，M表示一种或多种过渡金属、和任选地至少一种非过渡金属、或它们的混合物，且Z表示一种或多种非金属元素，其中a≥0，m≥0，z≥0，o＞0，n≥0且f≥0，选择系数a、m、o、n、f和z以确保电中性。
6. 权利要求5的电极，其中A表示锂。
7. 权利要求5的电极，其中M表示过渡金属元素。
8. 权利要求7的电极，其中所述过渡金属元素选自Fe、Mn、V、Ti、Mo、Nb、W、Zn及其混合物。
9. 权利要求5的电极，其中M表示非过渡金属元素。
10. 权利要求5的电极，其中Z表示选自P、S、Se、As、Si、Ge、B及其混合物的非金属。
11. 权利要求1至3任一项的电极，其中所述复合氧化物选自磷酸盐、磷氧酸盐、硅酸盐、硅氧酸盐和氟磷酸盐。
12. 权利要求11的电极，其中所述复合氧化物选自LiFePO4、LiMnPO4和LiFeSiO4。
13. 权利要求1至3任一项的电极，其中所述复合氧化物是电极活性材料。
14. 权利要求1至3任一项的电极，其中所述粘合剂是氟基聚合物。
15. 权利要求1至3任一项的电极，其中所述电极材料含0.5至20重量％的气相生长碳纤维。
16. 权利要求1至3任一项的电极，其中所述电极材料含0.5至5重量％气相生长碳纤维、70至95重量％所述复合氧化物和1至25重量％聚合物粘合剂，合计为100％。
17. 制备根据权利要求1至16任一项的电极的方法，包括下述步骤：
-将所述复合氧化物或其前体、有机碳前体和碳纤维混合，并使该混合物在惰性或还原气氛中经受热处理，以使前体分解，由此制备所述复合材料，
其中由含所述复合氧化物前体、碳纤维和有机碳前体的混合物制备复 合电极材料，其中将所述复合氧化物前体、有机碳前体和碳纤维溶于或均匀地分散在溶剂中，然后使所得均匀混合物在除去溶剂的温度经受第一热处理，和在所述复合氧化物前体反应形成所述复合氧化物且有机碳前体被碳化的温度经受第二热处理；或者
其中由含所述复合氧化物、碳纤维和有机碳前体的混合物制备复合材料，其中将所述复合氧化物、有机碳前体和碳纤维溶于或均匀地分散在溶剂中，然后通过蒸发而除去溶剂，并使所得均匀混合物在有机碳前体被碳化的温度经受热处理；
-将所述复合材料、粘合剂和具有低沸点的有机溶剂混合，
-将这样获得的混合物施用在充当集电器的导电载体上，并通过蒸发而除去溶剂。
18. 权利要求17的方法，其中在有机溶剂中制备所述混合物。
19. 权利要求17的方法，其中所述有机碳前体是处于液态的化合物，或是可溶于溶剂中的化合物，或是在所述分解热处理时处于液态的化合物。
20. 电化学电池，其包含至少一个阳极、至少一个阴极和电解质，其中阴极是根据权利要求1至16任一项的电极。
21. 可再充电的或不可再充电的电池，具有包含锂盐的电解质和由锂、锂合金或能够可逆地交换锂离子的化合物制成的阳极，其中阴极是根据权利要求1至16任一项的电极。 ”
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
复审请求人于2019年04月15日提交的修改文本符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定。因此，本复审请求审查决定以2016年04月05日提交说明书第1-116段、说明书附图图1-8、说明书摘要及摘要附图；2019年04月15日提交的权利要求第1-21项作为审查文本。
2、具体理由的阐述
专利法第22条第3款规定，创造性，是指同申请日以前已有的技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
如果一项权利要求与作为最接近现有技术的一篇对比文件相比存在区别技术特征，但部分区别技术特征被另外一篇对比文件公开，且存在结合的技术启示，部分区别技术特征属于本领域的公知常识，部分区别技术特征是本领域技术人员可以通过有限的试验得到的，则该项权利要求相对于上述两篇对比文件以及本领域的公知常识和通过有限的试验的结合不具备创造性。
本复审请求审查决定引用的对比文件与复审通知书引用的对比文件相同，即：
对比文件1：CN1905265A，公开日为2007年01月31日；
对比文件2：CN1478310A，公开日为2004年02月25日。
