发明创造名称：生产卤乙内酰脲化合物的方法和卤乙内酰脲化合物
外观设计名称：
决定号：182147
决定日：2019-06-25
委内编号：1F246359
优先权日：2012-12-19
申请（专利）号：201380062930.3
申请日：2013-11-15
复审请求人：日宝化学株式会社
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：沙磊
合议组组长：周子文
参审员：赵霞
国际分类号：C07D233/82
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：当请求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别技术特征时，应判断现有技术是否给出了将上述区别技术特征应用到最接近的现有技术中以解决其存在的技术问题的启示，如果不存在这种启示，同时该技术方案相对于现有技术产生了有益的技术效果，则该技术方案具备创造性。
全文：
本复审案请求涉及申请号为201380062930.3，名称为“生产卤乙内酰脲化合物的方法和卤乙内酰脲化合物”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为日宝化学株式会社。本申请的申请日为2013年11月15日，优先权日为2012年12月19日，公开日为2015年09月02日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年11月28日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-10不符合专利法第22条第3款的规定。驳回决定所依据的文本为申请人于2015年06月02日进入中国国家阶段时提交的说明书摘要、摘要附图、说明书附图，2017年08月10日提交的说明书第1-93段、权利要求第1-10项。 驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种生产卤乙内酰脲化合物的方法，其特征在于，所述方法包括：
(a)在一个干燥机中，提供一个组合物，所述组合物包括(i)从包括水、有机溶剂和单质卤素的群组中选出的至少一个组分及(ii)一个卤乙内酰脲化合物；及
(b)在所述干燥机中，在减压条件下烘干所述卤乙内酰脲化合物，其中在从外面导入惰性气体至所述干燥机中的期间将所述干燥机内的压力减少至低于大气压；
所述干燥机为旋转容器真空干燥机或者滚筒式真空干燥机。
2. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在烘干的过程中，在干燥机中的温度不低于15度和不高于100度，且升温的速度不低于1度/小时和不高于40度/小时。
3. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，干燥前，相对于从水、有机溶剂和单质卤素的群组中选出的一个组分的摩尔总量，引入惰性气体的速度不低于0.01％摩尔等量/分钟和不高于5.0％摩尔/分钟。
4. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在烘干过程中所述干燥机中的压力不少于0.1千帕和不高于50千帕。
5. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述有机溶剂是从酯类溶剂、芳烃溶剂、醚类溶剂和氯溶剂的群组中选出的至少一种，在大气压力下每一种溶剂的沸点不低于30度和不高于200度。
6. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，单质卤素是从碘、溴和氯的群组中选出的至少一种。
7. 根据权利要求1至6任意一项所述的方法，其特征在于，卤乙内酰脲化合物是一种被化学式1表示的化合物，
[化学式1]
其中，R1和R2是相同的或者不同的，并且各自独立为H，一个可被替代或不被替代的C1～C10脂肪族烃基，一个可被替代或不被替代的C3～C10脂环烃基，或者一个可被替代或不被替代的C6～C10烯丙基或芳烷基；
