发明创造名称：黑磷及磷烯的制备方法
外观设计名称：
决定号：182636
决定日：2019-07-03
委内编号：1F253548
优先权日：
申请（专利）号：201610063652.9
申请日：2016-01-29
复审请求人：西北大学
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：董刚
合议组组长：陈春晖
参审员：郭彦华
国际分类号：C01B25/02
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：对常规技术手段的认定，应当站位本领域技术人员，基于本领域的技术发展情况作出正确的判断。如果请求保护的技术方案所属的技术领域在申请日之前的现有技术较少，不宜在缺乏证据的情况下直接断言某一技术手段是所属技术领域的常规技术手段。
全文：
本案涉及申请号为201610063652.9，名称为“黑磷及磷烯的制备方法”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为西北大学，申请日为2016年1月29日，公开日为2016年5月11日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门（下称原审查部门）于2018年2月24日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-2相对于对比文件1（Marian Cristian Stan, et al.，“Puzzling out the origin of the electrochemical activity of black P as a negative electrode material for lithium-ion batteries”，Journal of Materials Chemistry A，第1卷，第5293-5300页，公开日2013年3月5日）和本领域常规技术手段的结合不具备创造性，权利要求3相对于对比文件2（CN105236366A，公开日2016年1月13日）与对比文件1以及本领域常规技术手段的结合不具备创造性。驳回决定所依据的文本为：2017年8月15日提交的权利要求第1-3项，申请日2016年1月29日提交的说明书第1-52段、说明书附图图1-9和说明书摘要。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种黑磷的制备方法，其特征在于，方法包括以四碘化锡、锡和红磷为原料反应制备黑磷；方法包括以四碘化锡、锡和红磷为原料在真空条件下经程序升温和程序降温条件反应制备黑磷；所述程序升温条件为：首先从室温开始经过320～480min加热温度达到600～650℃，然后保温60～300min；所述程序降温的条件为：从600～650℃开始经过450min的降温至温度500～550℃，然后保温100～240min，接着经过330～420min降温至室温；所述真空度范围为10-3-10-7mbar；方法还包括制备过程中充入氩气；所述反应在合理尺寸的密封石英管中进行。
2. 如权利要求1所述的黑磷的制备方法，其特征在于，方法还包括在50-90℃条件下，将所制备的黑磷在甲苯、氯仿、N-甲基吡咯烷酮或二氯甲烷中处理合理时间。
3. 一种磷烯的制备方法，其特征在于，方法包括在搅拌、超声、20-50℃的条件下，将权利要求1制备的黑磷在N-甲基吡咯烷酮、无水乙醇或N-环乙基吡咯烷酮中处理合理时间。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年6月11日向国家知识产权局提出了复审请求，未修改申请文件。复审请求人认为：（1）本申请申请日之前的现有技术有限，缺乏该领域公认的常规实验手段和实验理论指导，复审请求人按照对比文件1的条件无法制备出黑磷，且出现爆管的情况，偶然性地尝试“二次保温”，取得突破；（2）相对于对比文件1，本申请的反应温度更低，升降温速率更快，反应时间短，产品形貌不同；（3）对比文件2基于液相剪切剥离原理，整个剥离过程均在填充氩气的密封手套箱中完成，本申请权利要求3的剥离方式为超声控温剥离，在室内环境即可完成黑磷烯的剥离。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年6月15日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：本申请权利要求1限定了反应温度为600-650℃，而对比文件1公开了反应温度为650℃，相当于公开了本申请中的反应温度；本领域技术人员可以根据需要选择升温/降温速率以及是否进行二次保温，并且根据说明书记载的内容上述选择并没有给本发明带来预料不到的技术效果；对比文件1公开了真空条件下反应，真空度为10-3mbar，氩气氛围下反应属于本领域的常规技术手段，并且由于升温/降温速率的改变以及二次保温而导致的微观结构的变化也是本领域技术人员可以预期的。因而坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出复审请求审查决定。
