金属前躯体和烯属稀释剂的组合物和催化剂系统-复审决定


发明创造名称:金属前躯体和烯属稀释剂的组合物和催化剂系统
外观设计名称:
决定号:181806
决定日:2019-06-21
委内编号:1F248133
优先权日:2008-10-31
申请(专利)号:201510629879.0
申请日:2009-10-30
复审请求人:切弗朗菲利浦化学公司
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:杨水晶
合议组组长:张娴
参审员:李旭
国际分类号:B01J31/02,31/04,31/12,31/14,C07C2/30,11/107
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款
决定要点
:如果一项权利要求请求保护的技术方案与对比文件的一个技术方案相比存在区别技术特征,如果该区别技术特征是本领域技术人员在说明书其他部分公开的内容的启示下通过合乎逻辑的分析、推理或者有限的实验就能得到的,则该项权利要求请求保护的技术方案相对于现有技术不具有突出的实质性特点,不具备创造性。
全文:
本复审请求涉及申请号为201510629879.0,发明名称为“金属前躯体和烯属稀释剂的组合物和催化剂系统”的发明专利申请(下称本申请)。本申请为母案申请号为200980142301.5的分案申请,本申请的申请人为切弗朗菲利浦化学公司。申请日为2009年10月30日,优先权日为2008年10月31日,公开日为2015年12月30日。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门于2018年1月9日发出驳回决定,驳回了本申请,其理由是:权利要求1-12项不具备创造性,不符合专利法第22条第3款的规定。驳回决定所依据的文本为2017年10月26日提交的权利要求第1-12项、分案申请提交日2015年9月29日提交的说明书第1-157段、说明书附图图1-7、说明书摘要和摘要附图。驳回决定所针对的权利要求书如下:
“1. 一种方法,其包括:
使下述化合物1)、2)、3)、和4)接触以形成低聚催化剂系统,
1)铬催化剂前驱体组合物,其包括:
i)铬(II)或者铬(III)有机金属化合物,和
ii)包括C10至C14正α烯烃的烯属稀释剂,其中稀释剂与所述前躯体中的铬原子的重量比的范围为13:1至44:1,并且其中所述铬催化剂前驱体溶液不包括烷基金属化合物;
2)C4至C20吡咯化合物;
3)烷基金属化合物,其选自三烷基铝化合物、二烷基铝卤化物化合物、烷基铝二卤化物化合物、二烷基铝氢化物化合物、烷基铝二氢化物化合物、二烷基铝烃氧化物(hydrocarbyloxide)化合物、烷基铝二烃氧化物化合物、烷基铝倍半卤化物化合物、烷基铝倍半烃氧化物化合物、或者其任何结合;和
4)C6至C10芳香族化合物。
2. 根据权利要求1所述的方法,其中有机稀释剂与所述铬原子的重量比的范围为16:1至28:1。
3. 根据权利要求1或2所述的方法,其中所述铬(II)或者铬(III)有机金属化合物是丙酮酸铬(II)或者丙酮酸铬(III)、或者羧酸铬(II)或者羧酸铬(III)。
4. 根据权利要求3所述的方法,其中铬(II)或者铬(III)有机金属化合物是羧酸铬(II)或者羧酸铬(III),其中每个羧酸盐是C4至C19羧酸盐。
5. 根据权利要求1或2所述的方法,其中铬(II)或者铬(III)有机金属化合物是2-乙基己酸铬(III)。
6. 根据权利要求1至5中任一项所述的方法,其中所述烯属稀释剂选自1-癸烯、1-十二碳烯、1-十四碳烯、及其混合物。
7. 根据权利要求1至6中任一项所述的方法,其中所述烯属稀释剂是1-癸烯或者1-十二碳烯。
8. 根据权利要求1所述的方法,其中所述铬催化剂前躯体是羧酸铬(III),其中每个羧酸盐是C4至C19羧酸盐,所述烯属稀释剂基本上由C10至C14正α烯烃组成,并且所述烯属稀释剂与所述铬原子的重量比的范围为16:1至28:1。
9. 根据权利要求1至8中任一项所述的方法,其中所述吡咯化合物是2,5-二甲基吡咯。
10. 根据权利要求1至9中任一项所述的方法,其中所述烷基金属化合物是三烷基铝化合物和烷基铝卤化物的混合物。
11. 根据权利要求1至10中任一项所述的方法,其中所述芳香族化合物是甲苯、苯、乙基苯、二甲苯、1,3,5-三甲基苯、六甲基苯、及其混合物。
12. 根据权利要求1至11中任一项所述的方法,进一步包括使所述低聚催化剂系统与乙烯接触以形成低聚物。”
