发明创造名称：快速固化环氧树脂以及由其获得的预浸料
外观设计名称：
决定号：181856
决定日：2019-06-24
委内编号：1F231294
优先权日：2012-05-18
申请（专利）号：201380023267.6
申请日：2013-05-15
复审请求人：赫克赛尔控股有限责任公司 赫克塞尔合成有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：王丽娜
合议组组长：封志强
参审员：尹巍巍
国际分类号：C08G59/40，C08L63/00，C08J5/24
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：在判断创造性时，首先，应当确定与权利要求所要求保护的技术方案最接近的现有技术；其次，将该权利要求所要求保护的技术方案和该最接近的现有技术进行对比，确定二者之间的区别特征，并客观分析要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术实际解决的技术问题；然后，从最接近的现有技术和实际解决的技术问题出发，判断由引入这些区别特征而得到的技术方案对于本领域技术人员而言是否显而易见。如果是显而易见的，则该权利要求不具备创造性。
全文：
本复审请求案涉及申请号为201380023267.6，发明名称为“快速固化环氧树脂以及由其获得的预浸料” 的PCT发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为“赫克塞尔合成有限公司”、“赫克赛尔控股有限责任公司”，申请日为2013年05月15日，优先权日为2012年05月18日。本申请于2014年11月03日进入中国国家阶段，在中国国家阶段的公开日为2015年01月07日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年05月18日以权利要求1-23不符合专利法第22条第3款规定的创造性为由，驳回了本申请。驳回决定所依据的文本为：申请人于2017年02月15日提交的权利要求第1-23项，于2014年11月03日本申请进入中国国家阶段时提交的国际申请中文译文的说明书第1-14页和说明书摘要（下称驳回文本）。
驳回文本的权利要求书如下：
“1. 一种组合物，其包括作为唯一的环氧树脂组分的半固体环氧树脂，所述半固体环氧树脂包含分散在其中的固化剂，所述固化剂具有的粒度使得在21℃的环境温度，至少90％的所述固化剂粒子的平均粒度低于25μm；所述组合物还包括增韧剂或改性剂，其含量为占所述组合物的3至15重量％，所述增韧剂或改性剂包括丁腈橡胶。
2. 根据权利要求1的组合物，其中至少90％的所述固化剂粒子的平均粒度低于10μm。
3. 根据权利要求1或权利要求2的组合物，其中至少98％的所述固化剂粒子的粒度低于10μm。
4. 根据权利要求1或权利要求2的组合物，其中所述固化剂占所述树脂和所述固化剂总重量的5至20重量％。
5. 根据权利要求1或权利要求2的组合物，其中所述固化剂是潜在固化剂和促进剂的混合物。
6. 根据权利要求5的组合物，其中所述潜在固化剂包括双氰胺。
7. 根据权利要求6的组合物，其中所述促进剂包括脲衍生物。
8. 根据权利要求5的组合物，其中所述潜在固化剂占所述组合物的2重量％至15重量％，所述促进剂占所述组合物的1重量％至10重量％。
9. 根据权利要求1或权利要求2的组合物，可以将所述组合物固化，从而在120℃在不多于10分钟内达到95％的固化，以及在130℃在不多于6分钟内达到95％的固化。
10. 权利要求1的组合物，其中所述丁腈橡胶的形式是丁腈橡胶改性的双酚F环氧树脂嵌段共聚物。
11. 权利要求1的组合物，其中所述增韧剂或改性剂占所述组合物的4至6重量％。
12. 一种预浸料，其包括纤维材料和权利要求1或权利要求2限定的组合物。
13. 连续制造预浸料的方法，包括：混合作为唯一的环氧树脂组分的半固体环氧树脂和固化剂得到混合物，所述固化剂的粒度使得在环境温度至少90％的所述固化剂粒子的平均粒度低于25μm；所述混合物还包括增韧剂或改性剂，其含量为占所述组合物的3至15重量％，所述增韧剂或改性剂包括丁腈橡胶；任选将所述混合物加热到35至80℃的温度，和将所述混合物连续施用到移动的纤维网幅上，从而制备预浸料。
14. 权利要求13的方法，其中混合在下述温度范围内进行：-10℃至80℃，或0℃至90℃，或20至80℃，或30至80℃，或35至60℃，或15至25℃和/或前述温度范围和数值的组合。
15. 权利要求13或14的方法，其中停留时间为10秒至30分钟，10秒至20分钟，30秒至15分钟，1分钟至20分钟，2分钟至10分钟，5分钟至10分钟和/或前述范围和数值的组合，在所述停留时间在上述混合温度进行混合。
16. 权利要求13或14的方法，其中在混合之后，将所述混合物冷却至小于35℃的温度。
17. 权利要求13的方法，其中所述增韧剂或改性剂占所述组合物的4至6重量％。
18. 权利要求13或14的方法，其中在混合之后，将所述混合物冷却至小于30℃的温度。
19. 权利要求13或14的方法，其中在混合之后，将所述混合物冷却至小于25℃的温度。
