发明创造名称：密合性改善剂及硅烷化合物
外观设计名称：
决定号：182821
决定日：2019-07-03
委内编号：1F256051
优先权日：2012-12-28
申请（专利）号：201380067807.0
申请日：2013-12-26
复审请求人：大阪有机化学工业株式会社
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：曹旭
合议组组长：孙玉静
参审员：陈博勋
国际分类号：C09D201/00,C07F7/18,C09D7/12,C09K3/00,G03F7/075
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果权利要求的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别技术特征，现有技术中没有给出将上述区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，并且该权利要求的技术方案能够获得有益的技术效果，则该权利要求具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201380067807.0，发明名称为“密合性改善剂及硅烷化合物”的发明专利申请（下称本申请）。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年4月2日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求7-9相对于对比文件1（JP特开2001-348555A，公开日为2001年12月18日）和本领域常规技术手段的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为：申请人于2017年12月27日提交的权利要求第1-9项，以及其于2015年6月24日本申请进入国家阶段时提交的国际申请文件的中文文本的说明书第1-287段（第1-35页）、说明书附图、说明书摘要。
驳回决定中认为：独立权利要求7相对于对比文件1的区别为限定X为O或NH-CO-NH，权利要求7实际解决的技术问题是提供一种具有相同或相似技术效果的硅烷化合物的替代方案。对比文件1已经公开采用异氰酸酯基丙基三乙氧基硅烷和氨基丙基三甲氧基硅烷反应制得硅烷化合物，而对于本领域技术人员来说，与异氰酸酯基反应的基团不仅有氨基，还有脲基，因此选择采用含有脲基的硅烷如脲基丙基三甲氧基硅烷与异氰酸酯基丙基三乙氧基硅烷反应得到硅烷化合物是本领域技术人员容易想到的，因此，权利要求7不具备创造性；从属权利要求8、9的附加技术特征是本领域的常规技术手段，从属权利要求8、9也不具备创造性。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种密合性改善剂，包含下述硅烷化合物，所述硅烷化合物为下述通式(1)表示的具有异氰酸酯基的含硅化合物与下述通式(2)表示的含硅化合物的反应产物，
式中，R1～R3可以相同或不同，全部或至少1个为碳原子数1～5的烷氧基，其余为碳原子数1～5的烷基；A为取代或非取代的碳原子数2～18的直链或支链的亚烷基，含有或不含有二价或三价的连接基团；q为1～3的整数；r为1～3的整数；
式中，R4～R6可以相同或不同，为碳原子数1～5的烷氧基或碳原子数1～5的烷基；B为取代或非取代的碳原子数2～15的直链或支链的亚烷基，含有或不含有二价连接基团；p为0或1的整数；X为O、NH-CO-NH、S；s为1～3的整数；t为1～3的整数；其中，p＝0时，s＝1，t＝1。
2. 如权利要求1所述的密合性改善剂，其中，所述硅烷化合物为下述式(3)或(4)表示的化合物，
