多级聚合物组合物和由其制备的膜-复审决定


发明创造名称:多级聚合物组合物和由其制备的膜
外观设计名称:
决定号:181726
决定日:2019-06-19
委内编号:1F236873
优先权日:2012-08-29
申请(专利)号:201380043275.7
申请日:2013-08-05
复审请求人:罗门哈斯公司
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:张爱欣
合议组组长:沙柯
参审员:李蔚慰
国际分类号:C08F265/06,C08J5/18,C08F285/00
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款
决定要点:在判断创造性时,首先,应当确定与权利要求所要求保护的技术方案最接近的现有技术;继而,将权利要求所要求保护的技术方案和该最接近的现有技术进行对比,确定二者之间的区别特征,并客观分析要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术实际解决的技术问题;然后,从最接近的现有技术和发明实际解决的技术问题出发,判断要求保护的技术方案对本领域技术人员来说是否显而易见。如果现有技术中给出了将上述区别特征应用到该最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示,则权利要求所要求保护的技术方案对本领域的技术人员来说是显而易见的,不具备创造性。
全文:
本复审请求案涉及申请号为201380043275.7,名称为“多级聚合物组合物和由其制备的膜”的PCT发明专利申请(下称本申请)。本申请的申请人为罗门哈斯公司,申请日为2013年08月05日,优先权日为2012年08月29日,进入中国国家阶段日为2015年02月13日,在中国国家阶段的公开日为2015年08月19日。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门以权利要求1-12不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由于2017年07月27日驳回了本申请。驳回决定所依据的文本为2015年2月13日本申请进入中国国家阶段时提交的国际申请文件中文译文的说明书第1-16页、说明书附图第1页、说明书摘要、摘要附图;2017年5月15日提交的权利要求第1-12项(下称驳回文本)。
驳回文本的权利要求书如下:
“1. 一种多级聚合物组合物,其包含:
交联的芯,所述交联的芯包含大于95重量%的衍生自一种或多种选自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的单体单元,0.1-5重量%的衍生自交联单体、接枝连接单体或其组合的单元,其中所述交联的芯的Tg为-85至-10℃,所述交联的芯包含至少95重量%的丙烯酸丁酯单元和0.1-5.0重量%的二丙烯酸丁二醇酯和甲基丙烯酸烯丙酯的组合的单元;
中间区域,所述中间区域包含一层或多层中间层,各中间层包含88.5-100重量%的衍生自一种或多种选自(甲基)丙烯酸烷基酯单体的单体单元,0-5重量%的衍生自交联单体、接枝连接单体或其组合的单元,任选的0-2.0重量%的衍生自一种或多种链转移剂的单元;其中所述中间层之间存在组成梯度,这样所述组成梯度在较低Tg和较高Tg之间变化,其中在所述中间区域的宽度上所述较低Tg至少为-30℃并且所述较高Tg为等于或小于70℃,所述一层或多层中间层各自包含衍生自丙烯酸丁酯和甲基丙烯酸甲酯的单元,以及
最外层,所述最外层包含98.5-100重量%的衍生自一种或多种选自(甲基)丙烯酸烷基酯、苯乙烯类单体和两种或更多种它们的组合的单体单元,0-1.5重量%的衍生自一种或多种链转移剂的单元,所述最外层的Tg为40℃至110℃,所述最外层包含大于95重量%的衍生自丙烯酸丁酯和甲基丙烯酸甲酯单体的组合的单元。
2. 如权利要求1所述的多级聚合物组合物,其特征在于,所述最外层的Tg为50℃至97℃。
3. 如权利要求1所述的多级聚合物组合物,其特征在于,所述交联的芯的Tg为-55℃至-30℃。