X1和X2是相同的或者不同的，并且各自独立为H或者一个卤素原子，但是不包括X1和X2均为H的形态。
8. 根据权利要求7所述的制造方法，其特征在于，R1和R2为H或者碳原子数为1～8的脂肪族烃基，X1和X2为H、Br或者I。
9. 根据权利要求7所述的制造方法，其特征在于，R1和R2为H或者甲基，X1和X2为H或者I。
10. 根据权利要求7所述的制造方法，其特征在于，R1和R2均为甲基，X1和X2均为I。”
驳回决定认为：（1）对比文件1（CN101253156A，公开日为2008年08月27日）公开了一种1,3-二碘乙内酰脲（DIH）化合物的制造方法（参见实施例1）。本申请与对比文件1都是为了将制造DIH化合物时I2的游离抑制在最小限度，防止DIH化合物的纯度降低以及I2引起的着色、腐蚀问题的产生（参见对比文件1说明书第2页第1段和倒数第1段、第7页第1-2段）。针对这一相同的技术问题，本申请和对比文件1所采用的技术方案是不同的，其区别在于：本申请权利要求1采用减压条件，限定其中在从外面引入惰性气体引入所述干燥机中的期间所述干燥机的压力减少至低于大气压，并且具体限定干燥机的种类。而对比文件1采用了加热空气接触的方法，没有限定采用减压的条件。基于上述区别，本申请实际解决的技术问题是：提供一种制备DIH化合物的替换方法。对比文件1还公开了作为使包含DIH化合物的湿体干燥的方法，工业上常用的干燥方法如减压加热干燥法等，然而长时间在高温条件下，容易导致不稳定的DIH化合物分解，本领域公知，在减压条件下可以降低液体的沸点，使其在较低的温度下蒸出，因此，为了避免在高温下DIH化合物分解、加快干燥速度，本领域技术人员很容易想到采用减压条件，并根据实际情况的需要选择合适的压力范围。对于干燥的选择而言，权利要求1所限定的干燥机都是本领域常规使用的干燥机，本领域技术人员知晓并能运用上述干燥机。因此，在对比文件1的基础上，结合本领域的常规技术手段得到权利要求1的技术方案，对本领域的技术人员而言是显而易见的。（2）对比文件1公开了加热气体的温度优选90-130℃（参见说明书第8页第1段），上升温度范围与权利要求2限定的温度范围部分重叠。同时由于高温状态导致不稳定的DIH化合物分解，本领域技术人员为了避免DIH化合物的分解，在选择温度时容易想到去选择较低的温度（如15-100℃）用于制备DIH化合物。并且，选择合适的升温速度是本领域技术人员的常规技术手段。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求2也不具备创造性。（3）本领域技术人员根据实际情况的需要选择合适的引入气体速度和压力范围是本领域的常规技术手段。对比文件1实施例公开了：有机溶剂为乙酸正丁酯。权利要求5限定的有机溶剂也都是本领域常用的有机溶剂，这些限定也未显示出预料不到的技术效果。对比文件1实施例1公开了：单质卤素为碘，而且溴、氯也本领域常见的单质卤素，这些限定也未显示出预料不到的技术效果。对比文件1实施例1公开了：DIH化合物。而且，本申请说明书也仅给出了DIH化合物的实施例，权利要求7-10限定的化合物也未显示出预料不到的技术效果。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求3-10也不具备创造性。
申请人日宝化学株式会社（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年03月09日向国家知识产权局提出了复审请求，同时提交的说明书全文替换页（共19页）。复审请求人认为：①修改后的独立权利要求1的“用15℃以上、100℃以下的温度加热”和“升温速度在1℃/小时以上、40℃/小时以下”的技术特征，均为在对比文件1所记载的“与90℃-130℃的加热气体相接触”的基础上所不能轻易想到的。并且根据比文件1-3所揭示的内容，并不能不言自明“在缓慢升高温度的同时加热卤代乙内酰脲化合物”这点。②本申请通过在干燥过程中，将所述干燥机的升温速度设定为1℃/小时以上、40℃/小时以下，可以达到“抑制由于卤乙内酰脲化合物的分解而产生的单质碘元素成为粘结剂而产生大量块体”的显著技术效果。