式中，R1～R3可以相同或不同，全部或至少1个为碳原子数1～5的烷氧基，其余为碳原子数1～5的烷基；R4～R6可以相同或不同，为碳原子数1～5的烷氧基或碳原子数1～5的烷基；A为取代或非取代的碳原子数2～18的直链或支链的亚烷基，含有或不含有二价或三价的连接基团；B为取代或非取代的碳原子数2～15的直链或支链的亚烷基，含有或不含有二价连接基团；X为O、NH-CO-NH或S；p为0或1的整数；q为1～3的整数；r为1～3的整数；s为1～3的整数；t为1～3的整数。
3. 如权利要求1或2所述的密合性改善剂，其中，在所述A表示的具有连接基团的碳原子数2～18的直链或支链的亚烷基中，二价或三价的连接基团为选自由下述式[A1]组成的组中的至少1个，
在所述B表示的具有连接基团的碳原子数2～15的直链或支链的亚烷基中，二价连接基团为选自由下述式[B1]组成的组中的至少1个，
具有至少2处键合位点的取代或非取代的碳原子数3～6的环烷烃、
上述R7、R8可以相同或不同，为氢原子、碳原子数1～5的烷基、碳原子数6～12的芳基、-CH＝、
可以具有取代基的碳原子数3～6的环烷烃表示的一价或二价基团，
其中，上述R9、R10为碳原子数1～5的烷基，m3为1～5的整数，m4为1～5的整数，R11为碳原子数1～5的烷基，
R7或R8中的任一者为二价基团时，另一者为氢原子或一价基团；
[B1]
4. 如权利要求1所述的密合性改善剂，其中，所述硅烷化合物为下述式(5)～(8)中的任一个表示的硅烷化合物，
式中，R1～R3可以相同或不同，全部或至少1个为碳原子数1～5的烷氧基，其余为碳原子数1～5的烷基；R4～R6可以相同或不同，为1～5的烷基，m为2～18的整数；
式中，R1～R3可以相同或不同，全部或至少1个为碳原子数1～5的烷氧基，其余为碳原子数1～5的烷基；R4～R6可以相同或不同，为碳原子数1～5的烷氧基或碳原子数1～5的烷基，m为2～18的整数，n为2～15的整数；
式中，R1～R3可以相同或不同，全部或至少1个为碳原子数1～5的烷氧基，其余为碳原子数1～5的烷基，R4～R6可以相同或不同，为碳原子数1～5的烷氧基或碳原子数1～5的烷基，m为2～18的整数，n为2～15的整数。
5. 如权利要求1～2、4中任一项所述的密合性改善剂，其中，还包含下述通式(9)表示的硅烷化合物，
式中，R12～R14可以相同或不同，为羟基或碳原子数1～5的烷氧基；R15为羧酸酐基或-CHR16COOH，式-CHR16COOH中，R16为羧酸酐基、羧酸基或羧酸酯基；D为取代或非取代的碳原子数2～10的直链或支链的亚烷基、或取代或非取代的碳原子数2～10的直链或支链的具有至少1个双键的亚烷基。
6. 一种抗蚀剂材料，其包含权利要求1～5中任一项所述的密合性改善剂。
7. 下述通式(3’)或(4’)表示的硅烷化合物，
式中，R1～R3可以相同或不同，全部或至少1个为碳原子数1～5的烷氧基，其余为碳原子数1～5的烷基；R4～R6可以相同或不同，为碳原子数1～5的烷氧基或碳原子数1～5的烷基；A为取代或非取代的碳原子数2～18的直链或支链的亚烷基，含有或不含有二价或三价的连接基团；B为取代或非取代的碳原子数2～15的直链或支链的亚烷基，含有或不含有二价连接基团；X为O或NH-CO-NH；p为0或1的整数；q为1～3的整数；r为1～3的整数；s为1～3的整数；t为1～3的整数。
8. 如权利要求7所述的硅烷化合物，其中，
在所述A表示的具有连接基团的碳原子数2～18的直链或支链的亚烷基中，二价或三价的连接基团为选自由下述式[A1]组成的组中的至少1个，
在所述B表示的具有连接基团的碳原子数2～15的直链或支链的亚烷基中，二价连接基团为选自由下述式[B1]组成的组中的至少1个，
[A1]
具有至少2处键合位点的取代或非取代的碳原子数3～6的环烷烃、