4. 如权利要求1所述的多级聚合物组合物,其特征在于,所述交联的芯的交联单体,所述交联的芯的接枝连接单体,所述中间层的交联单体,所述中间层的接枝连接单体选自下组:丁二醇二(甲基)丙烯酸酯、乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二乙烯基苯、二甘醇二(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三丙烯酸酯、二甲基丙烯酸丁二醇酯、其掺混物和它们中两种或更多种的组合。
5. 如权利要求1所述的多级聚合物组合物,其特征在于,所述交联的芯的交联单体,所述中间层的交联单体选自下组:甲基丙烯酸烯丙酯、马来酸二烯丙酯、其掺混物和它们的组合。
6. 如权利要求1所述的多级聚合物组合物,其特征在于,所述交联的芯的交联单体是丁二醇二丙烯酸酯,所述交联的芯的接枝连接单体是甲基丙烯酸烯丙酯,所述中间层的接枝连接单体是甲基丙烯酸烯丙酯。
7. 如权利要求1所述的多级聚合物组合物,其特征在于,所述交联的芯的(甲基)丙烯酸烷基酯单体选自下组:丙烯酸丁酯、丙烯酸乙基己基酯、丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸甲酯和它们中两种或更多种的组合。
8. 如权利要求1所述的多级聚合物组合物,其特征在于,所述中间层的(甲基)丙烯酸烷基酯单体选自下组:丙烯酸丁酯、丙烯酸乙基己基酯、丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸环己酯、甲基丙烯酸环戊酯、甲基丙烯酸四氢呋喃酯、(甲基)丙烯酸苄酯和它们中两种或更多种的组合。
9. 如权利要求1所述的多级聚合物组合物,其特征在于,所述最外层的(甲基)丙烯酸烷基酯单体选自下组:丙烯酸丁酯、丙烯酸乙基己基酯、丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸甲酯和它们中两种或更多种的组合。
10. 如权利要求1所述的多级聚合物组合物,其特征在于,所述多级聚合物组合物通过乳液聚合形成,其中乳胶颗粒的平均粒径小于250nm。
11. 如权利要求1所述的多级聚合物组合物,其特征在于,所述最外层聚合物的重均分子量(Mw)小于50,000g/mol。
12. 包含如权利要求1所述的多级聚合物组合物的膜或片材。”
驳回决定认为:(1)权利要求1请求保护一种聚合物组合物。权利要求1和对比文件1(CN101024700A,公开日为2007年08月29日)的I-1或I-12多级聚合物组合物的区别特征为:各层单体的具体种类不同。基于上述区别特征,权利要求1实际解决的技术问题是提供一种透明性高、耐白化的多层聚合物组合物的替代方案。对于上述区别特征:本申请和对比文件1均采用的是本领域常规的硬软单体组合来调控各层的Tg,本领域技术人员能够改变各层的单体种类和配比达到类似的技术效果是容易想到的。因此,权利要求1不具备创造性。(2)权利要求2-11进一步限定了所述的聚合物组合物,其附加技术特征或为对比文件1所公开或为本领域的常规选择,因此,权利要求2-11也不具备创造性。(3)权利要求12请求保护一种膜或片材,由于权利要求1的组合物相对于对比文件1不具备创造性,且对比文件1公开了将组合物制成膜,因此权利要求12不具备创造性。(4)针对申请人的如下意见陈述:本申请和对比文件1中各层单体组成不同,中间层Tg变化不同,具有良好的抗发白性和降低的雾度,取得了好的技术效果,因此具备创造性。驳回决定认为:对比文件1公开的多层结构Tg均落入本申请范围内,同样是从软核到硬壳的Tg逐渐升高的趋势,硬单体所占比例逐渐升高,且中间层单体逐渐加入,中间层存在Tg的梯度。因此对比文件1和本申请聚合物对Tg的要求是相同的;另一方面,本申请和对比文件1均采用的是本领域常规的硬软单体组合来调控各层的Tg,本领域技术人员选择合适的单体是常规选择。对比文件1表12公开了组合物的浊度(即雾度)为0.5%,耐弯曲白化性为没有白化,虽然雾度的测试标准不同,但从数值上可以推定和本申请技术效果相当,而白化实验对比文件1和本申请同样为定性实验,技术效果也无法区分。