驳回决定认为:独立权利要求1与对比文件1(US6133495A,公开日为2000年10月17日)相比的区别技术特征,或根据对比文件1说明书公开的其它内容通过常规实验筛选得到,或是本领域的常规技术手段,因此权利要求1不具备创造性;从属权利要求2-12的附加技术特征或是已被对比文件1公开,或是本领域技术人员通过有限试验就可以确定的,或是本领域的常规技术手段,因此也不具备创造性。
申请人(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2018年4月3日向国家知识产权局提出了复审请求,未修改申请文件。复审请求人认为:(1)本申请权利要求1阐述了两种分开的和不同的溶剂/稀释剂,其与对比文件1中教导的单一溶剂/稀释剂相反,对比文件1没有教导铬化合物组合物可以包含不同于用于使催化剂成分接触的溶剂/稀释剂的成分;(2)对比文件1没有教导使用C10-C14正α烯烃作为催化剂制备中的溶剂/稀释剂;(3)本申请催化剂用作乙烯三聚催化剂时具有提高的C6选择性或C6生产率。
经形式审查合格,国家知识产权局于2018年4月16日依法受理了该复审请求,并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后,国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年1月7日向复审请求人发出复审通知书,指出权利要求1-12相对于对比文件1不具备专利法第22条第3款规定的创造性,并针对复审请求人的意见进行了回复。
针对上述复审通知书,复审请求人于2019年3月12日提交了意见陈述书,未修改申请文件。复审请求人认为:根据本申请表1可知,本申请使用C10至C14正α烯烃作为铬催化剂前驱体组合物的稀释剂时,与使用环己烷相比,低聚C6平均生产率显著增加,产生了预料不到的技术效果。
在上述程序的基础上,合议组认为本案事实已经清楚,可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、关于审查文本
在复审程序中,复审请求人未修改申请文件,因此,本复审请求审查决定针对的文本为驳回决定所针对的文本。
2、关于法律适用
根据《施行修改后的专利法的过渡办法》,本案的审查适用2001年7月1日起施行的《中华人民共和国专利法》(简称专利法)。
3、关于创造性
专利法第22条第3款规定,创造性,是指同申请日以前已有的技术相比,该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果一项权利要求请求保护的技术方案与对比文件的一个技术方案相比存在区别技术特征,若该区别技术特征是本领域技术人员在说明书其他部分公开的内容的启示下,通过合乎逻辑的分析、推理或者有限的实验就能得到的,则该项权利要求请求保护的技术方案相对于现有技术不具备创造性。
(1)关于权利要求1
权利要求1请求保护一种方法,对比文件1公开了(参见说明书第2栏第62行至第3栏第27行,第4栏第25-27行)一种α烯烃低聚反应催化剂组合物的制备方法:使铬化合物(a)、含吡咯环化合物(b)、烷基铝化合物(c)和卤化物(d)在烃和/或卤化烃溶剂中互相接触。铬化合物(a)的通式为CrXn,其中X为有机或无机基团,可选自乙酸铬(II),乙酸铬(III),2-乙基己酸铬(III)(即权利要求1铬(II)或者铬(III)有机金属化合物);并具体公开了(参见说明书第17栏催化剂制备实施例4)在室温、氮气气氛下将2,5-二甲基吡咯(“C4-C20吡咯化合物”的下位概念)和四氯化锡加入含有2-乙基己酸铬(III)(相当于“铬催化剂前驱体组合物”)的甲苯溶液(起到了稀释剂的作用)中反应1小时。将含有三乙基铝(“三烷基铝化合物”的下位概念)的甲苯(“C6至C10芳香族化合物”的下位概念)溶液逐渐滴加到所获得的绿色悬浮液中,并彼此反应15分钟;然后,在室温和减压下通过蒸馏从反应溶液中除去甲苯;所得深棕色油状物用环己烷稀释,得到催化剂悬浮液。
权利要求1与对比文件1相比,区别技术特征是:用于稀释铬有机金属化合物的稀释剂种类以及该稀释剂与前驱体中的铬原子的重量比。基于上述区别技术特征,权利要求1实际解决的技术问题是如何通过调整稀释剂种类以及其与铬前驱体的比例以提高催化活性。