③“干燥前，相对于从水、有机溶剂以及单质卤素的群组中选出的至少一种组分的摩尔总量，导入惰性气体的速度不低于0.01%摩尔等量/分钟和不高于5.0%摩尔/分钟”，使得本申请的技术方案可以实现如下三方面的技术效果：（i）、可以防止卤乙内酰脲化合物的飞散，消除过滤器堵塞；（ii）、可以使杂质成分伴随惰性气体被有效地排出到干燥机的外部，缩短干燥时间；(iii)、可以在提高干燥速度的同时，降低导入干燥机内的惰性气体的成本。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年04月19日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：（1）对比文件1已经公开了化合物湿体接触加热气体的流量优选0.1-10.0m/秒，即对比文件1给出了可以调整导入惰性气体的速度的技术启示，虽然导入速度不同，但是在上述技术启示下，本领域技术人员选择适当的流速是容易想到的。并且在调整流速后提到干燥速度，减少化合物飞散，缩短干燥时间的效果是容易预期的。（2）对比文件1公开了湿体在长时间被暴露在高温条件下会导致不稳定的DIH化合物分解掉，加热气体温度优选为90-130℃。因此，为了避免DIH化合物的分解，本领域技术人员在选择温度时容易想到去选择较低的温度，并且确定合适的升温速度。由于制备过程中产生结块的原因是DIH分解，那么在控制的加热温度和升温速率后本领域技术人员能够预期有效减少结块。因而坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
复审请求人于2018年11月29日提交了权利要求书的全文替换页（共8项）。新修改的权利要求书如下：
“1. 一种生产卤乙内酰脲化合物的方法，其特征在于，所述方法包括：
(a)在一个干燥机中，提供一个组合物，所述组合物包括(i)从包括水、有机溶剂和单质卤素的群组中选出的至少一个组分及(ii)一个卤乙内酰脲化合物；及
(b)在所述干燥机中，在减压条件下烘干所述卤乙内酰脲化合物，其中在从外面导入惰性气体至所述干燥机中的期间将所述干燥机内的压力减少至低于大气压；
所述干燥机为旋转容器真空干燥机或者滚筒式真空干燥机；
在烘干的过程中，所述干燥机中的温度不低于15℃和不高于100℃，且升温速度在1℃/小时以上、40℃/小时以下；
干燥前，相对于从水、有机溶剂以及单质卤素的群组中选出的至少一种组分的摩尔总量，导入惰性气体的速度不低于0.01％摩尔等量/分钟和不高于5.0％摩尔/分钟。
2. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在烘干过程中所述干燥机中的压力不少于0.1千帕和不高于50千帕。
3. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述有机溶剂是从酯类溶剂、芳烃溶剂、醚类溶剂和氯溶剂的群组中选出的至少一种，在大气压力下每一种溶剂的沸点不低于30度和不高于200度。
4. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，单质卤素是从碘、溴和氯的群组中选出的至少一种。
5. 根据权利要求1至4任意一项所述的方法，其特征在于，所述卤乙内酰脲化合物是一种被化学式I表示的化合物，
[化学式1]
其中，R1和R2是相同的或者不同的，并且各自独立为H、一个可被替代或不被替代的C1～C10的脂肪族烃基、一个可被替代或不被替代的C3～C10的脂环族烃基、一个可被替代或不被替代的烯丙基、或者一个可被替代或不被替代的C6～C10的芳烷基；
X1和X2是相同的或者不同的，并且各自独立为H或者一个卤素原子，但是不包括X1和X2均为H的形态。
6. 根据权利要求5所述的制造方法，其特征在于，R1和R2为H或者碳原子数为1～8的脂肪族烃基，X1和X2为H、Br或者I。
7. 根据权利要求5所述的制造方法，其特征在于，R1和R2为H或者甲基，X1和X2为H或者I。
8. 根据权利要求5所述的制造方法，其特征在于，R1和R2均为甲基，X1和X2均为I。 ”
