发明创造名称：柴油机氧化催化剂复合材料
外观设计名称：
决定号：183813
决定日：2019-07-05
委内编号：1F250352
优先权日：
申请（专利）号：201380052815.8
申请日：2013-08-28
复审请求人：巴斯夫公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：周文娟
合议组组长：黄颖
参审员：刘彤
国际分类号：B01D53/94
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：一项发明与最接近的现有技术存在区别技术特征时，如果现有技术给出了将该区别技术特征应用于最接近现有技术以解决其技术问题的启示，则该发明不具有突出的实质性特点。
全文：
本复审请求涉及申请号为201380052815.8，名称为“柴油机氧化催化剂复合材料”的发明专利申请。本申请的申请人为巴斯夫公司，申请日为2013年8月28日，公开日为2015年6月10日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年1月10日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-6、13-15相对于对比文件1（CN102355951A，公开日为2012年2月15日）与对比文件2（CN102574055A,公开日为2012年7月11日）和本领域常规技术手段的结合不具备创造性，权利要求7与9不符合专利法第31条第1款关于单一性的规定。申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年4月25日向国家知识产权局提出复审请求，同时修改了权利要求书，并认为本申请具备创造性。复审请求时新修改的权利要求书如下：
“1. 一种用于减少来自贫燃发动机的排气排放物的氧化催化剂复合材料，其包括：
具有一定长度、入口端和出口端的载体基材、处于所述载体上的氧化催化剂催化材料，所述氧化催化剂催化材料包括下洗覆层和上洗覆层；
所述下洗覆层包含难熔金属氧化物支撑物、铂(Pt)组分和钯(Pd)组分，Pt对Pd重量比在约4:1至1:4范围内；且
所述上洗覆层包含沸石、Pt和难熔金属氧化物支撑物，所述上洗覆层基本上不含钯，所述氧化催化剂复合材料能有效地减少烃和一氧化碳，并且将所述贫燃发动机排气中的NO氧化成NO2；且
其中所述上洗覆层所含有的铂族金属负载量高于所述下洗覆层以便使NO氧化最大化。
2. 如权利要求1所述的氧化催化剂，其中所述上洗覆层基本上不含钡且所述下洗覆层基本上不含沸石。
3. 如权利要求1或2所述的氧化催化剂，其中所述下洗覆层所包含的Pt组分的量在约5g/ft3至85g/ft3范围内且所包含的Pd组分的量在约5g/ft3至50g/ft3范围内。
4. 如权利要求1-3中任一项所述的氧化催化剂，其中所述复合材料在所述上层中所含有的铂族金属相对于所述下层中的重量比在1:1至4:1范围内。
5. 如权利要求1-4中任一项所述的氧化催化剂，其中所述上洗覆层所包含的铂在约60至120g/ft3范围内且所述下洗覆层所包含的铂 与钯的重量比是约1:4至1:1。
6. 如权利要求1-5中任一项所述的氧化催化剂，其中所述上洗覆层所包含的铂在约10至60g/ft3范围内且所述下洗覆层所包含的铂与钯的比率在约1:1至4:1铂对钯范围内。
7. 一种用于减少来自贫燃发动机的排气排放物的氧化催化剂复合材料，其包括：
具有一定长度、入口端和出口端的载体基材、处于所述载体上的氧化催化剂催化材料，所述氧化催化剂催化材料包括下洗覆层和上洗覆层；
所述上洗覆层包含难熔金属氧化物、沸石以及铂组分(Pt)和钯组分(Pd)，Pt对Pd重量比在约9:1至1:4范围内；且
所述下洗覆层包含Pt和难熔金属氧化物支撑物，所述氧化催化剂复合材料能有效地减少烃和一氧化碳，并且将所述贫燃发动机排气中的NO氧化成NO2。
8. 如权利要求7所述的氧化催化剂，其中所述下洗覆层基本上不含钯且基本上不含钡。
9. 如权利要求7或8所述的氧化催化剂，其中所述下洗覆层还包含钯组分，所存在的铂组分与钯组分的Pt对Pd重量比在约1:1至100:1范围内。