申请人罗门哈斯公司(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2017年11月08日向国家知识产权局提出了复审请求,未提交修改文本。复审请求人认为:(1)本申请用于制备交联的芯的组分不包括MMA并且用于中间区域和最外层的组分包括BA,而不是MA。可见,对比文件1公开的多层结构聚合物的各层的组成与本申请各层的组成不同。(2)对比文件1没有公开所述中间层组成梯度,也没有公开或揭示中间层在中间区域宽度上变化,这种在中间层宽度上组成的变化使得Tg也在中间层的宽度上变化。对比文件1芯层和中间层的合成阶段之间存在60分钟的“保持时间”,在中间层和壳层的合成阶段之间也存在60分钟的“保持时间”,该“保持时间”阻止了聚合物中组成梯度的形成。而本申请的合成过程中没有所谓的“保持时间”,得到了具有组成梯度的中间层,这种在中间层宽度上组成的变化使得Tg也在中间层的宽度上变化。并提交了发明人声明,对对比文件1的多层聚合物I-1和I-3以及本申请的实施例和比较例的多级聚合物的组成进行了比较。
经形式审查合格,国家知识产权局于2017年11月21日依法受理了该复审请求,并将其转送至原审查部门进行前置审查。
国家知识产权局原审查部门在前置审查意见书中认为:对比文件1和本申请各层的Tg相同,根据本领域的普通技术知识,本领域技术人员可以选择本领域常规的软硬单体配合来制备相应Tg的聚合物层;本申请实施例1在制备多层聚合物时,同样存在多次滴加单体后“保持15分钟”的过程,因此本申请和对比文件1同样都存在先滴加单体、后保温一段时间的聚合步骤。其次,对比文件1在滴加了单体混合物后,由于聚合时不同单体的竞聚率不同,单体消耗的速度也不同,随着反应的进行,聚合扩径的过程中,由于单体的组成变化会使聚合物链段发生变化,Tg客观上既能够形成梯度,在保持时间段内,继续进行聚合,乳液粒径进一步增大,增大的过程中由于相同的理由,同样会使聚合物的组成、即Tg存在梯度,因此对比文件1的聚合物在中间区域宽度上是变化的,且根据软硬单体占比和对比文件1最终的聚合物Tg数据,可以看出对比文件1和本申请聚合物的各层Tg及变化趋势是相同的,因而坚持驳回决定。
随后,国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2018 年09 月25 日向复审请求人发出复审通知书(下称第一次复审通知书),指出:(1) 权利要求1和对比文件1的区别特征为:各层单体的具体种类和比例不同。基于上述区别特征,权利要求1实际解决的技术问题是提供一种透明性高、耐白化的多层聚合物组合物的替代方案。对于上述区别特征:本申请和对比文件1均采用的是本领域常规的硬软单体组合来调控各层的Tg,本领域技术人员根据需要选择合适种类和比例的单体组成组合物是本领域技术人员容易想到的。因此,权利要求1不具备创造性。(2)权利要求2-11进一步限定了所述的聚合物组合物,其附加技术特征或为对比文件1所公开或为本领域的常规选择,因此,权利要求2-11也不具备创造性。(3)权利要求12请求保护一种膜或片材,由于权利要求1的组合物相对于对比文件1不具备创造性,且对比文件1公开了将组合物制成膜,因此权利要求12不具备创造性。(4)针对复审请求人在提出复审请求时的意见陈述,合议组认为:①本申请和对比文件1涉及的技术领域均为多层聚合物及其膜制品,关注的性能要求基本相同,且都是通过控制多层聚合物的Tg来达到对应的力学及光学性能。对比文件1中公开了其采用的各种单体,根据本领域的普通技术知识,本领域技术人员可以选择本领域常规的软硬单体配合来制备相应Tg的聚合物层。②本申请实施例1在制备多层聚合物时,同样存在多次滴加单体后“保持15分钟”的过程,因此本申请和对比文件1同样都存在先滴加单体、后保温一段时间的聚合步骤。对比文件1在滴加了单体混合物后,由于聚合时不同单体的竞聚率不同,单体消耗的速度也不同,随着反应的进行,聚合扩径的过程中,由于单体的组成变化会使聚合物链段发生变化,Tg客观上既能够形成梯度,在保持时间段内,继续进行聚合,乳液粒径进一步增大,增大的过程中由于相同的理由,同样会使聚合物的组成、即Tg存在梯度,因此对比文件1的聚合物在中间区域宽度上是变化的,且根据软硬单体占比和对比文件1最终的聚合物Tg数据,可以看出对比文件1和本申请聚合物的各层Tg及变化趋势是相同的。另外,复审请求人提交的发明人声明中涉及的比较试验仅仅给出了涉及的比较例和实施例的各层组成、Tg以及颗粒大小,并未验证如本申请图1所示的DSC所测量的热容图,无法证明对比文件1中没有获得如本申请权利要求1限定的存在组成梯度的中间层。