权利要求1-21不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求1要求保护一种在集电器上具有电极材料的电极，对比文件1公开了一种非水电解质电池的电极材料，并具体公开了如下技术特征（参见权利要求1、说明书第3页第2段-第19页第3段）：在制备正极时，将作为正极活性物质的磷酸铁锂LiFePO4、作为导电助剂的气相生长碳纤维（VGCF）以及乙炔黑混合以制备所述正极材料，所述气相生长碳纤维（VGCF）的直径为150nm，长度为9μm（即长径比为60）。由此可见，权利要求1与对比文件1的区别技术特征在于：
①在集电器上具有电极材料的电极，其中所述电极材料是复合材料和粘合剂的混合物；碳纤维和复合氧化物粒子在其至少部分表面上具有非粉状的碳涂层；复合氧化物粒子是由碳涂覆的碳纤维负载的纳米粒子，复合氧化物粒子上和在碳纤维上的碳涂层的厚度小于100nm。
②复合材料是通过包括下述步骤的方法制备的：将复合氧化物或其前体、有机碳前体和碳纤维混合，并使该混合物在惰性或还原气氛中经受热处理，以使前体分解；其中由含所述复合氧化物前体、碳纤维和有机碳前体的混合物制备复合电极材料，其中将所述复合氧化物前体、有机碳前体和碳纤维溶于或均匀地分散在溶剂中，然后使所得均匀混合物在除去溶剂的温度经受第一热处理，和在所述复合氧化物前体反应形成所述复合氧化物且有机碳前体被碳化的温度经受第二热处理；或者其中由含所述复合氧化物、碳纤维和有机碳前体的混合物制备复合电极材料，其中将所述复合氧化物、有机碳前体和碳纤维溶于或均匀地分散在溶剂中，然后通过蒸发而除去溶剂，并使所得均匀混合物在有机碳前体被碳化的温度经受热处理。
基于上述区别技术特征，权利要求1实际要解决的技术问题是：如何提高电极中复合材料的机械强度。
对比文件2公开了一种在集电体上具有电极材料的电极（参见摘要、说明书第3页第26行-第27页第3行、附图18）, 所述电极材料是复合材料和粘合剂的混合物,所述复合材料的基体为复合氧化物粒子，在所述复合氧化物粒子的至少部分表面上具有碳涂层，所述碳涂层是通过有机物前体在惰性或还原性气氛下经热处理，使前驱体热解获得的非粉状的涂层；所述复合氧化物优选为LiFePO4，复合材料为LiFePO4涂敷了碳而且经过交联的颗粒。对比文件2还公开了在涂敷了碳而经过交联的颗粒，在碳和LiFePO4之间是紧密的物理键合。
即区别技术特征①在氧化物材料表面涂敷碳层以制备高机械强度的复合材料以及将其与粘合剂混合后用于电极的技术特征已被对比文件2公开，且上述技术特征在对比文件2中所起的作用是提高复合材料的机械强度，这与上述技术特征在本申请中所起的作用相同，使得本领域技术人员在面对上述技术问题时，有动机对对比文件1的技术方案进行改进，将对比文件2所公开的上述技术内容应用于对比文件1中。至于碳层的厚度，则是本领域技术人员可以根据需要通过有限的试验得到的，而不需要付出创造性的劳动。
关于区别技术特征②，对比文件2还公开了以下内容：将复合氧化物或其前体、有机碳前体混合，并使该混合物在惰性或还原气氛中经受热处理，以使前体分解，制得至少部分表面上具有非粉状碳涂层的复合氧化物粒子，具体包括在有机溶剂中制备混合物，再进行热处理，并且所述热处理包括除去溶剂的第一步骤和使前体分解的第二步骤；所述有机碳前体是液态的化合物，或是可溶于溶剂中的化合物，或是在所述分解热处理时为液态的化合物；将复合氧化物、有机碳前体溶于或均匀地分散在溶剂中，然后通过蒸发而除去溶剂并使得均匀混合物在有机碳前体被碳化的温度经受热处理。由此可见，区别技术特征②的技术特征已被对比文件2公开，且上述技术特征在对比文件2中所起的作用是提高复合材料的机械强度，这与上述技术特征在本申请中所起的作用相同，使得本领域技术人员在面对上述技术问题时，有动机对对比文件1的技术方案进行改进，将对比文件2所公开的上述技术内容应用于对比文件1中。
因此，在对比文件1的基础上结合对比文件2和通过有限的试验得到权利要求1的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的，因此权利要求1不具备突出的实质性特点和显著的进步，因而不具备创造性。
