发明创造名称：锂离子二次电池用负极材料、锂离子二次电池用负极和锂离子二次电池
外观设计名称：
决定号：181937
决定日：2019-06-21
委内编号：1F257088
优先权日：2012-10-26
申请（专利）号：201380054630.0
申请日：2013-10-25
复审请求人：日立化成株式会社
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：罗文辉
合议组组长：王南野
参审员：黄丹萍
国际分类号：H01M4/48,H01M4/36,H01M4/38,H01M4/587
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果一项权利要求所要求保护的技术方案与作为最接近现有技术的一篇对比文件之间存在区别技术特征，但是该区别技术特征的一部分已经被另一篇对比文件公开，该区别技术特征的另一部分是在该作为最接近现有技术的对比文件的启示下仅通过有限的试验就可以得到的，则该权利要求所要求保护的技术方案不具有创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201380054630.0，名称为“锂离子二次电池用负极材料、锂离子二次电池用负极和锂离子二次电池”的发明专利申请(下称本申请)。申请人为日立化成株式会社。本申请的申请日为2013年10月25日，优先权日为2012年10月26日，公开日为2015年06月24日，进入中国国家阶段日为2015年04月20日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年04月16日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-4不符合专利法第22条第3款的规定。驳回决定所依据的文本为：2018年02月28日提交的权利要求第1-4项，进入中国国家阶段日2015年04月20日提交的说明书第1-195段、说明书附图图1-5、6A、6B、说明书摘要、摘要附图。驳回决定所引用的对比文件如下：
对比文件1：CN102214824A，公开日为2011年10月12日；
对比文件2：WO2012/015054A1，公开日为2012年02月02日。
驳回理由为：（1）权利要求1与对比文件1的区别技术特征在于：A.碳的拉曼光谱中的R值为大于或等于0.5且小于或等于1.5；B.碳的含有率大于或等于0.5质量％且小于5.0质量％，硅微晶的大小为2-6nm。对于区别技术特征A，其被对比文件2公开，而且该区别技术特征A在对比文件2中的作用与其在本申请中的作用相同，都是用于提高锂离子电池碳负极的容量和抑制不可逆容量的增大。对于区别技术特征B，对比文件1在另一技术方案中还公开了：覆盖碳量优选3-20质量％；对比文件1还指出硅的粒径优选1-30nm，通过使粒径为0.5nm以上，可以防止首次效率降低，通过使粒径为50nm以下，可以防止容量或循环耐久性降低。即对比文件1教导了根据首次效率、容量和循环性能在1-30nm的范围内选择硅的适当粒径，在其教导下，本领域技术人员有动机通过常规优化试验得到硅的适当粒径例如2-6nm，而且对比文件1比较例1中的7nm与权利要求1中的2-6nm很接近。因此，在对比文件1的基础上结合对比文件2和公知常识得到权利要求1的技术方案是显而易见的。因此，权利要求1不具备创造性。（2）权利要求2的附加技术特征被对比文件2公开，因此，权利要求2不具备创造性。（3）权利要求3请求保护一种锂离子二次电池用负极，由于权利要求1-2不具备创造性，且对比文件1还公开了：将负极浆料涂敷至铜箔（即集电体）上形成负极。因此，权利要求3也不具备创造性。权利要求4请求保护一种锂离子二次电池，由于权利要求3不具备创造性，且对比文件1还公开了：锂离子二次电池包括正极、负极和电解质。因此，权利要求4也不具备创造性。
驳回决定所依据的权利要求书如下：
“1. 一种锂离子二次电池用负极材料，其包含硅氧化物，在X射线衍射光谱中具有属于Si(111)的衍射峰，并且由所述衍射峰算出的硅微晶的大小为2.0nm～6.0nm，
所述锂离子二次电池用负极材料进一步包含配置在所述硅氧化物的一部分表面或者全部表面的碳，所述碳的拉曼光谱中的R值为大于或等于0.5且小于或等于1.5，所述碳的含有率大于或等于0.5质量％且小于5.0质量％，