合议组于2019年01月15日向复审请求人发出复审通知书，指出：（1）对比文件1公开了一种1,3-二碘乙内酰脲（DIH）化合物的制造方法（参见对比文件1比较例1）。与对比文件1公开的上述技术方案相比，本申请权利要求1的区别主要在于：本申请权利要求1中限定了“在所述干燥机中，在减压条件下烘干所述卤乙内酰胺化合物，其中在从外面导入惰性气体至所述干燥机中期间将所述干燥机内压力减少至低于大气压”，并限定了干燥机的升温速度和导入惰性气体的速度；而对比文件1上述技术方案中仅描述了在减压条件下进行干燥。本申请权利要求1实际解决的技术问题是如何在干燥过程中降低卤乙内酰脲的分解。对比文件1明确给出了降低干燥加热时间能够降低5,5-二甲基-1，3-二碘乙内酰脲分解的教导，并且对比文件1中采用使热空气通过湿体的方式，即气流干燥的方式（均匀加热和流动气体携带气态杂质的方式），来解决在干燥过程中降低卤乙内酰脲的分解的技术问题。本领域技术人员在面对如何在干燥过程中降低卤乙内酰脲的分解的技术问题时，在对比文件1的技术教导下，有动机采用本领域惯用的实验手段来缩短干燥时间使得卤乙内酰脲在较低温度下能够快速干燥。在被干燥体系中通入惰性气体（如氮气等），通过加速携带水和/或溶剂的惰性气体流动，使得水和/或溶剂快速脱离被干燥体系，从而加快干燥速度、减少干燥时间是本领域惯用的干燥手段之一。而本领域常规使用的旋转容器真空干燥机如双锥型真空干燥机在使用时，通常按照放入湿料、通入氮气吹扫、减压、升温、干燥……的顺序进行主要操作，并且在滚筒或回转真空（双锥式）干燥器等间接式干燥器中往往可以通入气体作为蒸发湿分的携带载体（例如，潘永康主编，《现代干燥技术》，化学工业出版社，1998年9月底1版，第1030页）。因此，本领域技术人员在使用圆锥形真空干燥机进行5,5-二甲基-1，3-二碘乙内酰脲干燥时，为了减少干燥时间有动机选择在干燥过程中通入氮气等惰性气体作为水和/或溶剂的携带载体。而本领域技术人员能够根据本领域的普通技术知识和常规的实验手段，选择干燥机的升温速度，使得被干燥产品受热均匀、避免局部过热导致的5,5-二甲基-1，3-二碘乙内酰脲分解以及产品结块的问题；选择惰性气体的流速，使得杂质可以有效地随惰性气体从干燥机中流出同时不会造成固体的散射。本领域技术人员也能够知晓，单锥真空干燥机或鼓状真空干燥机较双锥真空干燥机能够获得更好的干燥效果、更短的干燥时间。因此，权利要求1不具有创造性。（2）对比文件1比较例1中已经公开了2700-5300Pa的压力、乙酸正丁酯作为有机溶剂、碘单质和卤乙内酰脲化合物5,5-二甲基-1，3-二碘乙内酰脲。因此，在其引用的权利要求1不具有创造性的情况下，权利要求2-8也不具有创造性。（3）圆锥形真空干燥机是本领域常规的干燥器，即便对比文件1中没有公开具体的升温速度和惰性气体的流速，本领域技术人员在使用圆锥形真空干燥机进行5,5-二甲基-1，3-二碘乙内酰脲干燥时，根据本领域的普通技术知识和常规的实验手段，也能够选择适宜的干燥机的升温速度，使得被干燥产品受热均匀、避免局部过热导致的5,5-二甲基-1，3-二碘乙内酰脲分解以及产品结块的问题；同时也能够选择适宜的惰性气体的流速，使得杂质可以有效地随惰性气体从干燥机中流出同时不会造成固体的散射消除过滤器堵塞。而且提高效率、降低成本是工业生产所追求的目的，本领域技术人员能够根据本领域的普通技术知识和常规的实验手段，针对已有的干燥设备的性能，对惰性气体的流速等干燥条件进行的选择优化，从而提高干燥效率、降低生产成本。同时，也没有证据表明使用本申请所选择的升温速度和惰性气体的流速能够带来预料不到的技术效果。因而，对于复审请求人的意见陈述，合议组不予支持。
复审请求人于2019年02月26日提交了意见陈述书，并提交了权利要求书的修改替换页（共7项）；复审请求人于2019年05月30日再次提交了意见陈述书和修改的权利要求书全文替换页（共7项）、说明书全文替换页（共18页，93段）。复审请求人认为：（1）对比文件1的比较例1中，使用了锥形干燥机，记载了通过40-70℃、2700-5300Pa的条件所得到的卤乙内酰脲化合物是不能投入实际使用的。另外，对比文件1的第0045段记载：“现有技术的减压加热干燥法是利用本申请所使用的锥形干燥机等的干燥机来完成。”但是，对比文件1的第0045段同时揭示：利用了该种干燥机的方法中，含有卤乙内酰脲化合物的湿体进行分解，产生了游离碘元素。