针对第一次复审通知书,复审请求人于2018 年10 月29 日提交了意见陈述书,并提交了权利要求书的修改替换页(共11项,3页),修改体现在:在权利要求1中增加了“其中所述一层或多层中间层各自包含34.8重量%的甲基丙烯酸甲酯和64.7重量%的丙烯酸丁酯”,并删除了权利要求8。复审请求人认为:在提出复审请求时提交了发明人声明比较了对比文件1的多层聚合物I-1和I-3以及本申请实施例和比较例多级聚合物的组成,根据该表格,对比文件1的I-3和本申请比较例多层聚合物的中间层组成基本相同,并根据该表格修改了权利要求1,增加限定“其中所述一层或多层中间层各自包含34.8重量%的甲基丙烯酸甲酯和64.7重量%的丙烯酸丁酯”。并认为:结合本申请附图1,根据DSC测试结果,说明实施例1中间阶段具备组成梯度,而不是具有不同的中间层,比较例聚合物的中间阶段无组成梯度,认为对比文件1的多层聚合物的中间层组合物和本申请比较例基本相同,由于聚合物中间区域组成梯度是由形成中间层的单体及其含量决定的,推断对比文件1也不会形成具有组成梯度的中间层,所以具备创造性。
合议组于2019 年01月21 日向复审请求人再次发出复审通知书(下称第二次复审通知书),指出:(1)修改后的权利要求1增加的技术特征“其中所述一层或多层中间层各自包含34.8重量%的甲基丙烯酸甲酯和64.7重量%的丙烯酸丁酯”导致权利要求1的修改超出了原申请文件记载的范围,不符合专利法第33条的规定。(2)对于复审请求人删除上述技术特征克服修改超范围缺陷之后的权利要求书,其仍然不具备专利法第22条第3款规定的创造性,具体理由参见第一次复审通知书。(3)针对复审请求人在答复第一次复审通知书时的意见陈述,合议组认为:具备相同或者相近的单体及其含量,并不能说明其组成梯度是相同或者相近的,在复审通知书中采用的是对比文件1的I-1和I-12,也不同于复审请求人认为的I-3,更不同于本申请的比较例,没有可比性,并不能说明对比文件1中的聚合物组合物的中间区域不具备组成梯度,是否具备组成梯度应根据其制备方法来认定。根据第一次复审通知书的分析,本申请实施例1在制备多层聚合物时,同样存在多次滴加单体后“保持15分钟”的过程,因此本申请和对比文件1同样都存在先滴加单体、后保温一段时间的聚合步骤。对比文件1在滴加了单体混合物后,由于聚合时不同单体的竞聚率不同,单体消耗的速度也不同,随着反应的进行,聚合扩径的过程中,由于单体的组成变化会使聚合物链段发生变化,Tg客观上既能够形成梯度,在保持时间段内,继续进行聚合,乳液粒径进一步增大,增大的过程中由于相同的理由,同样会使聚合物的组成、即Tg存在梯度,因此对比文件1的聚合物在中间区域宽度上是变化的,且根据软硬单体占比和对比文件1最终的聚合物Tg数据,可以看出对比文件1和本申请聚合物的各层Tg及变化趋势是相同的。
针对第二次复审通知书,复审请求人于2019 年03 月05 日提交了意见陈述书,并提交了权利要求书的修改替换页(共3页,12项)。修改体现在:删除了针对第一次复审通知书答复时增加的技术特征,同时将权利要求8恢复,使得修改后的权利要求书与驳回文本的权利要求书相同。并认为:本申请中在制备所述中间区域的乳液聚合法过程中通过添加单体的方式和实际进行适当选择来实现所述的组成梯度,从本申请实施例使用单体组成和含量而言,本申请实施例与比较例更为相似,并且制造方法相同,比较例中也存在保持15分钟的过程,但图1的热容结果显示比较例1未形成具有组成梯度的中间层,也就是影响中间层形成组成梯度的因素是多方面的,本领域技术人员无法简单推测对比文件1的聚合组合物也具有组成梯度。
在上述程序的基础上,合议组认为本案事实已经清楚,可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
合议组经审查后认为,复审请求人于2019年03月05日提交的权利要求书的修改符合专利法实施细则第61条第1款和专利法第33条的规定。本复审请求审查决定所依据的审查文本为:复审请求人于2019年03月05日提交的权利要求第1-12项,于2015年2月13日本申请进入中国国家阶段时提交的国际申请文件中文译文的说明书第1-16页、说明书附图、说明书摘要、摘要附图。