上述R7、R8可以相同或不同，为氢原子、碳原子数1～5的烷基、碳原子数6～12的芳基、-CH＝、
可以具有取代基的碳原子数3～6的环烷烃表示的一价或二价基团，
其中，R9、R10为碳原子数1～5的烷基，m3为1～5的整数，m4为1～5的整数，R11为碳原子数1～5的烷基，
R7或R8中的任一者为二价基团时，另一者为氢原子或一价基团；
[B1]
9. 如权利要求7所述的硅烷化合物，其中，所述硅烷化合物由下述通式(10)表示，
式中，R1～R3可以相同或不同，全部或至少1个为碳原子数1～5的烷氧基，其余为碳原子数1～5的烷基；R4～R6可以相同或不同，为碳原子数1～5的烷氧基或碳原子数1～5的烷基；m为2～18的整数；n为2～15的整数；X为O或NH-CO-NH。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年7月13日向国家知识产权局提出了复审请求，修改了申请文件，修改之处在于：删除原权利要求1、2中X为O或S的技术方案，将原权利要求6引用原权利要求1中X为O或S的技术方案作为修改后的权利要求7，并顺次修改后续权利要求的序号，删除原权利要求7、9中X为O的技术方案。复审请求人认为：（1）本申请的特定硅烷化合物具有优异的密合性并且还是稳定的，对比文件1涉及将硅烷化合物与聚碳二亚胺配合得到稳定的粘接剂，不涉及本申请要解决的技术问题。（2）对比文件1公开的硅烷化合物具有特定的骨架“亚烷基-NR5-CO-NR6-亚烷基”，对比文件1没有关注异氰酸酯与硅烷化合物反应的技术构思，上述骨架结构中的“N”并非可选择的变量，本领域技术人员没有动机将骨架结构中的“N”改变为“-NH-CO-NH-”。（3）创造性判断中要考察的不是本领域技术人员是否能够实施本发明，而是需要判断本领域技术人员是否有为了解决其技术问题而想到其技术方案的动机，现有技术中是否有促使本领域技术人员获得动机的启示。对于化合物来说，几乎所有替代基团和各基团的反应机理都是已知的，但本领域技术人员针对特定技术问题得到的新的化合物是对现有技术的创造性贡献。尽管脲基能够与异氰酸酯基反应，然而在创造性判断中考察的不是二者能否反应，而是本领域技术人员是否有为了得到密合且稳定的硅烷化合物而想到其特定结构的动机。现有技术中存在大量能够与异氰酸酯反应的基团，在无特定教导的前提下，本领域技术人员不会显而易见的从中选择脲基。
提出复审请求时修改的权利要求书如下：
“1. 一种密合性改善剂，包含下述硅烷化合物，所述硅烷化合物为下述通式(1)表示的具有异氰酸酯基的含硅化合物与下述通式(2)表示的含硅化合物的反应产物，
式中，R1～R3可以相同或不同，全部或至少1个为碳原子数1～5的烷氧基，其余为碳原子数1～5的烷基；A为取代或非取代的碳原子数2～18的直链或支链的亚烷基，含有或不含有二价或三价的连接基团；q为1～3的整数；r为1～3的整数；
式中，R4～R6可以相同或不同，为碳原子数1～5的烷氧基或碳原子数1～5的烷基；B为取代或非取代的碳原子数2～15的直链或支链的亚烷基，含有或不含有二价连接基团；p为0或1的整数；X为NH-CO-NH；s为1～3的整数；t为1～3的整数；其中，p＝0时，s＝1，t＝1。
2. 如权利要求1所述的密合性改善剂，其中，所述硅烷化合物为下述式(3)或(4)表示的化合物，
式中，R1～R3可以相同或不同，全部或至少1个为碳原子数1～5的烷氧基，其余为碳原子数1～5的烷基；R4～R6可以相同或不同，为碳原子数1～5的烷氧基或碳原子数1～5的烷基；A为取代或非取代的碳原子数2～18的直链或支链的亚烷基，含有或不含有二价或三价的连接基团；B为取代或非取代的碳原子数2～15的直链或支链的亚烷基，含有或不含有二价连接基团；X为NH-CO-NH；p为0或1的整数；q为1～3的整数；r为1～3的整数；s为1～3的整数；t为1～3的整数。