（2）对比文件1的第0049段给出了如下教导：加热气体的温度过低时，导致热量不充分，其结果是干燥需要较长的时间或者无法干燥至所需的液体含有率。本申请通过构成要件（a）「在烘干的过程中，所述干燥机中的温度不低于15℃和不高于100℃，且升温速度在5℃/小时以上、30℃/小时以下」，使干燥机内的温度升高的同时，对卤乙内酰脲化合物进行加热。复审请求人认为本申请的构成要件（a）很重要，升温速度过缓的话，含有卤乙内酰脲化合物的湿体通过长时间的加热而分解，而升温速度过快的话，湿体通过急速加热而分解。本申请利用构成要件（a）来抑制卤乙内酰脲化合物的分解，而构成要件（a）在对比文件1和作为公知技术被引用的《现代干燥技术》中均未被记载和暗示。对比文件1中所揭示的“以0.1m/秒-10m/秒的流动速度（线流量）作为气体的供给速度”，是为了采用流动干燥机，通过气体使卤乙内酰脲化合物发生流动（请参考对比文件1的第0050段）。《现代干燥技术》虽然公开了向干燥机内通入气体，但是关于气体的供给速度没有任何的记载。本领域技术人员即使将公知技术引用到对比文件1中，显然也不能从为了使卤乙内酰脲化合物流动而揭示的加热气体的流动速度（线流量）轻易想到本申请所具备的构成要件（b）「干燥前，相对于从水、有机溶剂以及单质卤素的群组中选出的至少一种组分的摩尔总量，导入惰性气体的速度不低于0.01%摩尔等量/分钟和不高于5.0%摩尔/分钟」。根据对比文件1的第0045段的教导，本领域技术人员在对比文件1中采用《现代干燥技术》所记载的滚筒式、空心圆盘型、叶片搅拌型以及旋转真空型（双锥）干燥机等，并不能轻易想到本申请的技术方案。本申请不仅通过简单地供应气体来抑制卤乙内酰脲化合物的分解，而且通过上述构成要件（a）和（b）克服了“锥形干燥器所例举的容器旋转式真空干燥机以及滚筒式旋转真空干燥器等在干燥时，不能抑制卤乙内酰脲化合物的分解”这一技术偏见。
相对于复审请求人于2018年11月29日提交了权利要求书，复审请求人于2019年05月30日提交的权利要求书中权利要求1的升温速度修改为“5℃/小时以上、30℃/小时以下”并增加了原权利要求2的技术特征，同时删除原权利要求2并对引用关系作适应性调整。新提交的权利要求书如下：
“1. 一种生产卤乙内酰脲化合物的方法，其特征在于，所述方法包括：
(a)在一个干燥机中，提供一个组合物，所述组合物包括(i)从包括水、有机溶剂和单质卤素的群组中选出的至少一个组分及(ii)一个卤乙内酰脲化合物；及
(b)在所述干燥机中，在减压条件下烘干所述卤乙内酰脲化合物，其中在从外面导入惰性气体至所述干燥机中的期间将所述干燥机内的压力减少至低于大气压；
所述干燥机为旋转容器真空干燥机或者滚筒式真空干燥机；
在烘干的过程中，所述干燥机中的温度不低于15℃和不高于100℃，升温速度在5℃/小时以上、30℃/小时以下；
干燥前，相对于从水、有机溶剂以及单质卤素的群组中选出的至少一种组分的摩尔总量，导入惰性气体的速度不低于0.01％摩尔等量/分钟和不高于5.0％摩尔/分钟；
在烘干过程中，所述干燥机中的压力在0.1千帕以上、50千帕以下。
2. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述有机溶剂是从酯类溶剂、芳烃溶剂、醚类溶剂和氯溶剂的群组中选出的至少一种，在大气压力下每一种溶剂的沸点不低于30度和不高于200度。
3. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，单质卤素是从碘、溴和氯的群组中选出的至少一种。
4. 根据权利要求1至3的任意一项所述的方法，其特征在于，所述卤乙内酰脲化合物是一种被化学式I表示的化合物，
[化学式1]
其中，R1和R2是相同的或者不同的，并且各自独立为H、一个可被替代或不被替代的C1～C10的脂肪族烃基、一个可被替代或不被替代的C3～C10的脂环族烃基、一个可被替代或不被替代的烯丙基、或者一个可被替代或不被替代的C6～C10的芳烷基；
X1和X2是相同的或者不同的，并且各自独立为H或者一个卤素原子，但是不包括X1和X2均为H的形态。
5. 根据权利要求4所述的制造方法，其特征在于，R1和R2为H或者碳原子数为1～8的脂肪族烃基，X1和X2为H、Br或者I。