所述锂离子二次电池用负极材料不包括预先掺杂有锂离子的负极材料。
2. 根据权利要求1所述的锂离子二次电池用负极材料，所述碳为低结晶性碳。
3. 一种锂离子二次电池用负极，其具有：
集电体、和
设置在所述集电体上的负极材料层，所述负极材料层包含权利要求1或权利要求2所述的锂离子二次电池用负极材料。
4. 一种锂离子二次电池，其具有正极、权利要求3所述的锂离子二次电池用负极和电解质。 ”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服,于2018年07月26日向国家知识产权局提出了复审请求，没有修改申请文件。复审请求人认为：（1）对比文件1中的负极材料中掺杂有锂，而本申请权利要求中已排除掺杂有锂。（2）本申请硅微晶大小为2-6nm的实施例1-4与硅微晶大小为8nm的实施例5相比，初次充电容量和初次放电容量提高。因此，权利要求1相对于对比文件1、2具有预料不到的技术效果。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年08月16日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：（1）本申请的发明构思在于在硅氧化物中存在硅微晶，且使该硅微晶的大小为特定的范围（2-8nm），能够实现锂离子二次电池初期放电容量的高容量化和优异的初期充放电效率，而对比文件1的比较例1中硅-硅氧化物系复合体的硅微晶的大小为7nm（处于本申请2-8nm的范围内），因而同样可以实现锂离子二次电池初期放电容量的高容量化和优异的初期充放电效率，即，对比文件1已公开本申请的发明构思。（2）对比文件1的比较例1中负极材料硅-硅氧化物系复合体中不掺杂锂，已公开本申请权利要求1中限定的“不包括预先掺杂有锂离子”，因此二者相同。（3）虽然对比文件1比较例1中硅的粒径7nm不在权利要求1限定的2-6nm的范围内，但7nm与2-6nm处于同一量级，而且7nm与2-6nm的上限值6nm非常接近，对比文件1还指出通过使粒径为0.5nm以上，可以防止首次效率降低，通过使粒径为50nm以下，可以防止容量或循环耐久性降低，即对比文件1选择硅粒径的考虑因素（首次效率和容量）与本申请相同，因而本领域技术人员有动机在对比文件1公开的1-30nm的范围内通过常规优化试验选择硅的适当粒径如2-6nm；虽然本申请实施例1-4的初次充电容量和初次放电容量均优于实施例5，但二者差别不大，而且实施例1-4与实施例5相比，不仅硅的粒径不同，而且其它参数如R值、比表面积均不同，上述性能的差异不能仅仅归结于硅粒径的影响。因而坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年01月28日向复审请求人发出复审通知书，指出权利要求1-4不具备专利法第22条第3款规定的创造性。合议组认为：（1）对比文件1的比较例1记载了“对其不掺杂锂，而直接作为非水电解质二次电池用负极材料”（说明书第[0214]段）。可见，对比文件1的比较例1公开了权利要求1中的“锂离子二次电池用负极材料不包括预先掺杂有锂离子的负极材料”。（2）对比文件1的比较例1公开了（说明书第[0211]-[0214]段）：对此硅-硅氧化物系复合体粉末进行热CVD处理，获得覆盖碳量为5％的经碳覆盖的硅-硅氧化物系复合体粉末，其硅晶体大小为7nm。同时，对比文件1还公开了（说明书第[0116]段）：可以防止硅-硅氧化物系复合体中的硅晶体增长至超过所需，因此，能够可靠地防止高负荷时容量降低，尤其能够可靠地防止循环耐久性降低。可见，对比文件1给出了抑制硅晶体增长过量，可以提高电池容量和循环稳定性的技术启示。因此，本领域技术人员有动机在对比文件1比较例1的基础上进一步抑制硅晶体的大小，仅通过有限的实验就可以得到硅微晶的大小为2.0nm～6.0nm，且其技术效果可以预期。（3）本申请实施例1-4的硅微晶大小、R值、BET比表面积与实施例5均不同，因此实施例1-4与实施例5的性能差别不能仅归因于硅微晶大小。因此，复审请求人的意见不具有说服力。