10. 如权利要求7或8所述的氧化催化剂，其中所述下洗覆层还包含在约3-30g/ft3范围内的钡氧化物。
11. 一种处理来自贫燃发动机的排气的方法，所述方法包括使所述排气流过涂有如权利要求1-10中任一项所述的氧化催化剂复合材料的蜂窝状基材，其中所述柴油机氧化催化剂能有效地减少CO和 HC且将来自所述排气流的NO氧化成NO2。
12. 一种用于处理包含烃、一氧化碳和其它排气组分的贫燃发动机排气排放物的系统，所述排放物处理系统包括：
经由排气歧管与所述贫燃发动机流体连通的排气导管；
如权利要求1-10中任一项所述的氧化催化剂复合材料，其中所述载体基材是流过型基材或壁流型基材；且
催化滤烟器和SCR催化剂组合物位于所述氧化催化剂复合材料下游。
13. 如权利要求12所述的系统，其中所述SCR催化剂组合物包含支撑在W掺杂二氧化钛或者具有8元环开孔的铁或铜促进小孔隙沸石上的钒氧化物。”
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年5月7日依法受理了该复审请求，并将案卷转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年4月3日向复审请求人发出复审通知书，指出：本申请权利要求1-6、11-13相对于对比文件1与对比文件2和本领域常规技术手段的结合不具备创造性。
复审请求人于2019年6月28 日提交了意见陈述书，但未修改申请文件。复审请求人认为：本领域技术人员没有动机将对比文件2与对比文件1结合，因此本申请具备创造性。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
本决定针对的审查文本为：复审请求人于2018年4月25日提交的权利要求第1-13项，于申请日提交的说明书第1-137段、说明书摘要及其附图。
2、关于创造性
专利法第22条第3款规定，创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
一项发明与最接近的现有技术存在区别技术特征时，如果现有技术给出了将该区别技术特征应用于最接近现有技术以解决其技术问题的启示，则该发明不具有突出的实质性特点。
1）权利要求1不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定
本申请权利要求1要求保护一种用于减少来自贫燃发动机的排气排放物的氧化催化剂复合材料。对比文件1公开了一种用于处理含烃、一氧化碳和氮氧化物的气态料流的层状柴油机氧化催化剂复合材料，通过分离沸石和钯获得改进的点火性能。该对比文件具体公开了一种在堇青石载体（对应本申请所述的“载体基材”）上涂覆内外两层催化材料的复合材料（参见对比文件1实施例2），其中内层组分（对应本申请所述的“下洗覆层”）为高表面积(80m2/g)γ氧化铝（对应本申请所述的“难熔金属氧化物支撑物”）、铂和钯，浓度分别为大约95.1%、3.2%和1.7%，基于催化剂的经煅烧重量，内层总加载量为1.4g/in3；外层组分（对应本申请所述的“上洗覆层”）为高表面积γ氧化铝、H-β沸石、0.6％ Pt-β沸石、粘结剂，浓度分别为大约32.3％、25.8％、38.7％和3.2％，基于该催化剂的经锻烧重量，外层总加载量0.8g/in3。该复合材料具有大约120g/ft3的总贵金属加载量和2/1/0 的标称Pt/Pd/Rh之比，所述基底具有5.3in3(0.09L)的体积、400个槽/平方英寸的槽密度和大致100μm的壁厚。
经对比可知，本申请权利要求1与对比文件1的区别在于：其中所述上洗覆层所含有的铂族金属负载量高于所述下洗覆层以便使NO氧化最大化。基于该区别技术特征，本申请实际解决的技术问题是提高催化剂对NO的氧化活性。