20. 权利要求13或14的方法，其中在混合之后，将所述混合物冷却至小于20℃的温度。
21. 权利要求13或14的方法，其中在混合之后，将所述混合物冷却至小于15℃的温度。
22. 权利要求13或14的方法，其中在混合之后，将所述混合物冷却至小于10℃的温度。
23. 权利要求13或14的方法，其中在混合之后，将所述混合物冷却至小于5℃的温度。”
驳回决定指出：（1）权利要求1与对比文件1（EP1553125A，公开日2005年07月13日）的区别特征在于：①对比文件1未公开固化剂粒径的测试温度；②权利要求1中还含有一定量的增韧剂或改性剂，并限定了其种类；③权利要求1限定了半固体环氧树脂作为唯一的环氧树脂组分，而对比文件1中还含有一定量的固体环氧树脂。针对上述区别特征，权利要求1实际解决的技术问题是：提供一种韧性更好的在21℃的环境温度下90%的固化剂粒子尺寸低于25μm的环氧树脂组合物。对于区别特征①，21℃是常见的室温环境，本领域技术人员可以预期对比文件1中的固化剂在21℃时也具备至少98%的所述粒子的尺寸低于10μm的粒径要求；对于区别特征②，对比文件1给出了加入增韧剂的启示，丁腈橡胶为本领域常用的增韧剂或改性剂种类；对于区别特征③，在仅使用半固体环氧树脂即可达到所需低粘度时，本领域技术人员为了简化工艺、节约成本可以选择只加入半固体环氧树脂，而不加入固体环氧树脂。因此，权利要求1不具备创造性。从属权利要求2-11的附加技术特征或被对比文件1公开，或属于本领域的惯用手段，因此也不具备创造性。（2）独立权利要求12请求保护一种预浸料，对比文件1公开了将上述组合物制备为预浸料，因此权利要求12也不具备创造性。（3）独立权利要求13请求保护连续制造预浸料的方法，其与对比文件1的区别特征在于：①对比文件1未公开将所述混合物连续施用到移动的纤维网幅上这一技术特征；②权利要求13中还含有一定量的增韧剂或改性剂，并限定了其种类；③权利要求13限定了半固体环氧树脂作为唯一的环氧树脂组分，而对比文件1中还含有一定量的固体环氧树脂并包含环氧树脂的混合步骤。其实际解决的技术问题是：如何制造一种韧性更好的更均匀的环氧树脂预浸料。针对该区别特征，使树脂组合物连续施用到移动的纤维网幅上以提高涂膜的均匀性是本领域的惯用手段，对比文件1公开了组合物中可包括增韧剂，具体选择丁腈橡胶以及省略固体环氧树脂均为本领域技术人员容易想到的，因此权利要求13也不具备创造性。从属权利要求14-23的附加技术特征或被对比文件1公开，或属于本领域的惯用手段，因此也不具备创造性。（4）对于申请人陈述的如下意见：（a）对比文件1没有披露或者暗示其所披露的组合物仅包含半固体环氧树脂且不包含其他环氧树脂组分，对比文件1的大多数实施例完全不包含半固体环氧树脂，此外，对比文件1中包含半固体环氧树脂的实施例还包含非半固体的其他环氧树脂组分，本申请给出了作为唯一的环氧树脂组分的半固体环氧树脂和颗粒状固化剂体系的特定组合相关的优点；（b）权利要求1限定所述组合物还包括特定量的丁腈橡胶作为增韧剂或改性剂，使用增韧剂/改性剂提高组合物的剥落强度，该特征非显而易见且技术效果预料不到。驳回决定指出：对比文件1中所述组合物包含半固体环氧树脂和固体环氧树脂，其同样具有申请人所声称的在环境温度下不粘的技术效果，虽然权利要求1限定了所述组合物中仅含有半固体环氧树脂，但是在仅使用半固体环氧树脂即可达到所需粘度时，本领域技术人员为了简化工艺、节约成本有动机选择只加入半固体环氧树脂，而不加入固体环氧树脂。向环氧树脂组合物中加入丁腈橡胶等增韧剂或改性剂属于本领域常规技术手段，其技术效果可以预期。
申请人赫克塞尔合成有限公司、赫克赛尔控股有限责任公司（下称复审请求人）对上述驳回决定不服, 于2017年09月01日向国家知识产权局提出了复审请求，并且提交了权利要求书的全文修改替换页（共2页，22项）。相对于驳回文本，所做的修改在于：将权利要求10的附加技术特征并入权利要求1和13中，删除权利要求10，并对权利要求重新编号。
复审请求人在意见陈述中认为：本领域技术人员没有动机改进对比文件1而引入如下技术特征：（1）选择使用固化剂，所述固化剂具有的粒度使得在21℃的环境温度，至少90%的所述固化剂粒子的平均粒度低于25 ?m；（2）选择特定的增韧剂或改性剂，其为丁腈橡胶改性的双酚F环氧树脂嵌段共聚物；选择特定的增韧剂或改性剂的浓度，其含量为占所述组合物的3至15重量%；以及选择使用半固体环氧树脂作为唯一的环氧树脂组分；（3）上述组合所取得的优点，包括显著的剥离强度、拉伸强度和拉伸模量的改善，以及非常小的等温固化性能的变化，均为预料不到的。
经形式审查合格，国家知识产权局于2017年11月15日依法受理了该复审请求，并将其转送至国家知识产权局原审查部门进行前置审查。