复审请求人于2019年05月13日提交了复审无效宣告程序意见陈述书，没有修改申请文件。复审请求人认为：（1）对比文件1中的硅晶体的大小规定为0.5nm～50nm，而对比文件1说明书第0116段记载的“可以防止硅晶体增长至超过所需”启示了不使硅晶体的大小超过50nm，但没有启示给出将其限定为本申请权利要求1所记载的“2.0～6.0nm”；（2）对比文件1说明书第0288段公开了：作为实施例、比较例的结果，比较例1（不掺杂锂，硅晶体的大小=7nm）的首次效率非常差；（3）实施例1（掺杂有锂）中的硅晶体的大小为10nm，比比较例1的硅晶体大，首次效率也比比较例1优异，而循环耐久性为与比较例1同等程度。因此，对比文件1中公开了不掺杂锂的硅-硅氧化物系复合体的性能差，而没有启示给出采用不掺杂锂的硅-硅氧化物系复合体的动机，即没有启示给出限定为本申请权利要求1所记载的“2.0~6.0nm”的动机。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
复审请求人在复审请求审查阶段没有提交修改的申请文件。因此本复审请求审查决定所依据的审查文本与驳回决定依据的审查文本相同，即：2018年02月28日提交的权利要求第1-4项，进入中国国家阶段日2015年04月20日提交的说明书第1-195段、说明书附图图1-5、6A、6B、说明书摘要、摘要附图。
2、关于创造性
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步
如果一项权利要求所要求保护的技术方案与作为最接近现有技术的一篇对比文件之间存在区别技术特征，但是该区别技术特征的一部分已经被另一篇对比文件公开，该区别技术特征的另一部分是在该作为最接近现有技术的对比文件的启示下仅通过有限的试验就可以得到的，则该权利要求所要求保护的技术方案不具有创造性。
本复审请求审查决定所引用的对比文件与驳回决定、复审通知书所引用的对比文件相同，即
对比文件1：CN102214824A，公开日为2011年10月12日；
对比文件2：WO2012/015054A1，公开日为2012年02月02日。
2.1权利要求1和2不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
权利要求1请求保护一种锂离子二次电池用负极材料。对比文件1的比较例1公开了一种非水电解质二次电池负极材料，并具体公开了以下内容（参见说明书第[0037]、[0046]、[0064]-[0066]、[0072]、[0116]-[0120]、[0134]、[0212]-[0214]段，比较例1）：该非水电解质二次电池负极材料，包括硅氧化物，在X射线衍射中根据Si（111）的衍射峰的半峰全宽求出的硅微晶的大小为7nm，5%碳覆盖硅-硅氧化物系复合体的表面（即一部分表面或者全部表面），该非水电解质二次电池负极材料不掺杂锂（即锂离子二次电池用负极材料不包括预先掺杂有锂离子的负极材料）。由此可见，权利要求1与对比文件1的区别技术特征在于：（1）碳的拉曼光谱中的R值为大于或等于0.5且小于或等于1.5；（2）碳的含有率大于或等于0.5质量％且小于5.0质量％，硅微晶的大小为2-6nm。基于上述区别技术特征，权利要求1实际要解决的技术问题是，如何提高初期放电容量和初期充放电效率、抑制不可逆容量的增大、改善导电性。
对于区别技术特征（1），对比文件2公开了一种锂离子二次电池用负极材料，具体公开了（参加说明书第[0006]-[0030]段）：该负极材料含有碳材料，该碳材料的拉曼光谱分析所得的R值为0.10～1.5。由此可见，该区别技术特征被对比文件2公开，且其在对比文件2中的作用与该区别技术特征在权利要求1中的作用相同，都是提高初期充放电效率、抑制不可逆容量的增大。因此，本领域技术人员有动机将对比文件2结合到对比文件1的比较例1中。
对于区别技术特征（2），对比文件1进一步公开了（参见说明书第[0083]、[0084]段）：覆盖碳量相对于覆盖后的硅-硅氧化物系复合体为1～40质量％，优选2～30质量％，更优选3～20质量％。由此可见，区别技术特征（2）中的“碳的含有率大于或等于0.5质量％且小于5.0质量％”已经被对比文件1公开，且该公开的技术特征在对比文件1中所起作用与其在权利要求1中所起作用相同，都是改善导电性和提高放电容量。因此，本领域技术人员有动机将其结合到对比文件1的比较例1中。同时，对比文件1还公开了（说明书第[0116]段）：防止硅-硅氧化物系复合体中的硅晶体增长至超过所需，因此，能够可靠地防止高负荷时容量降低，尤其能够可靠地防止循环耐久性降低。可见，对比文件1给出了抑制硅晶体增长过量，可以提高电池容量和循环稳定性的技术启示。因此，本领域技术人员有动机在对比文件1比较例1的基础上进一步抑制硅晶体的大小，仅通过有限的实验就可以得到硅微晶的大小为2.0nm～6.0nm，且其技术效果可以预期。