6. 根据权利要求4所述的制造方法，其特征在于，R1和R2为H或者甲基，X1和X2为H或者I。
7. 根据权利要求4所述的制造方法，其特征在于，R1和R2均为甲基，X1和X2均为I。”
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
复审请求人于2019年05月30日提交了修改的权利要求书全文替换页（共7项）、说明书全文替换页（共18页，93段）。经核实，其修改符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定。因此，本复审请求审查决定所针对的文本是复审请求人于2019年05月30日提交的权利要求第1-7项、说明书第1-18页（共93段），2015年06月02日进入中国国家阶段时提交的说明书摘要、摘要附图、说明书附图（下称复审决定文本）。
关于专利法第22条第3款的规定
专利法第22条第3款规定，创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
当请求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别技术特征时，应判断现有技术是否给出了将上述区别技术特征应用到最接近的现有技术中以解决其存在的技术问题的启示，如果不存在这种启示，同时该技术方案相对于现有技术产生了有益的技术效果，则该技术方案具备创造性。
就本申请而言，权利要求1请求保护一种生产卤乙内酰脲化合物的方法（具体技术方案参见案由部分）。
对比文件1公开了一种1,3-二碘乙内酰脲（DIH）化合物的制造方法：作为包含DIH化合物的湿体，准备含有乙酸正丁酯(2质量％)和水(13质量％)的5，5-二甲基-1，3-二碘乙内酰脲 (200kg)。将上述准备的湿体放入1000L圆锥形干燥器中，在2700～5300Pa的减压条件下，于40～70℃进行干燥。结果，从干燥开始起约4小时后，5，5-二甲基-1，3-二碘乙内酰脲进行分解，I2游离。而且，干燥开始起约8小时后，游离I2导致减压管路堵塞，其后，成为由圆锥形干燥器进行的干燥不能继续的状态。此时，所得的5，5-二甲基-1，3-二碘乙内酰脲为红色晶体，含有2质量％以上的游离I2和8质量％的水，不能供于实际使用（参见对比文件1比较例1）。
与对比文件1公开的上述技术方案相比，本申请权利要求1的区别主要在于：本申请权利要求1中限定了“在所述干燥机中，在减压条件下烘干所述卤乙内酰胺化合物，其中在从外面导入惰性气体至所述干燥机中期间将所述干燥机内压力减少至低于大气压”，并限定了干燥机的升温速度和导入惰性气体的速度；而对比文件1上述技术方案中仅描述了在减压条件下进行干燥。
根据本申请说明书记载的内容，“本发明的一个目的是提供一种生产卤乙内酰脲化合物的方法，所述方法通过去除一种成分，例如来自一种含有卤乙内酰脲化合物的组合物的水，与此同时阻止卤乙内酰脲化合物分解以避免卤乙内酰脲化合物的着色和设备的腐蚀”（参见本申请说明书发明内容中发明解决的技术问题部分），“本发明的卤乙内酰脲化合物的纯度不少于98%并包括不高于0.9%的成块单质卤素”（参见本申请说明书发明内容中解决技术问题的方法部分）；“根据本发明的生产方法，惰性气体引入干燥机，干燥机的压力减少到低于大气压。因此，惰性气体流出干燥机的出口不同于惰性气体引入干燥机的入口。同时，杂质随惰性气体流出干燥机，惰性气体的温度为室温且没必要使用加热气体，从而阻止了卤乙内酰脲化合物的分解。从预干燥的组合物中去除了杂质使得卤乙内酰脲化合物的纯度较高，且单质卤素的含量低阻止了卤乙内酰脲化合物的着色。而且，卤乙内酰脲化合物在变干的同时阻止了卤乙内酰脲化合物的分解。” “相对于杂质的总摩尔量(干燥前从包括水、有机溶剂和单质卤素的群组中选出的一个组分的总量)……因惰性气体引入的速度不少于 0.01％摩尔等量/分钟，杂质可以有效地随惰性气体从干燥机中流出。这缩短了干燥时间。因惰性气体引入的速度不高于5.0％摩尔等量/分钟，防止了卤乙内酰脲化合物的散射并防止了过滤器的堵塞。”“因惰性气体引入的速度不高于10.0％摩尔等量，减少了惰性气体的成本”“在温度上升的速度不高于40度/小时时，干燥更好，因为可以阻止形成大量结块”（参见本申请说明书具体实施方式部分）。本申请说明书中记载的实施例1至实施例3获得的5，5-二甲基-1，3-二碘乙内酰脲化合物的水含量不高于20%，纯度不少于98%，碘元素不多于0.2%；本申请说明书记载的比较实施例1获得的5，5-二甲基-1，3-二碘乙内酰脲含量为91.1%，可见黑色碘单质。