国家知识产权局原审查部门在前置审查意见书中认为：（1）由固化剂型号，本领域技术人员可以预期固化剂DYHARD 100SH和固化促进剂UR500具有的粒度在21℃的环境温度下，同样至少98%的所述粒子的尺寸低于10μm，对比文件1与本申请固化剂不存在区别。（2）在对比文件1公开组合物可以包括增韧剂的基础上，本领域技术人员可以选择本领域常用的增韧剂种类，如丁腈橡胶改性的双酚F环氧树脂嵌段共聚物，无需付出创造性劳动。且环氧树脂中加入橡胶类物质可以提高产品的剥离强度和韧性为本领域公知常识（参见《碳纤维和石墨纤维复合材料技术》，J.德尔蒙特编著，科学出版社，1987年8月第一版，第250页）。本领域技术人员知晓，增韧剂用量增加，所得产品的韧性增加，但相应地其机械强度可能会有所下降，本领域技术人员可以根据实际性能的需要通过有限试验得出合理的增韧剂或改性剂浓度。（3）对比文件1中所述组合物包含半固体环氧树脂和固体环氧树脂，其同样具有申请人所声称的在环境温度下不粘的技术效果，本领域技术人员在面对如何简化制备工艺时，有动机选择使用其中的任意一种环氧树脂，本申请仅仅是在对比文件1所公开的两种满足条件的环氧树脂中选择了一种，无需付出创造性劳动。因而坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2018年10月19日向复审请求人发出复审通知书（下称第一次复审通知书），指出：（1）权利要求1与对比文件1的区别特征在于：①权利要求1中还含有占所述组合物的3至15重量％的增韧剂或改性剂，并限定了其结构为丁腈橡胶改性的双酚F环氧树脂嵌段共聚物；②权利要求1限定了半固体环氧树脂作为唯一的环氧树脂组分，而对比文件1中还含有一定量的固体环氧树脂。权利要求1相对于对比文件1实际解决的技术问题为：如何提高组合物的剥离强度和拉伸机械性能。针对区别特征①，对比文件1给出了在环氧树脂组合物中添加增韧剂的启示，添加丁腈橡胶类活性增韧剂可以提高环氧树脂固化产物的剥离强度和机械拉伸性能是本领域的公知常识（参见公知常识性证据1：《聚合物复合材料》，黄丽主编，中国轻工业出版社，2012年1月第2版，第46页，下称公知1），丁腈橡胶改性的双酚F环氧树脂嵌段共聚物是在市售的丁腈橡胶增韧剂中作出的常规选择，其含量也是可通过有限实验得到的；针对区别特征②，对比文件1中含有固体环氧树脂的目的在于使树脂基质层具有较高的粘度，保证纤维增强层在储存过程中基本不会浸入树脂基质层，在面对不同的应用需求时，本领域技术人员可以根据浸渍所需的粘度要求确定是否使用固体环氧树脂成分，而无论是否使用固体环氧树脂，其所对应的技术效果都是可以预期的。因此权利要求1不具备创造性。从属权利要求2-10的附加技术特征或被对比文件1公开，或属于本领域的惯用手段，因此也不具备创造性。（2）独立权利要求11要求保护一种预浸料，权利要求11与对比文件1的进一步区别在于：将纤维材料和基质树脂的组合物制备为预浸料。然而本领域技术人员能够根据实际需求选择是否添加咪唑类固化剂以及将未固化组件制备为预浸料，因此权利要求11也不具备创造性。（3）独立权利要求12要求保护连续制造预浸料的方法，其与对比文件1的区别特征在于：①基质树脂层中组分具有区别；②权利要求12限定将混合物加热至35-80℃并连续施用到移动的纤维网幅上，而对比文件1中将混合物制备为基质薄膜层，轻轻地粘附到2PZ浸渍织物的表面上，且基本上不浸渍纤维增强层，在使用时可通过压制固化方法进行固化反应。权利要求12实际解决的技术问题为：提供一种具有较高剥离强度和拉伸机械性能的连续制造预浸料的方法。区别特征①可参见权利要求1的评述，针对区别特征②，当组分中不含高反应活性固化剂或对储存时间的要求较短时，本领域技术人员容易想到将对比文件1中的未固化组件制备为预浸料。具体将基质树脂与移动的连续纤维层浸渍制备预浸料是本领域的常规技术（参见公知常识证据2：《复合材料结构修理指南》，陈绍杰主编，航空工业出版社，2001年6月第1版，第19-20页，下称公知2）。因此权利要求12也不具备创造性。从属权利要求13-22的附加技术特征或被对比文件1公开，或属于本领域的惯用手段，因此也不具备创造性。（4）针对复审请求人的意见陈述，合议组指出：首先，固化剂DYHARD 100SH和固化促进剂UR500均为在室温下（25℃）具有至少98%的粒子尺寸低于10μm的固体粒子，由于两种固化剂在室温下为固态粒子，且21℃与25℃非常接近，固化剂粒径不会发生明显变化，因此本领域技术人员可以合理推定两种固化剂在21℃的环境温度同样至少98%的所述粒子的尺寸低于10μm，权利要求1与对比文件1的固化剂并不构成区别特征。其次，在本申请实施例1-3中，随着增韧剂添加量的增加，等温固化速度变慢，但没有证据显示该变化相对于选择其他增韧剂更小，因此不能证明取得预料不到的技术效果。同时，在环氧组合物中加入丁腈橡胶增韧剂可改善组合物的拉伸性能以及剥离强度均为本领域的公知常识，因此在预浸料中加入丁腈橡胶增韧剂为本领域常规技术手段，从市售的丁腈橡胶增韧剂中具体选择丁腈橡胶改性的双酚F环氧树脂嵌段共聚物仅为常规选择。
复审请求人于2018年11月30日针对第一次复审通知书提交了意见陈述书和权利要求书的全文修改替换页（共2页，22项）。相对于第一次复审通知书针对的审查文本，所做的主要修改在于权利要求1中增加技术特征“所述组合物还包含抗结剂例如基于二氧化硅的抗结剂”，在权利要求12中增加技术特征“所述混合物还包含抗结剂例如基于二氧化硅的抗结剂”。
复审请求人在意见陈述中指出：对比文件1没有公开特征“所述组合物还包含抗结剂例如基于二氧化硅的抗结剂”，“包括作为唯一的环氧树脂组分的半固体环氧树脂”，也没有公开增韧剂或改性剂的具体选择以及含氧，且没有动机得到上述特征，因此本申请具备创造性。