综上，在对比文件1的基础上结合对比文件2，仅通过有限的实验得到权利要求1的技术方案，这对本领域技术人员来说是显而易见的。因此，权利要求1不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备创造性。
权利要求2是权利要求1的从属权利要求，其附加技术特征被对比文件2公开（参见说明书第[0038]-[0043]段）：负极碳材料可以是形成核的第一碳相和形成于该第一碳相的表面并且结晶性低于该第一碳相的第二碳相的碳材料，将由被覆第一碳相的表面全体或一部分的第二碳相所形成的层称为“低结晶性碳层”。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求2也不具备创造性。
2.2权利要求3和4不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
权利要求3请求保护一种锂离子二次电池用负极，其负极材料层包含权利要求1或2所述的锂离子二次电池用负极材料。如前所述，权利要求1或2所述的锂离子二次电池用负极材料不具备创造性。同时，对比文件1公开了一种锂离子二次电池用负极，具体公开了（参见说明书第[0273]-[0276]段）：该负极包括铜箔和负极材料层，其制备方法包括将负极浆料涂敷至铜箔上、干燥、加压成形。因此，在对比文件1的基础上结合对比文件2，仅通过有限的实验得到权利要求3的技术方案，这对本领域技术人员来说是显而易见的。因此，权利要求3不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备创造性。
权利要求4请求保护一种锂离子二次电池，其具有权利要求3所述的锂离子二次电池用负极。如前所述，权利要求3所述的锂离子二次电池用负极不具备创造性。同时，对比文件1公开了一种锂离子二次电池，具体公开了（参见说明书第[0273]-[0278]段）：该锂离子二次电池包括正极、负极和电解质。因此，在对比文件1的基础上结合对比文件2，仅通过有限的实验得到权利要求4的技术方案，这对本领域技术人员来说是显而易见的。因此，权利要求4不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备创造性。
3、关于复审请求人的意见陈述
合议组认为：（1）虽然对比文件1的技术方案是在掺锂的情况下使得硅晶体的大小在0.5nm～50nm范围内。但是对比文件1说明书第0116段记载了：可以防止硅-硅氧化物系复合体中的硅晶体增长至超过所需，因此，能够可靠地防止高负荷时容量降低，尤其能够可靠地防止循环耐久性降低。因此对比文件1所采用的技术手段是将硅晶体的大小在0.5nm～50nm范围内，其就可以达到提高电池容量和循环稳定性的效果。因此，本领域技术人员在此启示下，有动机在该范围内进行选择，而其中选择硅微晶的大小为2.0nm～6.0nm的技术效果可以预期。（2）虽然对比文件1的对比例1的首次效率较差（首次效率为66%），但是其与实施例4（首次效率为72%）、实施例9（首次效率为73%）的首次效率相差并不明显，而且对比例1的容量保持率还高于实施例9。因此，对比文件1的首次效率差并不妨碍其作为本申请最接近的现有技术。（3）对比文件1的对比例1的首次效率较差，但是其容量保持率高于实施例1-3、6-9、11，因此对比文件1的对比例1并非没有优点。本领域技术人员有动机将其作为本申请最接近的现有技术。
因此，复审请求人的意见不具有说服力。
根据上述事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年04月16日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内可向北京知识产权法院起诉。
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