发明创造名称:基于高镍三元材料的高比能量高安全性锂离子动力电池
外观设计名称:
决定号:181611
决定日:2019-06-20
委内编号:1F264502
优先权日:
申请(专利)号:201610176709.6
申请日:2016-03-25
复审请求人:国联汽车动力电池研究院有限责任公司
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:常莎莎
合议组组长:张颖
参审员:罗文辉
国际分类号:H01M10/0525,H01M4/505,H01M4/525,H01M4/62,H01M2/14,H01M2/16
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款
决定要点
:如果一项权利要求请求保护的技术方案相对于作为最接近现有技术的对比文件存在区别技术特征,该区别技术特征的一部分是本领域的公知常识,另一部分区别技术特征对于本领域技术人员来说通过有限的试验容易得到,则该权利要求在该对比文件结合公知常识和有限次试验的基础上不具备创造性。
全文:
本复审请求涉及申请号为201610176709.6,名称为“基于高镍三元材料的高比能量高安全性锂离子动力电池”的发明专利申请(下称本申请)。申请人为国联汽车动力电池研究院有限责任公司。本申请的申请日为2016年03月25日,公开日为2016年05月25日。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门于2018年08月03日发出驳回决定,驳回了本申请,其理由是:权利要求1-6不具备专利法第22条第3款规定的创造性。具体指出:权利要求1所要求保护的技术方案与对比文件1(CN101212052A,公开日为2008年07月02日)所公开的技术方案相比,其区别技术特征在于:(1)动力电池,正极活性物质为高镍三元材料LiNixCoyMn1-x-yO2,其中0.8≤x≤0.9,y≥0.05,x y≤1,高镍三元材料LiNixCoyMn1-x-yO2的D50为8~15μm,表面积为0.2~0.6m2/g,振实密度为≥2.0g/cm3;(2)双马来酰亚胺聚合物粉末的数均分子量100000-500000,所述正极材料的正极活性物质、导电剂、粘结剂和安全添加剂的重量配比为(88~95):(1~4.5):(3~6):(0.5~4.5);所述隔膜为耐高温陶瓷隔膜;所述耐高温陶瓷隔膜为10~25μm PE或PP基膜上涂覆一面或两面的2~5μm氧化铝涂层;导电剂的其他选择。基于上述区别技术特征可以确定,该权利要求所要求保护的技术方案实际要解决的技术问题是改善锂离子电池的高比能量性能。然而,选择电池作为动力电池,是本领域技术人员的常规选择,属于本领域公知常识。另外,在对比文件1公开了正极活性物质可为锂钴氧化物、锂锰氧化物、锂镍氧化物的基础上,为了改善锂离子电池的高比能量性能,选择正极活性物质为高镍三元材料LiNixCoyMn1-x-yO2,其中0.8≤x≤0.9,y≥0.05,x y≤1,也是本领域技术人员的常规选择,属于本领域公知常识。另外,为了改善材料性能,本领域技术人员通过常规的实验手段调节即可得到合适的D50、表面积以及真实密度,而不需要付出创造性劳动。由双马来酰亚胺和巴比妥酸或其衍生物聚合反应生成的基础上,选择聚合物的数均分子量100000-500000,是本领域技术人员的常规选择,属于本领域公知常识。本领域技术人员通过常规的实验手段调节即可得到合适的正极活性物质、导电剂、粘结剂和安全添加剂的重量配比,如:(88-95):(1-4.5):(3-6):(0.5-4.5),而不需要付出创造性劳动。选择隔膜为耐高温陶瓷隔膜,以及耐高温陶瓷隔膜为10-25μm PE或PP基膜上涂覆一面或两面的2-5μm氧化铝涂层,均是本领域技术人员的常规选择,属于本领域公知常识。另外,导电剂的其他选择,也是本领域技术人员的常规选择,属于本领域公知常识。权利要求1相对于对比文件1和公知常识的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。权利要求2-6直接或间接引用权利要求1,其附加技术特征或被对比文件1公开,或是本领域的公知常识,或是通过有限的试验就能得到。所以,在其引用的权利要求不具备创造性的基础上,权利要求1-6不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