权利要求2和3是权利要求1的从属权利要求，其进一步限定的附加技术特征都被比文件2公开了（参见摘要、说明书第3页第26行-第27页第3行、附图18）：公开了如下技术特征：所述方法包括：在有机溶剂中制备所述混合物，并且所述热处理包括除去溶剂的第一步骤和使前体分解的第二步骤；所述有机碳前体是处于液态的化合物，或是可溶于溶剂中的化合物，或是在所述分解热处理时处于液态的化合物；将复合氧化物、有机碳前体溶于或均匀地分散在溶剂中。在其引用的权利要求1不具有创造性的情况下，权利要求2-3也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求4是权利要求1-3任一项的从属权利要求，其进一步限定了混合物中复合氧化物、碳纤维和碳涂层的质量比例，但是这些比例都是本领域技术人员通过有限的试验就可以得到的，而不需要付出创造性的劳动。在引用的权利要求1-3不具备创造性的前提下，权利要求4也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求5-13进一步限定了复合氧化物，对比文件1公开了复合氧化物为LiFePO4。在引用的权利要求不具备创造性的前提下，权利要求5-13也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求14引用权利要求1至3的任一项，对比文件2公开（出处同上）如下技术特征：所述粘合剂是PVDF（相当于氟基聚合物）。可见，权利要求14的附加技术特征已被对比文件2公开，因此在引用的权利要求不具备创造性的前提下，该权利要求也不具备创造性。
权利要求15、16引用权利要求1至3的任一项，对比文件1（出处同上）公开正极材料（即电极材料）含5重量%的气相生长碳纤维，将上述正极材料和氟系树脂粘合剂（PVDF）以质量比97:3混合从而制作正极浆料。可见，权利要求15的附加技术特征已被对比文件1公开，同时对比文件1给出了合理选择电极材料个组分配比的技术启示，在此基础上，本领域技术人员很自然会通过有限的试验选择得到各组分的合适配比（如含0.5至5重量气相生长碳纤维、70至95重量复合氧化物和1至25重量%聚合物粘结剂，合计为100%），因而上述权利要求不具备突出的实质性特点和显著的进步，因而不具备创造性。
权利要求17要求保护权利要求1-16任一项电极的制备方法。对比文件1公开了一种非水电解质电池的电极材料的制备方法，并具体公开了如下技术特征（参见权利要求1、说明书第3页第2段-第19页第3段）：在制备正极时，将作为正极活性物质的磷酸铁锂LiFePO4、作为导电助剂的气相生长碳纤维（VGCF）以及乙炔黑混合以制备所述正极材料，所述气相生长碳纤维（VGCF）的直径为150nm，长度为9μm（即长径比为60）。由此可见，权利要求17与对比文件1的区别技术特征在于：
①在集电器上具有电极材料的电极，其中所述电极材料是复合材料和粘合剂的混合物；碳纤维和复合氧化物粒子在其至少部分表面上具有非粉状的碳涂层；复合氧化物粒子是由碳涂覆的碳纤维负载的纳米粒子，复合氧化物粒子上和在碳纤维上的碳涂层的厚度小于100nm。
②复合材料是通过包括下述步骤的方法制备的：将复合氧化物或其前体、有机碳前体和碳纤维混合，并使该混合物在惰性或还原气氛中经受热处理，以使前体分解；其中由含所述复合氧化物前体、碳纤维和有机碳前体的混合物制备复合电极材料，其中将所述复合氧化物前体、有机碳前体和碳纤维溶于或均匀地分散在溶剂中，然后使所得均匀混合物在除去溶剂的温度经受第一热处理，和在所述复合氧化物前体反应形成所述复合氧化物且有机碳前体被碳化的温度经受第二热处理；或者其中由含所述复合氧化物、碳纤维和有机碳前体的混合物制备复合电极材料，其中将所述复合氧化物、有机碳前体和碳纤维溶于或均匀地分散在溶剂中，然后通过蒸发而除去溶剂，并使所得均匀混合物在有机碳前体被碳化的温度经受热处理。基于上述区别技术特征，权利要求1实际要解决的技术问题是：如何提高复合材料的机械强度。
对比文件2公开了一种在集电体上具有电极材料的电极（参见摘要、说明书第3页第26行-第27页第3行、附图18）, 所述电极材料是复合材料和粘合剂的混合物,所述复合材料的基体为复合氧化物粒子，在所述复合氧化物粒子的至少部分表面上具有碳涂层，所述碳涂层是通过有机物前体在惰性或还原性气氛下经热处理，使前驱体热解获得的非粉状的涂层；所述复合氧化物优选为LiFePO4，复合材料为LiFePO4涂敷了碳而且经过交联的颗粒。对比文件2还公开了在涂敷了碳而经过交联的颗粒，在碳和LiFePO4之间是紧密的物理键合。
即区别技术特征①在氧化物材料表面涂敷碳层以制备高机械强度的复合材料以及将其与粘合剂混合后用于电极的技术特征已被对比文件2公开，且上述技术特征在对比文件2中所起的作用是提高复合材料的机械强度，这与上述技术特征在本申请中所起的作用相同，使得本领域技术人员在面对上述技术问题时，有动机对对比文件1的技术方案进行改进，将对比文件2所公开的上述技术内容应用于对比文件1中。至于碳层的厚度，则是本领域技术人员可以根据需要通过有限的试验得到的，而不需要付出创造性的劳动。