3. 如权利要求1或2所述的密合性改善剂，其中，在所述A表示的具有连接基团的碳原子数2～18的直链或支链的亚烷基中，二价或三价的连接基团为选自由下述式[A1]组成的组中的至少1个，
在所述B表示的具有连接基团的碳原子数2～15的直链或支链的亚烷基中，二价连接基团为选自由下述式[B1]组成的组中的至少1个，
[A1]
-O-、-S-、-NH-、(ml为1～5的整数)、
具有至少2处键合位点的取代或非取代的碳原子数3～6的环烷烃、
上述R7、R8可以相同或不同，为氢原子、碳原子数1～5的烷基、碳原子数6～12的芳基、-CH＝、 或
可以具有取代基的碳原子数3～6的环烷烃表示的一价或二价基团，
其中，上述R9、R10为碳原子数1～5的烷基，m3为1～5的整数，m4为1～5的整数，R11为碳原子数1～5的烷基，
R7或R8中的任一者为二价基团时，另一者为氢原子或一价基团；
[B1]
-NH-、-NH-CO-NH-、-NH-CO-、-S-、
4. 如权利要求1所述的密合性改善剂，其中，所述硅烷化合物为下述式(5)～(8)中的任一个表示的硅烷化合物，
式中，R1～R3可以相同或不同，全部或至少1个为碳原子数1～5的烷氧基，其余为碳原子数1～5的烷基；R4～R6可以相同或不同，为1～5的烷基，m为2～18的整数；
式中，R1～R3可以相同或不同，全部或至少1个为碳原子数1～5的烷氧基，其余为碳原子数1～5的烷基；R4～R6可以相同或不同，为碳原子数1～5的烷氧基或碳原子数1～5的烷基，m为2～18的整数，n为2～15的整数；
式中，R1～R3可以相同或不同，全部或至少1个为碳原子数1～5的烷氧基，其余为碳原子数1～5的烷基，R4～R6可以相同或不同，为碳原子数1～5的烷氧基或碳原子数1～5的烷基，m为2～18的整数，n为2～15的整数。
5. 如权利要求1～2、4中任一项所述的密合性改善剂，其中，还包含下述通式(9)表示的硅烷化合物，
式中，R12～R14可以相同或不同，为羟基或碳原子数1～5的烷氧基；R15为羧酸酐基或-CHR16COOH，式-CHR16COOH中，R16为羧酸酐基、羧酸基或羧酸酯基；D为取代或非取代的碳原子数2～10的直链或支链的亚烷基、或取代或非取代的碳原子数2～10的直链或支链的具有至少1个双键的亚烷基。
6. 一种抗蚀剂材料，其包含权利要求1～5中任一项所述的密合性改善剂。
7. 一种抗蚀剂材料，其包含下述密合性改善剂，所述密合性改善剂包含下述硅烷化合物，所述硅烷化合物为下述通式(1)表示的具有异氰酸酯基的含硅化合物与下述通式(2)表示的含硅化合物的反应产物，
式中，R1～R3可以相同或不同，全部或至少1个为碳原子数1～5的烷氧基，其余为碳原子数1～5的烷基；A为取代或非取代的碳原子数2～18的直链或支链的亚烷基，含有或不含有二价或三价的连接基团；q为1～3的整数；r为1～3的整数；
式中，R4～R6可以相同或不同，为碳原子数1～5的烷氧基或碳原子数1～5的烷基；B为取代或非取代的碳原子数2～15的直链或支链 的亚烷基，含有或不含有二价连接基团；p为0或1的整数；X为O或S；s为1～3的整数；t为1～3的整数；其中，p＝0时，s＝1，t＝1。
8. 下述通式(3’)或(4’)表示的硅烷化合物，
式中，R1～R3可以相同或不同，全部或至少1个为碳原子数1～5的烷氧基，其余为碳原子数1～5的烷基；R4～R6可以相同或不同，为碳原子数1～5的烷氧基或碳原子数1～5的烷基；A为取代或非取代的碳原子数2～18的直链或支链的亚烷基，含有或不含有二价或三价的连接基团；B为取代或非取代的碳原子数2～15的直链或支链的亚烷基，含有或不含有二价连接基团；X为NH-CO-NH；p为0或1的整数；q为1～3的整数；r为1～3的整数；s为1～3的整数；t为1～3的整数。