关于上述区别特征，对比文件2公开了一种改进的柴油氧化催化剂，并具体公开了如下内容（参见说明书第0015-0017段）：所述催化剂由载体和两个组成上不同的催化活性的涂层构成，所述涂层中只有一个层与排出的废气直接接触；这两个涂层都包含铂族金属铂(Pt)和钯(Pd)作为催化活性组分，其中与排出的废气直接接触的涂层包含的Pt多于Pd，与排出的废气直接接触的涂层相比不与排出的废气直接接触的涂层总计包含更多的铂族金属；与排出的废气直接接触的涂层以对组分HC和CO，主要是对NO的极好的氧化活性来表征，通过层的升高的贵金属总含量与高的Pt∶Pd-重量比例相结合，与排出的废气直接接触的涂层的氧化力明显大于总计贵金属贫乏的不与排出的废气直接接触的涂层的氧化力。这使得根据本发明的催化剂在后置的颗粒过滤器活性再生期间，不依赖于“正常运行阶段”而在基本完全的CO-和HC-转化之外还显示出极好的NO2-形成率。考虑到组合系统中后置的废气净化部件-颗粒过滤器和SCR催化剂，具有两个优点：废气中升高的NO2-份额使得过滤器上沉积的颗粒份额增加，所述颗粒原位也就是在正常运行期间，没有额外的加热措施而氧化并因此可以燃尽，过滤器中由炭黑颗粒构成的“滤饼”的形成由此变得缓慢，并升高了过滤器上的废气反压力，所述过滤器不必经常再生。另外，在正常运行期间通过在根据本发明的催化剂上极好的NO2-形成率确保了NO2/NOx-比例在进入后置的SCR催化剂时在0.3至0.7的范围内。由此即使在低温 (180至250℃)时，在SCR催化剂上也可以得到极好的NOx-转化率。
由上可知，对比文件2给出了通过使得与排出废气直接接触的涂层上相比不与排出的废气直接接触的涂层包含更多的铂族金属来提高催化剂对NO氧化活性的技术启示，在此启示下，本领域技术人员容易想到调节对比文件1所述催化剂涂层中的铂族金属含量，使得上洗覆层相比下洗覆层含有更多的铂族金属，从而获得更高的NO氧化率。
复审请求人强调对比文件1教导较低含量的铂族金属能够实现良好的催化活性，对比文件2催化剂的外层包含钯，且教导了不在上层包含沸石，本领域技术人员没有动机将对比文件1和2结合。
对此，合议组经审查后认为：1）对比文件1明确记载“已经发现，钯从含沸石层中的移除提供优异的点火性能。还有利的是将几乎所有的(例如，＞80％，85％，90％或甚至95％)贵金属组分与沸石分离”（参见说明书第0016段）。由此可知，对比文件1中主要是基于点火性能的考虑，将更多的铂族金属铂和钯置于内层，而外层以沸石为主要成分，不含钯，含有更少量的铂。2）对比文件2虽然记载了“在不与排除的废气直接接触的涂层中另外包含一种或多种沸石……与不存在存储HC的沸石化合物或者将其布置在与废气直接接触的涂层中的催化剂相比……实现了更好的HC-转化率”，但该种教导主要是基于HC-转化率的考虑，并未表明沸石的存在与否对于内外层中铂族金属含量高低与NO氧化活性关系的影响。因此，对比文件1中内层中具有更高含量的铂族金属、以及对比文件2中外层中含钯不含沸石都不能阻碍本领域技术人员在对比文件1的基础上，综合考虑点火性能和NO氧化活性，结合对比文件2给出的技术启示，调节使得外层的铂族金属含量高于内层从而获得更好的NO氧化活性。
综上所述，在对比文件1的基础上结合对比文件2和本领域常规选择得到权利要求1要求保护的技术方案是显而易见的，权利要求1要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点，因而不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2）权利要求2-6不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定
权利要求2-3分别对权利要求1所述催化剂的组成与Pt、Pd的含量及其比例关系作出了进一步限定，然而基于对权利要求1的评述可知，对比文件1实施例2也公开了权利要求2、3的附加技术特征，且该对比文件还公开了钯组分和铂组分的含量范围分别为5-75g/ft3(0.18-2.65 kg/m3)和10-150g/ft3(0.35-5.30 kg/m3)。因此结合对前述权利要求的评述，权利要求2-3也不具有突出的实质性特点，从而不具备创造性。
权利要求4对权利要求1-3所述催化剂中上下层铂族金属的重量比作出了进一步的限定。如前所述，本领域技术人员在对比文件1的基础上结合对比文件2给出的技术启示容易想到使催化剂上层的铂族金属负载量高于下层，且对比文件2公开了“与排除的废气直接接触的涂层优选包含的铂族金属的量是不与排除的废气直接接触的涂层包含的铂族金属的1.2至2倍”（参见对比文件2说明书第0018段），本领域技术人员有动机进一步将对比文件1中上下层铂族金属的含量比确定在对比文件2所述范围内。因此，结合对前述权利要求的评述，权利要求4也不具有突出的实质性特点，从而不具备创造性。