合议组继续审查，于2019年03月26日再次向复审请求人发出复审通知书（下称第二次复审通知书），指出：（1）权利要求1与对比文件1的区别特征在于：①权利要求1中还含有占所述组合物的3至15重量％的增韧剂或改性剂，并限定了其结构为丁腈橡胶改性的双酚F环氧树脂嵌段共聚物；②权利要求1限定了半固体环氧树脂作为唯一的环氧树脂组分，而对比文件1中还含有一定量的固体环氧树脂；③权利要求1还包括抗结剂例如基于二氧化硅的抗结剂。权利要求1相对于对比文件1实际解决的技术问题为：如何提高组合物的剥离强度、拉伸机械性能并改善粒子分散性。针对区别特征①，对比文件1给出了在环氧树脂组合物中添加增韧剂的启示，添加丁腈橡胶类活性增韧剂可以提高环氧树脂固化产物的剥离强度和机械拉伸性能是本领域的公知常识，丁腈橡胶改性的双酚F环氧树脂嵌段共聚物是本领域技术人员在市售的丁腈橡胶增韧剂中作出的常规选择，其含量也是可通过有限实验得到的；针对区别特征②，对比文件1中含有固体环氧树脂的目的在于使树脂基质层具有较高的粘度，保证纤维增强层在储存过程中基本不会浸入树脂基质层，在面对不同的应用需求时，本领域技术人员可以根据浸渍所需的粘度要求确定是否使用固体环氧树脂成分，而无论是否使用固体环氧树脂，其所对应的技术效果都是可以预期的；针对区别特征③，疏水性二氧化硅作为防结块剂是本领域的公知常识（参见公知常识性证据3：《工业化学助剂品种大全 上》，化学工业部科技情报研究所编辑，化学工业部科技情报研究所，1990年2月，第21页，下称公知3），因此当组合物需要提高粒子分散性以及抗结块性能时，本领域技术人员容易想到添加疏水性二氧化硅类防结块剂。因此权利要求1不具备创造性。从属权利要求2-10的附加技术特征或被对比文件1公开，或属于本领域的惯用手段，因此也不具备创造性。（2）独立权利要求11要求保护一种预浸料，权利要求11与对比文件1的进一步区别在于：将纤维材料和基质树脂的组合物制备为预浸料。然而本领域技术人员能够根据实际需求选择是否添加咪唑类固化剂以及将未固化组件制备为预浸料，因此权利要求11也不具备创造性。（3）独立权利要求12要求保护连续制造预浸料的方法，其与对比文件1的区别特征在于：①基质树脂层中组分具有区别；②权利要求12限定将混合物加热至35-80℃并连续施用到移动的纤维网幅上，而对比文件1中将混合物制备为基质薄膜层，轻轻地粘附到2PZ浸渍织物的表面上，且基本上不浸渍纤维增强层，在使用时可通过压制固化方法进行固化反应。权利要求12实际解决的技术问题为：提供一种具有较高剥离强度和拉伸机械性能的连续制造预浸料的方法。区别特征①可参见权利要求1的评述，针对区别特征②，当组分中不含固化剂或对储存时间的要求较短时，本领域技术人员容易想到将对比文件1中的未固化组件制备为预浸料。具体将基质树脂与移动的连续纤维层浸渍制备预浸料是本领域的常规技术。因此权利要求12也不具备创造性。从属权利要求13-22的附加技术特征或被对比文件1公开，或属于本领域的惯用手段，因此也不具备创造性。（4）针对复审请求人的意见陈述，合议组指出：首先，基于不同的粘度需要来选择是否在半固体环氧树脂中加入固体环氧树脂成分是本领域技术人员容易调整的；其次，基于产品性能的需要选择合适的助剂属于本领域的常规手段，丁腈橡胶类增韧剂和基于二氧化硅的抗结剂均为本领域公知的助剂，且在没有证据证明增韧剂结构或含量的选择相对于其他丁腈橡胶增韧剂能够取得何种显著的技术效果基础上，从市售的丁腈橡胶增韧剂中具体选择丁腈橡胶改性的双酚F环氧树脂嵌段共聚物仅为常规选择，其含量的确定也属于本领域的常规选择。
复审请求人于2019年05月10日针对第二次复审通知书提交了意见陈述书和权利要求书的全文修改替换页（共2页，19项）。相对于第二次复审通知书所针对的审查文本，主要修改在于根据权利要求3和9进一步限定权利要求1和12，删除权利要求2-3、9，对其它权利要求的编号和引用关系进行了适应性修改。
新的权利要求书如下：
“1. 一种组合物，其包括作为唯一的环氧树脂组分的半固体环氧树脂，所述半固体环氧树脂包含分散在其中的固化剂，所述固化剂具有的粒度使得在21℃的环境温度，至少98％的所述固化剂粒子的粒度低于10μm；其中所述组合物还包括增韧剂或改性剂，其含量为占所述组合物的3至15重量％；并且进一步，其中所述增韧剂或改性剂包括丁腈橡胶，其中所述丁腈橡胶的形式是丁腈橡胶改性的双酚F环氧树脂嵌段共聚物；
其中所述组合物还包含抗结剂例如基于二氧化硅的抗结剂；
并且进一步，其中可以将所述组合物固化，从而在120℃在不多于10分钟内达到95％的固化，以及在130℃在不多于6分钟内达到95％的固化。
2. 根据权利要求1的组合物，其中所述固化剂占所述树脂和所述固化剂总重量的5至20重量％。
3. 根据权利要求1或权利要求2的组合物，其中所述固化剂是潜在固化剂和促进剂的混合物。
4. 根据权利要求3的组合物，其中所述潜在固化剂包括双氰胺。
5. 根据权利要求4的组合物，其中所述促进剂包括脲衍生物。
6. 根据权利要求3的组合物，其中所述潜在固化剂占所述组合物的2重量％至15重量％，所述促进剂占所述组合物的1重量％至10重量％。
7. 权利要求1的组合物，其中所述增韧剂或改性剂占所述组合物的4至6重量％。