9. 如权利要求8所述的硅烷化合物，其中，
在所述A表示的具有连接基团的碳原子数2～18的直链或支链的亚烷基中，二价或三价的连接基团为选自由下述式[A1]组成的组中的至少1个，
在所述B表示的具有连接基团的碳原子数2～15的直链或支链的亚烷基中，二价连接基团为选自由下述式[B1]组成的组中的至少1个，
[A1]
-O-、-S-、-NH-、(m1为1～5的整数)、
具有至少2处键合位点的取代或非取代的碳原子数3～6的环烷烃、
上述R7、R8可以相同或不同，为氢原子、碳原子数1～5的烷基、碳原子数6～12的芳基、-CH＝、 或
可以具有取代基的碳原子数3～6的环烷烃表示的一价或二价基团，
其中，R9、R10为碳原子数1～5的烷基，m3为1～5的整数，m4为1～5的整数，R11为碳原子数1～5的烷基，
R7或R8中的任一者为二价基团时，另一者为氢原子或一价基团；
[B1]
-NH-、-NH-CO-NH-、-NH-CO-、-S-、
10. 如权利要求8所述的硅烷化合物，其中，所述硅烷化合物由下述通式(10)表示，
式中，R1～R3可以相同或不同，全部或至少1个为碳原子数1～5的烷氧基，其余为碳原子数1～5的烷基；R4～R6可以相同或不同，为碳原子数1～5的烷氧基或碳原子数1～5的烷基；m为2～18的整数；n为2～15的整数；X为NH-CO-NH。”
经形式审查合格，国家知识产权局依法受理了该复审请求，于2018年8月1日发出复审请求受理通知书，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中的意见为：（1）复审请求人在提交复审时增加了权利要求7，因此其不符合专利法实施细则第61条第1款的规定，修改文本不被接受。（2）原权利要求7要求保护的只是一种硅烷化合物，而对比文件1已经公开采用异氰酸酯基丙基三乙氧基硅烷和氨基丙基三甲氧基硅烷反应制得硅烷化合物，而对于本领域技术人员来说，与异氰酸酯基反应的基团不仅有氨基，还有脲基，因此选择采用含有脲基的硅烷如脲基丙基三甲氧基硅烷与异氰酸酯基丙基三乙氧基硅烷反应得到硅烷化合物是本领域技术人员容易想到的，即本领域技术人员在现有技术的基础上通过合乎逻辑的分析、推理或者有限的试验能制造此化合物。因而坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、关于审查文本
复审请求人于2018年7月13日提交了权利要求书的修改替换页。本复审请求审查决定所针对的审查文本为：复审请求人于2018年7月13日提交的权利要求第1-10项，以及其于2015年6月24日本申请进入国家阶段时提交的国际申请文件的中文文本的说明书第1-287段（第1-35页）、说明书附图、说明书摘要。经审查，其所做修改符合专利法第33条的规定。
2、关于专利法实施细则第61条第1款
专利法实施细则第61条第1款规定：请求人在提出复审请求或者在对专利复审委员会的复审通知书作出答复时，可以修改专利申请文件；但是，修改应当仅限于消除驳回决定或者复审通知书指出的缺陷。
复审请求人在2018年7月13日提交的权利要求书的修改替换页中增加了独立权利要求7，然而增加的权利要求7为原权利要求6引用原权利要求1中X为O或S的技术方案，即复审请求人未增加新的技术方案，上述修改符合专利法实施细则第61条第1款的规定。
3、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果权利要求的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别技术特征，现有技术中没有给出将上述区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，并且该权利要求的技术方案能够获得有益的技术效果，则该权利要求具备创造性。