因而，基于上述分析，本申请权利要求1实际解决的技术问题是如何在干燥过程中降低卤乙内酰脲的分解。
合议组查明，对比文件1公开了其目的在于提供“一种可抑制在制造或储藏DIH（1,3-二碘乙内酰脲）化合物时I2的游离，从而解决DIH化合物的纯度降低和I2引起的各种问题的方法”（参见对比文件1说明书第2页第6-8行）。对比文件1中采用的关键技术手段是（1）通过使包含DIH化合物的湿体与加热气体接触，使所述湿体干燥，或者（2）使所述湿体冷冻干燥（参见对比文件1说明书第6页第17-19行）；“加热气体”是指具有通过与包含DIH化合物的湿体接触而使该湿体干燥的程度的温度的气体（参见对比文件1说明书第7页第20-21行）；对比文件1还公开了加热气体的温度过低和/或流量过小，干燥时间长或者不能干燥到所期望的含液率，加热气体温度过高，可能会导致DIH化合物的分解、熔解，加热气体流量过大可能导致湿体过度飞散而难以收集（参见对比文件1说明书第8页第2-11行），由此可见，对比文件1还教导了加热气体温度的选择和流量的选择是影响干燥效果的关键因素。对比文件1实施例1中采用了流动干燥器，加热气体为110℃空气，流量为1m/s，得到了98%以上纯度的5,5-二甲基-1,3-二碘乙内酰脲，游离I2的含量为0.2质量%以下，水的含量为1质量%以下。流动干燥器的干燥方式不同于圆锥形干燥器的干燥方式。对比文件1公开了采用例如使用了圆锥形干燥器的减压加热干燥法等，将含有2～15％水分的DIH化合物(5，5-二甲基体)的湿体加热到 40℃并保持3小时的话，该化合物的4～6％分解掉，I2游离，同样加热到70℃并保持3小时的话，9～30％分解掉（参见对比文件1说明书第6页第25行至第7页第4行）；对比文件1的比较实施例中使用圆锥形干燥器减压干燥获得含有2质量％以上的游离I2和8质量％的水的5,5-二甲基-1,3-二碘乙内酰脲。因此，由对比文件1公开的技术内容来看，使用圆锥形干燥器的常规的减压加热干燥法并不能够有效降低卤乙内酰脲的分解。
虽然本领域常规使用的旋转容器真空干燥机如双锥型真空干燥机在使用时，通常按照放入湿料、通入氮气吹扫、减压、升温、干燥……的顺序进行主要操作，并且在滚筒或回转真空（双锥式）干燥器等间接式干燥器中往往可以通入气体作为蒸发湿分的携带载体（例如，潘永康主编，《现代干燥技术》，化学工业出版社，1998年9月底1版，第1030页）。但是其中并未教导如何选择具体的条件，本领域技术人员也无法预见在干燥5,5-二甲基-1,3-二碘乙内酰脲所能够实现的技术效果。
因此，本领域技术人员在面对如何在干燥过程中降低卤乙内酰脲的分解的技术问题时，在对比文件1公开的技术内容的基础上结合本领域的惯用手段也不能够显而易见地得到权利要求1请求保护的技术方案。并且本申请说明书中实施例1-3与比较例所实现的技术效果，证明本申请权利要求1请求保护的生产卤乙内酰脲化合物的方法中烘干温度、升温速度、导入惰性气体的速度以及烘干过程干燥机中的压力这些条件的综合选择能够给本申请的方法带来显著改进的技术效果。因此，权利要求1具有突出的实质性特点和显著的进步，符合专利法第22条第3款有关创造性的规定。
权利要求2-7分别对有机溶剂、单质卤素、卤乙内酰脲化合物作进一步限定。在其引用的权利要求1具有创造性的情况下，权利要求2-7也符合专利法第22条第3款有关创造性的规定。
在上述事实和理由的基础上，合议组作出如下复审决定。
三、决定
撤销国家知识产权局于2017年11月28日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门在复审决定文本的基础上对本发明专利申请继续进行审查。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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