驳回决定所依据的文本为申请日2016年03月25日提交的说明书摘要、说明书第1-64段;2018年05月18日提交的权利要求第1-6项 。驳回决定所针对的权利要求书如下:
“1. 一种锂离子动力电池,包括正极极片、负极极片和隔膜,并且正极极片上的正极材料由正极活性物质、导电剂、粘结剂和安全添加剂组成,其特征在于,
所述正极活性物质为高镍三元材料LiNixCoyMn1‐x‐yO2,其中0.8≤x≤0.9,y≥0.05,x y≤1;
高镍三元材料LiNixCoyMn1‐x‐yO2的D50为8~15μm,表面积为0.2~0.6m2/g,振实密度为≥2.0g/cm3;
所述安全添加剂为双马来酰亚胺聚合物粉末,由双马来酰亚胺和巴比妥酸或其衍生物聚合反应而成,数均分子量100000-500000;所述正极材料的正极活性物质、导电剂、粘结剂和安全添加剂的重量配比为(88~95):(1~4.5):(3~6):(0.5~4.5);
所述隔膜为耐高温陶瓷隔膜;所述耐高温陶瓷隔膜为10~25μm PE或PP基膜上涂覆一面或两面的2~5μm氧化铝涂层;
所述导电剂选自导电炭黑、导电石墨、VGCF、CNT、石墨烯中的一种或几种的组合;
所述正极或负极材料的粘结剂为PVDF。
2. 根据权利要求1所述的锂离子动力电池,其中,所述负极极片上的负极材料由负极活性物质、导电剂、粘结剂组成。
3. 根据权利要求2所述的锂离子动力电池,其中,所述负极材料的负极活性物质、导电剂、粘结剂的重量配比为(90~96):(0.5~2):(3.5~8)。
4. 根据权利要求2所述的锂离子动力电池,其中,所述负极活性物质为人造石墨。
5. 根据权利要求2所述的锂离子动力电池,其中,所述负极材料的导电剂选自导电炭黑、导电石墨、VGCF、CNT、石墨烯中的一种或几种的组合。
6. 根据权利要求2所述的锂离子动力电池,其中,所述负极材料的粘结剂为PVDF。”
申请人(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2018年11月01日向国家知识产权局提出了复审请求,未修改权利要求书,仅进行了意见陈述。复审请求人认为:(1)本领域技术人员很难想象选择普通的二次电池作为发明的改进的起点,进而通过对其改进来使主要用于3C产品的二次电池转变成新能源动力电池。(2)对比文件1在制备例和实施例中采用的正极活性物质仅是锂钴氧化物,从对比文件1整体来看,没有关注二次电池的安全问题,尤其是热稳定性问题。因此,本领域技术人员不会面临安全性问题,尤其是热稳定的问题,进而也就没有动机去寻找相关的技术手段来解决上述技术问题。
经形式审查合格,国家知识产权局于2018年11月09日依法受理了该复审请求,并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为,首先,本领域技术人员均知,本申请的锂离子动力电池属于二次电池。而对比文件1公开的即是锂离子电池,即对比文件1和该申请均为锂离子电池,由于锂离子电池的高功率、高能量密度,而选择将锂离子电池作为动力电池,是本领域技术人员的常规选择,属于本领域公知常识。虽然对比文件1公开的正极材料与本申请不同,但是其已经公开了在正极浆料中添加双马来酰亚胺聚合物,则必然可以起到改善材料安全性的作用,关于正极材料的选择,则是本领域技术人员的常规选择,属于本领域公知常识。另外,正如本申请说明书第3段的记载,由于镍含量的增加,高镍三元材料的热稳定性变得更差,则本领域技术人员必然可以确定镍酸锂由于镍含量更高,而稳定性更差,其与高镍三元材料存在相同的问题,而添加双马来酰亚胺聚合物则可以改善其性能。因而坚持原驳回决定。