权利要求5、6对权利要求1-4所述催化剂上层中铂的含量以及下层中铂钯重量比作出了进一步的限定。如前所述，权利要求6中所述“下洗覆层所包含的铂与钯的比率在约1:1至4:1”已经被对比文件1实施例2的技术方案公开。且对比文件1说明书还公开了所述催化材料包含5-75g/ft3(0.18-2.65 kg/m3)的钯组分，10 -150g/ft3(0.35-5.30 kg/m3)的铂组分，所述铂组分的至多20重量％被结合到所述至少一种分子筛中，至少80重量％在所述含钯层的高表面积、多孔耐火金属氧化物载体上；所述催化材料的铂与钯重量比在4∶1-1∶1的范围内（参见对比文件1说明书第0042-0053段）。本领域亦公知催化剂层中铂钯含量对于催化活性和生产成本的影响，例如对比文件1即公开“已经证明钯适合与铂联合用于DOC催化剂以降低所要求的铂的量，尽管按重量计它反应性略差。由于钯在DOC催化剂中的较低的反应性，所以确保它以不抑制其性能的方式位于DOC催化剂中是重要的”（参见对比文件第0008段）。因此本领域技术人员基于催化活性和生产成本的综合考虑容易想到在对比文件1的基础上调节铂钯用量获得权利要求5、6的技术方案。因此，结合对前述权利要求的评述，权利要求5-6也不具有突出的实质性特点，从而不具备创造性。
3）权利要求11-13不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定
权利要求11要求保护一种处理来自贫燃发动机的排气的方法。对比文件1还公开了如下内容：提供处理柴油发动机的气态废气料流的方法，所述废气料流包括烃、一氧化碳及其它废气组分，所述方法包括使所述废气料流与根据本发明实施方案的层状柴油机氧化催化剂复合材料接触（参见说明书第0013段）；承载体优选金属或陶瓷蜂窝结构（参见说明书第0027段）；用于本发明系统的优选的壁流基底包括薄多孔壁蜂窝体（参见说明书第0033段）。因此，结合对前述权利要求的评述，本领域技术人员在对比文件1和2的基础上获得权利要求11的技术方案也是显而易见的，故权利要求11要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求12要求保护一种用于处理包含烃、一氧化碳和其它排气组分的贫燃发动机排气排放物的系统。对比文件1还公开了如下内容（参见权利要求第13-15项）：一氧化碳及其它废气组分的柴油发动机废气料流的系统，该排放物处理系统包括：经由废气歧管与所述柴油发动机流体连通的废气导管；根据本发明实施方案的柴油机氧化催化剂复合材料，其中所述承载体是通流基底或壁流基底；和与所述复合材料流体连通的以下物体中的一种或多种：烟炱过滤器、选择性催化还原(SCR)催化制品和NOx储存和还原(NSR)催化制品；其他方法还可以包括将柴油机废气料流一次或多次引导至位于所述柴油机氧化催化剂复合材料下游的烟炱过滤器和位于所述经催化的烟炱过滤器上游或下游的选择性催化还原（SCR）催化制品（参见对比文件1说明书第0013和0014段）。因此，结合对前述权利要求的评述，本领域技术人员在对比文件1和2的基础上获得权利要求12的技术方案也是显而易见，故权利要求12要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求13对权利要求12所述系统中SCR催化剂的组成作出了进一步的限定，而支撑在W掺杂二氧化钛或者具有8元环开孔的铁或铜促进小孔隙沸石上的钒氧化物都是常见的SCR催化剂组合物，因此本领域技术人员容易想到将其运用到系统中，且其效果可以预期，因此当其引用的权利要求不具创造性时，该权利要求也不具备创造性。
根据上述事实和理由，本案合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年1月10日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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