关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定:创造性,是指与现有技术相比,该发明具有突出的实质性特点和显著的进步,该实用新型具有实质性特点和进步。
在判断创造性时,首先,应当确定与该权利要求所要求保护的技术方案最接近的现有技术;继而,将该权利要求所要求保护的技术方案和该最接近的现有技术进行对比,确定二者之间的区别特征,并客观分析要求保护的技术方案相对于该最接近的现有技术实际解决的技术问题;然后,从该最接近的现有技术和实际解决的技术问题出发,判断由引入这些区别特征而得到的技术方案对于本领域技术人员来说是否显而易见,如果是显而易见的,则该权利要求不具备创造性。
(1)具体到本申请,权利要求1要求保护一种多级聚合物组合物(具体参见案由部分)。
对比文件1公开了一种多层构造聚合物(参见对比文件1说明书第72、79-80页I-1的制造、说明书第88页I-12的制造、表1聚合物I-12、实施例1、46)I-12按照I-1的方法来制备,I-1的制备方法如下:在配备了搅拌机的容器中,加入去离子水10.8份后,再投入由MMA 0.3 份、n-BA 4.5份、1,3-BD(二甲基丙烯酸1,3-丁二醇酯)0.2份、AMA(甲基丙烯酸烯丙酯)0.05份及CHP(氢过氧化枯烯)0.025份构成的单体成分,在室温下搅拌混合。然后,边搅拌,边向上述容器中投入乳化剂1.3份,继续搅拌 20分钟,调制出乳化液。然后,向带有冷却器的聚合容器中投入139.2份去离子水,升温到75℃。进而,向聚合容器内同时投入在5份离子交换水中加入了甲酰胺次硫酸钠0.20份、硫酸亚铁0.0001份和EDTA 0.0003份调制而成的混合物。然后,在氮气下边搅拌边将调制的乳化液在8分钟内滴入到聚合容器中,然后继续反应15分钟,待最内层聚合物内侧层(I-1-A1)的聚合结束。接着,将由MMA 9.6份、n-BA 14.4份、1,3-BD 1.0份及AMA 0.25份构成的单体成分与CHP 0.016份一同在90分钟内滴入到聚合容器中,然后继续反应60分钟,得到含最内层聚合物外侧层(I-1-A2)的最内层聚合物(I-1-A)。最内层聚合物内侧层(I-1-A1)的单独的Tg为-48℃,最内层聚合物外侧层(I-1-A2)的单独的Tg为-10℃。接着,将由MMA 6份、MA 4份和AMA 0.075份构成的单体成分与 CHP 0.125份一同在45分钟内滴入到聚合容器中,然后继续反应60分钟,使之形成中间层聚合物(I-1-B)。中间层聚合物(I-1-B)的单独的Tg为60℃。接着,将由MMA 57份、MA 3份、n-OM(正辛硫醇) 0.264份和t-BH 0.075份构成的单体成分在140分钟内滴入到聚合容器中,然后继续反应60分钟,形成最外层聚合物(I-1-C),得到多层构造聚合物(I-1)的聚合物乳胶。最外层聚合物(I-1-C)的单独的Tg为99℃。聚合后测定的多层构造聚合物(I-1)的重均粒径为0.11μm。将I-1或I-12的聚合物100份和添加剂混合制成膜。
I-12聚合物与I-1聚合物的区别为最外层聚合物C的单体中MA加入了15份,所得最外层聚合物I-12-C的Tg为87℃。
由对比文件1公开的内容可知,对比文件1公开的组合物中包含多层构造聚合物,聚合物中:A中第1层内侧层对应于权利要求1交联的芯,A中第1层外侧层和中间层B对应于权利要求1中间区域,由两层中间层且单体逐渐加入,Tg存在组成梯度,C对应于权利要求1最外层。甲基丙烯酸甲酯、丙烯酸丁酯、丙烯酸甲酯为(甲基)丙烯酸烷基酯单体的下位概念,1,3-BD、AMA为交联单体、接枝连接单体的下位概念,n-OM为链转移剂的下位概念。对比文件1公开的多层结构各Tg均落入本申请范围内,同样是从软核到硬壳的Tg逐渐升高的趋势,且中间层单体逐渐加入,中间层存在Tg的梯度。
因此,权利要求1要求保护的多级聚合物组合物和对比文件1公开的I-1或I-12多级聚合物组合物的区别特征为:各层单体的具体种类和比例不同。
合议组查明,在本申请中没有明确记载需要解决的技术问题,在本申请说明书第1页第2-3段记载了“通过自由基聚合方法制备的已有树脂制得的丙烯酸类膜对于某些终端应用而言通常过硬,具有高模量并且抗撕裂性差”,以及记载了包括PMMA和PBA的树脂具有优异的挠性和抗发白性,但成本过高。在本申请说明书第9页第2段还给出了“多级聚合物组合物和由其制备的膜具有雾度小于1.5%;泛黄指数小于1%”。
另外,针对中间区域的组成梯度在本申请说明书第4页倒数第2段-第5页第1段记载了“所述中间层之间具有组成梯度,这样在所述中间区域的宽度上Tg在-30℃ 至70℃的范围内变化”,“不受任何具体理论的限制,相信在用来制备所述中间区域的乳液聚合法过程中通过对添加单体的方式和时机进行适当选择来实现所述组成梯度。具体地,采用多级聚合方法,在所述方法过程中,向乳液聚合反应器(或反应容器)中分阶段加入单体,而不是一次加入所有单体,使一层渗透到相邻的层,得到中间阶段的Tg梯度。这种渗透如图1中本发明实施例1所示”,并进行了实施例1和比较例1,二者区别包括在比较例1中缺少实施例1中的B组分,比较例1中列出了C组分但没有使用,实施例中A、D、E、F中的用量和比较例中不同,加入的先后用量也有区别,最终实施例1的平均粒径为164nm,固含量为39.3%,重均分子量为42,400 g/mol,比较例1的平均粒径为219nm,固含量为38.9%,重均分子量为29,300g/mol。在表3和表4中给出了实施例1没有应力致白,雾度为0.89%,而比较例1有应力致白,雾度为2.67%。从图1可以看出,本发明实施例1的聚合物组合物的中间阶段的热容峰的差异较小,显示具有组成梯度,而不是具有不同的中间层。
合议组认为,实施例1和比较例1中存在多处区别,无论是组分还是用量以及加入方式都有区别,无法得出图1显示的中间区域的组成梯度和组成或者用量、加入方法的关系,也无法得出聚合物制得膜的雾度、应力致白效果和聚合物组合物各层组成或者用量、加入方法的关系。
而对于对比文件1,从技术效果上来看,对比文件1表12公开了聚合物膜制品的浊度(即雾度)为0.5%,说明透明性高,耐弯曲白化性为没有白化,虽然雾度的测试标准不同,但从数值上可以推定和本申请技术效果相当,而白化实验对比文件1(参见对比文件1的表12耐弯曲白化性)和本申请(参见本申请的表3中的应力致白)同样为定性实验,技术效果也无法区分。因此基于上述区别特征,权利要求1实际解决的技术问题是提供一种透明性高、耐白化的多层聚合物组合物的替代方案。
对于上述区别特征:本申请和对比文件1均采用的是本领域常规的硬软单体组合来调控各层的Tg,本领域技术人员明确知晓各单体的理论Tg,在本申请和对比文件1对Tg和产物性能要求均相同的情况下,本领域技术人员能够改变各层的单体种类和配比达到类似的技术效果,比如对比文件1公开了最内层A中甲基丙烯酸烷基酯的用量可以为0,并说明从得到丙烯酸树脂耐成形白化性的观点考虑,优选丙烯酸烷基酯大于等于60质量%-99.9质量%(参见对比文件1说明书第16页第3-4段),丙烯酸烷基酯优选丙烯酸正丁酯,对于最内层聚合物的接枝交叉剂,甲基丙烯酸烯丙酯因效果优异而优选,最内层聚合物中根据需要而含有多官能单体,1,3-丁二醇二甲基丙烯酸酯为优选(参见对比文件1说明书第15页第4段-第16页第1段)。构成中间层聚合物的单体成分包含的丙烯酸烷基酯优选丙烯酸正丁酯,甲基丙烯酸烷基酯优选甲基丙烯酸甲酯(参见对比文件1说明书第17页第6-7段),在最外层聚合物中的丙烯酸烷基酯为丙烯酸正丁酯,甲基丙烯酸烷基酯为甲基丙烯酸甲酯(参见对比文件1说明书第20页第3-4段)。在此基础上,本领域技术人员根据需要选择合适种类和比例的单体组成组合物是本领域技术人员容易想到的。
综上,在对比文件1的基础上得到权利要求1的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的,因此权利要求1不具备突出的实质性特点和显著的进步,因而不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(2)权利要求2-3、7分别对多级聚合物组合物作了进一步限定,其附加技术特征已被对比文件1的聚合物I-12公开,因此在其引用的权利要求不具备创造性的情况下,权利要求2-3、7也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(3)权利要求4-6分别对多级聚合物组合物的接枝单体和交联单体作了进一步限定,对比文件1中1,3-BD和AMA分别作为交联单体和接枝连接单体,这两种物质含有多个双键,为聚合物提供网状结构,提高稳定性(参见对比文件1说明书第18页第3段)。