随后,国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年03月29日向复审请求人发出复审通知书,指出:权利要求1-6不具备专利法第22条第3款规定的创造性。并认为:(1)动力电池指为工具提供动力来源的电源,多指为电动汽车、电动列车、电动自行车、高尔夫球车提供动力的蓄电池。动力电池是从用途的角度对电池进行的分类。本申请公开了一种锂离子动力电池,对比文件1公开了一种锂离子电池和锂高分子二次电池。即对比文件1和本申请均为锂离子电池,由于锂离子电池的高功率、高能量密度,而选择将锂离子电池作为动力电池,是本领域技术人员的常规选择,属于本领域公知常识。(2)对比文件1公开了正极活性物质可为锂钴氧化物、锂锰氧化物、锂镍氧化物及其混合物,但是高镍三元材料LiNixCoyMn1-x-yO2作为锂离子电池的正极活性物质是本领域的公知常识。(参见《2014节能与新能源汽车年鉴》,第29页,右栏第2段,“目前商业化的主要原料是LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、LiNi0.4Co0.2Mn0.4O2和LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2,也就是常说的333、424和523。镍含量占70%-80%的高镍多元材料也开始在日本、韩国批量生产和应用”,“更高的镍含量可以使材料的克容量发挥得更好,提高电池的体积能量密度,是目前用量很大的多元材料”)。此外,当锂离子电池电流越大,充电越快时,电池发热也越大,继而会产生安全性问题,这是锂离子电池普遍存在的热稳定性差的问题。对比文件1公开了(参见对比文件1说明书第2页第13行至20行)改性马来酰亚胺具有类似树枝状的高度分枝结构,能与金属氧化物等电极活性物质形成稳定的络合化合物。这种结构客观上决定了其能够使锂离子电池有更好的稳定性和安全性。在对比文件1公开的上述内容的基础上,本领域技术人员能够容易想到添加改性马来酰亚胺可以解决锂离子电池普遍存在的热稳定问题。
复审请求人于2019年05月08日提交了意见陈述书,但未修改申请文件。复审请求人认为:(1)对比文件1不适宜作为发明改进的起点,虽然本申请与对比文件1公开的电池均为锂离子电池,但两者所适用的领域存在明显的差异,并提供了一篇证据1认为,锂离子二次电池虽然在小型电池市场风光无限,但在动力电池市场并没有明显优势可言。(2)本申请与对比文件1的发明构思不同,虽然合议组提出“改性马来酸酰胺具有类似树枝状的高度分枝结构客观上决定了其能够使得锂离子电池具有更好的稳定性和安全性”,但合议组并没有提供任何证据或说理来证明所述结构与锂离子电池的稳定性和安全性之间的因果关系。(3)本申请取得了预料不到的技术效果,为了进一步佐证本申请所取得的优异的技术效果,复审请求人提供了两组对比例,对比文件1没有“选择数据分子量100000-500000的改性双马来酰亚胺来解决高镍三元材料热稳定性差”的技术启示。
在上述程序的基础上,合议组认为本案事实已经清楚,可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
复审请求人在提交复审请求和答复复审通知书时,均未对申请文件进行修改。因此,本复审请求审查决定所针对的文本是:申请日2016年03月25日提交的说明书摘要、说明书第1-64段;2018年05月18日提交的权利要求第1-6项 。
具体理由的阐述
专利法第22条第3款规定:创造性,是指与现有技术相比,该发明具有突出的实质性特点和显著的进步,该实用新型有实质性特点和进步。
如果一项权利要求请求保护的技术方案相对于作为最接近现有技术的对比文件存在区别技术特征,该区别技术特征的一部分是本领域的公知常识,另一部分区别技术特征对于本领域技术人员来说通过有限的试验容易得到,则该权利要求在该对比文件结合公知常识和有限次试验的基础上不具备创造性。
在本复审决定中引用原审查部门在驳回决定中所引用的对比文件1作为现有技术,即:
对比文件1:CN101212052A,公开日为2008年07月02日。
权利要求1-6不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求1包括两个技术方案,即技术方案一:导电添加剂为导电石墨、VGCF、导电炭黑;技术方案二:导电添加剂为其他几种或组合。
对于技术方案一,权利要求1要求保护一种锂离子动力电池,对比文件1公开了一种锂离子二次电池,其中(参见权利要求1-20、说明书第3页第1行至第8页第22行)具体公开了:包括正极极板、负极极板,正极极板上的正极材料由正极活性物质、导电剂、粘结剂和由巴比土酸或其衍生物与双马来酰胺进行改性反应制得的改性的双马来酰亚胺(即安全添加剂)组成,所述正极活性物质可为锂钴氧化物、锂锰氧化物、锂镍氧化物、磷酸锂铁氧化物及其混合物构成的组群;所述导电添加剂包括大颗粒石墨KS4、大颗粒石墨KS6(即导电石墨)、气相成长碳纤维(即VGCF)以及小颗粒碳黑(即导电炭黑);所述正极或负极材料的粘结剂为PVDF。可以确定,电池中必然包括隔膜。
权利要求1的技术方案一与对比文件1相比,区别技术特征在于:(1)权利要求1是动力电池,正极活性物质为高镍三元材料LiNixCoyMn1-x-yO2,其中0.8≤x≤0.9,y≥0.05,x y≤1,高镍三元材料LiNixCoyMn1-x-yO2的D50为8~15μm,表面积为0.2~0.6m2/g,振实密度为≥2.0g/cm3;(2)双马来酰亚胺聚合物粉末的数均分子量100000-500000,所述正极材料的正极活性物质、导电剂、粘结剂和安全添加剂的重量配比为(88~95):(1~4.5):(3~6):(0.5~4.5);所述隔膜为耐高温陶瓷隔膜;所述耐高温陶瓷隔膜为10~25μm PE或PP基膜上涂覆一面或两面的2~5μm氧化铝涂层。基于上述区别技术特征可以确定,权利要求1所要求保护的技术方案实际要解决的技术问题是改善锂离子电池的高比能量性能。
然而,将锂离子电池作为动力电池,是本领域技术人员的常规选择,属于本领域公知常识。对比文件1公开了正极活性物质可为锂钴氧化物、锂锰氧化物、锂镍氧化物及其混合物的基础上,为了改善锂离子电池的高比能量性能,选择正极活性物质为高镍三元材料LiNixCoyMn1-x-yO2,其中0.8≤x≤0.9,y≥0.05,x y≤1,也是本领域技术人员的常规选择,LiNixCoyMn1-x-yO2高镍三元材料作为正极活性物质是锂离子电池领域的公知常识。另外,为了改善材料性能,本领域技术人员通过常规的实验手段调节即可得到合适的D50、表面积以及振实密度,而不需要付出创造性劳动。对比文件1已经公开了安全添加剂为双马来酰亚胺,在此基础上,本领域技术人员可以根据实际需要进行选择聚合物的数均分子量100000-500000。对比文件1还公开了(参见说明书第4第19行至第5页第30行):所述正极材料的正极活性物质占组合物总重20-80重量%,所述导电剂占组合物总重0.1-5重量%,所述粘结剂占组合物总重0.1-15重量%,所述安全添加剂占组合物总重0.1-5重量%。在此基础上,本领域技术人员通过常规的实验手段调节即可得到合适的正极活性物质、导电剂、粘结剂和安全添加剂的重量配比,如:(88-95):(1-4.5):(3-6):(0.5-4.5),而不需要付出创造性劳动。选择隔膜为耐高温陶瓷隔膜,以及耐高温陶瓷隔膜为10-25μm PE或PP基膜上涂覆一面或两面的2-5μm氧化铝涂层,均是本领域技术人员的常规选择,属于本领域公知常识。因此,在对比文件1的基础上结合本领域公知常识,通过有限的试验以获得权利要求1的技术方案一,对本领域技术人员来说是显而易见的。权利要求1的技术方案一不具备突出的实质性特点和显著的进步,因而不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