关于区别技术特征②，对比文件2还公开了以下内容：将复合氧化物或其前体、有机碳前体混合，并使该混合物在惰性或还原气氛中经受热处理，以使前体分，制得至少部分表面上具有非粉状碳涂层的复合氧化物粒子，具体包括在有机溶剂中制备混合物，再进行热处理，并且所述热处理包括除去溶剂的第一步骤和使前体分解的第二步骤；所述有机碳前体是液态的化合物，或是可溶于溶剂中的化合物，或是在所述分解热处理时为液态的化合物；将复合氧化物、有机碳前体溶于或均匀地分散在溶剂中，然后通过蒸发而除去溶剂（相当于在除去溶剂的温度经受第一热处理），并使得均匀混合物在有机碳前体被碳化的温度经受热处理（相当于第二热处理。区别技术特征②的技术特征已被对比文件2公开，且上述技术特征在对比文件2中所起的作用是提高复合材料的机械强度，这与上述技术特征在本申请中所起的作用相同，使得本领域技术人员在面对上述技术问题时，有动机对对比文件1的技术方案进行改进，将对比文件2所公开的上述技术内容应用于对比文件1中。
因此，在对比文件1的基础上结合对比文件2和通过有限的试验得到权利要求17的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的，因此权利要求17不具备突出的实质性特点和显著的进步，因而不具备创造性。
权利要求18和19是权利要求17的从属权利要求，其进一步限定的附加技术特征都被比文件2公开了（参见摘要、说明书第3页第26行-第27页第3行、附图18）：公开了如下技术特征：所述方法包括：在有机溶剂中制备所述混合物，并且所述热处理包括除去溶剂的第一步骤和使前体分解的第二步骤；所述有机碳前体是处于液态的化合物，或是可溶于溶剂中的化合物，或是在所述分解热处理时处于液态的化合物；将复合氧化物、有机碳前体溶于或均匀地分散在溶剂中。在其引用的权利要求17不具有创造性的情况下，权利要求18和19也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求20请求保护一种电化学电池，对比文件2（出处同上）公开了一种电化学电池，其包括至少一个阳极、至少一个阴极和电解质。参见对权利要求1-16的评述可知，权利要求1-16所述的电极不具备创造性，将该电极用于对比文件2中用于电池的阴极是本领域技术人员很自然会想到的，因此在权利要求1-16所述的电极不具备创造性时，权利要求20也不具备突出的实质性特点和显著的进步，因而不具备创造性。
权利要求21请求保护一种可再充电的或不可再充电的电池，对比文件2（出处同上）公开了一种可再充电的或不可再充电的电池，具有包含锂盐的电解质和由锂、锂合金或能够可逆地交换锂离子的化合物制成的阳极或阴极。参见对权利要求1-16的评述可知，权利要求1-16所述的电极不具备创造性，将电极应用于对比文件2中用于电池的阴极是本领域技术人员很自然会想到的，因此在权利要求1-16的电极不具备创造性时，权利要求21不具备突出的实质性特点和显著的进步，因而不具备创造性。
对复审请求人相关意见的评述：
对比文件1中碳纤维与正极集电体平行地取向是在形成电极浆料中过程中形成的，但“碳纤维与正极集电体平行地取向”不是本申请与对比文件1的区别技术特征。对比文件1公开了磷酸铁锂LiFePO4和碳纤维的组合体，对比文件2公开了在复合氧化物粒子上形成非粉状的碳涂层，即对比文件2公开了在电极材料表面形成非粉状的碳涂层的技术方案。且对比文件2公开了在涂敷了碳而经过交联的颗粒，在碳和LiFePO4之间是紧密的物理键合，即在氧化物材料表面涂敷碳层以制备高机械强度的复合材料的技术特征已被对比文件2公开，且上述技术特征在对比文件2中所起的作用是提高复合材料的机械强度，这与上述技术特征在本申请中所起的作用相同，使得本领域技术人员在面对上述技术问题时，有动机对对比文件1的技术方案进行改进，将对比文件2所公开的上述技术内容应用于对比文件1中。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年09月03日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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