对比文件1还公开了溶剂可选自小于30个碳的烃,比如不饱和的烃如2-己烯,也可以选择诸如1-己烯的α烯烃(参见说明书第6栏第35-51行)。由此可见,对比文件1给出了“稀释剂可选自1-己烯等小于30个碳的烃”的技术启示,在对比文件1公开内容的基础上,本领域技术人员基于对分散效果的考量,可以尝试使用包括C10至C14正α烯烃在内的各种30个碳以下的烯属稀释剂,并通过试验确定适宜的稀释剂与铬的重量比。并且本申请并未记载用包括C10至C14正α烯烃的烯属稀释剂作为铬有机金属化合物的稀释剂与对比文件1中以甲苯作为铬化合物的稀释剂在技术效果上存在不同。
另外,针对权利要求1中的“C4-C20吡咯化合物”选择除对比文件1中公开的2,5-二甲基吡咯等多种吡咯化合物(参见说明书第4栏第46-51行)以外的物质,“烷基金属化合物”选择对比文件1中公开的多种烷基铝、卤化烷基铝(参见说明书第5栏第4-61行)以外的烷基金属化合物,C6至C10芳香族化合物选择除对比文件1公开的甲苯、苯、二甲苯等(参见说明书第6栏第44-45行)以外的物质,本领域技术人员可以尝试选择与对比文件1公开的上述化学结构及性能相近的物质,并可根据催化剂活性的需要结合有限试验对铬化合物、稀释剂、烷基铝化合物及溶剂种类进行选择和组合。
综上可知,权利要求1相对于对比文件1是显而易见的,因而不具有突出的实质性特点和显著的进步,不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定。
(2)关于权利要求2-12
权利要求2-12对前述方法中的具体操作参数做了进一步限定。
从属权利要求2、6-8对稀释剂与铬的重量比、稀释剂和铬催化剂前驱体的种类做了进一步的限定。然而从属权利要求6-7所限定的稀释剂是本领域内常用的烯属稀释剂;从属权利要求8所限定的铬催化剂前驱体已经被对比文件1公开(出处同上);此外本领域技术人员可以根据催化剂活性的需要并结合有限试验得到适宜的稀释剂与铬的重量比,并且申请文件中也没有记载所述选择可以带来预料不到的技术效果。
从属权利要求3-5的附加技术特征已被对比文件1公开,具体可参见对权利要求1的评述。另外,丙烯酸铬(II),丙酮酸铬(III)也是本领域内常用的铬催化剂前驱体。
从属权利要求9-11的附加技术特征已被对比文件1公开,具体可参见权利要求1中引用的对比文件1公开的技术方案。另外,乙基苯、1,3,5-三甲基苯、六甲基苯及其混合物均是本领域常用的芳香族溶剂。
从属权利要求12的附加技术特征是所述低聚催化剂系统与乙烯接触以形成低聚物。对比文件1公开了作为α-烯烃的原料,可以使用具有2至30个碳原子的直链或支链α烯烃;α-烯烃选自乙烯,丙烯,1-丁烯,1-己烯,1-辛烯,3-甲基-1-丁烯,4-甲基-1-戊烯等;其中,优选乙烯;当使用乙烯作为α-烯烃时,可以以高产率和高选择性制备乙烯的三聚体1-己烯(参见说明书第13栏第11至20行)。其中,三聚体为低聚物的下位概念;催化剂催化原料进行反应需要使催化剂系统与原料进行接触,可见对比文件1公开了使低聚催化剂系统与乙烯接触形成低聚物。
因此,在其引用的权利要求不具备创造性的情况下,权利要求2-12也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
4、关于复审请求人的意见
合议组经审查后认为:对催化剂性质的评价不应当只关注单一指标,例如,尽管本申请在以1-癸烯和1-十二碳烯作为铬催化剂前驱体组合物的稀释剂时,比用环己烷作稀释剂具有更高的低聚C6生产率,但其C6选择性和C6纯度却不如用环己烷作稀释剂所得到的结果(参见本申请说明书第0135-0136段表1)。因此,在单一指标上的优势不能证明以1-癸烯和1-十二碳烯作为铬催化剂前驱体组合物的稀释剂优于以环己烷作稀释剂的情形。即便仅考虑低聚C6生产率这一个指标,复审请求人所给出的证据也只能说明以C10至C14正α烯烃作为稀释剂相对于以环己烷作为稀释剂可能更具优势,但对比文件1公开的稀释剂选择范围包括“小于30个碳的烃,比如不饱和烃如2-己烯,也可以选择诸如1-己烯的α烯烃”(参见对比文件1说明书第6栏第35-51行),上述证据并不能证明以C10至C14正α烯烃作为稀释剂相对于对比文件1可用的所有稀释剂、尤其是C30以下的正α烯烃均具有明显优势。
故对于复审请求人的上述主张,合议组不予支持。
根据上述事实和理由,合议组作出如下复审请求审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年1月9日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。


郑重声明:本文版权归原作者所有,转载文章仅为传播更多信息之目的,如作者信息标记有误,请第一时间联系我们修改或删除,多谢。

留言与评论(共有 0 条评论)
   
验证码: