发明创造名称：用于有机电致发光器件的材料
外观设计名称：
决定号：182890
决定日：2019-06-21
委内编号：1F260364
优先权日：2009-05-29
申请（专利）号：201510574449.3
申请日：2010-05-03
复审请求人：默克专利有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：刘芳
合议组组长：王俊
参审员：吴红权
国际分类号：C07D403/04，C07D403/10,C07D403/14,C07D401/04,C07D471/04,C07D413/04,C07F9/6584,C07F9/6568,C07D498/04,C07D487/04,C07D209/94,C07D413/10,C07D417/10,C07D409/14,C07D405/04,C07D405/14,C07D333/78,C07D307/77,C07D495/04,C07D491/048,C07D495/14,C09K11/06,H01L51/54
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：判断创造性时，首先要将权利要求要求保护的技术方案和最接近的现有技术进行对比，找出二者的区别特征，根据区别特征所取得的技术效果确定所述技术方案实际解决的技术问题，进而考察现有技术中是否存在将该区别特征引入到所述最接近的现有技术中以解决上述技术问题的启示，如果现有技术中存在这样的启示，则该权利要求不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201510574449.3，名称为“用于有机电致发光器件的材料”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为默克专利有限公司。本申请的母案申请日为2010年05月03日，优先权日为2009年05月29日，分案申请递交日为2015年09月10日，公开日为2016年01月06日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年05月31日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-17不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。驳回决定所依据的文本为2018年04月18日提交的权利要求第1-17项，分案申请递交日2015年09月10日提交的说明书第1-157页和说明书摘要。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 通式(1)或通式(1')的化合物：
其中以下适用于所使用的符号和标记：
如果基团X2键合至基团Y，则Y为C，或如果没有基团X2键合至基团Y，则Y在每次出现时相同或者不同地是CR或N；
E在每次出现时相同或者不同地是共价单键或选自N(R1)、B(R1)、C(R1)2、O、Si(R1)2、C＝NR1、C＝C(R1)2、S、S＝O、SO2、P(R1)和P(＝O)R1的二价桥连基；
X1是N(R1)；
X2是C(R1)2；
X3在每次出现时相同或者不同地是选自N、B、C(R1)、Si(R1)、P和P(＝O)的二价桥连基；
L是具有5至40个芳族环原子的二价芳族或杂芳族环系，其可被一个或多个基团R1取代；
Ar在每次出现时相同或者不同地是具有5至40个环原子的芳基或杂芳基，其可被一个或多个基团R1取代；
n、m在每次出现时相同或不同地是0或1，条件是n m＝1或2；
q是1、2、3、4、5或6；
R在每次出现时相同或者不同地是H，D，F，Cl，Br，I，N(Ar)2， C(＝O)Ar，P(＝O)Ar2，S(＝O)Ar，S(＝O)2Ar，CR2＝CR2Ar，CN，NO2，Si(R2)3，B(OR2)2，OSO2R2，具有1至40个C原子的直链烷基、烷氧基或硫代烷氧基，或者具有3至40个C原子的支化的或者环状的烷基、烷氧基或硫代烷氧基，它们每个可被一个或多个基团R2取代，其中一个或多个非相邻的CH2基团可被R2C＝CR2、C≡C、Si(R2)2、Ge(R2)2、Sn(R2)2、C＝O、C＝S、C＝Se、C＝NR2、P(＝O)(R2)、SO、SO2、NR2、O、S或CONR2代替和其中一个或多个H原子可被D、F、Cl、Br、I、CN或NO2代替，或者具有5至60个芳族环原子的芳族或杂芳族环系，它们在每种情况下可以被一个或多个基团R2取代，或者具有5至40个芳族环原子的芳氧基或杂芳氧基，它们可被一个或多个基团R2取代，或者5至40个芳族环原子的芳烷基或杂芳烷基，它们可被一个或多个基团R2取代，或这些体系的组合；此处两个或多个取代基R也可以彼此与和它们键合的原子一起形成单或多环的脂族或芳族环系，或如果它们与Ar键合，则两个或多个取代基R也可以彼此与Ar一起形成单或多环的脂族或芳族环系；
R1在每次出现时相同或者不同地是H，D，F，Cl，Br，I，CN，NO2，CF3，B(OR2)2，Si(R2)3,具有1至40个C原子的直链烷基、烷氧基或者硫代烷氧基，或者具有3至40个C原子的支化的或者环状的烷基、烷氧基或者硫代烷氧基，或者具有2至40个C原子的烯基或炔基，它们每个可被一个或多个基团R2取代，其中一个或多个非相邻的CH2基团可被-R2C＝CR2-、-C≡C-、Si(R2)2、Ge(R2)2、Sn(R2)2、C＝O、C＝S、C＝Se、C＝NR2、-O-、-S-、-COO-或-CONR2-代替，和其中一个或多个H原子可被F、Cl、Br、I、CN或NO2代替，或者芳基胺，或者取代或未取代的咔唑，它们在每种情况下可被一个或多个基团R2取代，或者具有5至60个芳族环原子的芳族或杂芳族环系，它们可被一个或多个非芳族基团R2取代，或者具有5至40个芳族环原子的芳氧基或杂芳氧基，它们可被一个或多个基团R2取代，或者具有5至40个芳族环原子的芳烷基或杂芳烷基，它们可被一个或多个基团R2取代，或这些体系的组合；此处两个或多个取代基R1也可以彼此、与和它们键合的原子一起形成单或多环的脂族或芳族环系；
R2在每次出现时相同或者不同地是H，D或具有1至20个C原子的脂族烃基团，或者具有5至40个环原子的芳基或杂芳基，或这些基团的组合；
此外从本发明中排除如下的化合物：
2. 根据权利要求1所述的化合物，其特征在于X1代表N(R1)，其中R1选自具有5至60个环原子的芳族或杂芳族环系，它们在每种情况下可被一个或多个基团R2取代，和X2代表C(R1)2。
3. 根据权利要求1或2所述的化合物，其特征在于E在每次出现时彼此独立地选自共价单键或二价桥连基，所述二价桥连基选自N(R1)、C(R1)2和O。
4. 根据权利要求1或2所述的化合物，其特征在于Ar表示取代或未取代的苯基、萘基、三嗪基、吡啶基、嘧啶基或咔唑。
5. 根据权利要求1或2所述的通式(2)或通式(2')的化合物：
其中符号和标记具有在权利要求1中指出的含义。
6. 根据权利要求1或2所述的化合物，其选自通式(3)、(4)、(3')和(4')的化合物：
其中使用的符号和标记具有在权利要求1中指出的含义。
7. 根据权利要求1或2所述的化合物，其选自通式(3e)和(4e)的结构：
其中符号和标记具有在权利要求1中指出的含义。
8. 根据权利要求1或2所述的化合物，其选自通式(5)、(5')、(6)和(6')的结构：
其中至少一个基团Y代表N，其余基团Y代表CR，且其他符号具有在权利要求1中指出的含义。
9. 根据权利要求1或2所述的化合物，其选自通式(3g)至(3n)的结构：
其中使用的符号和标记具有在权利要求1中指出的含义。
10. 根据权利要求1或2所述的通式(7)或(8)的化合物：
其中符号和标记具有在权利要求1中指出的含义，o和p各自彼此独立地是0或1，且o p＝1或2。
11. 制备根据权利要求1至10中的任一项所述的通式(1)化合物的方法，
其中使用的符号和标记具有以上指出的含义，其特征在于如下的步骤：
a)使通式(I)的化合物与通式(II)的化合物反应以形成通式(III)的化合物，
其中R3是反应性离去基团，其选自溴、碘、氯、硼酸、硼酸酯、甲苯磺酸酯或三氟甲磺酸酯，
其中R4是反应性离去基团，其选自溴、碘、氯、硼酸、硼酸酯、甲苯磺酸酯或三氟甲磺酸酯，或官能性反应基团，R5和R6各自彼此独立地适合于形成桥连基X2，n和m各自彼此独立地是0或1，其中n m大于或等于1，
b)通过在Ya和/或Yb以及R5和/或R6之间适合的闭环反应形成桥连基X2，并任选然后在X1和/或X2上取代，形成通式(1)的化合物。
12. 根据权利要求1至10中的任一项所述的化合物在有机电致发光器件中的用途。
13. 有机电致发光器件，其包括至少一种根据权利要求1至10中的任一项所述的化合物。
14. 根据权利要求13所述的有机电致发光器件，其特征在于根据权利要求1至10中的任一项所述的化合物用于发光层中，作为基质材料和/或作为电子传输材料和/或作为空穴传输材料和/或作为空穴注入材料和/或作为空穴阻挡材料。
15. 根据权利要求14所述的有机电致发光器件，其特征在于根据权利要求1至10中的任一项所述的化合物用于发光层中作为为磷光发光体的基质材料。
16. 一种混合物，其包括至少一种根据权利要求1至10中的任一项所述的化合物和至少一种磷光发光体。
17. 一种制剂，其包括至少一种根据权利要求1至10中的任一项所述的化合物或根据权利要求16所述的混合物和至少一种溶剂。”
驳回决定认为，1）对比文件3（EP0908787A2，公开日为1999年04月14日）公开的化合物 （即化合物25）和 （即化合物1）（参见对比文件3说明书第36段）。权利要求1式1化合物中E为单键并且n＝1、m＝0的化合物与对比文件3公开的化合物25相比，权利要求1式1化合物中E为单键并且n＝0、m＝1的化合物与对比文件3公开的化合物1相比，区别特征是：权利要求1中X2为C(R1)2，而对比文件3中相应的基团为N-（3，4-二甲基苯基）或N-(3-甲基苯基)。权利要求1实际解决的技术问题是提供一种更多的可作为有机电致发光材料的化合物。针对上述区别特征，对比文件4（CN101228250A，公开日为2008年07月23日）也公开了一系列具备电致发光属性的式（1）化合物 （参见对比文件4权利要求1、15-22），可用作发光体、空穴传输材料、空穴阻挡材料和/或发光层中的三重态基质材料，对比文件4给出了母核部分 的Ar基团之间的连接桥X1、X2、X3、X4 可以是B(R1)、N(R1)、C(R1)2、Si(R1)2、C=O、C=N(R1)、C=C(R1)2、S、S=O、SO2、C＝C(R1)2、P(R1)、P(=O)R1的技术启示（参见对比文件4说明书第10-19页化合物1-22、55-58、62-63）。在面对所述技术问题时，本领域技术人员有动机将对比文件3化合物中的N-（3，4-二甲基苯基）或N- (3-甲基苯基)替换为C(R1)2，从而得到本申请权利要求1的式（1）化合物。对于其他式（1）化合物，一方面对比文件3、对比文件4的权利要求1也给出了其化合物相应位置的取代基可以为更为广泛的定义的技术启示，另一方面在对比文件3、对比文件4公开的信息基础之上，本领域的技术人员为获得更多与对比文件3结构相似的具备相似性能的化合物，用本领域常用的取代基团对其母核结构上的取代基进行替换，也是本领域技术人员的常规技术手段；并且权利要求1的上述技术方案也没有取得预料不到的技术效果。因此，权利要求1请求保护的通式1化合物对本领域技术人员而言是显而易见的。对于权利要求1中的式1’化合物，其与对比文件3公开的化合物25或化合物1相比，其进一步的区别技术特征是：权利要求1中的式1’化合物是通过L将两个具备电致发光属性的化合物连接起来。但是，用具备可被激发的π电子的任选被R1取代的具有5至40个芳族环原子的二价芳族或杂芳族环系，将两个具备电致发光属性的化合物连接起来得到的化合物会具备相同或相似的属性是本领域的技术人员可以预期的。因此，得到权利要求1请求保护的式1’化合物对本领域技术人员而言是显而易见的。综上，权利要求1请求保护的式1化合物或式1’化合物不具备创造性。在此基础上，从属权利要求2-10也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。2）权利要求11请求保护权利要求1-10中化合物的制备方法。对比文件3未公开了化合物25或化合物1的制备方法。对比文件4的说明书第21页公开了与之结构类似的化合物的制备方法（参见合成方案1）。因此，在权利要求1-10的化合物不具备创造性的基础上，权利要求11也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。3）权利要求12请求保护权利要求1-10中化合物在有机电致发光器件中的应用，权利要求13-15请求保护电子器件。对比文件4的权利要求14公开了结构类似的化合物在有机电子器件中的用途，权利要求15-22公开了有机电子器件。因此，在权利要求1-10的化合物不具备创造性的前提下，权利要求12-15也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。4）权利要求16请求保护一种混合物，权利要求17请求保护一种制剂。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求16-17也不具备创造性。
申请人默克专利有限公司（下称复审请求人）对上述驳回决定不服,于2018年09月10日向国家知识产权局提出了复审请求，没有修改申请文件，同时提交了附件2（附加试验数据，英文和中文译文共9页）。
复审请求人认为：（1）复审请求人答复第二次审查意见通知书提交了附件1（附加试验以及对比试验，英文及中文译文，共6页），其中的补充试验结果表明，以本申请化合物H4与相似结构的吲哚并咔唑衍生物用作磷光发光体的基质材料时，与使用吲哚并咔唑衍生物相比，本申请化合物H4的电流效率、功率效率、外量子效率更好，本领域技术人员无法预期这样的替换会导致器件效率的显著提高。
OLED中使用的化合物结构如下：
（2）复审请求人在提出复审请求时提交了附件2（附加试验以及对比试验，英文及中文译文，共6页）。复审请求人合成了对应于对比文件3通式（IIa）的化合物，其与本申请实施例22化合物区别仅在于桥连基团X2不同。对比试验结果如下：
通过附加试验可知，将X2由氮原子替换为碳原子后，与对比文件3的化合物相比，本申请化合物在OLED的效率（即发光密度）以及寿命方面有显著改进，取得了预料不到的技术效果。
（3）对比文件3仅教导了吲哚并咔唑衍生物，本领域技术人员没有动机改变两个氮原子作为桥连原子的特征，对比文件4具有与本申请化合物完全不同的骨架连接，其非常概括地公开了大量桥连基X1至X4，没有具体公开如本申请限定的氮桥连基和碳桥连基的组合。本领域技术人员无法预期这样的替换会导致器件在发光密度和寿命方面的显著改进。因此本申请具备创造性。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年09月18日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019 年02月12日向复审请求人发出复审通知书，指出：1）权利要求1式1化合物中E为单键并且n＝1、m＝0的化合物与对比文件3公开的化合物25相比，权利要求1式1化合物中E为单键并且n＝0、m＝1的化合物与对比文件3公开的化合物1相比，区别特征是：权利要求1中X2为C(R1)2，而对比文件3中相应的基团为N-（3，4-二甲基苯基）或N-(3-甲基苯基)。根据本申请说明书记载的技术内容，本领域技术人员可以确认，使用本申请的化合物能够作为电子传输材料、空穴传输材料或电子阻挡材料、磷光OLED中作为基质材料，但鉴于权利要求1的保护主题是化合物，本领域技术人员尚不能得出表3中的效果数据仅归因于这些化合物。基于以上区别特征及其达到的技术效果，权利要求1实际解决的技术问题是如何获得更多的可作为有机电致发光材料的化合物。针对上述区别特征，对比文件4给出了母核部分 的Ar基团之间的连接桥X1、X2、X3、X4 可以是B(R1)、N(R1)、C(R1)2、Si(R1)2、C=O、C=N(R1)、C=C(R1)2、S、S=O、SO2、C＝C(R1)2、P(R1)、P(=O)R1的技术启示（参见对比文件4权利要求1、15-22，第10-19页化合物1-22、55-58、62-63）。在面对所述技术问题时，本领域技术人员有动机将对比文件3化合物中的N-（3，4-二甲基苯基）或N- (3-甲基苯基)替换为C(R1)2，从而得到本申请权利要求1的式（1）化合物。对于其他式（1）化合物，一方面对比文件3、对比文件4的权利要求1也给出了其化合物相应位置的取代基可以为更为广泛的定义的技术启示，另一方面在对比文件3、对比文件4公开的信息基础之上，本领域的技术人员为获得更多与对比文件3结构相似的具备相似性能的化合物，用本领域常用的取代基团对其母核结构上的取代基进行替换，也是本领域技术人员的惯用技术手段；并且权利要求1的上述技术方案也没有取得预料不到的技术效果。因此，权利要求1请求保护的通式1化合物对本领域技术人员而言是显而易见的。对于权利要求1中的式1’化合物，其与对比文件3公开的化合物25或化合物1相比，其进一步的区别技术特征是：权利要求1中的式1’化合物是通过L将两个具备电致发光属性的化合物连接起来。但是，用具备可被激发的π电子的任选被R1取代的具有5至40个芳族环原子的二价芳族或杂芳族环系，将两个具备电致发光属性的化合物连接起来得到的化合物会具备相同或相似的属性是本领域的技术人员可以预期的。因此，得到权利要求1请求保护的式1’化合物对本领域技术人员而言是显而易见的。综上，权利要求1请求保护的式1化合物或式1’化合物不具备创造性。在此基础上，从属权利要求2-10也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。2）权利要求11请求保护权利要求1-10中化合物的制备方法。对比文件4的说明书第21页公开了与之结构类似的化合物的制备方法（参见合成方案1）。因此，在权利要求1-10的化合物不具备创造性的基础上，权利要求11也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。3）权利要求12请求保护权利要求1-10中化合物在有机电致发光器件中的应用，权利要求13-15请求保护电子器件。对比文件4的权利要求14公开了结构类似的化合物在有机电子器件中的用途，权利要求15-22公开了有机电子器件。在权利要求1-10的化合物不具备创造性的前提下，权利要求12-15也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。4）权利要求16请求保护一种混合物，权利要求17请求保护一种制剂。因此在其引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求16-17也不具备创造性。
对于复审请求人的意见，合议组认为：（1）首先，虽然本申请实施例E11-E20的OLED中包含附件1中的化合物H4，但是本申请说明书中实施例E11-E20（EML层均含有实施例9化合物H4）的OLED器件在HTM、EBL、EML、HBL、ETL各层中所用材料或者厚度与附件1不同，记载的测试数据也与附件1记载的不同。通过对比发现，附件1中的器件EBL为EBM1，而E11的为HTM4。因此，本申请原始说明书中并未制备如附件1附加试验所示的OLED器件，更未记载其相应的技术效果。
其次，由表3可知，EML层的组分对发光效率等均有影响。例如，本申请E7和E13的结构和测试结果如下：
E7和E13的区别仅在于EBL的组分不同，E7为HTM3，E13为HTM4，但是它们的效率相差1.3 lm/W，EQE 相差0.7%，LD50相差500h。由此可知EML层的组分对发光效率有影响。因此，本领域技术人员不能得出本申请记载的含有H4的实施例E11-E20具有与附件1中器件1相似的技术效果的结论，也不能根据本申请记载的内容得到附件2中附加试验所要证明的技术效果。因此，附件1记载的信息与原始申请文件记载的信息不一致，不能证明本申请要求保护的化合物取得了预料不到的技术效果。
（2）虽然本申请实施例E60-E61、E64-E65、E67、E69的OLED中包含附件2中的化合物CoH1（即实施例22公开的化合物H28），但是本申请说明书中实施例E60-E61、E64-E65、E67、E69（EML层均含有实施例22化合物H28）的OLED器件在HTM、EBL、EML、HBL、ETL各层中所用材料或者厚度与附件2不同，记载的测试数据也与附件2记载的不同。例如E60的各层结构和结果分别为：
因此，本申请说明书中并未制备如附件2附加试验所示的OLED器件，更未记载其效果。如前所述，OLED各层的组分和厚度对发光效率都有影响。该OLED器件与本申请说明书中实施例E60-E61、E64-E65、E67、E69（EML层均含有实施例22化合物）的OLED器件在HTM、EBL、EML、HBL、ETL各层中所用材料均不相同，因此，不能得出本申请记载的含有H28的实施例E60-E61、E64-E65、E67、E69具有与附件2中器件1相似的技术效果的结论，也不能根据本申请记载的内容得到附件2中附加试验所要证明的技术效果。因此，附件2记载的信息与原始申请文件记载的信息不一致，不能证明本申请要求保护的化合物取得了预料不到的技术效果。
（3） 如前所述，本申请与对比文件3的区别在于X2不同，X2对应于对比文件4的X1、X2、X3或X4，X1、X4是与Ar1和Ar2形成环状体系的桥连基，X2、X3是与Ar2和Ar3形成环状体系的桥连基，对比文件4与本申请属于相同的技术领域，并且对比文件4公开的化合物也是利用不同的连接桥将富有可被激发的π电子的Ar连接起来作为具备电致发光属性的化合物的母核结构，其权利要求1定义的化合物与本申请权利要求1式（1）化合物在范围上存在交叉。根据对比文件4给出的技术启示，在面对所述技术问题时，本领域技术人员有动机将对比文件3化合物中的N-（3，4-二甲基苯基）或N- (3-甲基苯基)替换为对比文件4公开的C(R1)2等桥连基团，从而得到本申请权利要求1的式（1）化合物。
复审请求人于2019年03月27日提交了意见陈述书，同时提交了修改的权利要求书全文替换页（共8页14项）。相对于复审通知书针对的文本，复审请求人将权利要求1中Y限定为C，E是共价单键，X1限定为N(R1a)，其中与R1a选自具有5至40个环原子的芳基或杂芳基，它们在每种情况下可被一个或多个基团R2取代，或者具有5至60个环原子的芳族或杂芳族环系，它们在每种情况下可被一个或多个基团R2取代，X3为N，Ar为取代或未取代的苯基或萘基，并对R和R1做了进一步的限定删除了权利要求3、4和8，并对权利要求的编号和引用关系做了相应的调整。
复审请求人认为：1)在本申请说明书中，实施例E16和E17旨在分别与对比例C4和CS进行比较以证明本申请化合物H4比现有技术化合物STI的性能更好，并且实施例E13和E7旨在与对比例CZ进行比较以证明本申请化合物HTM3和HTMS比现有技术化合物NPB的性能更好（参见本申请说明书的表2和表3）。因此，复审通知书中通过对实施例E16和E17的结果进行比较以及对实施例E7和E13的结果进行比较以确定本申请实际要解决的技术问题的思路是不恰当的。应当选择复审请求人在答复第二次审查意见通知书时以及在提交复审请求书时分别提交的补充数据。正如这些附加数据所证实的，在器件构造相同的情况下，与使用化合物H4作为主体材料的情况相比，使用本申请化合物H4作为主体材料时在效率（cd/m2和lm／W）和EQE方面都实现了改进，并且与使用化合物CoH2作为主体材料的情况相比，使用本申请化合物CoH1主体材料时在效率和寿命方面都实现了改进。2）复审通知书中的如下观点是不恰当的：本申请说明书中记载的实施例与复审请求人提交的附加数据不同，因此附加数据不能与说明书中记载的实施例进行比较并且不能证明本申请的技术效果。本申请说明书中记载的实施例的器件结构与附加数据的器件结构不同，因此复审请求人并未对这二者进行比较。事实上，为了进行直接比较，复审请求人提交的附加数据中具有本申请实施例和对比例二者，其中所有器件具有相同的器件结构且使用相同的材料（区别仅在于分别使用了根据本申请的主体材料和根据现有技术的对比主体材料）， 同时在完全相同的条件下进行测试，从而具有更好的器件可比较性。由于在器件制造的设备方面、材料批次方面等存在的区别，仅对附加数据中使用对比材料的器件与本申请说明书中所记载实施例进行比较是不恰当的。相比之下，附加数据中记载的本申请实施例和对比例非常具有可比性，因为其中使用了来自相同合成批次的相同材料、在相同的设备中使用完全相同的条件来制造这些器件。3）在评价创造性时，当附加数据要证明的技术效果已经明确记载在申请文件中时，则用于证明该技术效果的附加数据应予以考虑。根据本申请，当本申请化合物用作基质材料时，实现了优于现有技术的明显改进，在某些情况下所有的参数都有改进，但在某些情况下仅观察到效率或电压或寿命的改进。然而，甚至所述的参数之一的改进就代表了明显的进步（参见本申请说明书第0019、0225-0030和0627段）。因此，正如本申请说明书中所记载的并且正如所提交附加数据所证实的，本申请权利要求1所限定技术方案实际要解决的实际问题是提供如下的化合物，该化合物可用作基质材料并且能够在电致发光器件的效率和寿命中的至少一个方面实现改进。4）对比文件3明确教导了吲哚并咔唑衍生物，并没有公开茚并咔唑衍生物。对比文件4关注的是作为发蓝光掺杂物的有机电致器件，本申请是用作基质材料的化合物。因此，本领域普通技术人员没有动机在对比文件4中寻找技术教导或启示。并且对比文件4公开的范围非常宽泛，要选择得到茚并咔唑结构，对本领域技术人员是非显而易见的。例如，复审委于2018年10月15日针对申请号为201480067177．1的专利申请发出的第162353号复审决定，其中第8页第1-3行明确地指出：尽管本领域普通技术人员在对比文件1所公开内容的基础上有可能将对比文件1中材料尝试与其它物质接触来看与其它物质接触时是否仍然具有降低的溶胀性，但在现有技术没有给出相关技术启示的情况下，本领域普通技术人员面对海量的化学品，仅靠这种随机选择并不能显而易见地得到本申请的技术方案。综上所述，本申请的技术方案是非显而易见的。
复审请求人于2019年03月27日提交的权利要求1如下：
“1、权利要求1请求保护通式（1）或通式（1’）的化合物
其中以下适用于所使用的符号和标记：
如果基团X2键合至基团Y，则Y为C，或如果没有基团X2键合至基团Y，则Y在每次出现时相同或者不同地是CR；
E是共价单键；
X1是N(R1a)，其中与R1a选自具有5至40个环原子的芳基或杂芳基，它们在每种情况下可被一个或多个基团R2取代，或者具有5至60个环原子的芳族或杂芳族环系，它们在每种情况下可被一个或多个基团R2取代；
X2是C(R1)2；
X3是N；
L是具有5至40个芳族环原子的二价芳族或杂芳族环系，其可被一个或多个基团R1取代；
Ar在每次出现时相同或者不同地表示取代或未取代的苯基或萘基；
n、m在每次出现时相同或不同地是0或1，条件是n m＝1或2；
q是1、2、3、4、5或6；
R在每次出现时相同或者不同地是H，D，F，N(Ar)2，CN，具 有1至40个C原子的直链烷基，或者具有3至40个C原子的支化的或者环状的烷基，它们每个可被一个或多个基团R2取代，其中一个或多个H原子可被D或F代替，或者具有5至60个芳族环原子的芳族或杂芳族环系，它们在每种情况下可以被一个或多个基团R2取代；此处两个或多个取代基R也可以彼此与和它们键合的原子一起形成单或多环的脂族或芳族环系，或如果它们与Ar键合，则两个或多个取代基R也可以彼此与Ar一起形成单或多环的脂族或芳族环系；
R1在每次出现时相同或者不同地是H，D，F，CN，具有1至40个C原子的直链烷基，或者具有3至40个C原子的支化的或者环状的烷基，它们每个可被一个或多个基团R2取代，其中一个或多个H原子可被F代替，或者具有5至60个芳族环原子的芳族或杂芳族环系，它们可被一个或多个非芳族基团R2取代；此处两个或多个取代基R1也可以彼此、与和它们键合的原子一起形成单或多环的脂族或芳族环系；
R2在每次出现时相同或者不同地是H，D或具有1至20个C原子的脂族烃基团，或者具有5至40个环原子的芳基或杂芳基，或这些基团的组合；
此外从本发明中排除如下的化合物：
”
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
复审请求人答复复审通知书时提交了修改的权利要求书全文替换页（共14项，8页），因此，本复审请求审查决定针对的文本为复审请求人于2019年03月27日提交的权利要求第1-14项，2015年09月10日进入中国国家阶段提交的原始申请文件中文译文的说明书第1-157页和说明书摘要。
专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定，创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
判断创造性时，首先要将权利要求要求保护的技术方案和最接近的现有技术进行对比，找出二者的区别特征，根据区别特征所取得的技术效果确定所述技术方案实际解决的技术问题，进而考察现有技术中是否存在将该区别特征引入到所述最接近的现有技术中以解决上述技术问题的启示，如果现有技术中存在这样的启示，则该权利要求不具备创造性。
1．权利要求1请求保护通式（1）或通式（1’）的化合物（具体参见案由部分）。
对比文件3公开了可作为空穴传输材料、适用于有机电致发光器件的化合物（参见对比文件3说明书第1页第5-9行），例如通式（IIa）、（Iva）的化合物 、 （参见对比文件3权利要求1），并具体公开了化合物 （即化合物25）和 （即化合物1）（参见对比文件3说明书第36段）。
1.1权利要求1式（1）化合物中E为单键并且n＝1、m＝0的化合物与对比文件3公开的化合物25相比，权利要求1式（1）化合物中E为单键并且n＝0、m＝1的化合物与对比文件3公开的化合物1相比，区别特征是：权利要求1中X2为C(R1)2，而对比文件3中相应的基团为N-（3，4-二甲基苯基）或N-(3-甲基苯基)。
合议组查明，根据本申请说明书的记载，包含本申请通式（1）的茚并咔唑衍生物的电致发光器件相对于现有技术具有明显的改进，特别是当所述化合物用作磷光掺杂剂的基质材料、电子传输化合物、空穴传输化合物（参见本申请说明书第0019段）；与现有技术的体系相比，本申请有机电致发光器件的功率效率、稳定性增加（从而具有更长的寿命）、具有更低的工作电压、高的效率（参见本申请说明书第0226-0230段）。实施例1-54制备了具体化合物，实施例55制备了真空蒸发的OLED。OLED的确切结构显示于说明书表2， OLED的性能数据总结于说明书表3，其中C1-C22是现有技术的对比例，E1-E106是使用本申请材料的OLED。
对此，合议组认为，由本申请化合物制备得到的特定OLED具有较好的效率和稳定性，尚不能证明其单是由于选择本申请的化合物带来的结果。例如，实施例E16和E17的OLED区别仅在于ETL层的组分不同，E16为H4和TER1，E17为H4和TER2，各层如下：
E16和E17的测试数据如下：
通过比较可以发现，虽然E16和E17都使用H4作为EML层，但是由于掺杂的化合物结构不同，导致效率、EQE和LD50存有差异，说明OLED的各层组分对效率、EQE和LD50等都有影响；
再例如，本申请E7和E13的结构和测试结果如下：
E7和E13的区别仅在于EBL的组分不同，E7为HTM3，E13为HTM4，但是它们的效率相差1.3 lm/W，EQE 相差0.7%，LD50相差500h。由此可知，EML层的组分对发光效率也有影响。此外，表2中比较例C1-22的结构和组成与本申请E1-105除了化合物不同外，还有其它的一些不同，本领域技术人员基于这些比较例和实施例尚不能得出是由于仅选择了化合物的不同，从而造成这些OLED的效果参数的差异。因此，表3中的数据仅能说明在表2这种特定结构和组成下的OLED的效率、EQE和LD50等。
根据本申请说明书记载的技术内容，本领域技术人员可以确认，使用本申请的化合物能够作为电子传输材料、空穴传输材料或电子阻挡材料、磷光OLED中作为基质材料，但鉴于权利要求1的保护主题是化合物，本领域技术人员尚不能得出表3中的效果数据仅归因于这些化合物。基于以上区别特征及其达到的技术效果，权利要求1实际解决的技术问题是如何获得更多的可作为有机电致发光材料的化合物。
针对上述区别特征和发明实际解决的技术问题，对比文件4公开了一系列具备电致发光属性的式（1）化合物 可用作发光体、空穴传输材料、空穴阻挡材料和/或发光层中的三重态基质材料；其中： X1、X4是与Ar1和Ar2形成环状体系的桥连基，选自C(R1)2、Si(R1)2、C＝O， C＝NR1、C＝C(R1)2、O、S、S＝O、SO2、N(R1)、P(R1)、P(＝O)R1、B(R1)；X2、X3是与Ar2和Ar3形成环状体系的桥连基，选自B(R1)、C(R1)2、Si(R1)2、C＝O、C＝NR1、C＝C(R1)2、O、S、S＝O、SO2、N(R1)、P(R1)、P(＝O)R1；n、o、p是0或1；t是0或1；q、r为0或1；R1为H、F、Cl、Br、I、CN、NO2、Si(R2)3、B(OR2)2、具有1-40个碳原子的直链烷基、烷氧基或硫代烷氧基，或者具有3-40 个碳原子的支链或者环烷基、烷氧基或硫代烷氧基，它们各自可被一个或多个基团R2取代，……，或具有5-40个芳香环原子的芳香或杂芳香环系，可被一个或多个非芳基R1取代，或具有5-40个芳香环原子的芳氧基或杂芳氧基，可被一个或多个非芳基R1取代，两个或多个取代基R1也可以彼此形成单环或者多环体系（参见对比文件2权利要求1、15-22）。此外，对比文件4还公开了母核为三个苯环通过碳连接桥形成的稠合五环的具体化合物（参见第10-19页化合物1-22、55-58、62-63）。显然，对比文件4给出了母核部分 的Ar基团之间的连接桥X1、X2、X3、X4 可以是N(R1)、C(R1)2的技术启示。对比文件4与本申请属于相同的技术领域，并且对比文件4公开的化合物也是利用不同的连接桥将富有可被激发的π电子的Ar连接起来作为具备电致发光属性的化合物的母核结构，其权利要求1定义的化合物与本申请权利要求1式（1）化合物在范围上存在交叉。根据对比文件4给出的技术启示，在面对所述实际解决的技术问题时，本领域技术人员有动机将对比文件3化合物中的N（3，4-二甲基苯基）或N(3-甲基苯基)替换为对比文件4公开的C(R1)2，从而得到本申请权利要求1的式（1）化合物。
对于其他式（1）化合物，对比文件3公开了R1和R2为烷基、芳基等，R3和R4为H、烷基、烷氧基、芳基和卤素，R和R’为氢、卤素、烷基、烷氧基、芳基，n 为0-4（参见对比文件3说明书第5页第1段）。对比文件4公开了式（1）化合物的X1、X4是与Ar1和Ar2形成环状体系的桥连基，选自C(R1)2、Si(R1)2、C＝O， C＝NR1、C＝C(R1)2、O、S、S＝O、SO2、N(R1)、P(R1)、 P(＝O)R1、B(R1)；X2、X3是与Ar2和Ar3形成环状体系的桥连基，选自B(R1)、C(R1)2、Si(R1)2、C＝O， C＝NR1、C＝C(R1)2、O、S、S＝O、SO2、N(R1)、P(R1)、P(＝O)R1；n、o、p是0或1；t是0或1；q、r为0或1；R1为H、F、Cl、Br、I、CN、NO2、Si(R2)3、B(OR2)2、具有1-40个碳原子的直链烷基、烷氧基或硫代烷氧基，或者具有3-40 个碳原子的支链或者环烷基、烷氧基或硫代烷氧基，它们各自可被一个或多个基团R2取代，……，或具有5-40个芳香环原子的芳香或杂芳香环系，可被一个或多个非芳基R1取代，或具有5-40个芳香环原子的芳氧基或杂芳氧基，可被一个或多个非芳基R1取代，两个或多个取代基R1也可以彼此形成单环或者多环体系（参见对比文件4说明书第2-4页）。对比文件4还公开了母核为三个苯环通过碳连接桥形成的稠合五环的具体化合物（参见对比文件4第10-19页化合物1-22、55-58、62-63）。显然，对比文件4给出了母核部分 的Ar基团之间的连接桥X1、X2、X3、X4 可以是B(R1)、N(R1)、C(R1)2、Si(R1)2、C=O、C=N(R1)、C=C(R1)2、S、S=O、SO2、C＝C(R1)2、P(R1)、P(=O)R1的技术启示。因此，在对比文件3和对比文件4的基础上，得到上述化合物是显而易见的。
因此，在对比文件3的基础上结合对比文件4以及本领域的惯用技术手段，得到权利要求1请求保护的通式1化合物对本领域技术人员而言是显而易见的。
1.2 对于权利要求1中的式（1’）化合物，其与对比文件3公开的化合物25或化合物1相比，其进一步的区别特征是：权利要求1中的式(1’)化合物是通过L将两个具备电致发光属性的化合物连接起来。但是，用具备可被激发的π电子的任选被R1取代的具有5至40个芳族环原子的二价芳族或杂芳族环系，将两个具备电致发光属性的化合物连接起来得到的化合物会具备相同或相似的属性是本领域的技术人员可以预期的。因此，在对比文件3的基础上结合对比文件4，得到权利要求1请求保护的式(1’)化合物对本领域技术人员而言是显而易见的。
综上，权利要求1请求保护的式(1)化合物或式(1’)化合物不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
2 从属权利要求2-5直接或间接对权利要求1中的基团或符号作了进一步限定。对比文件3公开了核心结构上的取代R、R1-R4和R’的定义（参见对比文件3说明书第2-4页）。对比文件4（参见对比文件4权利要求1）公开了母核部分 的Ar基团之间的连接桥X1、X2、X3、X4 可以是B(R1)、N(R1)、C(R1)2、Si(R1)2、C=O、C=N(R1)、C=C(R1)2、S、S=O、SO2、C＝C(R1)2、P(R1)、P(=O)R1，也公开了Ar1-Ar3是具有5-24个芳香环原子的芳基或杂芳基，可被一个或多个R1取代，R1为H、F、Cl、Br、I、CN、NO2、Si(R2)3、B(OR2)2、具有1-40个碳原子的直链烷基、烷氧基或硫代烷氧基，或者具有3-40 个碳原子的支链或者环烷基、烷氧基或硫代烷氧基，它们各自可被一个或多个基团R2取代。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求2-5也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3 从属权利要求6直接或间接对权利要求1中的基团或符号作了进一步限定。对比文件3化合物25的母核结构即为三个苯环通过连接桥形成的稠合五环。对比文件4公开了Y、Z可以是N；Ar1、Ar2、Ar3是具有5-24个芳香环原子的芳基或杂芳基，可被一个或多个R1取代；Ar4、Ar5、Ar6、Ar7是具有5-40个芳香环原子的芳基或杂芳基，可被一个或多个R1取代（参见对比文件4权利要求1）。杂原子优选选自N、O、S（参见对比文件4说明书第4页第5段）。由此可见，对比文件4给出了母核部分的Ar1、Ar2、Ar3可为含氮杂芳环，R1为可被一个或多个非芳基R1取代的具有5-40个芳香环原子的杂芳香环系，Ar1和Ar3上的取代基 、 可为N(Ar)2的技术启示。权利要求6中通式（3g）-（3k）中N(Ar)2的取代位置，通式3l-3n中N原子上的取代基均为根据权利要求4对相应取代基的定义所作的常规选择。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求6也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
4．从属权利要求7对权利要求1或2的化合物作了进一步限定。对比文件4公开了Ar1、Ar2、Ar3是具有5-24个芳香环原子的芳基或杂芳基，可被一个或多个R1取代；X1、X2、X3、X4可以是C(R1)2；两个或多个取代基R1也可以彼此形成单环或者多环体系（参见对比文件4权利要求1）。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求7也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
5. 权利要求8请求保护权利要求1-7中化合物的制备方法。对比文件3未公开了化合物25或化合物1的制备方法。对比文件4的说明书第21页公开了与之结构类似的化合物的制备方法（参见合成方案1），在权利要求1-7的化合物不具备创造性的前提下，本领域技术人员依据要合成的目标化合物的结构，选用相应结构的化合物作为起始原料，利用本领域合成这一类化合物的通用方法制备权利要求1-7中的化合物。因此，在权利要求1-7的化合物不具备创造性的基础上，权利要求8也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
6. 权利要求9请求保护权利要求1-7中化合物在有机电致发光器件中的应用，权利要求10-12请求保护电子器件。对比文件4的权利要求14公开了结构类似的化合物在有机电子器件中的用途，权利要求15-22公开了有机电子器件。在权利要求1-7的化合物不具备创造性的前提下，权利要求9-12也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
7. 权利要求13请求保护一种混合物，权利要求14请求保护一种制剂。由于权利要求1-7的化合物不具备创造性（参见上述评述），为了在制造含有上述化合物的有机电致发光器件中，更加方便使用，本领域技术人员有动机制备该化合物和磷光发光体的混合物、包含该化合物和溶剂的制剂。因此在其引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求13-14也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（3）对复审请求人相关意见的评述
对于复审请求人的意见（详见案由部分），合议组认为，（1）由本申请说明书表2和3只能证明本申请化合物相对于现有技术化合物STI和化合物NPB的性能更好，并不能证明本申请化合物相对于对比文件1公开的化合物25或化合物1具有更优异的性能。合议组在复审通知书中通过对实施例E16和E17的结果进行比较以及对实施例E7和E13的结果比较只是为了说明EML层的组分对发光效率也有影响，表3中的数据仅能说明在表2这种特定结构和组成下的OLED具有所述的效率、EQE和LD50等，这些效果并不是化合物本身所带来的效果，更不是区别特征所带来的效果。虽然复审请求人提供的附件1和2能证实本申请相对于对比文件1具有预料不到的技术效果，但是其记载的信息与原始申请文件记载的信息不一致，不能证明本申请要求保护的化合物取得了预料不到的技术效果，具体理由如下：
对于附件1，首先，虽然本申请实施例E11-E20的OLED中包含附件1中的化合物H4，但是本申请说明书中实施例E11-E20（EML层均含有实施例9化合物H4）的OLED器件在HTM、EBL、EML、HBL、ETL各层中所用材料或者厚度与附件1不同，记载的测试数据也与附件1记载的不同。例如E11的各层结构和结果分别为：
。
通过对比发现，附件1中的器件EBL为EBM1，而E11的为HTM4。因此，本申请原始说明书中并未制备如附件1附加试验所示的OLED器件，更未记载其相应的技术效果。
其次，由本申请说明书表3可知，EML层的组分对发光效率等均有影响。例如，本申请E7和E13的结构和测试结果如下：
E7和E13的区别仅在于EBL的组分不同，E7为HTM3，E13为HTM4，但是它们的效率相差1.3 lm/W，EQE 相差0.7%，LD50相差500h。由此可知EML层的组分对发光效率有影响。因此，本领域技术人员不能得出本申请记载的含有H4的实施例E11-E20具有与附件1中器件1相似的技术效果的结论，也不能根据本申请记载的内容得到附件2中附加试验所要证明的技术效果。因此，附件1记载的信息与原始申请文件记载的信息不一致，不能证明本申请要求保护的化合物取得了预料不到的技术效果。
对于附件2而言，虽然本申请实施例E60-E61、E64-E65、E67、E69的OLED中包含附件2中的化合物CoH1（即实施例22公开的化合物H28），但是本申请说明书中实施例E60-E61、E64-E65、E67、E69（EML层均含有实施例22化合物H28）的OLED器件在HTM、EBL、EML、HBL、ETL各层中所用材料或者厚度与附件2不同，记载的测试数据也与附件2记载的不同。例如E60的各层结构和结果分别为：
因此，本申请说明书中并未制备如附件2附加试验所示的OLED器件，更未记载其效果。如前所述，OLED各层的组分和厚度对发光效率都有影响。该OLED器件与本申请说明书中实施例E60-E61、E64-E65、E67、E69（EML层均含有实施例22化合物）的OLED器件在HTM、EBL、EML、HBL、ETL各层中所用材料均不相同，因此，不能得出本申请记载的含有H28的实施例E60-E61、E64-E65、E67、E69具有与附件2中器件1相似的技术效果的结论，也不能根据本申请记载的内容得到附件2中附加试验所要证明的技术效果。因此，附件2记载的信息与原始申请文件记载的信息不一致，不能证明本申请要求保护的化合物取得了预料不到的技术效果。
（2）复审请求人没有将本申请的实施例与提交的附件1或2的数据进行比较，复审通知书中将它们进行比较的目的在于说明本申请说明书中并未制备如附件1或2附加试验所示的OLED器件，也未记载如附件1或2相同的效果。如前所述，OLED各层的组分和厚度对发光效率都有影响。附件1或2的OLED器件与本申请说明书中实施例的OLED器件在HTM、EBL、EML、HBL、ETL各层中所用材料均不相同，因此，本领域技术人员并不能将附件1或2中附加试验所要证明的技术效果类推到本申请记载的实施例中。因此，附件1或2记载的信息与原始申请文件记载的信息不一致，不能用于证明本申请要求保护的化合物取得了预料不到的技术效果。
（3）本申请说明书第0019、025-0030和0627段：“当本申请化合物用作基质材料时，实现了优于现有技术的明显改进，在某些情况下所有的参数都有改进，但在某些情况下仅观察到效率或电压或寿命的改进。然而，甚至所述的参数之一的改进就代表了明显的进步”所指现有技术化合物STI和化合物NPB等，并不是对比文件3公开的化合物。由本申请说明书表2和3只能证明本申请化合物相对于现有技术化合物STI和化合物NPB的性能更好，并不能证明本申请化合物相对于对比文件3公开的化合物25或化合物1具有更优异的性能。
（4） 如前所述，本申请与对比文件3的区别仅在于X2不同，X2对应于对比文件4的X1、X2、X3或X4，X1、X4是与Ar1和Ar2形成环状体系的桥连基，X2、X3是与Ar2和Ar3形成环状体系的桥连基，对比文件4也是发光材料领域，虽然其是作为发蓝光掺杂物的有机电致器件，本申请是用作基质材料的化合物，但是对比文件4公开的化合物也是利用不同的连接桥将富有可被激发的π电子的Ar连接起来作为具备电致发光属性的化合物的母核结构，其权利要求1定义的化合物与本申请权利要求1式（1）化合物在范围上存在交叉。对比文件4给出了X1-X4可以是B(R1)、N(R1)、C(R1)2、Si(R1)2、C=O、C=N(R1)、C=C(R1)2、S、S=O、SO2、C＝C(R1)2、P(R1)、P(=O)R1的技术启示。根据对比文件4给出的技术启示，在面对所述技术问题时，本领域技术人员有动机将对比文件3化合物中的N-（3，4-二甲基苯基）或N- (3-甲基苯基)替换为对比文件4公开的C(R1)2等桥连基团，从而得到本申请权利要求1的式（1）化合物。另外，复审请求人所述的申请号为201480067177．1的专利申请与本申请的案情不一样，对于本申请没有借鉴作用。
综上所述，复审请求人的意见不具有说服力，合议组不予支持。
基于上述事实、理由和证据，本案合议组作出如下复审请求审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年05月31日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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