权利要求8要求保护通式(3’)或(4’)表示的硅烷化合物，对比文件1公开了采用异氰酸酯基丙基三乙氧基硅烷和氨基丙基三甲氧基硅烷反应制得硅烷化合物（B）（参见说明书第5、38-39段）：
当通式(3’)或(4’)中q、r、s、t均取1时，权利要求8相对于对比文件1的区别至少为限定X为NH-CO-NH（即脲基）。
从具体基团来看，对比文件1的结构式（B）与本申请X位的脲基对应的基团为NH。脲基相比氨基显著的区别在于含有羰基极性官能团，其化学结构更接近氨基甲酸、双偶氮化合物等，由于氧的强吸电子性，碳原子上易发生亲核加成等多种反应。而氨基为一般碱性基团，氨基显正电性，是斥电子基团。二者结构、性质差异较大，也非同系物或衍生物，在无相关证据的情况下本领域技术人员不存在对结构式中的两种基团进行替换的技术启示。
从结构式整体来看，权利要求8的主链结构为-NH-CO-NH-CO-NH-，对比文件1的结构式（B）的主链结构为-NH-CO-NH-，权利要求8比对比文件1多了一个酰胺基CO-NH，而主链中间位的酰胺基并无本领域技术人员公知的特异性作用，本领域技术人员也难以预见将酰胺基引入后会对结构式整体带来何种影响，即本领域技术人员也没有在对比文件1的结构式（B）的主链-NH-CO-NH-上进一步引入酰胺基的动机。
从技术效果来看，根据说明书表1、表2对脲基结构的硅烷化合物实施例1、5，脲基结构的硅烷化合物制备的抗蚀剂材料实施例6、10，脲基结构的硅烷化合物制备的抗蚀剂材料涂覆形成的图案测试得到的结果，本申请脲基结构的硅烷化合物同时实现了优异的密合性和稳定性，具有优异的技术效果。
综上所述，相对于对比文件1和本领域常规技术手段的结合，权利要求8具有突出的实质性特点和显著的进步，具备专利法第22条第3款规定的创造性，引用权利要求8的从属权利要求9、10相对于对比文件1和本领域常规技术手段的结合也具备专利法第22条第3款规定的创造性。
驳回决定及前置审查中认为：对比文件1已经公开采用异氰酸酯基丙基三乙氧基硅烷和氨基丙基三甲氧基硅烷反应制得硅烷化合物，而对于本领域技术人员来说，与异氰酸酯基反应的基团不仅有氨基，还有脲基，因此选择采用含有脲基的硅烷如脲基丙基三甲氧基硅烷与异氰酸酯基丙基三乙氧基硅烷反应得到硅烷化合物是本领域技术人员容易想到的，脲基结构的硅烷化合物不具备创造性。
合议组经审查后认为：（1）如果从技术构思出发，对比文件1不涉及本申请通过亲核加成反应采用特定基团的含硅化合物掩蔽异氰酸酯基的构思，其关注的是通过聚碳化二亚胺与其特定结构的硅烷配合使用提高粘接强度和稳定性。（2）如果仅关注硅烷化合物的具体结构，对比文件1公开了关于氨基硅烷的具体结构，然而当判断除氨基以外的其他硅烷结构是否具备创造性时，仍应立足于现有证据，并结合技术领域、解决的技术问题、是否有技术启示整体考量。对比文件1中的氨基位于主链，说明书及实施例也均未采用氨基以外的其他基团，即对比文件1本身没有给出采用其他基团替换氨基的启示。结合前文评述，目前的证据也没有给出采用脲基替换氨基或直接增加酰胺基的技术教导。（3）反应能力仅是选择脲基的前提条件，当从众多基团中作出选择时，仅以脲基能够与异氰酸酯反应为由不足以支撑其不具备创造性的结论。
基于上述事实和理由，合议组作出如下决定。
三、决定
撤销国家知识产权局于2018年4月2日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门在本复审请求审查决定所针对的审查文本的基础上对本发明专利申请继续进行审查。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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