决定的理由
（一）审查文本
复审请求人在提出复审请求时未修改申请文件，因此，本复审请求审查决定针对的审查文本同驳回决定针对的审查文本：2017年8月15日提交的权利要求第1-3项，申请日2016年1月29日提交的说明书第1-52段、说明书附图图1-9和说明书摘要。
（二）关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
对常规技术手段的认定，应当站位本领域技术人员，基于本领域的技术发展情况作出正确的判断。如果请求保护的技术方案所属的技术领域在申请日之前的现有技术较少，不宜在缺乏证据的情况下直接断言某一技术手段是所属技术领域的常规技术手段。
1. 关于权利要求1和2
合议组查明，权利要求1请求保护一种黑磷的制备方法，对比文件1也公开了一种制备黑磷的方法（参见第5294页右栏第1段）：将500mg红磷、20mg Sn、10mg SnI4装入处于真空（10-3mbar）的石英安瓿，然后在管式炉中加热安瓿，使其以1.35K?min-1的速率升温至923K，在该温度保持5h，然后以0.33K?min-1的速率降温至773K，在安瓿冷端形成大的黑磷晶体。权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1公开的上述方法相比，区别至少在于：对比文件1没有公开在降温至500-550℃时要保温100～240min，然后再降温至室温。
关于上述区别技术特征，驳回决定及前置意见中均认为，降温至500-550℃的二次保温过程和保温时间以及随后降温至室温的时间是本领域的常规技术手段。
合议组经合议审查后认为，本申请的申请日之前关于黑磷制备方法尤其是矿化法的现有技术很少，在这种情况下，对于相关技术手段是否属于所属领域的常规技术手段应当更加审慎。原审查部门在驳回决定和前置意见中对于降温至500-550℃的二次保温过程和保温时间以及随后降温至室温的时间是本领域常规技术手段的认定，缺乏证据支持。
因此，基于现有证据，驳回决定中有关权利要求1相对于对比文件1和本领域常规技术手段的结合不具备创造性的结论不能成立。
权利要求2是权利要求1的从属权利要求，基于相同的事实和理由，驳回决定中权利要求2不具备创造性的结论不能成立。
2. 关于权利要求3
合议组查明，权利要求3请求保护一种磷烯的制备方法，对比文件2公开了一种黑磷烯纳米片的制备方法（参见权利要求1）：首先按配比将黑磷晶体和有机溶剂置于搅拌桶内，然后设定高速旋转刀头的转速，驱动高速旋转刀头在搅拌桶内旋转，经设定剥离时间后得到黑磷烯纳米片分散液，最后通过离心、过滤和清洗，得到干净的黑磷烯纳米片；整个制备过程均在含氩气的环境中完成。此外，对比文件2说明书第2段和第14段分别有以下记载：“液相超声剥离被认为是一种制备高质量电子级黑磷烯的有效途径，并且这种方法不会产生中间化学反应，但其缺点在于剥离效果会受限于所使用的超声波的能量以及冗长的剥离时间”，“本发明提供的黑磷烯纳米片的制备方法，……还可避免液相超声剥离过程中超声波能量效率不足、剥离时间冗长的问题”。
合议组经合议审查后认为，对比文件2在有机溶剂中利用高速旋转刀头产生的液相剪切力对黑磷晶体进行剥离，整个制备过程均在含氩气的环境中完成，而权利要求3则在有机溶剂中采用控温超声的方式进行剥离，权利要求3请求保护的技术方案与对比文件2公开的上述技术方案相比，技术路线不同，原理不同，同时也没有证据表明超声过程中进行控温是所属领域的常规技术手段。此外，对比文件2已经明确指出采用所述液相剪切剥离方法所要克服的其中一个技术问题是：避免液相超声剥离过程中超声波能量效率不足、剥离时间冗长，本领域技术人员以对比文件2作为发明的起点，不会产生用液相超声替代液相剪切剥离的动机。
因此，基于现有证据，驳回决定中关于权利要求3相对于对比文件2和本领域常规技术手段的结合不具备创造性的结论不能成立。
三、决定
撤销国家知识产权局于2018年2月24日对本申请作出的驳回决定。由原审查部门在本决定所针对审查文本的基础上对本申请继续进行审查。原审查部门应当继续对本申请请求保护的技术方案是否具备新颖性和创造性进行审查。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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