8. 一种预浸料，其包括纤维材料和权利要求1或权利要求2限定的组合物。
9. 连续制造预浸料的方法，包括：混合作为唯一的环氧树脂组分的半固体环氧树脂和固化剂得到混合物，所述固化剂的粒度使得在环境温度至少98％的所述固化剂粒子的粒度低于10μm；其中所述混合物还包括增韧剂或改性剂，其含量为占所述混合物的3至15重量％；并且进一步，其中所述增韧剂或改性剂包括丁腈橡胶，所述丁腈橡胶的形式是丁腈橡胶改性的双酚F环氧树脂嵌段共聚物，其中所述混合物还包含抗结剂例如基于二氧化硅的抗结剂；并且进一步，其中可以将所述混合物固化，从而在120℃在不多于10分钟内达到95％的固化，以及在130℃在不多于6分钟内达到95％的固 化；任选将所述混合物加热到35至80℃的温度，和将所述混合物连续施用到移动的纤维网幅上，从而制备预浸料。
10. 权利要求9的方法，其中混合在下述温度范围内进行：-10℃至80℃，或0℃至90℃，或20至80℃，或30至80℃，或35至60℃，或15至25℃和/或前述温度范围和数值的组合。
11. 权利要求9或10的方法，其中停留时间为10秒至30分钟，10秒至20分钟，30秒至15分钟，1分钟至20分钟，2分钟至10分钟，5分钟至10分钟和/或前述范围和数值的组合，在所述停留时间在上述混合温度能够进行混合。
12. 权利要求9或10的方法，其中在混合之后，将所述混合物冷却至小于35℃的温度。
13. 权利要求9的方法，其中所述增韧剂或改性剂占所述混合物的4至6重量％。
14. 权利要求9或10的方法，其中在混合之后，将所述混合物冷却至小于30℃的温度。
15. 权利要求9或10的方法，其中在混合之后，将所述混合物冷却至小于25℃的温度。
16. 权利要求9或10的方法，其中在混合之后，将所述混合物冷却至小于20℃的温度。
17. 权利要求9或10的方法，其中在混合之后，将所述混合物冷却至小于15℃的温度。
18. 权利要求9或10的方法，其中在混合之后，将所述混合物冷却至小于10℃的温度。
19. 权利要求9或10的方法，其中在混合之后，将所述混合物冷却至小于5℃的温度。”
复审请求人在意见陈述书中指出：（1）本申请权利要求1中组合物满足许多不同的要求，包括适于连续施用到移动的纤维网幅上，制备可快速固化的预浸料，在环境温度摸起来不粘，从而对于储存和运输而言易于处理，基于单一环氧树脂，因此能够通过简单混合两种组分且无需溶剂或多种环氧树脂共混制备。（2）对比文件1没有给出本领域技术人员应考虑任何这样改变的启示，也没有证据表明本领域技术人员有何动机由对比文件1进行上述所有改变从而得到本申请的技术方案，也不能预期改变后的单一组合物能够产生上述所有的性能，本领域技术人员只有通过本申请的后见之明才会想到修改对比文件1以实现本申请。因此权利要求1相对于对比文件1是非显而易见的，具备创造性，在此基础上，权利要求2-19也具备创造性。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、关于审查文本
经审查，复审请求人于2019年05月10日提交的权利要求书的修改符合专利法实施细则第61条第1款和专利法第33条的规定。本复审请求审查决定所依据的审查文本是：复审请求人于2019年05月10日提交的权利要求1-19项，于2014年11月03日本申请进入中国国家阶段时提交的国际申请文件中文译文的说明书第1-14页和说明书摘要。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
在判断创造性时，首先，应当确定与权利要求所要求保护的技术方案最接近的现有技术；其次，将该权利要求所要求保护的技术方案和该最接近的现有技术进行对比，确定二者之间的区别特征，并客观分析要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术实际解决的技术问题；然后，从最接近的现有技术和实际解决的技术问题出发，判断由引入这些区别特征而得到的技术方案对于本领域技术人员而言是否显而易见。如果是显而易见的，则该权利要求不具备创造性。
就本申请而言：
2.1权利要求1要求保护一种组合物（具体参见案由部分）。
对比文件1公开了一种未固化纤维增强树脂组件，其按重量百分含量计包括43.5%GY280和43.5%GT7071环氧树脂、4.0%DYHARD 100SH固化剂、5.0%UR500固化促进剂和4.0%2-苯基-咪唑固化剂。其中，DYHARD 100SH为微粉化的双氰胺，UR500为脲固化促进剂。具体制备方法为：1. 将GY280和GT7071树脂装入混合容器中，并在80℃的空气循环烘箱中混合、预热；2. 将容器转移到在80℃预热的油浴中。将DYHARD 100SH UR500装入容器中，并使用机械搅拌器将它们混合到树脂中，将混合物从油浴中移出并于-18℃储存；3. 使用热辊涂布机将标称重量为495gsm的树脂膜浇铸到隔离纸上；4. 制备3.3％的2-苯基咪唑的丙酮溶液；5. 将840gsm玻璃织物通过含有来自步骤4溶液的容器，随后通过两个烘箱蒸发除去溶剂；6. 最后，将步骤3中制备的薄膜轻轻地粘附到2PZ浸渍织物的表面上，确保最小程度浸渍到织物中。聚乙烯或硅树脂涂层的隔离纸可作为保护层放置在组件的一侧或两侧。该组件可以成卷或作为切片供应。该组件在80℃-150℃固化，优选在130℃下3分钟或100℃下15分钟的压制固化周期下固化（参见对比文件1说明书第[0032]-[0033]，[0043]-[0046]段，实施例2）。其中，由步骤1-2所得到的混合物对应于权利要求1中的组合物，因此作为与权利要求1最接近的技术方案。根据对比文件1所公开的上述各物质的型号可以确定：GY280环氧树脂为半固体环氧树脂、GT7071环氧树脂为固体环氧树脂，Tg为77℃，固化剂DYHARD 100SH和固化促进剂UR500均为在室温下（25℃）具有至少98%的粒子尺寸低于10μm的固体粒子。由于固化剂DYHARD 100SH和固化促进剂UR500在室温下为固态粒子，且21℃与25℃非常接近，由于固体的体积在4℃的温差范围内变化很小，几乎可以忽略不计，故而本领域技术人员可以推定固化剂DYHARD 100SH和固化促进剂UR500在21℃的环境温度同样至少98%的所述粒子的尺寸低于10μm。对于权利要求1所限定的组合物在120℃和130℃下的固化行为，对比文件1的组合物在130℃下3分钟即可固化（即在130℃的条件下对比文件1具有比本申请的组合物更快的固化速度），由此可以推知对比文件1中的组合物在120℃条件下也应能够实现不多于10分钟内达到95%的固化，至少目前没有相反证据表明对比文件1的组合物在120℃下不能实现上述固化行为。因此，权利要求1所限定的可固化条件并不能将权利要求1的组合物和对比文件1的组合物区分开。
权利要求1的技术方案与对比文件1所公开的技术方案相比，区别特征在于：（1）权利要求1中还含有占所述组合物的3至15重量％的增韧剂或改性剂，并限定了其结构为丁腈橡胶改性的双酚F环氧树脂嵌段共聚物；（2）权利要求1限定了半固体环氧树脂作为唯一的环氧树脂组分，而对比文件1中还含有一定量的固体环氧树脂；（3）还包括抗结剂例如基于二氧化硅的抗结剂。
根据本申请说明书的记载，本申请的目的在于：提供低成本的快速固化环氧树脂以及基于该环氧树脂的预浸料。为实现上述目的，本申请采用的技术手段为：所述预浸料包括纤维材料和半固体环氧树脂，所述半固体环氧树脂包含粒度使得至少90％的所述粒子的粒度低于25μm的固化剂。并记载了具体的制备方法为：“本发明的预浸料通过用环氧树脂浸渍纤维材料制备。为了提高浸渍速率，方法优选在升高温度进行，由此树脂的粘度降低。……浸渍的过程优选在40℃至80℃的温度范围内进行。通常，在该范围的温度将树脂施用至纤维材料，并通过压力将两者合成一体，所述压力例如为经由穿过一对或多对轧辊所施加的压力”。说明书中记载了本申请所达到的技术效果包括：（1）半固化环氧树脂和固化剂的组合得到的组合物可容易施用至连续移动的纤维网幅，此外还可快速固化，从而在不多于10分钟内达到95%的固化以及在130℃在不多于6分钟内达到95%的固化；（2）所述组合物在环境湿度摸起来不粘，因此对于储存和运输而言易于处理，且纤维层的浸渍较慢，使得空气可以逸出，并使空隙的形成减至最低（参见说明书第3页第1-3和7段，第4页第7段，第5页第1段，第8页第7段）。此外，本申请说明书还记载了“单独或组合用于本发明组合物的上述增韧剂或改性剂提高了当固化时组合物的剥离强度”，“固化剂体系包含抗结剂（anticaking agent），例如基于二氧化硅的抗结剂，其作为Sipernat?购自Evonic，以确保离子不聚集”（参见说明书第4页第6段、第8页第5段）。合议组进一步考察了本申请的实施例，实施例1由半固体环氧树脂、双氰胺固化剂、脲固化促进剂和抗结剂组成预浸料基体，实施例2和3除上述组份外分别还添加了5wt%和10wt%的腈改性的双酚F环氧树脂嵌段共聚物增韧剂。对比例1采用了两种液体环氧树脂与符合粒径要求的固化剂组合作为预浸料基体，对比例2采用商业体系预浸料。表1中记载了实施例和对比例的剥离强度、树脂流动度、120℃和130℃温度下固化程度为95%的固化时间、固化15min的Tg，以及拉伸强度和拉伸模量。由表1中可以看出，本申请的实施例相对于对比例具有快速固化的优点，且相对于不含增韧剂的实施例1，含有增韧剂的实施例2和3中树脂流动度未发生明显改变，剥离强度、拉伸强度以及拉伸模量随增韧剂含量增加而提高，但固化时间则相对变长。由此可以得出，增韧剂的添加改善了预浸料的剥离强度和拉伸机械性能。对比文件1公开了制备一种在增强纤维层表面附有基质树脂层的未固化组件，而由其所制备的产物为纤维增强树脂复合材料可知，其隐含公开了增强纤维层浸渍于基质树脂的步骤。可见，对比文件1同样提供了一种可用于制备预浸料的组合物，使用了半固体环氧树脂和在21℃的温度下，至少98%粒径低于10μm的固化剂，且可在130℃下3分钟内固化，因此对比文件1同样也能够实现快速固化的技术效果。此外，对比文件1中的组合物能够使用热辊机连续制膜，虽然对比文件1中没有公开树脂组合物可施用于连续移动的纤维网幅，但由对比文件1中GY280为半固体树脂、GT7071的Tg为77℃以及其加热混合的油浴温度为80℃可以得出，对比文件1中组合物的软化温度应低于80℃，因此本领域技术人员能够推断对比文件1中的组合物如果使用本申请所记载的工艺也能够施用于连续移动的纤维网幅，且并无证据表明在施用至连续移动的纤维网幅制备预浸料时本申请组合物相对于对比文件1能够取得何种技术效果。同时对比文件1记载了所得到的组件具有类似皮革的粘性，粘度小于15psi，基质树脂层基本上不浸渍纤维增强材料，其中基质树脂在室温下具有优选的最小粘度为100Pa.s（参见对比文件1说明书第[0008]段），可见对比文件1的组合物也能够实现浸渍较慢且摸起来不粘的技术效果。针对本申请使用的环氧树脂是半固体环氧树脂而对比文件1的树脂为半固体和固体环氧树脂的混合物，由于对比文件1中加入了固体环氧树脂，因此，本领域技术人员可以预期对比文件1的树脂组合物的粘度必然高于本申请的树脂组合物。虽然本申请和对比文件1的树脂组合物粘度存在差异，然而从本申请公开的内容无法看出这种粘度的差异在解决本申请的技术问题时导致了何种技术效果上的差异。因此权利要求1相对于对比文件1实际解决的技术问题为：如何提高组合物的剥离强度、拉伸机械性能以及粒子分散性。
针对区别特征（1），对比文件1还公开了基质膜层还可以包含作为性能增强剂或改性剂的其他成分，如增韧剂等（参见对比文件1说明书第[0027]段）。同时本领域公知：“为提高环氧树脂固化产物的抗冲击性、降低脆性以及改进抗弯曲性等，常常要向树脂-固化体系中加入增韧剂，增韧剂能够改善固化物的抗冲击强度以及耐热冲击性能，提高粘合剂的剥离强度，减少固化时的反应热及收缩性。……活性增韧剂为含有活性基团的柔性高分子化合物，他们直接参与固化反应，可以改善产物的韧性，常用的如丁腈橡胶、聚硫橡胶、低相对分子质量聚酰胺等”（参见公知1，第46页）。其中，产物的韧性相当于拉伸机械性能。由此可见，对比文件1给出了在环氧树脂组合物中添加增韧剂的启示，在上述公知常识的基础上，本领域技术人员能够预期添加丁腈橡胶类活性增韧剂可以提高环氧树脂固化产物的剥离强度和机械拉伸性能，而具体选择丁腈橡胶改性的双酚F环氧树脂嵌段共聚物则是本领域技术人员在市售的丁腈橡胶基增韧剂中作出的常规选择，其含量也是本领域技术人员可通过有限实验得到的，没有证据表明增韧剂结构或含量的选择相对于其他丁腈橡胶增韧剂能够取得何种预料不到的技术效果。
针对区别特征（2），由于对比文件1中纤维增强层含有咪唑类高反应固化剂，对比文件1中为了达到储存期间的稳定性，在储存时树脂基质层基本上不浸渍纤维增强材料，由此本领域技术人员可以理解对比文件1中含有固体环氧树脂的目的在于使树脂基质层具有较高的粘度，以保证纤维增强层在储存过程中基本不会浸入树脂基质层。在了解上述树脂粘度与浸渍行为的关系的基础上，出于不同的应用需求，比如仅需要适度高的粘度以便于浸渍时，本领域技术人员可以根据浸渍所需的粘度要求确定是否使用固体环氧树脂成分，而无论是否使用固体环氧树脂，其所对应的技术效果都是可以预期的。
针对区别特征（3），防结块剂是本领域常用的化学助剂，疏水性二氧化硅作为防结块剂是本领域的公知常识（参见公知3第21页），其可以提高组合物抗结块和分散性的效果也是公知的，因此当组合物需要提高粒子分散性以及抗结块性能时，本领域技术人员容易想到添加疏水性二氧化硅类防结块剂，其效果也是可以预期的。
可见，在对比文件1的基础上结合公知常识得到权利要求1的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的，因此权利要求1要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点和显著进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.2从属权利要求2-7分别对前述权利要求做了进一步限定。然而，根据上述对于权利要求1的评述可知，对比文件1已经公开了权利要求3-5的附加技术特征；经计算，对比文件1公开的固化剂及固化促进剂的总含量占树脂和固化剂体系的总重量为9.4%（（4.0 5.0）/(43.5 43.5 4.0 5.0)=9.4%），所述固化剂（即DYHARD 100SH）占组合物的约4.2重量%，促进剂（（UR500）占组合物的5.2重量%，可见对比文件1实质上亦公开了权利要求2和6的附加技术特征；权利要求7进一步限定了增韧剂或改性剂的含量，然而该含量是本领域技术人员可以根据目标产物的性能需要通过有限实验常规调节得到的。由此可知，在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求2-7也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.3权利要求8要求保护一种预浸料，包括纤维材料和权利要求1或2限定的组合物。根据权利要求1的评述可知，对比文件1公开了一种未固化纤维增强树脂组件，其结构为在附着有2-甲基咪唑的玻璃织物（相当于纤维材料）增强层表面粘附基质树脂层，因此权利要求8与对比文件1的区别在于：（1）基质树脂层中组分具有区别；（2）权利要求8将纤维材料和基质树脂的组合物制备为预浸料。因此权利要求8实际解决的技术问题为：提供一种具有较高剥离强度、拉伸机械性能以及粒子分散性的预浸料。
针对区别特征（1），参见权利要求1或2的评述。