对于技术方案二,CNT,石墨烯等构成了其与对比文件1的另一个区别技术特征。基于该区别技术特征,权利要求1的技术方案二实际解决的技术问题是提供导电剂的替代材料。CNT,石墨烯等均是常用的导电剂类型,将这些常见的导电剂混合使用对于本领域技术人员来说也是容易想到的。所以,在对比文件1的基础上结合公知常识,通过有限的试验得到权利要求1的技术方案二是显而易见的。权利要求1的技术方案二不具备突出的实质性特点和显著的进步,不符合专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求2是权利要求1的从属权利要求,权利要求3-6是权利要求2的从属权利要求。对比文件1公开了(权利要求1-20,参见说明书第6页最后一段):导电添加剂包括大颗粒石墨KS4、大颗粒石墨KS6(即导电石墨)、气相成长碳纤维(即VGCF)以及小颗粒碳黑(即导电炭黑),所述负极极片上的负极材料包括930g负极活性物质中间相球状碳、10g导电剂气相成长碳纤、60g粘结剂PVDF以及改性双马来酰亚胺。在本领域,负极材料仅由负极活性物质、导电剂、粘结剂组成,是本领域技术人员的常规选择,属于本领域公知常识。所以,在实际生产过程中,如果对安全性要求不高时,负极材料中不添加安全添加剂对于本领域技术人员来说是容易想到的。在对比文件1已经公开的负极活性物质、导电剂和粘结剂重量配比的基础上,通过有限的试验得到负极活性物质、导电剂、粘结剂的重量配比为(90-96):(0.5-2):(3.5-8)是容易的,无需付出创造性的劳动。而人造石墨是本领域常用的负极活性物质,属于本领域公知常识。导电碳黑、导电石墨作为导电剂已被对比文件1公开,而未公开的CNT、石墨烯等均是常用的导电剂类型,将这些常见的导电剂混合使用对于本领域技术人员来说也是容易想到的。此外权利要求6的附加技术特征被对比文件1公开。因此,在其引用的权利要求不具备创造性时,权利要求2-6不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
对复审请求人相关意见的评述
合议组认为:(1)复审请求人提供的证据1是一篇2006年6月刊登的期刊文章,本申请的申请日是2016年03月25日,相隔近十年,随着时间的发展,技术的进步,在本申请的申请日之前,锂离子电池用于动力领域,已经是本领域技术的常规选择,是公知常识。(2)对比文件1说明书第2页第15至30行明确公开了“作为分散剂的改性马来酰亚胺具有类似树枝状的高度分枝结构,能与金属氧化物等电极活性物质形成稳定络合化合物,有助于增加分散性,降低浆料的粘度并长时间地维持粘度的稳定性。另一方面,由于所述改性马来酰亚胺与电极浆料溶剂具有极佳的相容性,因而提升了浆料的储存稳定性,且该浆料组合中的改性马来酰亚胺与电极金属收集板形成稳定键结,增加了浆料所形成的电极膜与金属收集板之间的附着力,延长电池产品的循环寿命” 可见改性马来酰亚胺具有类似树枝状的高度分枝结构,能与金属氧化物等电极活性物质形成稳定的络合化合物,以及与电极浆料等极佳的相容性,客观上决定了其能够使锂离子电池有更好的稳定性和安全性。(3)复审请求人提供的两组对比例,没有记载在原始的申请文件中,所以,合议组坚持认为本领域技术人员可以根据实际需要进行选择聚合物的数均分子量100000-500000。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年08月03日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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