因此本领域技术人员可以根据需要选用其中的一种或两种作为多官能团单体,同时丁二醇二丙烯酸酯等同样为常用的交联单体,本领域技术人员根据玻璃化转变温度的需要选择丙烯酸酯类的交联剂是容易的。因此在其引用的权利要求不具备创造性的情况下,权利要求4-6也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(4)权利要求8-9分别对多级聚合物组合物作了进一步限定,对比文件1中还公开了多层聚合物I-3(参见对比文件1表1),在中间层B和外层C中均为甲基丙烯酸甲酯和丙烯酸丁酯,最外层中两种单体占约96%,本领域技术人员为了调节玻璃化转变温度,在中间层的外层、最外层中选择甲基丙烯酸甲酯和丙烯酸丁酯的组合是容易的。因此在其引用的权利要求不具备创造性的情况下,权利要求8-9也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(5)权利要求10对乳胶颗粒的粒径作了进一步限定,其附加技术特征已被对比文件1的I-1聚合物公开。因此在其引用的权利要求不具备创造性的情况下,权利要求10也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(6)权利要求11对多级聚合物组合物作了进一步限定,虽然对比文件1未公开最外层的重均分子量,但是由于对比文件1的聚合物最外层中单体、链转移剂用量均落在权利要求1的范围内,本领域技术人员很容易制备得到合适重均分子量的最外层。因此在其引用的权利要求不具备创造性的情况下,权利要求11也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(7)权利要求12请求保护一种膜或片材,由于权利要求1的组合物相对于对比文件1不具备创造性,且对比文件1公开了将组合物制成膜,因此权利要求12不具备突出的实质性特点和显著的进步,因而不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
对复审请求人相关意见的评述
针对复审请求人在答复第二次复审通知书时的意见陈述(具体参见案由部分),合议组认为:本申请的实施例1和比较例1,二者的区别包括在比较例1中缺少实施例1中的B组分,比较例1中列出了C组分但没有使用,实施例中A、D、E、F中的用量和比较例中不同,加入的先后用量也有区别,无论是组分还是用量以及加入方式都有区别,无法得出图1显示的中间区域的组成梯度和组成或者用量、加入方法的关系,也无法得出聚合物制得膜的雾度、应力致白效果和聚合物组合物各层组成或者用量、加入方法的关系。本申请实施例1在制备多层聚合物时,存在多次滴加单体后“保持15分钟”的过程,对比文件1中在制备多层聚合物时存在多次滴加单体后“保持60分钟”的过程,本申请和对比文件1同样都存在先滴加单体、后保温一段时间的聚合步骤。对比文件1在滴加了单体混合物后,由于聚合时不同单体的竞聚率不同,单体消耗的速度也不同,随着反应的进行,聚合扩径的过程中,由于单体的组成变化会使聚合物链段发生变化,Tg客观上既能够形成梯度,在保持时间段内,继续进行聚合,乳液粒径进一步增大,增大的过程中由于相同的理由,同样会使聚合物的组成、即Tg存在梯度,因此对比文件1的聚合物在中间区域宽度上是变化的,且根据软硬单体占比和对比文件1最终的聚合物Tg数据,可以看出对比文件1和本申请聚合物的各层Tg及变化趋势是相同的。另外,复审请求人所提交的发明人声明中涉及的比较试验仅仅给出了涉及的比较例和实施例的各层组成、Tg以及颗粒大小,并未验证如本申请图1所示的DSC所测量的热容图,无法证明对比文件1中没有获得如本申请权利要求1限定的存在组成梯度的中间层。
综上所述,复审请求人所陈述的理由不能成立。
三、决定
维持国家知识产权局于 2017年07 月27 日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。


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