针对区别特征（2），首先，根据对比文件1固化后的结构为纤维增强树脂组件，以及实施例（参见对比文件1第[0042]，[0048]段）中记载了对比文件1中未固化组件储存期限为14天或更长，而采用相同组分制备的传统预浸料的储存期限将少于3天，但两者的机械性能，例如剥离性能，则基本相当，可知，对比文件1使用方式也为在固化前将纤维增强层浸渍于基质树脂；其次，由于对比文件1中纤维增强层含有咪唑类高反应固化剂，该咪唑类固化剂可降低环氧树脂固化温度，但对体系的储存期有一定影响，为了达到储存期间的稳定性，在储存时树脂基质层基本上不浸渍纤维增强材料，然而将纤维材料和基质树脂制成预浸料是本领域的常规使用方式，当本领域技术人员需要制备一种预浸料时，根据对固化温度或速度的实际需求容易想到选择省略咪唑类固化剂，从而可通过常规手段制备得到预浸料。可见，当所引用的权利要求1或2不具备创造性时，权利要求8相对于对比文件1也是显而易见的，不具备突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.4权利要求9要求保护连续制造预浸料的方法，根据对比文件1预浸料的制备方法（参见对比文件1说明书第[0032]-[0033]，[0043]-[0046]段，实施例2），权利要求9与对比文件1的区别特征在于：（1）基质树脂层中组分具有区别；（2）权利要求9限定将混合物加热至35-80℃并连续施用到移动的纤维网幅上，而对比文件1中将混合物制备为基质薄膜层，轻轻地粘附到2PZ浸渍织物的表面上，且基本上不浸渍纤维增强层，在使用时可通过压制固化方法进行固化反应。合议组认为，权利要求9中采用将混合物加热至35-80℃并连续施用到移动的纤维网幅上的步骤实现了预浸料的连续制造，因此权利要求9实际解决的技术问题为：提供一种具有较高剥离强度、拉伸机械性能以及粒子分散性的连续制造预浸料的方法。
针对区别特征（1），参见权利要求1的评述；
针对区别特征（2），首先，根据对比文件1固化后的结构为纤维增强树脂组件可知，对比文件1使用方式也为在固化前将纤维增强层浸渍于基质树脂；其次，由于对比文件1中纤维增强层含有咪唑类高反应固化剂，该咪唑类固化剂可降低环氧树脂固化温度，但对体系的储存期有一定影响，为了达到储存期间的稳定性，在储存时树脂基质层基本上不浸渍纤维增强材料，然而将纤维材料和基质树脂制成预浸料是本领域的常规使用方式，当本领域技术人员需要制备一种预浸料时，根据对固化温度或速度的实际需求容易想到选择省略咪唑类固化剂，从而可通过常规手段制备得到预浸料。而具体将基质树脂与移动的连续纤维层浸渍制备预浸料则是本领域的常规技术（参见公知2，第19-20页）。具体浸渍时的加热温度，是本领域技术人员根据树脂的粘度通过有限实验可得到的。
因此，在对比文件1的基础上结合公知常识得到权利要求9的技术方案对本领域技术人员来说也是显而易见的，权利要求9要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点和显著进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
从属权利要求10-19进一步限定了混合、冷却的温度或时间，以及增韧剂或改性剂的含量。然而，对比文件1已经公开了混合温度为80℃，冷却温度为-15℃。因此权利要求10，12，14-19的附加技术特征已被对比文件1公开；权利要求11限定的混合时间与权利要求13限定的增韧剂或改性剂的含量均为本领域技术人员可以根据混合速率以及目标产物的性能需要通过有限实验常规调节得到的。由此可知，在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求10-19也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3、关于复审请求人的意见陈述
针对复审请求人的意见陈述（具体参见案由部分），合议组认为：首先，根据权利要求1的评述可知，对比文件1公开的技术方案也可满足适于连续施用到移动的纤维网幅上、快速固化、在环境温度摸起来不粘、易于运输的技术效果。权利要求1与对比文件1最主要的区别在于权利要求1中不含有固体环氧树脂。根据对比文件1的内容，本领域技术人员可以了解其加入固体环氧树脂的目的在于增加树脂基质的粘度，从而避免在运输过程中含有高反应活性固化剂的增强纤维浸入树脂层。而本申请的目的仅为本领域常规的预浸料的混合，技术方案中省略了高反应活性固化剂的使用，因此增强纤维可以浸入树脂层，基质树脂仅需适度高的粘度，在此基础上，本领域技术人员根据粘度的需求容易想到减少或省略固体环氧树脂成分，并能够预期所产生的技术效果。其次，权利要求1与对比文件1的其他区别特征或在对比文件1中给出启示，或属于本领域的常规手段，且未取得预料不到的技术效果。综上所述，复审请求人的意见陈述不具有说服力，合议组不予支持。
基于上述事实和理由，合议组作出如下决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年05月18日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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